Etude des propriétés structurales magnétiques et de transport des couches minces et multicouches CoxZn₁₋x; (CoxZn₁₋x/Cu; Co)n, préparées par électrodéposition

UNIVERSITÉ MOHAMMED V – AGDAL FACULTÉ DES SCIENCES Rabat

N° d’ordre: 2334

THÈSE DE DOCTORAT

Nom et Prénom: ELBAHRAOUI TOUFIK Discipline: PHYSIQUE

Spécialité: PHYSIQUE DES MATÉRIAUX Titre:

ETUDE DES PROPRIETES STRUCTURALES MAGNETIQUES ET DE TRANSPORT DES COUCHES MINCES ET MULTICOUCHES CoxZn1-x; (CoxZn1-x/Cu; Co)n, PREPAREES PAR ELECTRODEPOSITION

Soutenue le 24 Avril 2007 devant la commission d’examen composée de:

Président:

BENYOUSSEF Abdelilah PES Faculté des Sciences de Rabat Examinateurs:

BELAYACHI Azzam PES Faculté des Sciences de Rabat BERRADA Amal PES Faculté des Sciences de Rabat CHERKAOUI MOURSLI Fouzia PES Faculté des Sciences de Rabat DINIA Aziz PES Université Louis Pasteur Strasbourg HASSANAЇN Najem PES Faculté des Sciences de Rabat

REMERCIEMENTS

La formation doctorale dont j’ai bénéficié pour la préparation de cette thèse a été effectuée au sein du Laboratoire de Physique des Matériaux qui fait partie de l’ Unité de Formation et de Recherche ″ Matière condensée et modélisation statistique des systèmes″ dirigée par Monsieur le Professeur Abdelilah Benyoussef.

Le travail de recherche que nous présentons dans ce mémoire a été réalisé dans le cadre du Programme International de Coopération Scientifique CNR (Maroc)/CNRS (France) et du Programme Volubilis (Comité Mixte Interuniversitaire Franco Marocain) ; ces deux collaborations ayant associé le Laboratoire de Physique des Matériaux de la Faculté des Sciences de Rabat et l’Institut de Physique et de Chimie des Matériaux de Strasbourg. J’exprime toute ma reconnaissance pour les facilités dont j’ai pu bénéficier dans le cadre de ces collaborations et qui m’ont permis de mener ce travail à son terme.

J’exprime toute ma gratitude à Messieurs les Professeurs Driss Sayah et Mohammed Abdelfdil Directeurs successifs du Laboratoire de Physique des Matériaux qui m’ont permis d’intégrer le Laboratoire pour mes recherches et mis à ma disposition tous les moyens dont dispose le Laboratoire pour pouvoir travailler dans les meilleures conditions.

Je tiens à exprimer toute ma reconnaissance à Monsieur le Professeur Amal Berrada pour son encadrement, ses conseils et son soutien constant pendant l’avancement et la rédaction de cette thèse. Un grand merci pour le temps qu’il m’a accordé, pour sa disponibilité et sa générosité.

J’exprime ma sincère gratitude à Monsieur le Professeur Aziz Dinia pour l’aide précieuse qu’il m’a apportée en dirigeant mes recherches lors de mon stage effectué à l’IPCM de Strasbourg et pour son intérêt à ce travail lors de ses visites de travail dans notre Laboratoire. J’ai toujours bénéficié de ses encouragements et pu profiter de son expérience scientifique.

Je remercie vivement le Professeur Abdelilah Benyoussef responsable de l’UFR pour l’honneur qu’il me fait de présider le Jury de cette thèse, pour les efforts constants qu’il déploie en faveur de la formation des jeunes chercheurs.

J’exprime tous mes remerciements à Madame Fouzia Cherkaoui El Moursly et Madame Hajji Faiza du Laboratoire chimie Analytique de la Faculté des Sciences de Rabat qui ont contribué avec compétence à la fabrication par électrodéposition des échantillons ayant fait l’objet de cette étude. Madame F.Cherkaoui El Moursly a bien voulu accepter de faire partie du Jury, je lui en suis particulièrement reconnaissant.

Je remercie sincèrement Monsieur Hassan Lassri Professeur à la Faculté des Sciences de Casa Aïn Chock pour sa collaboration à ce travail, pour les discussions fructueuses lors de l’interprétation de nos résultats et pour avoir bien voulu accepter de faire partie du jury de cette thèse.

J’exprime tous mes remerciements et reconnaissance au Professeur Azzam Belayachi d’avoir accepté de juger mon travail.

Je tiens à remercier vivement le Professeur Najem Hassanaïn d’avoir bien voulu faire partie du jury de cette thèse.

J’exprime ma reconnaissance et ma considération à Monsieur Guy Schmerber de l’IPCM de Strasbourg qui m’a initié aux manipulations de Rayons X, de mesures magnétiques par AGFM, et de magnétorésistance ; mes sincères remerciements vont à toute l’équipe de l’IPCMS pour son accueil et sa collaboration.

J’exprime mes sincères remerciements à Monsieur Hamid Errahmani pour sa contribution à ce travail et pour son aide.

Je remercie Monsieur Hassan Ouhamane Professeur à la Faculté des Sciences d’Errachidia qui a effectué les mesures par Résonance Ferromagnétique sur nos échantillons et pour sa contribution à leur analyse.

Je remercie tous les membres du Laboratoire de Physique des Matériaux pour leur entente et pour leur collaboration ; tout particulièrement je remercie Monsieur Hassan Cherkaoui pour ses multiples services au sein du Laboratoire de Physique des Matériaux.

Je voudrais exprimer ma profonde amitié à Chaqsare Souad, Aïtouaj Mounir, Belghazi Youssra, Bouzeggar Nourredine, Jabar Abderrahim pour les moments d’amitié que nous avons partagés durant la phase de préparation de ma thèse.

Enfin je tiens à remercier au plus profond de mon cœur mes parents, mes frères et sœurs auxquels je dédie totalement ce travail et leur exprime ma plus sincère reconnaissance. J’espère qu’ils trouveront dans l’aboutissement de cette thèse un objet de satisfaction et de fierté après leur soutien matériel et moral permanent à mon égard durant toutes mes années d’études.

Introduction Générale :……… ……….…………..-6

CHAPITRE –I- Généralités sur les multicouches magnétiques: ……....-11

Introduction:………. ………...-12

I. Anisotropie magnétique dans les couches minces et multicouches :...………-14

1. L’anisotropie magnétocristalline :………...………-14

2. Anisotropie magnétique des films minces :………...…….-15

2.1 Anisotropie magnétique dipolaire ( ou de forme ) :………....………..-16

2.2. Anisotropie magnétique de surface :………...…………-17

2.3. Anisotropie magnetoélastique :………..…… -17

2.4. Contribution de volume et de surface à l’anisotropie uniaxiale effective des multicouches :………...………...….………-19

II. physique du couplage magnétique:……… …..……...-21

1. Couplage direct: ……….………-21

2. Couplage d’échange indirect: ……….-23

3. Couplage biquadratique: ………-25 4. Couplage magnétostatique: ………-27 5. Distribution de couplage: ………..……….………...-28 III. Magnétorésistance : ………..………...………-30 1. Définition : ………..………-30 2. Magnétorésistance anisotrope: ………..…………-30 3. Magnétorésistance Géante: ……….………..…………-31 4. Magnétorésistance inverse: ……….………..…………-37

