C-2] Confrontation expériences – théories
de 40 000 atomes soumis à une impulsion de
quelques 1015 W/cm2) pour une direction parallèle et
perpendiculaire à l'axe de polarisation du laser [Kumarappan et al., 2001].
Il apparaît donc assez peu probable que la contribution basse énergie des électrons soit effectivement responsable de cette anisotropie qui n'affecte que les ions de grande énergie. Mathur et al. observent également que les distributions en état de charge des ions de faible énergie sont identiques à 0° et 90° de la polarisation du laser. Ces résultats viennent d'être confirmés très récemment par une autre équipe [Hirokane et al., 2004] qui a également observé pour la première fois jusqu'à l'Ar14+. Par contre pour les ions ayant une grande énergie cinétique (Ke > 170 keV), certaines différences apparaissent entre la distribution en état de
charge des ions émis suivant la direction de polarisation du laser et celle des ions émis perpendiculairement (cf. Figure I-43).
Figure I-43 : Distribution en état de charge des ions ayant une énergie supérieure à 170 keV et éjectés lors de l'interaction d'agrégat d'argon contenant 12
800 atomes avec une impulsion laser femtoseconde
(I ~ 2×1016 W/cm2 ; τ = 130 fs, λ = 780 nm)
[Hirokane et al., 2004].
Ainsi, seuls les ions de grande énergie et fortement multichargés participe à cette anisotropie.
2°-ii) Confrontation avec des modèles de dynamique moléculaire
Blenski et al. [Ishikawa & Blenski, 2000] du SPAM ont proposé un modèle de type dynamique moléculaire pour expliquer cette explosion asymétrique mais sur des agrégats beaucoup plus petits (au maximum 155 atomes). Leur méthode de calcul de type Monte Carlo inclue l'ionisation par impact électronique ainsi que l'ionisation par effet tunnel (mais également les recombinaisons électrons – ions) et permet de suivre le mouvement des ions et des électrons libres durant toute l'interaction. A partir de leur simulation, les auteurs remarquent que l'ionisation par impact électronique joue un rôle mineur dans la dynamique d'ionisation et que cette anisotropie est due uniquement au champ laser. Des calculs similaires réalisés par Mathur et al. ont montré que l'anisotropie résultante du modèle de Blenski et al. est du même ordre de grandeur que celle observée expérimentalement.
Très récemment [Jungreuthmayer et al., 2004], des simultions MPIC (Microscopic
Particle In Cell) reproduisent le spectre en énergie de Mathur et al. avec des gros agrégats
comme nous le présentons sur la Figure I-44. Dans les codes PIC, les équations de Maxwell et les équations du mouvement pour toutes les particules chargées sont résolues en utilisant l’approximation du champ moyen. Les mécanismes d’ionisation par effet tunnel (formule ADK : équation [I-B.7]) ainsi que l’ionisation collisionnelle dans le cadre du formalisme de Lotz (formule [I-B.13]) sont également présents dans ces simulations. L’une des principales conclusions de ses simulations est que l’ionisation est dominée par l’ionisation par effet de champ tandis que l’ionisation collisionnelle est négligeable durant toute la dynamique
d’expansion de l’agrégat tout comme dans les simulations de Blenski et al. L’augmentation du champ électrique à l’intérieur de l’agrégat par effet de charge provoque un accroissement de l’ionisation par effet de champ (mécanisme appelé CEI : "Charge Enhanced Ionization") ainsi qu'une polarisation du nuage électronique : le champ laser suffit à éjecter les électrons présents sur l’un des pôles de l’agrégat. Le déséquilibre de charge entre les deux pôles de l’agrégat génère à son tour un champ électrique du même ordre de grandeur que le champ laser, ce qui contribue encore une fois à augmenter l’ionisation (mécanisme appelé PEI :
"Polarization Enhanced Ionization"). Il s'agirait, d'après ces simulations, de ce processus PEI
qui serait responsable de la création d'ions fortement multichargés et très énergétiques aux pôles de l’agrégat. Ce scénario serait ainsi à l'origine de l’asymétrie présente dans le spectre énergétique simulé (cf. Figure I-44), en très bon accord avec le spectre expérimental de Mathur et al. (cf. Figure I-42). Contrairement au modèle nanoplasma, ces simulations de dynamique moléculaire permettent de comprendre l'anisotropie, en terme d'énergie, observée lors de l'éjection des ions multichargés, et elles démontrent également la grande influence du champ électrique régnant à l'intérieur de l'agrégat pendant toute l'interaction pour expliquer la création d'ions fortement multichargés et très énergétiques.
