Applications atmosph´eriques

La m´ethode utilis´ee pour notre analyse de propagation d’incertitudes photochimiques est

similaire `a la m´ethode d´evelopp´ee initialement par Stolarski et al. (1978), concernant la varia-

bilit´e des r´esultats d’un mod`ele de la stratosph`ere terrestre engendr´ee par les incertitudes sur

les param`etres photochimiques. Un mod`ele 1D, couvrant les altitudes de 15 `a 60 km, y a ´et´e

d´evelopp´e afin de calculer la diminution de l’abondance d’ozone O3 provoqu´ee par ses r´eactions

avec les esp`eces chlor´ees. Les incertitudes dans les profils verticaux de concentration ont ´et´e d´etermin´ees par une telle approche de Monte-Carlo, appliqu´ee aux constantes de vitesses des 55 r´eactions thermiques consid´er´ees. Stolarski et al. (1978) ont pu alors d´eterminer que la chimie de l’ozone ´etait domin´ee dans leur mod`ele par une dizaine de r´eactions, dont les constantes de vitesse ´etaient assez bien connues. Des incertitudes de quelques dizaines de pour cents ´etaient n´eanmoins trouv´ees sur les profils de concentration de plusieurs compos´es. Les calculs de Sto- larski et al. (1978) demeurent cependant une estimation des limites inf´erieures des incertitudes globales de leur syst`eme, puisque les incertitudes sp´ecifiquement attach´ees aux param`etres de photodissociation n’y ´etaient pas pris en compte.

Une approche ´equivalente a ´et´e adopt´ee afin d’´evaluer les incertitudes pr´esentes dans un mod`ele de la troposph`ere terrestre (Thompson et Stewart (1991)). Cette ´etude a ´et´e limit´ee encore aux variations des constantes de vitesse de 72 r´eactions thermiques par l’application de la m´ethode de Monte-Carlo, afin de d´eterminer les barres d’erreur des concentrations des compos´es

traces. Des ´ecarts-types de 20% `a 90% ont pu ˆetre trouv´es, selon le compos´e et la r´egion de la

troposph`ere ´etudi´ee. Des correlations entre certaines esp`eces ont pu ˆetre mises en ´evidence, mais la d´eduction des importances relatives des processus photochimiques restait tr`es difficile. Cette ´etude a ´et´e depuis ´elargie afin de tenir compte des d´ependences en temp´erature des incertitudes sur les constantes de vitesse (Stewart et Thompson (1996)) ; les incertitudes calcul´ees sur les

concentrations apparaissant naturellement plus importantes `a basse temp´erature, en dehors de

la gamme de temp´erature de leurs d´eterminations exp´erimentales classiques.

Ces ´etudes ont pu montrer que les r´esultats d’un mod`ele photochimique ne sont toujours tr`es pas bien d´efinis. Bien que la chimie de l’atmosph`ere terrestre soit beaucoup ´etudi´ee, ce qui a l’avantage d’abaisser fortement les incertitudes exp´erimentales et/ou th´eoriques sur les constantes de vitesse des r´eactions thermiques pr´epond´erantes, les barres d’erreur des r´esultats th´eoriques restent toutefois assez larges. Si de telles incertitudes subsistent encore dans les mo- d`eles photochimiques de l’atmosph`ere terrestre, il est tentant d’extrapoler leur importance dans les mod`eles de l’atmosph`ere de Titan, dont les conditions diff`erent fortement des conditions d’´etude de type terrestre. Les ´etudes exp´erimentales de r´eactions d’int´erˆet pour l’atmosph`ere de

´etant impliqu´es et des conditions de temp´erature et de pression extrˆemes de cet environnement. Par cons´equent, les incertitudes des param`etres photochimiques dans un mod`ele de l’atmosph`ere de Titan doivent ˆetre plus importantes que dans le cas d’un mod`ele de l’atmosph`ere terrestre. De fait, ceci doit ´egalement ˆetre vrai pour la plupart des atmosph`eres plan´etaires extraterrestres.

De telles analyses d’incertitudes chimiques ont d’ailleurs ´et´e depuis peu appliqu´ees ´egalement `

a l’´etude des atmosph`eres plan´etaires et au milieu interstellaire. Dobrijevic et Parisot (1998) ´etudi`erent l’impact des incertitudes sur la chimie des hydrocarbures dans un mod`ele de la stra- tosph`ere de Neptune. Leurs simulations adimensionnelles calculaient l’´evolution d’un ´echantillon

irradi´e de m´ethane CH4 et d’hydrog`ene H2, `a une pression de 10−3 mbar et `a une temp´erature

de 190 K. Ce syst`eme chimique, `a priori plus complexe que celui de la stratosph`ere terrestre,

contenait 189 r´eactions (r´eactions thermiques + photodissociations) et prenait en compte leurs

impr´ecisions cin´etiques. Les trois sc´enarii test´es, correspondants `a diff´erents niveaux d’incer-

titude, suppos´es identiques, sur les photodissociations, permirent de montrer que l’incertitude totale des r´esultats th´eoriques repose non seulement sur les impr´ecisions des constantes de vi- tesses des r´eactions thermiques, mais ´egalement sur celles des processus de photolyse. Restreint

pourtant `a des approximations 0D, ce travail n’en permit pas moins de souligner pour la premi`ere

fois le manque de contraintes sur la chimie des hydrocarbures dans les atmosph`eres plan´etaires, avec des ´ecarts-types sur leurs concentrations calcul´ees de l’ordre de 100% pour les compos´es

les plus simples, et jusqu’`a 2000 % pour quelques compos´es plus lourds. Dobrijevic et al. (2003)

´etendirent de fa¸con plus repr´esentative ces ´etudes pr´eliminaires `a l’impact des incertitudes sur

la chimie des hydrocarbures dans un mod`ele de la stratosph`ere de Saturne. Ce mod`ele incluait en effet les influences de la variation de temp´erature avec l’altitude, du transfert radiatif ainsi que des processus de transport vertical, suppos´es accentuer et propager les incertitudes obte- nues dans des conditions strictement adimensionnelles. Les incertitudes calcul´ees par Dobrijevic et al. (2003) ´etaient alors si importantes qu’ils purent ´evaluer pour la premi`ere fois le degr´e de contrainte avec lequel divers param`etres physico-chimiques ´etaient susceptibles d’ˆetre d´eduits de la comparaison entre les r´esultats th´eoriques et les observations disponibles. En particulier, Dobrijevic et al. (2003) montr`erent que ces incertitudes sur les abondances calcul´ees entraˆınaient une grande incertitude sur le profil vertical du coefficient de diffusion turbulente dans la basse atmosph`ere de Saturne.

Vasyunin et al. (2004), Wakelam et al. (2005) et Wakelam et al. (2006) appliqu`erent r´ecem-

ment des analyses similaires de propagation d’incertitudes chimiques `a l’environnement interstel-

confiance `a accorder aux comparaisons entre les descriptions th´eoriques et les observations dis- ponibles, tester ainsi la validit´e et la repr´esentativit´e de diff´erentes hypoth`eses physico-chimiques

et souligner ´eventuellement les param`etres pr´epond´erants `a consid´erer pour les assurer.