IV. Etude bibliographique :………...…….…..………..-40

1. L’anisotropie magnétique :……….. ………..-42

2. Le couplage d’échange indirect :……….… ………...-44

3. La magnétorésistance géante : ………..-46

4. différentes phases structurales de l’alliages Co_xZn_1-x : ………...…..-48

5. Diagramme de phase de CoxZn1-x : ………..……….…-50

6. Modèle théoriques de diffraction de rayons X……..………..-51

CHAPITRE –II- : Techniques d’élaborations et de caractérisations des

multicouches et sandwichs :………...………..…………...…-62

Introduction :.………...………-63

1. La technique d’électrodéposition :………..………-65

1.1. Dépôt par électrodéposition :………...………...-65

1.2. Déposition de l’alliage CoZn :..………..………...-67

1.3. Préparations des multicouches CoZn/Cu :………..………..….-67

1.4. Préparation des échantillons CoZn ; CoZn/Co ; et Co/CoZn/Co :…………....…...-71

2. Technique de caractérisation structurale :………...…...…...……-73

3. Techniques de caractérisation magnétique et magnétorésistives :………..…-75

3.1. Magnétomètre à gradient de force alternatif (AGFM) : ……..………… ……...…….-75

3.2. Résonance ferromagnétique :………..……-76

3.3 Mesure de Magnétorésistance : ………...………...………..………-79

CHAPTRE III : Etude des propriétés Structurales, Magnétiques et

Magnétorésistives des multicouches [Co_xZn_1-x/Cu]……….…….…82

Introduction :………..………..83

I . Technique de caractérisation par la diffraction de rayons X :………..…………84

1. Technique de caractérisation par la diffraction de rayons X :………....84

2. Modélisation théorique :………..…88

2.1. Définition du modèle ………..88

2.2. Application du modèle théorique :……….…...89

2.3. Calcul des facteurs de structure de CoxZn1-x et de Cu :………....89

a. calcul de F_CoZn:………89

b. calcul de FCu:………...91

2.4. Calcul des facteurs de diffusion atomique de Co, Zn et Cu :………91

2.5. diagramme théorique :……….92

3. Caractérisation structurale de l’alliage CoxZn1-x :………..95

4. Evolution de la dimension moyenne des cristallites :………...97

5. Détermination des paramètres cristallographiques des couches Co_xZn_1-x …….99

II- Etude par mesures d’aimantation :………..101

1. Champ coercitif :………...104

2. Aimantation rémanente : ………...106

III- Etude par résonance Ferromagnétique (RFM) :………...107

IV- Etude de la magnétorésistance des multicouches [Co_xZn_1-x/Cu]_n :……….111

1- Magnétorésistance en fonction du champ magnétique: ……….. 111

2- Evolution de la magnétorésistance en fonction de la concentration de Co :…………113

Conclusion :……….116

CHAPITRE IV : Etude des Propriétés Structurales et Magnétiques des échantillons : CoxZn1-x; Co/CoxZn1-x/Co et (Co/CoxZn1-x)n préparés par

électrodéposition……….-120

Résumé……….152

Listes des Communications & des Publications………..…151

Introduction :………..………….…121

I. Etude des propriétés structurales :………..……….………....……..122

1. Propriétés Structurales de la couche Co6.5Zn93.5 :………..…………....122

2. Propriétés Structurales des échantillons (Co/CoZn)_n et Co/CoZn/Co :…………123

II. Etude des Propriétés Magnétiques :………....…….129

1. Allure des cycles d’hystérésis en fonction du champ magnétique :……..………...129

1.a. Comportement magnétique de couche Co_6.5Zn_93.5 :………..…..….131

1.b. Comportement magnétiques des échantillons (Co/CoZn)n et Co/CoZn/Co :...132

b.1. Aimantation à saturation : ……….132

b.2. Champ à saturation :………..133

b.3. Aimantation rémanente :………134

b.4. Champ coercitif :………....134

2. Etude de l’anisotropie effective :………..…………..…135

3. Couplage d’échange intercouche à température ambiante :…………..……..……..138

4. Caractéristiques des courbes d’aimantation :………..………...141

Conclusion :………..145

Références :………...………..….147

Introduction

L'évolution impressionnante des techniques d'élaboration et de caractérisation au cours de ces quinze dernières années, a permis de mettre en évidence nombreux domaines dans la physique des matériaux. De nouvelles classes de matériaux ont pu ainsi voir le jour. On peut citer, entre autres, les multicouches, formées de couches minces magnétiques, alternant avec d'autres non magnétiques de seulement quelques angstroms, constituant des structures artificielles périodiques. De nouvelles propriétés physiques jusqu'alors inexistantes dans les matériaux massifs et dans les alliages des mêmes matériaux, ont été découvertes. Celles-ci dépendent de plusieurs facteurs, reliés autant aux matériaux constituants qu'aux méthodes de préparation et de traitement, mais surtout à l'existence et l’état des interfaces et aux interactions entre les couches individuelles.

Un premier phénomène relié à la structure électronique et aux interactions magnétiques aux interfaces est l'anisotropie d'interface. Le fait le plus notable est la découverte par Garcia et coll., de l'anisotropie magnétique perpendiculaire dans les multicouches Co/Pd [1] en suite dans les multicouches Co/Ni [2], et récemment dans les multicouches CoPt/Co [3] et CoPt/Pt [4]. Cette anisotropie se manifeste par une orientation spontanée perpendiculaire au plan des couches lorsque l’épaisseur du Co est réduite à seulement quelques couches atomiques.

On peut également citer les phénomènes associés à la stabilisation des phases cristallines par diverses techniques d’élaboration. Le cas du Co est intéressant car de nombreuses études théoriques et expérimentales ont montré la possibilité de stabiliser des phases cristallines : cubiques à faces centrées (cfc); ou bien hexagonale compacte (hc) à une température inférieure à 450°C; ces structures peuvent être antiferromagnétiques ou ferromagnétiques.

Un autre exemple est la découverte par Grünberg et coll. [5] du couplage

d'échange oscillant entre les couches de Fe à travers une couche très mince de Cr (-10Å) dans des tricouches Fe/Cr/Fe préparées par Epitaxie à Jet Moléculaire (EJM). Ces auteurs ont montré que l'orientation relative (en champ nul) des aimantations des couches de Fe adjacentes, peut changer grâce au couplage d'échange, d'une orientation parallèle à une orientation antiparallèle seulement en changeant l'épaisseur de la couche de Cr.

Mais le phénomène qui a suscité le plus d'intérêt autant au niveau théorique qu'expérimental est incontestablement la découverte, en 1988, de la Magnétorésistance Géante (MRG) faite indépendamment par Baibich et coll. [6-7] dans les multicouches Fe/Cr, préparées par EJM; ils ont montré que la résistance électrique de ces multicouches dépend de l'orientation relative des moments dans les couches magnétiques adjacentes. Une configuration dans laquelle les aimantations des couches de Fe adjacentes et antiparallèles est caractérisée par une résistance électrique plus grande qu'une configuration où les aimantations sont parallèles.

La résistivité devenant fonction du champ magnétique, ouvre des possibilités importantes dans la détection des champs magnétiques faibles. Les senseurs magnétorésitifs existant à l'heure actuelle exploitent le phénomène d'anisotropie de la résistivité des films minces d'alliages NiFe [8]. Ces dernières années, beaucoup d'efforts ont été consacrés à la recherche sur les systèmes multicouches à base des alliages ferromagnétique par la technique de dépôt électrochimique notamment CoCu/Cu [9]; CoNi/Cu [10]; CoZnCu/Cu [11]...

