CHAPITRE IV : Etude des Propriétés Structurales et Magnétiques des
II. Etude des Propriétés Magnétiques :
4. Caractéristiques des courbes d’aimantation :
Dans nos multicouches (Co/CoZn)n nous avons observé une déformation des
cycles d'hystérésis plus ou moins marquée selon l’épaisseur de CoZn (voir la figure7): tCo=100 Å t CoZn=12 Å tCoZn=30 Å t Co=100 Å t CoZn=40 Å t Co=100 Å t CoZn=120 Å tCo=100 Å
Figure 7: Mise en évidence de déformation des cycles d’hystérésis notées aux
grandes épaisseurs de CoZn.
Ces caractéristiques ont d'ailleurs été déjà observées sur d'autres systèmes multicouches à base de Cobalt élaborés initialement avec deux composantes ayant des moments magnétiques différents, où ayant des couches magnétiques de Co d'épaisseurs différentes. C'est le cas des systèmes (Co(tCo)/Cu/Co(t’Co))n avec tCo≠t’Co étudiés par Kubinski [16]; où encore en introduisant une couche
ferromagnétique d'un alliage NiFe alternée avec Co/Cu c'est le cas du système (Cu/Co/Cu/NiFe)n étudié par Yamamoto [17].
Dans le premier cas (Co(tCo)/Cu/Co(t’Co))n l'étude a été faite sur les multicouches Co/Cu pulvérisées avec une couche tampon de fer ou de Ru et dans lesquelles les épaisseurs des couches de Co les plus épaisses sont fortement couplées quand on applique un champ par rapport aux couches de Co les plus fines.
Ainsi quand on fait varier le champ d'une valeur nulle jusqu'à la saturation, on passe par une phase intermédiaire où seules les couches de faible épaisseur voient leur aimantation changer de direction en fonction de l'importance du champ appliqué et du couplage antiferromagnétique avec la couche épaisse.
Selon l'épaisseur de la couche de Cu, la courbe d'aimantation totale en fonction du champ met donc en évidence le comportement de deux types de couche de Co. Une déformation de la courbe d'aimantation en fonction du champ apparaît dans une zone au-delà de laquelle l'échantillon est totalement saturé par le champ magnétique.
Par ailleurs dans le deuxième cas, l'étude faite par Yamamoto sur (Cu/Co/Cu/NiFe)n porte donc également sur les multicouches présentant deux
composantes magnétiques avec différentes anisotropies. Le profil des courbes d'hystérésis montre que l'aimantation des deux composantes magnétiques se renverse de manière indépendante et sature pour différents champs. Le champ à saturation du NiFe étant plus faible que celui du Cobalt, et l'aimantation à saturation de l'alliage NiFe est plus faible également du fait que l'alliage est riche en Ni. Avec ce type de système à deux composantes magnétiques l'évolution des cycles d'hystérésis avec l'épaisseur de la couche séparatrice observée par Yamamoto ressemble à ce que nous observons sur nos échantillons.
Dans notre étude, le dépôt des couches a été fait à épaisseur constante de la couche magnétique de Cobalt (tCo=100Å); et à différentes épaisseurs de la couche
magnétique diluée de CoZn (tCoZn=12 Å; 30Å ; 40 Å et 120 Å), ceci ne correspond pas au premier cas décrit par Kubinski puis que la couche magnétique de Co est constante.
Cependant dans notre cas il y a l’hypothèse de la présence de deux contributions à l’aimantation correspondant à Co et CoZn à travers l’interface. Dans la figure6 (courbe a), nous observons que l’aimantation en fonction du champ à une température ambiante pour une couche mince de CoZn, est saturée à un champ magnétique plus élevé (~5kOe), et a une faible aimantation à saturation (~20emu/cm3) par rapport à celle de Cobalt seul. Donc les couches successives de
Co et de CoZn à travers l’interface présentent deux aimantations de caractéristiques (MS et HS voir la figure 8) différentes, et ce comportement similaire à celui observé
dans les faits par Yamamoto sur les systèmes (Cu/Co/Cu/NiFe)n peut trouver son
Figure8: Courbe d’aimantation du Co seul et de l’alliage CoZn riche en Co en fonction du champ magnétique.
