Analyse des donn´ees exp´erimentales

u₀− ^q p + q  (1− p τrep− q τrep)^k+ ^q p + q^. (4.52)

Cette ´equation donne l’´evolution de la probabilit´e d’´emission de la source en fonction de la condition initiale u0. Elle est associ´ee `a un effet de m´emoire sur une dur´ee 1/(p + q) et correspond aux solutions stationnaires :

P_on= ^q

(p + q) ^{et Poff = 1}− Pon= ^p (p + q) .

Param`etre de Mandel d´ependant du temps

D’apr`es notre mod`ele, la lumi`ere ´emise par la source consiste en une succession d’im-pulsions ´emises aux temps tk= k× τrepavec la probabilit´e uk, correspond `a une intensit´e :

I(t) = +∞ X

k = −∞

δ(t− kτrep)× rk, avec r_k= 0 ou 1. (4.53) L’´equation (4.52) permet de calculer les propri´et´es statistiques du flux de photons. En particulier, nous pouvons obtenir l’expression de la variance de N (T ), nombre de pho-tod´etections intervenues pour une dur´ee T , et en d´eduire l’expression du param`etre de Mandel d´ependant du temps. Les calculs correspondants sont d´etaill´es dans l’Annexe B.

La solution analytique compl`ete, qui correspond `a l’´equation (B.5), se simplifie dans le r´egime o `u β = (p + q)τrep ≪ 1, comme c’est le cas pour l’´emission de la mol´ecule. Le param`etre de Mandel d’une source de photons uniques intermittente « id´eale » est alors donn´e par :

Q_perf.SPS(Mτrep) = ^2p× τrep β2  1− ¹ Mβ1 − (1 − β)M  − 1 (4.54)

tandis que le param`etre de Mandel « r´eel » de la statistique de photod´etection, est lui affect´e par l’efficacit´e η qui agit comme un simple facteur multiplicatif. Le param`etre de Mandel pour la source r´eelle est ainsi donn´e par :

Q_S(T ) = η Q_perf.SPS(T ). (4.55)

4.5.3 Analyse des donn´ees exp´erimentales

Disposant d’un mod`ele reliant les fluctuations d’intensit´e, caract´eris´ees par la valeur du param`etre de Mandel d´ependant du temps Q(T ), aux param`etres photophysiques de la source, nous pouvons le confronter aux donn´ees exp´erimentales d´ej`a ´etudi´ees `a la sec-tion 4.4. Comme expliqu´e dans le § 4.5.1, nous pouvons ´evaluer le param`etre de Mandel des impulsions lumineuses `a partir de la liste de donn´ees exp´erimentales de photod´etection {np}p=1,...,N. La courbe correspondante est reproduite sur l’insert de la figure 4.6 et repr´esente la variation du facteur de Mandel Q^S_m(T ) pour des ´echelles de temps T variant de la micro-seconde aux dizaines de millimicro-secondes, soit sur plus de quatre ordres de grandeur.

La fenˆetre principale de la figure 4.6 d´etaille le comportement de Q^S_m(T ) pour les temps d’int´egration courts. Elle fait nettement apparaˆıtre l’existence de deux r´egimes distincts en ce qui concerne les fluctuations statistiques de la source :

0.08

0.04

0.00

-0.04

Q(T)

10^-6 10^-5

Integration time T (s)

4

3

2

1

0

Q(T)

10

10

10

10

10

T (s)

super

poissonian

subpoissonian

FIG. 4.6 – Param`etre de Mandel de la source mol´eculaire de photons uniques en fonction de la dur´ee d’int´egration T . La courbe est pr´esent´ee dans son int´egralit´e dans l’insert, tan-dis que la figure principale correspond `a un agrantan-dissement du comportement aux temps courts. La courbe en trait plein repr´esente le r´esultat de l’ajustement des formules analy-tiques aux donn´ees du mod`ele ON - OFF. Le trait horizontal pointill´e mat´erialise la limite poissonnienne du facteur de Mandel compte tenu de la saturation introduite par les temps morts des photod´etecteurs.

