c) Fonctions d’auto-corrélation expérimentale et théorique

Dans notre modèle, l’expression de la fonction d’auto-corrélation de second ordre dépend seulement du taux de désexcitation spontané total et non pas du taux d’émission spontané radiatif : la statistique de photons calculée prend en compte l’ensemble des voies de désex- citation du système. Or, d’un point de vue expérimental, seul les photons arrivant jusqu’au détecteur peuvent être pris en compte. En régime stationnaire, ce raisonnement nous a conduit à déterminer le nombre de photons émis par unité de temps à partir du taux de désexcitation radiatif pour le calcul de l’intensité. Pour la fonction d’auto-corrélation de second ordre, cette inhibition de fluorescence va diminuer la probabilité de détecter un photon à un instant ainsi que la probabilité de détecter un photon à un instant t sachant qu’un photon a été émis à un instant t=0. Comme l’inhibition de fluorescence est un processus stochastique, toutes les probabilités vont être modifiées de la même façon d’un point de vue statistique. Cela signifie que l’existence de voies de désexcitation non radiatives pour un système quantique modifie l’amplitude de la fonction d’auto-corrélation mais pas sa forme. Cet effet peut être comparé à

10. Rappelons que cette formule n’est plus valide si le couplage avec l’environnement inclus des collisions, des phonons, etc qui déphasent rapidement le dipôle puisque cette équation suppose que la durée de vie des cohérences est limitée par la durée de vie de l’état excité.

Chapitre II. Statistique d’émission d’un système quantique en géométrie confinée

l’influence d’une densité ou à un changement de l’efficacité des détecteurs. Expérimentalement, la fonction d’auto-corrélation est renormalisée par sa valeur à l’infini pour que sa valeur ne dépende pas de ces processus. Notons que cette normalisation permet également d’obtenir une mesure indépendante des paramètres extrinsèques de détection (angle solide de détection, effi- cacité quantique des photodiodes à avalanches, bruit, . . . ). Ainsi, contrairement à la mesure de l’intensité, la détermination de la fonction d’auto-corrélation permet d’obtenir une information sur l’ensemble des processus de désexcitation de l’émetteur.

La figure (II.13) présente l’évolution du temps de dégroupement de photon en fonction de la distance Rqs entre un centre émetteur et une nanoparticule d’or de 20 nm de diamètre pour

trois longueurs d’onde d’émission. La durée de vie a été fixée à 20 ns (Γ0 = 1/20 ns−1) et la

fréquence de Rabi dans le vide (en l’absence de la nanosphère) à Ω0 = 1/100 ns−1 en accord

avec les valeurs expérimentales obtenues pour une lacune fluorescente NV du diamant [13]. Pour cette puissance d’éclairage, l’approximation des équations au taux est respectée (Γ0 = 5 Ω0)

et la formule analytique obtenue pour la fonction d’auto-corrélation de second ordre peut être utilisée.

τ

ab

(ns)

R

qs(nm)

=460nm

=600nm

=520nm

λ

λ

λ

Figure II.13–Variation du temps de dégroupement de photon d’un système quantique en fonction de sa distance à une nanosphère d’or de 20 nm de diamètre pour trois longueurs d’ondes d’émission. Le champ électrique incident et l’orientation du moment dipolaire de transition de l’émetteur sont représentés sur le schéma. La durée de vie de l’état électronique excité a été fixée à 20 ns et la pulsation de Rabi en l’absence

de nanostructure à Ω0= 1/100 ns−1. On suppose que l’excitation est toujours résonante avec la transition

(δL = 0).

- Lorsque l’émetteur est loin du centre de la nanosphère de 20 nm de diamètre (typiquement à plus de 80 nm), le temps de dégroupement est constant et égal à la durée de vie de l’état excité dans le vide : la présence de la nano-sphère ne modifie pas la statistique de photons.

II.3 Intensité et statistique d’émission d’un système quantique

- En revanche, lorsque l’on pénètre dans le champ proche optique, le temps de dégroupement de photons diminue. Cette variation dépend de la longueur d’onde considérée et provient de l’augmentation du champ électrique local et de la densité de modes évanescents à proximité de la surface de la nanostructure. Cet effet est renforcé à 520 nm par la présence des modes plasmon de surface. En régime de couplage faible, le taux de désexcitation spontané est supérieur à la pulsation de Rabi (Γ0 = 5 Ω0) et la variation du temps de dégroupement de photons provient

principalement de la contribution des modes évanescents. Afin d’analyser la variation du temps caractéristique de dégroupement de photons, il est intéressant de modéliser la nanosphère par une entité dipolaire (approximation quasi-statique). Dans ce cas, on peut montrer que le taux de désexcitation spontanée varie comme 1/R6

qs [103] alors que le champ électrique local évolue

selon 1/R3

qs en champ proche optique. Ces dépendances montrent que le taux d’absorption

∆(Rm) ne pourra pas dépasser le taux de désexcitation spontané à très courte distance : un

régime de couplage fort ne pourra être obtenu si l’émetteur est trop proche de la nanostructure. - Enfin, à très courte distance de la surface de la sphère (quelques nanomètres), on observe que le temps de dégroupement de photons τabtend vers 0. Ce comportement signifie que le temps

moyen entre deux désexcitations consécutives devient tellement faible que l’on ne peut plus les séparer temporellement : le système quantique ne dégroupe plus les photons. Cependant, pour ces distances, le processus de désexcitation non-radiatif est dominant (II.11b)) et implique que très peu de photons peuvent être détectés. D’un point de vue expérimental, cette inhibition de fluorescence à courte distance va donc se traduire par un faible nombre de photons détectables rendant difficile l’acquisition d’une telle courbe.