Cette thèse étudie les propriétés structurales, magnétiques et de transport des systèmes: CoxZn1-x; (CoxZn1-x/Cu)n; Co/CoxZn1-x/Co; et (Co/CoxZn1-x)n

préparées par électrodéposition avec la technique de deux bains chimiques. Elle est constituée de quatre chapitres:

Le premier chapitre, essentiellement bibliographique, est constitué de deux chapitres. Dans le premier nous introduisons quelques concepts de base reliés aux propriétés magnétiques et de transport des multicouches métalliques, les modèles généralement utilisés pour expliquer certains phénomènes mis en évidences ainsi qu’une étude bibliographique succincte sur les multicouches magnétiques.

Le deuxième chapitre décrit les techniques de caractérisations structurales, de mesures magnétiques et de transport.

Le troisième chapitre est consacré à l’étude des propriétés structurales, magnétiques et de transport des multicouches alliage ferromagnétique/non magnétique [CoxZn1-x/Cu]n non étudié jusqu’ à présent. Pour aborder ce sujet

intéressant, il est nécessaire de maîtriser, à la fois la technique de préparation, ainsi que les méthodes de caractérisation. C'est la raison pour laquelle nous avons utilisé la diffraction de rayons X et ensuite caractérisé l'influence des changements structuraux aux interfaces sur les propriétés magnétiques et de transport de multicouches composées de l’alliage ferromagnétiques. Nous montrerons qu'une interprétation cohérente de ces propriétés nécessite la prise en considération des effets d’interfaces. Nous nous attacherons à mettre en évidence, à évaluer et à étudier les effets de ces interfaces ainsi que leur évolution. Et ce, suite à des analyses corrélées de la structure et de la magnétorésistance qui nous permettront d'émettre des conclusions sur l'influence de l'interface, de substrat, et de la concentration de cobalt, sur le comportement magnétique des couches CoZn/Cu.

Dans le quatrième chapitre nous nous sommes intéressés aux systèmes: CoxZn1-x; Co/CoxZn1-x/Co; et (Co/CoxZn1-x)n que nous avons préparés par

électrodéposition avec la technique de deux bains chimiques, à différentes épaisseurs de CoZn et de Co et à différentes concentrations de Co. Les propriétés structurales sont analysées par Rayons X et Microscopie électronique à balayage. L’analyse des propriétés magnétiques est effectuée à l’aide des mesures d’aimantation faites par Magnétomètre à gradient du champ alternatif (AGFM). Nous avons étudié pour la première fois un système hétérogène (Co/CoZn)n, pour

voir les effets des interfaces sur le comportement magnétique d’une part, et les effets d’un système à deux composantes magnétiques sur les cycles d’hystérésis d’autre part.

Enfin pour conclure nous tenterons de faire une synthèse des résultats obtenus qui résume les points les plus importants de ce travail.

Références

[l] P. F. Garcia, A. D. Meinhaldt, and A Suna, Appl. Phys. Lett. 47, 178 (1985). [2] G.H. Daalderop, P.J. Kelly, and F.J.A. den Broeder, Phys. Rev. kit., 68,682

( 1992).

[3] J. Kim, K. Barmak, L. H. Lewis, D. C. Crew and D. O. Welch Mat. Ree. Sot.

Symp. Proc. Vol. 577 Materials Research Society (1999).

[4] Madjid ABES thése de doctorat, Institut de Physique et Chimie de Matériaux de

Strasbourg (2004).

[5] P. Rinberg, R. Schriber, Y. Pang, M. B. Brodsky, and H. Sowers, Phys. Rev.

Lett. 57,2442 (1996).

[6] M. N. Baibich, J. M. Broto, A. Fen, F. NguyenVan Dau, F. Petroff, P. Etienne,

G. Creuzet, A. Friedench and J. Chazeias, Phys. Rev. Lett. 61 2472 (1988).

[7] G. Binach, P Grünberg, F. Saurenbach and W. Zinn, Phys. Rev. B 39 4828

(1989).

[8] P. Ciureanu, "Magnetoresistive Sensors" dans Thin Film Resistive Sensors, ed.

b y P. Ciureanu, S. Middelhoek (Institute of Physics Publishing, Bristol), 253 (1992).

[9] V. Weihnacht, L. Péter, J. Tóth,J. Pádár, Zs. Kerner, C. M. Schneider, and I.

Bakonyi Journal of The Electrochemical Society, 150 (8) C507-C515 (2003).

[10] E.J. Podlaha, D. Young, J. Chan, M. Murphy and W. Wang NSF NIRT

CTS-0210832, INT-9977576 (2004)

[11] L. Péter , Z. Kupay, J. Pádár, Á. Cziráki, Zs. Kerner, I. Bakonyi Electrochimica

CHAPITRE –I- Généralités sur les multicouches magnétiques: ……....-11

Introduction:………. ………...-12

I. Anisotropie magnétique dans les couches minces et multicouches :...………-14

1. L’anisotropie magnétocristalline :………...………-14

2. Anisotropie magnétique des films minces :………...…….-15

2.1 Anisotropie magnétique dipolaire ( ou de forme ) :………....………..-16

2.2. Anisotropie magnétique de surface :………...…………-17

2.3. Anisotropie magnetoélastique :………..…… -17

2.4. Contribution de volume et de surface à l’anisotropie uniaxiale effective des multicouches :………...………...….………-19

II. physique du couplage magnétique:……… …..……...-21

1. Couplage direct: ……….………-21

2. Couplage d’échange indirect: ……….-23

3. Couplage biquadratique: ………-25 4. Couplage magnétostatique: ………-27 5. Distribution de couplage: ………..……….………...-28 III. Magnétorésistance : ………..………...………-30 1. Définition : ………..………-30 2. Magnétorésistance anisotrope: ………..…………-30 3. Magnétorésistance Géante: ……….………..…………-31 4. Magnétorésistance inverse: ……….………..…………-37

IV. Etude bibliographique :………...…….…..………..-40

1. L’anisotropie magnétique :……….. ………..-42

2. Le couplage d’échange indirect :……….… ………...-44

3. La magnétorésistance géante : ………..-46

4. différentes phases structurales de l’alliages Co_xZn_1-x : ………...…..-48

5. Diagramme de phase de CoxZn1-x : ………..……….……….…-50

6. Modèle théoriques de diffraction de rayons X……..……….…………..-51

Introduction

L’étude des couches minces et multicouches, a débuté dans les années 60 pour se poursuivre, dans les années 80, par des échantillons d’épaisseur de quelques couches atomiques. L’étude détaillée de ces matériaux "nouveaux" a révélé des propriétés magnétiques spécifiques: par exemple l’apparition d’un terme d’anisotropie lié à la symétrie de la surface, le couplage d’échange indirect entre deux couches magnétiques successives séparées par une couche métallique ou non magnétique, ainsi que la magnétorésistance géante. Grâce aux nouvelles techniques de fabrication permettant la réduction en tailles dans les deux autres dimensions (latérales), l’étude de ces matériaux a subi un nouvel essor depuis le milieu des années 1990. Aujourd’hui, plusieurs applications (MRAM et disques durs par exemple) nécessitent l’incorporation des systèmes magnétiques de plus en plus submicroniques qui sont impliqués dans des circuits électroniques travaillant dans le domaine des micro-ondes.

