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IV. TRAVAUX REALISES

IV.4 Etude de l’amidon du fruit à pain

IV.4.1.5 Analyses de la structure moléculaire

IV.4.1.5.1 Pré - traitement des amidons purs

Cette étape est nécessaire pour une bonne solubilisation de l’amidon dans l’eau avant les

mesures de Chromatographie d'exclusion stérique (HPSEC), ou de dosage de l'amylose par la

CLI (Capacité de Liaison à l’Iode). Ce traitement détruit complètement la structure granulaire de

l’amidon et enlève les lipides présents dans l'amidon.

Mode opératoire : Environ 500 mg d'amidon de fruit à pain ont été solubilisés dans 20 mL de

DMSO (95 %) pendant 5 jours. L'échantillon a été précipité dans 200 mL d'éthanol (95 %), puis

laissé à sédimenter. Il a été centrifugé à 27000 g durant 10 min à 20 °C (KR25i, Jouan,

St-Herblain, France). Le précipité a ensuite été filtré sur un verre fritté de porosité G4 (10 – 16 µm)

par rinçage avec 3 * 3 mL de DMSO puis 3 * 3 mL d'éthanol. Le précipité a été lavé trois fois

avec 60 mL d'éthanol, puis lavé deux fois avec 100 mL d'acétone. Les amidons ainsi traités

sont conservés sous atmosphère sèche en présence de sorbsil®.

IV.4.1.5.2 Teneur en amylose

L'amylose a la capacité dans des conditions bien définies de former des complexes d'inclusion

avec des molécules hydrophobes comme l'iode, les lipides ou les alcools. Il est ainsi possible

de déterminer la quantité d'amylose présente dans l'amidon à partir de l'absorption de l'iode qui

peut être mesurée par ampérométrie ou par sprectophotométrie

a) Capacité de Liaison à l’Iode (CLI)

Cette méthode consiste à déterminer la teneur en amylose d’un amidon par dosage

ampérométrique. Il s'agit de la mesure de la résistivité de la solution correspondant à la

complexation progressive de l'iode par l'amylose.

L’iode est générée in situ par réaction chimique entre l’iodure (I

-

) présent en excès dans le

milieu et l’iodate ajouté (Larson et al.,1953) :

L’iode libérée dans le milieu se complexe aux glucanes linéaires présents dans l’amylose.

En parallèle à cette réaction chimique, un courant est généré dans la solution (tension imposée

de 250 mV), de façon à créer une faible différence de potentiel entre deux électrodes de platine.

Le potentiel ampérométrique est constant à l’ajout d’IO

3-

, car il y a formation d’iode fixé aux

glucanes. Quand les ions IO

3-

ne se fixent plus sur l’amylose, les électrodes se dépolarisent, le

potentiel augmente et est mesuré par un galvanomètre (0,2 µamp.mm

-1

).

Figure 58 : Résistivité d’une solution d’amylose pure en fonction de l’ajout d’iodate de potassium

L'évolution de la résistivité mesurée en fonction de la quantité d'iodate de potassium ajoutée en

est tracée (voir l'exemple de la Figure 58). L'extrapolation de la partie linéaire de la courbe à

partir du point d’inflexion sur l'axe des abscisses donne le point d'équivalence correspondant au

volume titrant.

La capacité de liaison à l’iode (CLI) est alors déterminée par la relation suivante :

Avec : CLI, en mg / 100 mg d’échantillon

V, le volume titrant d’IO

3-

en mL

PE, la prise d’essai en mL

C, la concentration en α – glucanes de la solution en mg.mL

-1

Mode opératoire : 20 mg d'amidon prétraité au DMSO sont dissouts dans 5 mL de KOH 1 N

pour l'amidon, et 5 mg dans 5 mL de KOH 1 N pour l’amylose de référence, à 4 °C pendant 3

jours. La solution d'amidon obtenue a été diluée au 1/100

ème

pour avoir une concentration

d'environ 5 mg.mL

-1

(KOH 1 N, HCl 0,1 N, eau), et celle du témoin amylose pure au 1/20

ème

pour une concentration de 1 mg.mL

-1

. Les mesures ont été effectuées sur 1 mL placé dans une

cuve thermostatée. 2 mL d'HCl 1 N, 1 mL de KI 0,4 N et 15 mL d'eau y ont été ajoutés. Le

dosage a été effectué avec du iodate de potassium. La mesure du potentiel ampérométrique a

été faite avec un galvanomètre Mettler Toledo DL53 à 25 °C.

b) Mesure spectrophotométrique du λmax

Il s'agit d'une autre méthode de mesure de la teneur en amylose par la détermination de la

longueur d'onde au maximum d'absorption. L'absorption de l'iode donne une coloration au

complexe amylose / iode. La mesure de la longueur d'onde informe alors sur la longueur des

chaînes. Plus le λ

max

est élevée, plus la longueur des chaînes sera importante.