90° 0° Num b er of p a rt icle s (arb. Un it s)
Ion energy (eV)
103 3.103 104 3.104 8.104
Figure I-44 : Spectre en énergie des ions émis par un agrégat d’argon contenant 10 000 atomes
après l’irradiation avec une impulsion laser de 100 fs et
d’intensité de 8×1015 W/cm2 (en
IR) en fonction de la polarisation [Jungreuthmayer et al., 2004].
3°) Mécanismes d'explosion des agrégats
Pour caractériser les mécanismes impliqués dans l'explosion de l'agrégat (coulombien et / ou hydrodynamique), il est nécessaire d'étudier la relation entre la distribution en état de charge des ions multichargés et l'énergie cinétique de ces ions. Nous allons, dans un premier temps, exposer les premiers travaux de l'équipe de l'Imperial College ainsi que résumer les résultats de la thèse de S. Dobosz du SPAM. Dans un second temps, nous confronterons ces résultats avec le modèle nanoplasma et le modèle de dynamique moléculaire de Blenski et al. que nous avons brièvement exposé ci – dessus.
3°-i) Confrontation des différents travaux expérimentaux
La Figure I-45 présente l'évolution de la distribution en état de charge avec l'énergie des ions lors de l'irradiation d'agrégats de xénon contenant 2 500 atomes par une impulsion laser d'éclairement crête de l'ordre de 2×1016 W/cm2. Nous remarquons que pour les ions énergétiques (Ke > 10 keV), le maximum de la distribution en état de charge est compris,
typiquement, entre 18+ et 25+, avec certains ions pouvant avoir un état de charge aussi grand que 40+. Comme nous l'avons précisé dans le paragraphe A de ce chapitre, ceci est largement supérieur à ce qu'il est possible d'obtenir dans le cas de l'ionisation par effet de champ avec des atomes isolés. Les auteurs de ce travail [Ditmire et al., 1997] affirment qu'il s'agit de la pression hydrodynamique qui est responsable de l'évolution de la distribution en état de charge avec l'énergie des ions.
0 10 20 30 40 50
E = 100 keV
Xe Charge State (XeZ+ )
C
harge
St
ate Dist
ribution (arb. units)
E = 1 keV E = 2 keV E = 5 keV E = 10 keV E = 20 keV E = 30 keV
Figure I-45 : Distributions en état de charge pour des agrégats de xénon contenant de l'ordre de 2 500
atomes et soumis à un éclairement laser IR de
2×1016 W/cm2 [Tisch et al., 2003].
En utilisant un spectromètre à temps de vol couplé à une déflection magnétique du type Wiley – McLaren (MD – TOF : "Magnetic Deflection – Time Of Flight"), Dobosz et al. du groupe de Saclay ont fait un pas supplémentaire dans la compréhension des mécanismes d'évolution des agrégats en quantifiant l'évolution de l'énergie cinétique avec l'état de charge des ions éjectés lors de l'interaction.
Pour commencer, leurs résultats montrent sans ambiguïté, pour les agrégats d'argon contenant 2×105 atomes, la manifestation d'une explosion de type purement coulombienne. En effet, dans leur spectre bi – dimensionnel, présenté sur la Figure I-46, les traces correspondant à des ions argon ayant un état de charge compris entre 1+ et 8+ sont clairement résolues et l'énergie cinétique initiale de ces ions peut être modélisée par :
( )
2q q
Figure I-46 : Spectre bi – dimensionnel montrant un spectre typique de MD – TOF
obtenu lors de l'irradiation d'agrégats d'argon contenant 200 000 atomes à un
éclairement IR de 5×1017 W/cm2 [Lezius et
al., 1998].
Pour les agrégats de xénon beaucoup plus gros contenant 2×106 atomes, ils ont trouvé un comportement plus complexe de la distribution énergétique des ions en fonction de l'état de charge comme l'illustre la Figure I-47.
Figure I-47 : Distribution d'énergie
cinétique des ions Xeq+ (avec q compris