Ces propriétés peuvent être expliquées par la prédominance d’effets de surfaces et d’interfaces. Il est clairement établi que les propriétés des multicouches les plus recherchées actuellement sont liées au transport polarisé en spin des électrons à travers des interfaces de type métal magnétique / métal non magnétique ou isolant. Ces systèmes ont l’avantage de présenter, en plus de l’intérêt fondamental, des applications potentielles très intéressantes comme : support d’enregistrement magnétique et magnéto-optique, mémoires vives non volatiles, transistors de spin, têtes de lecture / écriture, capteurs magnétorésistifs de position… c’est ce qu’on appelle la « magnéto électronique ».

Dans la suite nous allons passer en revue ces différentes propriétés et insister en particulier sur leur origine physique. Le but de ce chapitre est de rappeler les principaux résultats obtenus sur les multicouches magnétiques. La première propriété importante, liée aux interfaces provient de l’anisotropie de

l’environnement atomique d’un atome situé à une interface ou à la surface du matériau.

La deuxième propriété sera consacrée aux propriétés de couplage direct entre deux couches magnétiques ou indirect entre couches magnétiques à travers des couches non magnétiques.

La troisième propriété abordera le phénomène de magnétorésistance géante qui trouve son origine dans la diffusion dépendante du spin au cœur et à l’interface des couches. Ensuite quelques applications seront présentées pour rendre un peu mieux compréhensible le potentiel de ces systèmes.

Enfin nous présenterons les différentes phases structurales de l’alliage magnétique Co_xZn_1-x à température ambiante pour une concentration 1%< x ≤ 11% [1-5].

I. Anisotropie magnétique dans les couches minces et multicouches

On désigne par anisotropie magnétique une dépendance de l’énergie magnétique du système vis à vis de la direction de l’aimantation par rapport aux directions cristallographique et aux plans de l’échantillon.

Il y a différentes sources d’anisotropie:

1. L’anisotropie magnétocristalline

Cette anisotropie traduit le fait que l’énergie libre de tout le cristal ferromagnétique dépend de l’orientation de son aimantation par rapport à ses axes cristallins.

Le terme d’énergie libre décrivant cette dépendance est appelé énergie d’anisotropie magnétocristalline a essentiellement pour origine l’association du champ cristallin et du couplage spin-orbite [6-7].

L’anisotropie magnétocristalline constitue une caractéristique propre à chaque matériau ferromagnétique massif.

Pour un cristal de structure hexagonale la densité d’énergie magnétocristalline est généralement bien décrite par l’expression [8]:

      6 4 3 4 2 2

1sin sin [ cos6 ]sin

) ,

( k K k K

EMChc    

Où  désigne l’aimantation M par rapport à l’axe c, et  son angle azimutal mesuré à partir de l’une des directions cristallographiques principales du plan de base.

Pour un cristal de structure cubique, l’énergie d’anisotropie magnétocristalline exprimée dans un repère hexagonal d’axe c confondu avec la direction cristallographique [111] s’écrit quand à elle comme [9]:

2 2 3 2 3 4 2

1 _{[ 2sin(3 )sin cos (3 5cos ) ]}

108 ] sin . cos . 3 sin 2 4 cos 7 cos 6 3 [ 12 ) , (  K          K       Ecfc

Les empilements hexagonal compacts et cubique à face centrées sont très peu différents l’un de l’autre; par exemple le cobalt à température ordinaire, les directions perpendiculaire aux plans denses [0001] et [111] sont les directions de facile aimantation, car le premier est de symétrie uniaxe donc fortement anisotrope et le second est de symétrie plus élevée donc moins anisotrope, les structures hc et cfc du cobalt pur se différentient très nettement par l’ordre de grandeur de leurs constantes d’anisotropie magnétocristalline (TableauI-1):

Structure K1(erg/cm3) K2(106erg/cm3) Références

Tableau1 : Constantes d’anisotropie magnétocristalline du cobalt hexagonal compact et cubique à faces centrées à température ordinaire.

Pour les multicouches magnétiques l’énergie d’anisotropie magnétique totale peut en première approximation être décrite par l’anisotropie effective uniaxiale d’axe confondu avec la normale au plan des couches.

2. Anisotropie magnétique des films minces

Mis a part l’anisotropie magnétocristalline qui à été évoquée pour les cristaux massifs, d’autres formes d’anisotropie magnétique, au moins aussi importantes contribuent à l’anisotropie effective des couches minces [14].

Nous allons les décrire ci dessous :

Co (hc) Co (hc) Co(cfc) Co (cfc) 4.12 106 5.40 106 0.7 106 4.5 106 1.43 1.20 0.21 - 10 11 12 13

2.1 Anisotropie magnétique dipolaire (ou de forme)

Les interactions dipolaires entre moments magnétiques sont parmi les plus importantes sources d’anisotropie, elles donnent lieu à l’anisotropie magnétique dipolaire. Dans l’approximation du milieu continu, cette énergie magnétique dipolaire Ed est l’énergie d’interaction entre l’aimantation M et le champ

démagnétisant Hd, lié à la divergence de l’aimantation par [15]:

) ) ( ( dv r r r M div H_d      

_

l’aimantation est inhomogène à l’intérieur du matériau considéré de densité superficielle  M .n lorsque l’aimantation présente des discontinuités comme c’est

notamment le cas à la surface du matériau (de normale extérieur n).

Dans le cas d’un film mince idéal uniformément aimanté, le champ démagnétisant est crée par les seule densités superficielles de courant fictif M.n1 M.cos et



cos . .n2 M

M  situées sur les surfaces respectivement supérieure et inférieure du

film.

Hd est l’anisotropie et vaut 4M lorsque l’aimantation est perpendiculaire au

plan du film mince et zéro quand elle lui est parallèle. L’énergie magnétique dipolaire qui est proportionnelle au volume ferromagnétique V et qui a pour densité volumique :





 2 2

sin 2 M

Pour des couches minces de cobalt aussi bien cfc que hc les aimantations à saturation étant voisines pour les deux structures, à savoir Ms=1440 uem/cm3

dans le massif à température ordinaire [13], 2

2MS

 qui peut être considérée comme la constante d’anisotropie de la forme vaut: -12.7 106 _erg/cm3 _[14].

2.2. Anisotropie magnétique de surface

Le modèle de Néel [16] montre que les atomes localisés à la surface d’un cristal ferromagnétique présentant une anisotropie magnétocristalline différente de celle des atomes situés à l’intérieur du cristal.

Il a montré que pour un cristal cubique la réduction de symétrie à une surface [100] ou [111] peut conduire à apparition d’une très importante anisotropie superficielle uniaxiale et d’axe parallèle à la normale de la surface.

De même pour les cristaux hexagonaux de leur face [0001] l’anisotropie magnétocristalline superficielle ou anisotropie magnétocristalline de surface est uniaxiale et d’axe perpendiculaire à la surface.

En accord avec Néel et Bruno [17] l’énergie d’anisotropie magnétocristalline de surface d’un film mince de structure cfc [111] ou hc [0001] possède donc une densité surfacique de la forme:

 2 sin . 2 _S S K E  (4)

Ou`  désigne l’angle entre l’aimantation et la normale du plan du film, Ks est la

constante d’anisotropie magnétocristalline de surface et le facteur 2 rend compte du fait que tout film mince est essentiellement limité par deux faces identiques.

