argileux : rôle de l’orientation des particules
Ce chapitre présente la démarche et les résultats visant à répondre au premier objectif de la thèse. Il s’agit en effet de tenter de mieux décrire le phénomène d’orientation préférentielle des particules argileuses, les facteurs qui peuvent potentiellement l’influencer (e.g., nature des minéraux et méthode de préparation) et enfin de tester des outils numériques permettant la simulation tridimensionnelle des milieux poreux argileux à anisotropies contrastées. Les résultats ainsi obtenus permettront d’aborder dans le chapitre suivant l’influence que peut avoir cette anisotropie d’orientation des particules sur la diffusion des traceurs de l’eau au sein de milieux poreux argileux. Certains des milieux analysés dans ce chapitre ont notamment été reproduits à l’identique pour mener des expériences de diffusion (cf. Chapitre III). Dans ce cadre, la section II.1 se focalise tout d’abord sur l’étude de milieux modèles simulés et expérimentaux composés de disques monodisperses en taille. Il s’agit principalement de tester la validité de méthodes de simulation 3D de milieux granulaires argileux pour reproduire une large gamme d’anisotropie d’orientation des particules puis de faire le lien avec l’anisotropie du réseau poral associé. La section II.2 se focalise quant à elle plus spécifiquement sur la mesure quantitative de l’anisotropie d’orientation des particules dans des milieux argileux modèles ou naturels variés, et l’objectif est de rationaliser l’ensemble des données sur la base d’une description simple.
La section II.1 correspond à un article publié dans la revue Materials et s’appuie sur des expériences en laboratoire pour la validation d’un algorithme permettant de simuler l’organisation 3D de particules de forme plaquettaire. Les milieux étudiés sont composés de disques avec un rapport d’aspect (i.e., épaisseur/diamètre) de 0.1 sur la base d’études de la morphologie de particules argileuses de vermiculite (Reinholdt et al., 2013, rapports d'aspect compris entre 0.08 et 0.10), d’illite et de kaolinite (Hassan et al., 2005, rapports d'aspect mesurés compris entre 0.11 et 0.12 et de 0.07, respectivement). Les milieux expérimentaux sont composés de disques de PTFE déposés dans différents fluides à viscosité variable pour obtenir différentes organisations. Dans les milieux simulés et expérimentaux, les particules sont déposées une à une et seulement sous force gravitaire, mimant un processus de sédimentation simplifié. Les milieux expérimentaux obtenus, fortement anisotropes, ont ensuite été analysés en microtomographie de rayons X par Arnaud Mazurier (IC2MP, Poitiers, France). Les simulations sont issues du code développé par Ferrage et al. (2015) sur la base du travail de Coelho et al. (1997). Des milieux ont pu être simulés sur toute la gamme d’anisotropie en faisant varier les paramètres d’entrée du code. Pour décrire l’orientation des particules, des outils classiques sont utilisés : les fonctions de distribution d’orientation (FDO) des particules, qui rassemblent toute l’information relative à l’orientation des particules d’un milieu, et le paramètre d’ordre 〈P2〉 (également noté S) qui intègre une partie de l’information de la FDO en une seule valeur (cf. section I.3.1). Après analyse, les porosités ainsi que les FDO des milieux expérimentaux et simulés se sont montrées superposables pour
38 un même degré d’anisotropie, contribuant ainsi à la validation des simulations sur la plage d’anisotropie commune. Les résultats obtenus à partir des milieux simulés ont également confirmé l’existence d’une courbe maîtresse décrivant une relation porosité vs. S (similaire à celle présentée par Ferrage et al., 2015), propre à la morphologie choisie pour les disques et au dépôt par sédimentation (i.e., sans compaction). Une analyse géométrique plus poussée du réseau du solide au sein des milieux simulés a ensuite permis de mettre en évidence un changement de tendance dans la relation porosité vs. S pour des valeurs de S > 0.9, interprétée par l’augmentation de l’agrégation des particules et des contacts particule- particule au niveau de leurs surfaces basales. Enfin, l’analyse de l’anisotropie du réseau de pores a montré une corrélation simple entre l’anisotropie d’orientation des particules et l’anisotropie de la phase porale, en accord avec les travaux de Leu et al. (2016), Backeberg et al. (2017) et Jacops et al. (2017).
La courbe maîtresse porosité vs. S obtenue dans la section II.1 sur des simulations de milieux modèles de disques semble indiquer la possible existence d’un seul type d’organisation pour une valeur de S donnée et donc une forme commune de la FDO. Dans ce cadre et à l’issue du travail présenté en section II.1 plusieurs fonctions conventionnelles (e.g., Gaussienne, Lorentzienne, Maier-Saupe, Onsager, etc.) ont été testées sur les milieux simulés obtenus. Pour une même valeur de 〈P2〉, la fonction Maier-Saupe est apparue comme la plus efficace pour reproduire les FDO mesurées sauf pour des valeurs de 〈P2〉 comprises entre 0.6 et 0.8. Ces tests ont ainsi mis en évidence l’absence d’un modèle de distribution d’orientation pour le cas simple de disques monodisperses en taille. Plusieurs questions restaient donc en suspens à l’issue de ce test : est-ce que l’impossibilité de reproduire les FDO est propre aux milieux de disques de PTFE analysés ou bien est-ce aussi le cas pour des argiles naturelles ? Si oui, existe-t-il une fonction permettant de décrire simplement et quantitativement l’anisotropie d’orientation des particules argileuses compte-tenu de la grande variabilité de leurs conditions de formation ou de préparation ?
Pour répondre à ces questions des milieux poreux monophasiques composés de minéraux argileux purs ont été réalisés, analysés et font l’objet d’un article publié dans la revue Nature Communications et correspondant à la section II.2. Ces milieux ont été obtenus en faisant varier la nature des minéraux argileux (kaolinite, mica, vermiculite et montmorillonite) ainsi qu’en utilisant 3 protocoles de préparation (par compression, sédimentation et centrifugation) pour aboutir à des organisations très contrastées de particules (cf. section I.2.2). Ces milieux ont été analysés par DRX-2D en transmission au Laboratoire de Physique des Solides (Orsay, France) en collaboration avec Erwan Paineau et Pascale Launois (cf. sections I.2.3 et I.3.2). La DRX-2D permet de mesurer les FDO sur toute la gamme angulaire avec des temps d’exposition court (de 2 min à 30 min pour des échantillons monophasiques), offrant ainsi la possibilité d’analyser un grand nombre de milieux en plusieurs points (86 mesures réalisées au total). Les FDO et les paramètres d’ordre 〈P2〉, 〈P4〉, 〈P6〉 et 〈P8〉 ont été calculés systématiquement (cf. sections I.2.2. et I.2.3) pour caractériser l’anisotropie des milieux poreux argileux. Notons qu’une FDO ne peut être décrite entièrement qu’en utilisant une infinité de paramètres d’ordre,
39 ces derniers servent donc à extraire une partie de son information. L’analyse des paramètres d’ordre pour le jeu de données obtenu a permis de mettre en évidence les limites des fonctions conventionnelles tout en indiquant l’existence d’une tendance commune à tous les échantillons. Nous nous sommes donc appuyés sur la théorie de l’entropie maximale pour proposer une FDO modèle. Cette nouvelle fonction générique a été appliquée avec succès à un sol, une argilite et un schiste (cf. section I.2.1) indiquant une probable extension du modèle à des milieux naturels plus complexes.
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