• Sur des ´echelles de temps inf´erieures `a une dur´ee de l’ordre de 8×τrep, le param`etre de Mandel Q^S_m(T ) de la source reste en dessous de la limite poissonnienne Qlim=−hni/2. La r´egularit´e de l’´emission de la source de photons unique, impos´ee par l’excita-tion p´eriodique, est alors le ph´enom`ene dominant et les fluctual’excita-tions statistiques de la lumi`ere ´emise reproduisent le caract`ere r´egulier de la lumi`ere d’excitation

• Aux ´echelles de temps sup´erieures `a une dur´ee de l’ordre de 10 µs, l’intermittence dans l’´emission de fluorescence due au basculement de la mol´ecule dans son ´etat tri-plet, influe fortement sur la statistique de photon. L’alternance de p´eriodes d’´emission et de p´eriodes « noires » a pour effet de « grouper » les photons ´emis par la source [70]. La statistique devient ainsi super-poissonnienne, ce qui se traduit par un exc`es de bruit et par cons´equent une valeur positive du param`etre de Mandel.

Comme on peut le voir sur la figure 4.6, les donn´ees exp´erimentales s’accordent bien avec l’ajustement effectu´e `a partir des formules (4.54) et (4.55). La proc´edure d’ajustement permet ainsi de d´eterminer les param`etres physiques li´es au constantes de couplage du mod`ele ON- OFF. Dans le cas des donn´ees pr´esent´ees dans ce chapitre, l’ajustement, obtenu sur plus de quatre ordres de grandeurs temporels, est r´ealis´e en fixant la valeur de l’efficacit´e globale de d´etection `a la valeur η = 0.04456 pr´ec´edemment d´etermin´ee. Les param`etres p et q sont eux laiss´es libres pour l’ajustement, on d´eduit de leurs valeurs celles correspondant `a la de la dur´ee de vie de l’´etat triplet τT = 250 µs, ainsi qu’`a la probabilit´e de croisement

4.6. Conclusion

inter-syst`eme probabilit´e d’intersystem crossing :PISC= pτrep= 2.1×10−4. Ces valeurs sont en bon accord avec les mesures r´ealis´ees pr´ec´edemment sur des mol´ecules individuelles de cyanine dispers´ees dans une matrice polym`ere [64]. Notre m´ethode d’acquisition et d’ana-lyse « photon par photon » de l’´emission de la mol´ecule, apparaˆıt ainsi pouvoir compl´eter utilement e les m´ethodes de caract´erisation statistique d’objets individuels.

4.6 Conclusion

La source de photon unique mol´eculaire que nous avons mise au point nous a permis d’atteindre des efficacit´es quantiques globales parmi les meilleures alors atteintes en 2002, date `a laquelle ces r´esultats ont ´et´e obtenus. Depuis, les boˆıtes quantiques semi-conductrice dans des micropilliers ont permis d’atteindre de beaucoup plus grandes efficacit´es quan-tiques, jusqu’`a 37% dans certaines conditions [117], en particulier pour la photodiode au contact du composant, `a l’int´erieur du cryostat)

Nous avons caract´eris´e compl`etement, par une m´ethode originale, la statistique du nombre de photons d´etect´es en provenance de cette source sur plusieurs ordres de grandeur de la dur´ee d’observation. La mol´ecule agit effectivement comme un « r´egulateur »de l’inten-sit´e en ´emettant les photons un par un : le bruit d’intenl’inten-sit´e de la lumi`ere de fluorescence d´etect´e est plus faible que le bruit de photons, et pr´esente un caract`ere sub-poissonien. Ce r´esultat n’est cependant valable qu’aux temps courts, inf´erieur `a la µs. Sur les plus longues p´eriodes d’observation, au del`a de cette ´echelle de temps, la dynamique interne de la mol´ecule conduit `a un exc`es de bruit par rapport `a la r´ef´erence de Poisson⁷.

Notons que nous avions initialement d´evelopp´e cette source en vue de son application `a un syst`eme de distribution quantique de cl´es de cryptage. Cependant, `a cause de leur photoblanchiment trop rapide, ces syst`emes mol´eculaires se sont av´er´es inadapt´es `a de telles applications. C’est pourquoi, nous avons pr´ef´er´e les centres color´es dans le diamant, ayant une photostabilit´e `a temp´erature ambiante bien meilleure, aux mol´ecules pour la r´ealisation pratique d’exp´erience de cryptographie quantique : c’est l’objet du chapitre suivant.

7Notons que la plupart des syst`emes utilis´es pour produire des photons uniques pr´esente ce mˆeme type de comportement d’intermittence, d ˆu `a l’existence d’´etats “noirs”.

Chapitre 5

Centres color´es du diamant comme

source de photons uniques

Sommaire

5.1 Le centre color´e NV dans le diamant . . . . 92

5.1.1 Structure des niveaux d’´energie . . . . 92