Dans e hapitre, nous avons analysé la dynamique du hromophore, sonréseau de liaison
hy-drogèneàl'étatfondamentalainsiquelesspe tresd'absorption pourlesdeuxtypesdestru ture
de la protéine EosFP ara térisées par ristallographie. Ces résultats ne montrent pas de r le
spé i que dela molé uled'eau Wat309 quidiéren ie lesdeux stru turesdansl'environnement
du hromophore .
La dynamiquedu hromophoreà l'étatex ité dansEosFP apparaît beau oupplussensible à la
présen e delamolé ule d'eau.
L'étude détailléedeladynamiqueà l'étatex iténousapermisd'identi er une surfa ed'énergie
omplexe omportant des on gurations partiellement twistées, quali éesd'étatsnoirs.
Nous obtenons une estimation du rendement quantique etdu temps de vie de uores en e par
deux méthodes diérentes.
D'unepartnousavonsee tuéuneintégrationdire telelongdestraje toires.Grâ eàl'analysede
3traje toiresparti ulièrespar etteméthode,nousavonsmontrédes omportementsdynamiques
très diérents du hromophore, ara térisés par des ontributions très diérentes au temps de
vie moyen etau rendement quantiquemoyen.
D'autre part, nous avons estimé le rendement quantique et le temps de vie de uores en e en
établissant un s héma inétique. Les résultats obtenus ont un ordre de grandeur orre t, sans
reproduire pré isemment les données expérimentales. Tous les résultats sont rappelés dans le
tableau III.6.
φf luo τf luo
(ns)intégrationdire te 0.14 1.7
s héma inétique 0.1 1.9
Valeursexpérimentales 0.70[78℄ 3.0[36 ℄
des ription despro essusde hangementsd'états éle troniquesainsiqu'àl'absen e deseetsde
polarisation. Cependant, lamise aupoint de méthodes d'analysede ladynamique omplexe du
hromophoreauseind'uneprotéineparintégrationdire teouparuns héma inétique onstitue
Con lusion Générale
Au ours de ette thèse,nousavonsutilisé desoutils théoriquesdiérents (dynamiques
molé u-laires et al ulsquantiques) danslebut demieux dé rireles propriétésphotophysiques de deux
protéines uores entes, PadronetEosFP.
Sur laprotéinePadron, nousavonsétudiéla apa itédu hromophoreàseprotonerau ours du
pro essusd'isomérisation is
→
trans.Nousavonsmontréàtraverssona nitéprotonique,quelaprotonationétaitmoinsprobabledanslesgéométriestwistéesen
τ
quedanslesgéométriesplanesis outransdu hromophore.Deplus,nousavonsmontréquemalgrélaliaisonhydrogènequiest
fréquemment établieentrelerésiduTyr159etle hromophore, y omprislorsde l'isomérisation,
laprotonation du hromophore nesefaisait paspar e résiduou alors defaçon trèsminoritaire.
En n, nousavonsmis enéviden e quesoussaforme is,le hromophoreest reliéausolvantvia
un réseau demolé ules d'eauqui passepar le left.
Pourapprofondir ette étude,ilfaudrait don her heràdéterminersilelongde es heminsde
molé ules d'eau, un transfert de proton partant du solvant et aboutissant au hromophore est
possible.
Sur la protéine EosFP, nous avons analysé l'impa t d'une molé ule d'eau pro he de l'oxygène
de l'imidazolinone du hromophore sur la dynamique du hromophore d'une part à l'état
fon-damental et d'autre part à l'état ex ité. A l'état fondamental, nous n'avons pas pu mettre en
éviden e le r le de ette molé ule d'eau, que e soit sur le réseau de liaison hydrogène, ou sur
le spe tre d'absorption de EosFP. A l'état ex ité par ontre, les dynamiques réalisées sans la
molé ule d'eau présentent une torsionbeau oupplus rapidedu hromophore.
A partir des dynamiques de l'état ex ité du hromophore de EosFP, nous avons utilisé deux
appro hespour al ulerlerendementquantiquede uores en eetletempsdeviede uores en e
delaprotéine.Soitparintégrationdire telelongdestraje toires,soitendé nissantunensemble
"d'espè es" à l'état ex ité et à l'état fondamental. Nos deux modèles donnent des résultats en
a ord qualitatifave l'expérien e.
Deux axes sont envisagéspour améliorer ette étude. D'unepart travailler ave un ensemblede
géométrique de lazoneetdesvaleursdes onstantes
kr
etknr
en leur sein.Plusgénéralement,lestravauxmenésdans ettethèserenfor entl'idéequequeladynamiquedu
hromophore à l'état fondamental omme à l'état ex ité au sein des protéines uores entes est
omplexe, fortement dépendante de l'environnement etde la dynamiqueglobale de laprotéine.
Lesdes riptionsdupro essusd'isomérisationtrans
→
is du hromophoreoudeladynamiqueduhromophore àl'état ex ité posent leproblème des oordonnées de réa tion àl'a tion bien plus
omplexe que les seules torsions
τ
etϕ
. L'étude des protéines uores entes implique l'analysede nombreuses traje toires de dynamique molé ulaire mais aussi des des riptions nes de la
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