Nos systèmes (Co/CoZn)n et Co/CoZn/Co présentent deux composantes
magnétiques avec différentes anisotropies, de même, chaque échantillon a son propre champ à saturation et son propre aimantation à saturation : le champ à saturation de Co est nettement différent de celui de CoZn, et l’aimantation à saturation de CoZn est plus faible que celle de Co. Donc avec la présence de deux contributions à l’aimantation, on peut dire que les différentes composantes de l’aimantation, sont responsables du comportement atypique c’est-à-dire la déformation des cycles d’hystérésis observés sur la figure 7.
Couche de Co
Couche de Cox’Zn1-x’ avec x’>x
Conclusion
L’essentiel des travaux présentés dans ce mémoire repose en grande partie sur l’étude des propriétés structurales et magnétiques des échantillons: CoxZn1-x;
Co/CoxZn1-x/Co; et (Co/CoxZn1-x)n (x=1at. %Co et x=6.5%at.Co) préparés par
électrodéposition.
A travers cette étude nous avons montré qu’il est possible d’élaborer les couches minces d’alliages CoZn, des sandwichs Co/CoZn/Co, et des multicouches Co/CoZn par électrodéposition, avec un axe de facile aimantation dans le plan des couches.
Le diagramme de diffraction de rayons X aux grands angles montre une texture polycristalline des couches: CoxZn1-x monoclinique; et Co hexagonal de paramètres
aexp(Co) = 2.507Å et cexp(Co)=4.023Å, qui se traduit, par une compression du volume de la maille cristallographique à l’ordre de 1%. Nous avons relevé une bonne qualité structurale de la multicouche (Co(40Å)/Co1Zn99(30Å))12 justifié par
l’existence des pics satellites qui entourent le pic principal de Bragg CoZn13(221). La
échantillons du fait d’une insuffisance de planéité des dépôts et d’une rugosité de la surface importante due à la technique de fabrication.
En ce qui concerne l’étude des propriétés magnétiques à température ambiante, nous avons observé un comportement ferromagnétique de tous les systèmes. L’origine du comportement ferromagnétique de la couche Co6.5Zn93.5 est due aux
atomes de cobalt ségrégés dans la matrice CoZn ou à une phase riche en cobalt. L’aimantation à saturation de cette couche est faible (Ms≈20emu/cm3).
L’aimantation à saturation déduite pour les autres systèmes: Co/CoZn et Co/CoZn/Co, est de l’ordre de 550emu/cm3 nettement inférieure à celle de Cobalt
massif, due à la forte interdiffusion aux interfaces Co-CoZn qui donne une couche morte avec une épaisseur de t0=13.47Å, aux interactions intercouches, aux effets d’interfaces, et des effets d’anisotropie par rapport aux résultats obtenus sur la couche mince. L’aimantation rémanente relativement importante, traduit un couplage antiferromagnétique incomplet. Le HC varie entre 26 Oe et 40Oe, l’origine
des coercitivités dans notre cas dépend de la qualité des matériaux et plus précisément de la qualité des interfaces. Les caractéristiques des deux couches: de Co; et de CoZn sont magnétiquement différentes donc elles influent évidemment sur les propriétés et les paramètres d’hystérésis du système, donc certaines caractéristiques des systèmes à deux composantes magnétiques ont été relevées sur nos systèmes.
Les mesures d’aimantation, sous champ parallèle et perpendiculaire au plans des couches, nous ont permis de calculer les constantes d’anisotropie, et d’obtenir la constante d’anisotropie d’interface KS = 0.06erg/cm2, la constante d’anisotropie de
volume KV = -1.5 106erg/cm3, et la constante d’anisotropie magnétocristalline
KMC=0.4 106 erg/cm3.