La constante d’anisotropie de surface de Néel pour le Cobalt dans sa structure hc est KS=0.84 erg/cm2 [17].

Lorsque des contraintes sont appliquées à un matériau ferromagnétique son énergie d’anisotropie totale et la direction de l’aimantation sont fortement modifiées. La nouvelle anisotropie ainsi engendrée est appelée anisotropie magnétoélastique, c’est le phénomène inverse de la magnétostriction dans la quelle les dimensions d’un corps varient légèrement lorsque l’aimantation change [18]. Dans les structures magnétiques constituées de couches minces épitaxiées, les contraintes liées à la différence de paramètre de réseau des constituants sont à l’origine des déformations élastiques des couches ferromagnétiques; cet effet est basé sur le modèle développé par C. Chappert et P. Bruno [17,19]. Ce dernier, a considéré le cas simple d’un film ferromagnétiques de paramètre a en épitaxie sur un substrat rigide de paramètre a_S.

Comme dans le modèle de J. H. Vander Merwe [20], l’état de contrainte à l’intérieur du film est déterminé par minimisation de la somme de l’énergie élastique crée à l’interface film / substrat.

La déformation planaire du film:

F F a a a   (5) Où aF désignant le paramètre planaire du matériau ferromagnétique à l’état massif.

Une déformation homogène et isotrope induit une anisotropie magnétoélastique uniaxiale et d’axe perpendiculaire au plan de la couche décrite par l’énergie libre:

  2 sin . . .B V E_ME  (6)

Où V est le volume du film, B sa constante magnetoélastique (B =6.5108_erg/cm3₎

pour le cobalt hc [0001] et  l’angle polaire de l’aimantation.

Deux régimes d’anisotropie magnetoélastique apparaissent selon que l’épaisseur tF

est inférieure ou supérieure à l’épaisseur critique tc en deçà de laquelle il y a

pseudomorphisme total entre le réseau cristallin du film et son substrat :

(i) dans le régime dit cohérent ( t_F t_c ), le désaccord paramétrique est proportionnel à la déformation planaire du film. Celle ci est indépendante de t_F et égale au désaccord paramétrique  entre le film et le substrat:

F F S a a a       (7) L’énergie magnetoélastique est proportionnelle au volume et sa densité volumique vaut :    2 2 sin sin . . _ME ME B K E   (8) Où K_ME= - B est une constante d’anisotropie de volume.

(ii) dans le régime dit incohérent (tFtc), la dislocation interfaciale résiduelle du film

varie approximativement comme l’inverse de son épaisseur tF:

) ( F C t t    (9) Les effets magnétoélastiques donnent alors lieu à une énergie d’anisotropie proportionnelle à la surface

F

t V

S  du film de densité surfacique:  2 2 sin sin ME C ME B t K E   (10)

2.4. Contribution de volume et de surface à l’anisotropie uniaxiale effective des multicouches

L’énergie d’anisotropie par unité de volume pour un film s’écrit généralement d’après une loi empirique au premier ordre [21]:

E_a = K_eff sin2_{ (11)}

Avec  l’angle entre l’aimantation et la normale au plan du film et Keff est la

constante d’anisotropie effective qui s’écrit comme:

F S V eff t K K K  2 (12)

avec tF l’épaisseurde la couche ferromagnétique, Kv la constante d’anisotropie totale

de volume et K_S la constante d’anisotropie de surface.

L’anisotropie effective est déterminée à partir des courbes d’aimantation de deux manières différentes:

En calculant l’aire comprise entre les deux courbes relatives aux deux directions, parallèle et perpendiculaire du champ par rapport au plan du film appliqué selon l’équation: dH M M K_eff HS( _//). 0  



S eff K M K M H 4 ₀ 2 (14)

M0 étant l’aimantation à saturation du métal ferromagnétique massif et MS

l’aimantation à saturation de la multicouche étudiée.

Nous allons décrire brièvement les différents termes qui contribuent à l’anisotropie magnétique effective, compte tenu des deux régimes décrits précédemment:

(i) pour tM<tC nous sommes dans un régime cohérent le terme d’énergie

magnétoélastique est contenu dans l’anisotropie de volume. L’anisotropie de surface n’est constituée que de l’anisotropie magnétocristalline de surface type Néel.

KV=KMC+KD+KME (15)

K_S=K_N

(ii) pour tM>tC nous sommes dans un régime incohérent; le film ne subit des

déformations qu’à l’interface. Dans ce régime le terme d’énergie magnétoélastique KME est contenu dans le termede surface.

KS=KN+KME (16)

KV=KMC+KD (17)

K_N est l’anisotropie de surface de Néel.

t_C a été déduite par Den Broder et col. [22] à partir de : tC= 0.114b η-1.22

Où b est le vecteur de Burgers et

M M NM a a a  

 avec a_NM est le paramètre du réseau du matériau non magnétique et aM le paramètre du réseau du matériau

magnétique.

II. Couplage magnétique

1. Couplage direct

Un des premiers types de couplage magnétique itinérant, est le couplage direct d’échange ferro-antiferromagnétique à travers une interface. Ce couplage a été mis en évidence pour la première fois sur des grains de cobalt partiellement oxydés et été interprété comme la conséquence d’une interaction d’échange à l’interface entre le cobalt ferromagnétique et une couche oxydée de cobalt antiferromagnétique [23]. Depuis, de nombreux systèmes présentant un couplage d’échange similaire ont été étudiés sous forme de couche mince. Ce couplage a a pour origine l’interaction directe entre les moments magnétiques de surface des couches ferromagnétique et antiferromagnétique, qui auront tendance à s’aligner parallèlement. Il en résulte un accrochage de la couche magnétique qui engendre une anisotropie unidirectionnelle ayant pour conséquence une augmentation de la rigidité de la couche ferromagnétique. C’est un des premiers moyens utilisés pour augmenter le champ coercitif d’une couche magnétique unique. Cependant, ce couplage ne peut être observé qu’en respectant un protocole de refroidissement bien établi. Il faut que le système soit refroidi à partir d’une température inférieure à la température de Curie (T_C) du matériau ferromagnétique et supérieure à la température de Néel (TN) du matériau antiferromagnétique jusqu’à une température

attractive, comme peuvent en témoigner les nombreuses publications récentes utilisant ces systèmes, et ceci pour deux raisons:

(i) un aspect fondamental pour comprendre une origine physique convaincante à ce phénomène.

(ii) Un aspect technologique très prometteur dans le domaine de

l’enregistrement magnétique et plus particulièrement des têtes de lectures magnétorésistives.

Un couplage similaire peut être également observé en mettant en contact deux couches ferromagnétiques différentes. Dans ce cas les deux couches magnétiques se comportent dans un champ magnétique externe comme une couche magnétique unique avec un champ coercitif unique. Plus souvent de telles associations peuvent être trouvées dans des empilements où on souhaite avoir deux couches magnétiques de dureté différentes séparées par une couche non magnétique, mais en gardant le même type d’interface métal magnétique/ métal non magnétique, de part et d’autre de la couche d’espacement.

(F) (AF) (a) (b) Hex M H

Figure 1. : Représentation du couplage d’échange direct entre une couche F et une couche AF le schéma (a) montre l’orientation des moments magnétiques d’un tel système, et dans la figure (b) on observe un décalage typique de la courbe d’aimantation par rapport a zéro caractérisé par le

champ d’échange Hex.