Mode opératoire : Les solutions préparées pour le dosage par CLI ont été les mêmes que pour

la mesure du λ

max

. Le pourcentage d'amylose après filtration (5 µm) a été mesurée avec le

spectrophotomètre JASCO V-530 (Jasco Corporation, Tokyo, Japon) en UV / visible entre 450

et 750 nm.

IV.4.1.5.3 Chromatographie d'exclusion stérique couplée à une détection par

diffusion de la lumière multi-angles (HPSEC – MALLS)

a) Chromatographie d'exclusion stérique

La Chromatographie d'Exclusion Stérique (SEC) est une technique de chromatographie en

veine liquide permettant de fractionner les polymères en fonction de leur taille par élution au

travers d'une colonne remplie d'une phase stationnaire poreuse. Couplée à une détection

réfractométrique (RI) et par diffusion de la lumière (MALLS), cette méthode permet d'accéder

aux distributions en taille et en masses molaires des polymères considérés, et d'approcher leur

structure moléculaire.

b) Détection par diffusion de la lumière

L'analyse de chaque fraction obtenue en sortie de colonne (SEC) au moyen de la diffusion de

lumière multi-angles (MALLS) permet de déterminer en chaque point des distributions, la masse

molaire moyenne en poids Mp et le rayon de giration en z R

Gz

en utilisant la relation de la

diffusion de lumière simplifiée du terme de concentration :

Avec :

c, la concentration en polymère

K, la constante optique

λ, la longueur d'onde du faisceau laser

θ, l’angle d'observation

Rθ, le rapport de Rayleigh

Avec R

Gi

, le rayon de giration de la fraction i

M

i

, la masse molaire de la fraction i

L’extrapolation à angle nul et la pente de la droite d’ajustement de la droite d’équation (Kc/ Rθ)

i

= f (sin

2

(θ/2)) permettent alors de déterminer respectivement la masse molaire M

i

et le rayon de

giration R

Gi

de la fraction i considérée. A chaque volume correspond alors un rayon de giration

R

Gi

, une concentration C

i

(déterminée par réfractométrie) et une masse molaire M

i

. Il est alors

possible de tracer log (M

i

) = f (V

élution

). On en déduit pour chaque échantillon la valeur au

sommet du pic Ri (c'est-à-dire la valeur de la masse molaire de la fraction majoritaire), la masse

molaire moyenne en nombre Mn et en poids Mp.

Les masses molaires en nombre Mn, en poids Mp, l'indice de polydispersité Mp / Mn et le

rayon de giration moyen en z, R

Gz

sont déterminés en utilisant les moyennes calculées sur

chaque pic :

Pour une distribution donnée, la valeur de Mn sera influencée par les molécules les plus

abondantes alors que la valeur de Mp sera influencée par la présence de molécules de fortes

masses.

c) Traitement des données

Les valeurs obtenues permettent alors de calculer la densité apparente des molécules (dGapp)

et le coefficient hydrodynamique (νG) qui donnent des informations sur la conformation en

solution et sur la structure moléculaire.

Mode opératoire : Environ 10 mg d’amidon pré-traité au DMSO sont pesés et mis en

suspensions dans 20 mL d’eau millipore filtrée (filtre Anotop 0,1 µm, Whatman) dans une cuve

en téflon. Cette suspension est mise à barboter 20 min dans de l’azote pour la dégazer, puis

placée dans un four à micro-ondes (900 W) et chauffée 40 sec. Elle est ensuite refroidie dans

un bain de glace durant 30 minutes.

La solution est alors filtrée sur une membrane Durapore® de 5 µm (Millipore, Bredford, USA) et

diluée au ½ (échantillon à 250 µg.mL

-1

) pour être injectée dans le dispositif constitué d’un

échantillonneur automatique Waters 717, d’une pompe HPLC P680, d’une colonne Shodex KW

802.5 contenant de la silice greffée munie d'une colonne de garde. Cette colonne est placée

dans un four (Crococil-Cluzeau, Bordeaux, France) réglé sur une température de 30 °C. Les

détecteurs placés en sortie de colonne sont : le Dawn® Heleos doté d’un laser Hélium-Néon

émettant à 632,8 nm et d'une cellule K5 (Wyatt Technology Corporation, Santa Barbara, Ca,

USA) et le détecteur réfractométrique (ERC-7515A, ERC Inc., Japon). La tête de lecture du

Dawn® Heleos est munie de 18 photodiodes qui vont analyser la lumière diffusée. La phase

mobile constituée d’azide de sodium à 0,02 % dans de l'eau, est dégazée et filtrée sur 0,1 µ

(Millipore, Bredford, USA). Le débit d'élution utilisé est de 0,3 mL.min

-1

. Le traitement des

données de diffusion de lumière est effectué grâce au logiciel Astra® (version 5.3.4.14).

Le rendement de solubilisation est calculé par comparaison de la concentration de la

suspension de départ et de la concentration avant filtration. Le rendement d'élution est

déterminé par comparaison entre la concentration après filtration et la concentration donnée par

le réfractomètre en ligne.