Le calcul de la constante de couplage JAF a été effectué à partir de la méthode
(Co/Co1Zn99(30 Å))12, et dans le cas d’un sandwich Co/Co1Zn99(30Å)/Co JAF est
important. Ceci peut être expliqué essentiellement par la différence des valeurs de l’épaisseur de la couche magnétique de Co et l’effet des nombres des interfaces.
References:
[1] M.Alper, P.S.Aplin, K.Attenborough, D.J.Dingley, R.Hart, S.J.Lashmore, and W.Schwazacher, JMMM. 126(1993) 8.
[2]H.P.Klug, L.E.Alexander, “X ray Diffraction Procerdures”, Wiley (1974). [3] H. ELFANITY thése de doctorat, Faculté des Science de Rabat (1999).
[4] A. E. Berkowitz and E. Kneller, Magnetism and Metallurgy (Academic, New York, 1969), Vol. 1.
[5] L. Sun,Y. HaoC,-L. ChienP, C. Searson IBM J. RES. & DEV. VOL. 49 NO. 1 JANUARY 2005.
[6] J. Kim, K. Barmak, L. H. Lewis, D. C. Crew and D. O. Welch Mat. Ree. Sot. Symp. Proc. Vol. 577 Materials Research Society (1999).
[7] Madjid ABES thése de doctorat, Institut de Physique et Chimie de Matériaux de Strasbourg (2004).
[8] R. Mattheis, W. Andrä, L.Fritzsch, A. Hubert, M. Rührig and F. Thrum; JMMM 121(1993) 424.
[9] C. Kittel, <<Physique de l’Etat Solide>>; 5éme édition Dunod Université.
[10] H.J.G. Draaisma, F.JA. den broeder and W.J.M. de Jonge, J.Magn.Mat.66 (1987) 351.
[11] C.H. Lee, Hui He, F.J.Lamelas, W.Vavra, C.Uher, and Roy Clarke, Phys.Rev.B.42,n°1, 1066, (1990).
[12] P. Krams, F. Lauks, R. L. Stamps, B. Hillebrands et G. G¨untherodt, Phys. Rev.Lett. 69, 3674 (1992).
[13] thése P.Bruno, Orsay (1989).
[14] A.Dinia, K.Rahmouni, G.Schmerber, H.El Fanity, M.Bouanani, and A.Berrada, Mat.Res.Soc.Symp.Proc.Vol.475 (1997) Materials Research Society. [15] A.Dinia, N.Persat, S.Colis, C. Ulhaq-Bouillet, and H.A.M. Van den Berg Eur. Phys. J. B 18, 413-419 (2000
[16] D.J. Kubinski and H.Holloway ; J.Appl.Phys., 79(9) Mai (1996) 7395.
[17] H.Yamamoto, T. Okuyama, H.Dohnomae and T.Shinjo, JMMM 99 (1991) 243.
Conclusion générale
A travers le travail que nous avons mené dans le cadre de notre thèse, nous avons étudié les systèmes en couches minces, sandwichs et multicouches à base d’alliage CoZn, alternés successivement avec des couches de cuivre (CoxZn1-x/Cu)n avec 3.8%≤x≤9.7% at.Co, où encore avec des couches de cobalt Co/CoxZn1-x/Co;
et (Co/CoxZn1-x)n avec 1%≤x≤6.5%.
Différentes techniques ont été utilisées, ainsi la caractérisation structurale a été faite par la diffraction des RX ; Microscopie de Transmission ; les mesures magnétiques ont été faites à l’aide d’un magnétomètre AGFM; la magnétorésistance; la résonance ferromagnétique…
Notre objectif était multiple ; il s’agissant tout d’abord à partir de la méthode d’électrodéposition de fabriquer de tels échantillons et de maîtriser les paramètres de dépôts. Ensuite il s’agissant d’étudier l’évolution de leurs propriétés structurales, magnétiques et magnétorésistives, en faisant (i) varier la nature des couches en alternance avec la couche d’alliage de CoZn et (ii) en faisant varier la concentration de cobalt x dans la couche CoxZn1-x et les épaisseurs dans chacun des cas.