2. Couplage d’échange indirect

Une interaction de type indirect entre les moments magnétiques de deux couches magnétiques adjacentes à travers une couche non magnétique (appelée aussi

couche d’espacement ou séparatrice) à été mise en évidence, la première couche

magnétique M1 interagit avec les électrons de conduction métal non magnétique.

Ces électrons propagent une polarisation à travers la couche d’espacement, et cette polarisation est transmise à la deuxième couche magnétique d’aimantation M2, qui

se retrouve ainsi indirectement couplée à la couche M₁ via les électrons de conduction et donne naissance à un couplage antiferromagnétique pour certaines

distances comme indique sur la figure 2. Le couplage indirect pouvant être ferromagnétique pour d’autres distances.

Couche Magnétique

M1

M1

Couche non magnétique

e-

e

Figure 2 : représentation schématique du couplage d’échange indirect.

Pour mieux comprendre l’origine physique du phénomène de couplage d’échange indirect, plusieurs modèles théoriques ont été développés, le premier modèle ayant été appliqué fut ce lui de Ruderman Kittel Kasuya et Yoschida (RKKY), ce modèle considère une distribution uniforme de spin à l’intérieur de chaque couche ferromagnétique, le couplage Jij RKKY entre deux plans de spins distants de tij est

de la forme: 3 2 ) 2 ( ) 2 cos( ) 2 ( 2 sin ) ( ij F ij F ij F ij F ij t K t K t K t K t J   (1)

Et l’hamiltonien qui traduit cette interaction est:

j i ij ij J t S S t H( ) ( ) (2) K_F est le rayon de la surface de Fermi, et t_ij est l’épaisseur de la couche non magnétique. Bruno [24-25] a utilisé ce modèle et a montré que l’intensité du couplage possède des oscillations pour certains systèmes avec une décroissance assez rapide en fonction de l’épaisseur tij de la couche séparatrice dans ce cas on a:

2 ) 2 ( 2 sin ) ( ij F ij F ij t K t K t J  (3)

D’autres théories ont été développées pour améliorer la compréhension de ce mécanisme de couplage, présenté comme le résultat d’un confinement électronique à cause d’une réflectivité dépend du spin importante des électrons aux interfaces métal magnétique / métal non magnétique.

Le couplage d’échange indirect dans ce cas dépendrait non seulement de la couche séparatrice, mais également de l’épaisseur de la couche magnétique ce qui a été d’ailleurs vérifié expérimentalement [26]. En plus il serait dépendant du degré de désaccord entre les bandes d’énergie des deux matériaux au passage des interfaces

[27]. Les réflexions multiples et les interférences des ondes électroniques crées des

oscillante en fonction de l’épaisseur t avec une période 2π⁄q ou q est la période de l’oscillation d’une onde réfléchie sur une interface avec l’onde stationnaire.

Dans cette optique une méthode simple pour augmenter l’intensité du couplage serait d’augmenter le nombre d’électrons d participant aux interactions en choisissant un matériau approprié, cette idée a été expérimentalement vérifiée par S. Zoll [28] en effectuant une étude comparative de l’intensité du couplage entre le système Co/Ru et Co/Rh. Un couplage 10 fois plus important dans le système Co/Ru a été mis en évidence et attribué à la présence d’un électron supplémentaire dans la bande 3d de Ru.

Du point de vue phénoménologique, l’énergie d’échange par unité de surface d’un système composé de deux couches ferromagnétiques de même nature et d’épaisseur identique tF et couplées antiferromagnétiquement avec une couche non magnétique

peut s’écrire sous la forme:

2 2 1 S AF ex M M M J E  (4)

Avec l’aimantation des deux couches magnétiques égales en modules |M1|=|M2|, MS est l’aimantation à saturation, et JAF peut à son tour être reliée au

champ de saturation de l’échantillon HS, c’est dire qu’au champ au dessous duquel

l’interaction Zeeman des moments magnétiques avec un champ magnétique externe devient plus importante que l’interaction d’échange, et les aimantations passent d’une configuration parallèle à une configuration antiparallèle:

2 F S S AF t M H J   (5)

Le couplage est négatif si les moments magnétiques des couches s’alignant spontanément dans une configuration antiparallèle et il est positif quand la configuration est parallèle. Cette relation est valable dans le cas des sandwichs qui possèdent un couplage parfait. Dans le cas des multicouches l’équation ci dessus doit être corrigée en remplacent le facteur 2 par un facteur 4 du à l’existence dans ce cas de deux nouvelles interfaces extérieures participant au couplage d’échange.

D’une manière générale l’intensité du couplage d’échange dépend du système étudié et des conditions de préparation.

3. Couplage biquadratique

Pour différents systèmes on peut rencontrer souvent au lieu d’un couplage antiferromagnétique qui favorise une orientation relative, des aimantations des couches magnétiques adjacentes à 90° [28]. Ce couplage appelé biquadratique (ou à ''90°'') peut être intrinsèque ou extrinsèque suivant sa nature et il est caractérisé par une énergie d’échange:

 2 cos biq biq J E  (6)

Où θ est l’angle entre les moments magnétiques de deux couches voisines; et Jbiq

est la constante de couplage biquadratique.

Le couplage intrinsèque provient d’un terme d’ordre deux dans l’expression du couplage d’échange. Malgré le fait qu’il soit deux ordres de grandeur plus faible que le couplage bilinéaire, il peut devenir plus important que celui-ci pour des épaisseurs importantes de la couche d’espacement.

Le couplage biquadratique extrinsèque est plus fort que le couplage biquadratique intrinsèque et trouve son origine dans la nature imparfaite des interfaces. On le rencontre souvent pour des épaisseurs faibles de la couche séparatrice et résulte, dans la plupart des cas, d’une distribution spatiale du couplage bilinéaire. Jusqu’à présent deux types de modèle d’imperfections d’interfaces pouvant conduire à un tel mécanisme de couplage ont été proposés par Slonczewski.

Le premier modèle suppose que les interfaces sont constituées de marche de telle manière que le couplage a tendance de passer de ferromagnétique à antiferromagnétique, ou vis versa, au passage de chaque marche [29]. Si la longueur

latérale de la marche est plus faible que la longueur de cohérence latérale de la couche magnétique, des frustrations peuvent apparaître conduisant à un terme du second ordre dans l’expression du couplage d’échange.

Le deuxième modèle considère que les interfaces sont planes, sans marches, mais fortement interdiffusées. Ainsi, l’interface est vue comme un gradient de concentration d’un matériau dans l’autre, et pour des faibles épaisseurs de la couche séparatrice, des atomes de la couche magnétique peuvent diffuser jusqu’au milieu de celle ci. C’est le modèle des loose spins que Slonczewski a proposé pour expliquer l’évolution du couplage biquadratique en fonction de la température. Ces atomes créent des états de spin localisé qui vont être couplés avec les deux couches magnétiques et font apparaître des frustrations. Ceci induit un terme biquadratique dans l’expression du couplage. Grâce à l’aspect dilué de ces atomes, et donc à leur caractère paramagnétique, ce modèle prévoit une dépendance du couplage en température bien plus importante que les autres modèles.