L’étude des systèmes (CoxZn1-x/Cu)n pour 3.8%≤x≤9.7% at.Co
et 10Å≤tCo≤120Å a permis de dégager la nature polycristalline des
couches magnétiques avec une structure CoZn monoclinique à bases centrées, les caractéristiques structurales notamment la superpériode ont pu être affinées grâce à une modélisation des spectre de RX dans un zone d’intérêt autour du pic de Bragg et des raies satellites.
L’analyse des courbes d’aimantation a révélé l’existence d’une contribution superparamgnétique et d’une autre ferromagnétique qui prend de l’importance lorsque la concentration de cobalt augmente. Les spectres de résonance ferromagnétique ont permis de confirmer la présence de la contribution superparamgnétique ainsi que la faible anisotropie magnétique.
L’étude des propriétés magnétorésistives a permis de monter l’existence d’un faible taux de magnétorésistance par rapport à Co/Cu préparée par la même technique. La substitution de zinc au cobalt dans la couche magnétique a provoqué un changement de la structure électronique de l’alliage et des modifications de la zone d’interface, causant la réduction de la magnétorésistance. L’existence d’une phase d’alliage ternaire CoZnCu au niveau de l’interface peut expliquer également cette atténuation. La concentration en cobalt ne semble pas affecté le taux de la magnétorésistance.
Nous avons effectué une autre série de mesures sur les systèmes Co/CoxZn1-x/Co; et (Co/CoxZn1-x)n préparés également par électrodéposition, avec
différentes concentrations x et épaisseurs tCo. Ces mesures ont révélé comme pour les précédents systèmes, une texture polycristalline avec une structure hexagonale pour le cobalt et monoclinique proche du composé CoZn13 pour la couche CoxZn1-x, la qualité des multicouches et leur périodicité a été mise en évidence par
les spectres de RX.
L’étude magnétique a montré un comportement ferromagnétique et d’une contribution superparamgnétique. Une phase riche en cobalt et mène quelques agrégats de cobalt dispersés dans la couche de CoZn est responsable de son comportement ferromagnétique. L’interdiffusion interfaciale dans les multicouches a été mise en évidence et interprétée un terme de couche morte. Les paramètres d’anisotropie déduits des mesures d’aimantation sous un champ // et ┴ aux plans des couches ont permis de déterminer les constantes d’anisotropie de surface (relativement faible), de forme et magnétocristalline. Ces résultats ont constitué une bonne indication sur la rugosité de l’interface Co/CoZn.
L’existence d’effets d’interface et d’une large zone de mixage ont conduit à un profil atypique des cycles d’hystérésis qui varie selon l’épaisseur de la couche séparatrice de CoZn.
Listes des Communications:
T.ElBahraoui, H.Errahmani, A.Berrada, A.Dinia, G. Schmerber, F.Cherkaoui El Moursli, F.Hajji, H.Lassri
«Structural, magnetic and transport properties of CoZn/Cu electrodeposited multilayers» International Conference on Magnetism (ICM 2003), Rome, Italie, 27 Juillet - 1er Août 2003
T.ElBahraoui, H.Errahmani, A.Berrada, A.Dinia, G. Schmerber, F.Cherkaoui El Moursli, F.Hajji, H.Lassri
«STUCTURAL AND MAGNETIC CHARACTERIZATION OF CoxZn1-x/Cu
(3<x<10) MULTILAYERS OBTAINED BY ELECTRODEPOSITION»
The 8th International conference on condensed Matter and Statistical Physics (8th
ICCMSP 2004), Marrakech, Morocco, 21 to 24 September 2004.
T.ElBahraoui, H.Errahmani, A.Berrada, A.Dinia, G. Schmerber, F.Cherkaoui El Moursli, F.Hajji, H.Lassri
«Structural and magnetic properties of electrodeposited CoxZn1-x; (Co/CoxZn1-x)n;
Co/CoxZn1-x/Co thin films»
- La 1er Ecole Franco Maghrébine des NanoMatériaux, Casablanca du 09 Mai au 12 Mai 2005.