4. Couplage magnétostatique

Un autre type de couplage, appelé magnétostatique a été mis en évidence plus récemment, cette fois ci entre deux couches ferromagnétiques séparées par une couche isolante, généralement constituée d’une barrière d’oxyde. Ce couplage a une intensité beaucoup plus faible que le couplage RKKY et il est par conséquent difficilement visible dans des empilements couche magnétique/couche non magnétique, surtout quand il est en compétition avec d’autre types de couplage comme ceux présentés précédemment. Ce couplage peut par contre être observé entre deux couches ferromagnétiques (découplées) telle qu’une couche dure et une couche douce de détection dans le cadre d’un capteur par exemple. Il a pour conséquence une augmentation de la rigidité de la couche douce et une diminution de la rigidité de la couche dure, et modifier les mécanismes de renversement de l’aimantation des couches en question. Ce type

de couplage est lié à la topographie des interfaces, supposées oscillantes à la manière d’une peau d’orange. Ce couplage peut être ferromagnétique dans le cas où les rugosités des deux interfaces sont corrélées, ou antiferromagnétique dans le cas contraire.

5. Distribution de couplage

Jusqu'à présent nous avons passé en revue les différents types de couplage qui peuvent apparaître dans un empilement de couche métallique. Dans la pratique il est assez rare qu’un seul type de couplage se manifeste seul, car pour cela il faut avoir des couches magnétiques homogènes avec des interfaces planes et abruptes. Autrement, on se retrouve avec des situations ou` il y a une distribution de couplage. Le cas le plus fréquent est celui des couplages ferromagnétique et antiferromagnétique qui sont présents simultanément, suite à des fluctuations de l’épaisseur de la couche séparatrice ou à des oscillations des interfaces magnétique / non magnétique résultant d’une rugosité de surface. Il est possible que l’épaisseur de la couche non magnétique soit localement plus ou moins importante qu’une valeur moyenne donnée et qui est censée donner lieu à un couplage antiferromagnétique. Pour ces régions un couplage ferromagnétique peut apparaître et peut donc induire une distribution angulaire entre 0 est 180° de l’angle entre les aimantations des couches adjacentes.

En plus dans une couche magnétique dont l’interface présente des oscillations, on peut assister latéralement à des interactions des moments magnétiques de la même couche qui peuvent ainsi créer des frustrations magnétiques. En gardant à l’esprit ces remarques il s’avère bien difficile de faire une distinction nette entre une distribution de couplage et un autre type de couplage généré par exemple par des imperfections des interfaces, comme le cas du couplage biquadratique. Il est arrivé fréquemment ces dernières années d’analyser chaque situation en détail pour être en mesure d’identifier la nature des interactions (voir la figure 3).

Figure 3 : Représentation schématique des fluctuations d’épaisseur de la couche d’espacement (a) qui conduisent à une distribution de couplage, la

figure (b) illustre les régions couplées F-AF ainsi que les régions

intermédiaires correspondant au passage du couplage F au AF.

III. Magnétorésistance

1. Définition

La magnétorésistance est la variation relative de la résistivité électrique sous l’effet d’un champ magnétique extérieur, on définit donc le taux de la magnétorésistance comme suit : (0) (0) -) (H (%) MR s ρ ρ ρ    _ (7) ) (H et (0) ρ _s

ρ sont respectivement les résistivités en champ nul et à saturation. La MR

existe dans tous les matériaux, mais sa grandeur ainsi que son comportement diffèrent d’un matériau à l’autre. De plus elle dépend non seulement de l’intensité du champ magnétique appliqué mais aussi de la direction de celui-ci par rapport à celle du courant électrique. En effet il y a deux orientations possibles du champ magnétique :

le champ H parallèle à la densité du courant (H//



j, longitudinal) et une orientation

transversale où le champ H est perpendiculaire à la densité de courant (



H 

 j ).

Donc deux sortes de MR dont la variation des résistivités est donnée par (H)

-(0)

Δρ// ρ// ρ// et Δρ┴=ρ┴(0)-ρ┴(H). Pour les systèmes en couches minces, où le courant est dans le plan de l’échantillon, il y a trois possibilités de mesurer la MR: MR longitudinale (H //



j), représenté par Δ//, dans le cas transversal (



H 

 j)

nous avons deux possibilités: si le champ est dans le plan de l’échantillon alors la MR est transversale ΔΤ, si le champ est perpendiculaire au plan, la MR est perpendiculaire Δ.

2. Magnétorésistance anisotrope

Du point de vue historique, la magnétorésistance anisotrope (AMR) fut le premier effet observé dans les semiconducteurs d’abord, puis dans les alliages de métaux ferromagnétiques de transition [30-31]. Son origine a été attribuée au couplage spin-orbite qui est responsable de l’anisotropie de la diffusion, mais il est dû aussi au mouvement des domaines ferromagnétiques sous l’effet du champ magnétique extérieur [32]. Il a été montré que la résistivité d’un matériau présentant de l’anisotropie de magnétorésistance dépend de l’orientation relative de l’aimantation M par rapport à la densité du courant jet son expression est donnée par:





) θ

(  _ _//_ 2

Où θ est l’angle entre M et 

j, _//et _sont les résistivités pour

 M et



jorientés

parallèlement (θ=0°) et perpendiculairement (θ=90°) respectivement. Pour des alliages ferromagnétiques, le taux d’AMR défini comme

// //     _ reste limité à quelques pour cent, et bien en dessous de 1% pour les couches minces et les multicouches.

3. Magnétorésistance Géante

Beaucoup plus tard, en 1988, on a mesuré sur des tricouches Fe/Cr/Fe

[33] un taux de magnétorésistance plus important que celui attendu dans des

couches de Fe uniques, car la résistance du sandwich à 4,2 K était réduite de moitié en appliquant un champ externe de 20 kOe. Ce nouveau phénomène fut appelé magnétorésistance géante (GMR). L’épaisseur des couches de Cr pour lesquelles l’effet était le plus prononcé correspondrait à la présence d’un fort couplage antiferromagnétique entre les couches de Fe à travers le Cr.

Parkin [34] a montré que la GMR présentait un comportement oscillatoire en fonction de l’épaisseur de la couche séparatrice, similaire à celui du couplage d’échange. Par contre, il s’est avéré que la présence d’un couplage antiferromagnétique n’est pas indispensable pour observer la GMR et qu’il existe d’autres méthodes pour obtenir un alignement antiparallèle des couches magnétiques. La notion de «vanne de spin» fut introduite pour désigner les systèmes utilisant des couches magnétiques épaisses. De nombreuses structures ont été par la suite étudiées, notamment des systèmes utilisant comme couches magnétiques des métaux de transition ferromagnétique (Fe, Ni, Co ou leurs alliages), et comme couche séparatrice des métaux nobles ou des métaux de transition non magnétiques (Au, Ag, Cu, Ru, Rh, …).