- La Rencontre Thématique: Physique des Semi-Conducteurs Surfaces et Interfaces, Oujda les 18-19 Mai 2006 (PSSI- 2006).
Listes des Publications :
A.Dinia, G. Schmerber, C. Ulhaq, T.Elbahraoui
«Magnetic and transport properties of discontinuous metal-oxides multilayers» Mater. Sci. Eng. B, 97, 231-234 (2003).
T.ElBahraoui, H.Errahmani, A.Berrada, A.Dinia, G. Schmerber, F.Cherkaoui El Moursli, F.Hajji, H.Lassri
«Structural, magnetic and transport properties of CoZn/Cu electrodeposited
multilayers» Journal of Magnetism and Magnetic Materials 272–276 e955–e957 (2004).
T.ElBahraoui, H.Errahmani, A.Berrada, A.Dinia, G. Schmerber, F.Cherkaoui El Moursli, F.Hajji, H.Lassri
«Stuctural and Magnetic Characterization Of CoxZn1-x/Cu Multilayers Obtained by
Electrodeposition» M. J. CONDENSED MATTER VOLUME 6, NUMBER 11 JANUARY (2005).
T.ElBahraoui, H.Errahmani, Y.Belghazi, A.Berrada, A.Dinia, G. Schmerber, F.Cherkaoui El Moursli, F.Hajji, H.Lassri
«Structural and magnetic properties of electrodeposited (Co/CoxZn1-x)n thin films
Journal of Magnetism and Magnetic Materials» Journal of Magnetism and Magnetic Materials S0304-8853(07)00531-8(2007).
UNIVERSITÉ MOHAMMED V – AGDAL
FACULTÉ DES SCIENCES Rabat
DOCTORAT
Résumé de la Thèse
Discipline: PHYSIQUESpécialité: Physique des Matériaux
UFR: Matière Condensée et Modélisation Statistique des Systèmes Responsable de l’UFR: A. BENYOUSSEF
Période d’accréditation: 2002-2007
ETUDE DES PROPRIETES STRUCTURALES MAGNETIQUES ET DE TRANSPORT DES COUCHES MINCES ET MULTICOUCHES: CoxZn1-x; (CoxZn1-x/Cu; Co)n, PREPAREES PAR ELECTRODEPOSITION Prénom, Nom : Toufik ELBAHRAOUI
Ce travail, qui s’insère dans la dynamique de recherche fondamentale et appliquée, nous a permis de clarifier les propriétés structurales magnétiques et magnétorésistives des systèmes électrodeposés:
CoxZn1-x; (CoxZn1-x/Cu;Co)n. Nous avons réussi expérimentalement et pour la première
fois l’investigation de tels systèmes et de mettre en évidence leurs propriétés spécifiques avec l’observation selon les échantillons d’une contribution ferromagnétique, d’une anisotropie magnétique, d’une magnétorésistance, et d’un couplage intercouches.
L’analyse structurale a montré que l’alliage CoxZn1-x est monoclinique proche de CoZn13,
et la texture varie selon x.
Les cycles d’hystérésis de CoxZn1-x/Cu montre l’existence de deux contributions: une
superparamagnétique et l’autre est ferromagnétique. L’allure MR(%)=f(H) présente une forme arrondie non saturée.
Nous observons un comportement ferromagnétique des systèmes: CoxZn1-x; Co/CoxZn1- x/Co et (Co/CoxZn1-x)n, avec une aimantation à saturation réduite par rapport à
l’aimantation du Co massif. Les courbes d’aimantation montre l’existence d’une anisotropie magnétique, d’un couplage JAF, et d’un système à deux composantes
magnétiques.
Mots-clefs: (CoxZn1-x/Cu;Co)n; Multicouches; Electrodeposition; Anisotropie;
Magnétorésistance.
Faculté des Sciences, 4 Avenue Ibn Battouta B.P. 1014 RP, Rabat – Maroc Tel +212 (0) 37 77 18 34/35/38, Fax: +212 (0) 37 77 42 61, http://www.fsr.ac.ma