Il est arrivé de dire que la GMR géante est liée à l’orientation relative des aimantations des couches magnétiques l’une par rapport à l’autre, combinée à une diffusion dépend de spin des électrons aux interfaces magnétique/non magnétique

et dans les couches magnétiques. L’existence de la diffusion dépendant du spin avait été suggérée par Mott [35] en 1936 dans le cas des métaux ferromagnétiques de transition. Le modèle qu’il avait proposé a pour but de décrire le transport électronique dans les métaux ferromagnétiques de transition (4s3d) et considère les électrons séparés en deux canaux de conduction: un canal majoritaire et un canal

minoritaire. A la bande majoritaire on a attribué par convention un moment de spin

des électrons parallèle à l’aimantation et la bande minoritaire un moment de spin des électrons antiparallèle à l’aimantation.

n (E) E n (E) EF 4s n (E) n (E) 4s 3d 3d

Figure 4: Schéma de la structure électronique d’un métal ferromagnétique de transition. On observe que le nombre d’électrons d au niveau de fermi est plus important pour les spins minoritaires (↓) que pour les spins majoritaires (↑). Ce sont donc les électrons s de la bande minoritaire qui vont être fortement diffusés vers des états d avec des niveaux libres au voisinage du niveau de Fermi.

Le modèle considère également que la conduction se fait par les électrons de type s voisins du niveau de Fermi et que dans tous les processus de diffusion le spin d’électron se conserve, ce qui en réalité n’est valable qu’à basse température. En regardant la structure de bande d’un matériau ferromagnétique de transition (figure 4), il apparaît que la densité d’état des électrons de la bande minoritaire au niveau de Fermi est supérieure à celle de la bande majoritaire. En considérant que les états vers lesquels la diffusion a lieu sont les états d, la probabilité de diffusion est donc la plus élevée pour les électrons de la bande majoritaire, car dans ce canal de nombreux états sont disponibles. Par conséquent la résistivité des spins minoritaires est plus élevée que la résistivité des spins majoritaires, c’est à dire ρ↓ > ρ↑. Si on définit le coefficient d’asymétrie de la diffusion dépendante du spin comme suit:          maj m in (9)

Alors pour des métaux comme le Co ou le Ni on obtient un α >1.

Considérons maintenant deux couches magnétiques couplées antiferromagnétiquement en l’absence d’un champ magnétique extérieur. Les deux canaux de courant définis précédemment, à spin-up et à spin-down, sont alternativement majoritaires et minoritaire, en fonction de leur orientation relative par rapport à l’aimantation locale des couches magnétiques. Par conséquent les électrons correspondants vont être alternativement faiblement et fortement diffusés ce qui peut être associé, respectivement à une résistance Rmaj des électrons de la

bande majoritaire et à une résistance Rmin des électrons de la bande minoritaire. La

résistivité du système sera élevée et la résistivité totale R↑↓ sera la somme de deux

résistances en parallèle, chacune avec la valeur Rmaj+Rmin. Pour un champ H > HS,

les aimantations des deux couches magnétiques s’alignent suivant la direction du champ magnétique. Dans ce cas, seuls les électrons avec un spin –down, opposé à la direction de l’aimantation, vont être systématiquement fortement diffusés, alors que les électrons à spin-up, parallèles à la direction de l'aimantation, sont systématiquement faiblement diffusés et jouent un effet de court –circuit. La résistivité dans ce cas est faible et la résistance totale R↑↓ sera la somme de deux

résistances 2Rmaj et 2Rmin, mises en parallèle. Si on définit la GMR comme la

variation de résistance due au passage d’une configuration AF vers une configuration F, rapporté à la résistance dans le cas F on peut écrire:

  4 ) 1 ( 4 ) ( 2 m in 2 m in _         R R R R R R R GMR maj maj (10) Avec : 2 m in R R R_  maj  te min min 2 R R R R R maj maj    (11)

Où α a été définie si dessus.

Le modèle simple que nous venons de décrire implique que les libres parcours moyens des électrons sont plus grand que les épaisseurs des couches traversées, afin de justifier l’approximation R_maj<<R_min. En plus il ne prend pas en considération la diffusion dans le volume du matériau expérimentalement observée et il se limite à la diffusion aux interfaces.

Dans cette optique les relations (11) nous donnent une résistance du sandwich beaucoup plus importante dans l’état antiferromagnétique que dans celui ferromagnétique, ce qui veut dire que la résistance décroît avec l’augmentation du champ externe au fur et à mesure que l’angle entre les deux aimantations des couches magnétiques diminue.

Figure 5 Représentation schématique de la diffusion dépend du spin dans un sandwich présentant un effet de la MR normale (a) et inverse (b). Dans la configuration antiparallèle du cas (b) les électrons à spin ↓ sont systématiquement diffusés aux couches magnétiques, alors que ceux du canal ↑ sont peu diffusés (résistance faible). Par contre, dans la configuration parallèle cas (a) les électrons de deux canaux sont fortement diffusés et la résistance est importante. Par conséquent, R↑↑>R↑↓ et le taux

de GMR est négatif..

4. Magnétorésistance inverse

Il est quand même possible d’obtenir un comportement inverse de la GMR par rapport à celui décrit antérieurement, en faisant un choix convenable des matériaux magnétiques. Le phénomène a été désigné par le terme de magnétorésistance inverse car la résistance augmente avec l’augmentation du champ appliqué.

On peut donc définir, comme nous l’avons fait précédemment relation (9), un coefficient global de diffusion du spin. Il se peut que ce coefficient prenne des valeurs différentes pour deux interfaces situées de part et d’autre d’une couche séparatrice non magnétique. Dans le cas ou la résistivité des électrons associés a la bande minoritaire (spin↑) est plus importante que la résistivité des électrons

associés à la bande majoritaire (spin↓), le coefficient de diffusion α1=ρmin/ρmaj est

supérieure à 1. Par contre dans le cas contraire où la résistivité des électrons à spin minoritaire est inférieure à celle des électrons à spin majoritaire, le coefficient de diffusion dépendante du spin α2 est inférieur à 1. Considérons maintenant une

situation ou une couche non magnétique séparant deux couches magnétiques présente deux interfaces caractérisées par des coefficients de diffusions α₁>1 et α₂<1, respectivement. Dans une configuration antiparallèle des aimantations les électrons à spin minoritaire vont être systématique diffusés, ce qui conduit à une résistivité faible (figure 5-b). Cependant dans une configuration parallèle des aimantations les électrons des deux canaux sont alternativement fortement et faiblement diffusées, et la résistivité sera élevée. Par conséquent R_↑↓<R_↑↑ et le taux GMR est négatif.

Ce phénomène a été déjà mis en évidence dans des système Fe/Cr/FeCr/Fe [36] et peut s’expliquer par le fait que αFe>1et ρFeCrFe<1. Ceci est le résultat d’un

décalage de la structure de bande du Fe par rapport à la bande FeCrFe qui pour conséquence nmin(EF)<nmaj(EF) dans l’alliage alors que nmin(EF)>nmaj(EF) dans le Fe.

Un effet similaire a été observé dans le système Co/Ru/CoRu. Des calculs de structure de bande montrent que le dopage du Co par du Ru déplace les bandes d du canal majoritaire vers des énergies élevées modifiant ainsi le coefficient d’asymétrie de la diffusion dépendante du spin.

Le modèle à deux courants est un modèle simple qui explique qualitativement le phénomène de magnétorésistance géante. D’autres modèles plus élaborés ont été développés pour permettre de calculer d’une manière plus exacte le taux de MR, en tenant compte des différentes origines de la diffusion dépendante de spin. Ainsi le modèle classique de Camley et Barnas [37] résout l’équation de Boltzman en prenant en considération des diffusions dépendantes du spin aux interfaces et dans les couches magnétiques, une diffusion dans les couches non magnétiques et une probabilité de renversement de spin pour expliquer l’augmentation de la MR dans les multicouches avec le nombre des périodes. En plus, il permet de rendre compte