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La molé ule H

2

est ionisée une fois ou deux fois à haque demi- y le optiquesi l'é lairementinstantanéest susant.Lorsque lenombre de y les optiquesaugmente,ladynamiquede l'ionisationdevientplus omplexeetles résultats ommeladensitéde probabilitééle troniqueounu léaire,sontplus di ilesàinterpréter.Par onséquent,pour avoirunevisionplus lairede la dynamiquedelamolé uleenintera tionave uneimpulsionlaserultra ourte, ilpeutêtreutiledediminuerladuréedel'impulsion.Aprèsavoirétudiél'eet de l'é lairement ave des impulsions de 10 fs, an de pouvoir omparer les résultats expérimentaux et théoriques, ette inuen e est analysée de façon théoriqueave des impulsionsde durée totale4 y les optiques. Cette durée étant d'oresetdéjà expérimentalementatteinte[6℄, etteétude permetdon de rester dans le domainedes durées a tuellement réalisables.

Elle met en éviden e deux régimes dans l'ionisation double de H

2

, grâ e aux gures 5.7 et 5.6 qui montrent les probabilités de présen e pour 2,5

×

10

14

W. m

−2

et 4

×

10

14

W. m

−2

respe tivement et qui sont a ompa- gnées de la dépendan e temporelle du hamp éle trique

E(t)

. Dans les deux as, la première ionisation se fait à la même distan e internu léaire

R = 1, 6

u.a.,etlestrois ontributionsprin ipalessontproduitesàdes temps

t1

,

t2

et

t3

similaires. Pour 2,5

×

10

14

W. m

−2

, es temps sont

t1

= 4, 4

fs,

t2

= 5, 9

fs et

t3

= 7, 2

fs, omme le montre lagure 5.7. À 4

×

10

14

W. m

−2

, gure 5.6, ils deviennent

t1

= 4, 8

fs,

t2

= 5, 9

fs et

t3

= 7, 4

fs. Comme lors de l'étude ave des impulsions de 10 fs, un é lairement plus intense ionise H

2

plus rapidement, mais, i i, la diéren e entre les deux é lairements est plus faible et les densités de probabilité en fon tion de

R

et du temps sont, pour H

+

2

, presque identiques.

LesdeuxrégimessontvisiblessurladensitédeprobabilitédeH

+

+H

+

et permettent d'expliquer l'origine physique des es régimes. Ave l'é laire- ment le plus fort (gure 5.6), le pi de produ tion de protons dans la voie H

+

+ H

+

se fait dans le même demi- y le optique que elui de H

+

2

omme l'indique la è he rouge. Ce régime peut être appelé dire t. Pour le plus faible (gure 5.7), le pi de produ tion de H

+

est dé alé dans le temps par rapport à elui de H

+

rement étant moinsimportant,l'impulsionlaser ne peut ioniser deux fois la molé uleen un demi- y leoptiqueet illuiest né essaire d'attendre ledemi- y le suivant pour parvenir à éje ter ledeuxièmeéle tron. Ce régimeest dit retardé. Ce dé alage laisse le temps à la molé ule de ontinuer à s'étirer avantd'êtreioniséeune nouvellefois.Par onséquent,l'énergie inétiquedes protonsen résultant est plus faible.

Sur lagure 5.8, lesdeux régimes apparaissent également,de façonplus globale grâ e à l'extension de l'intervalle d'é lairement étudié. Cette gure représentelesspe tres d'énergie al uléspour des impulsionsde 4 y les op- tiques de durée totale et des é lairements rête de 10

14

à 5

×

10

14

W. m

−2

. Un hangement de dynamique s'opère dans les ionisations de H

2

. La tran- sition, lairementvisible, s'ee tue i i entre 3 et4

×

10

14

W. m

−2

. Au-dessus de et intervalle, lesspe tres donnent des énergies de l'ordre de 6,5 eV. En- dessous, lebary entre sesituevers 5,5eV.Ladynamiqued'ionisationdouble de H

2

opère don une transitionentre les deux régimes.

L'existen e de es régimes a des impli ations sur la dynamique molé u- lairelorsque ladurée des impulsionsaugmente. Eneet, lagénéralisationde es eets peut engendrer des régimes retardés sur plusieurs demi- y les optiques. Ainsi apparaîtraient plusieurs maxima dans les spe tres d'énergie omme sur les spe tres à 10

14

et 2

×

10

14

W. m

−2

de la gure 5.2. Les deux voiesde fragmentationobservées à10

14

W. m

−2

ave des impulsionsde10 fs de durée et orrespondant à

R = 2, 4

et 3,4 u.a. (voir gure 5.2) trouvent alors i i une expli ation à leur origine physique. Les protons produits à la distan e

R

laplus ourte proviennentde la ontributionproduitesimultané- mentalorsquelesprotonsproduitsà

R

plusélevésontissusdes ontributions retardées.

Fig. 5.6  Densité de probabilité de H

2

, H

+

2

et des protons en fon tion de la distan e internu léaire

R

et du temps

t

pour une impulsion laser de

I =

4

×

10

14

W. m

−2

, de durée totale 4 y les optiques et de phase absolue

ϕ = 0

.Au-dessus est représentéle hampéle trique orrespondantàl'impul-

Fig. 5.7  Densité de probabilité de H

2

, H

+

2

et des protons en fon tion de la distan e internu léaire

R

et du temps

t

pour une impulsion laser de

I =

2,5

×

10

14

W. m

−2

, les autres paramètres laser étant identiques à la - gure 5.6. Au-dessus est représenté le hamp éle trique orrespondant à l'im-

Fig.5.8Spe tresthéoriquesd'énergie inétiquedesprotonspourdesimpul- sionslaserde duréetotale4 y lesoptiques,d'é lairement rête10

14

W. m

−2

à5

×

10

14

W. m

−2

, pour une phase absolue

ϕ = 0

.

Expérimentalement, es deux pi s n'apparaissent pas à ause des eets de moyenne dus aux u tuations de la phase absolue d'un tir à l'autre. Les résultatsduparagraphe4.5ontd'ailleursmontré l'importan ede ettephase absolue pour les impulsions ultra ourtes. Aussi, la mise en éviden e des ré- gimes dis utés i-dessus né essite le ontrle de la phase. En outre, leprol expérimental en é lairement de l'impulsion ne se limite pas à un seul é lai- rement telqu'on peut lefaire dans les al uls théoriques.

5.4 Con lusion

Ce hapitrea,toutd'abord,été onsa réàl'étudedel'inuen edel'é lai- rement sur la dynamique de l'ionisation simple et double de H

2

ave des impulsionslaser de 10 fs de durée an de pouvoir omparer lesrésultats ex- périmentauxetthéoriques.Ilaété montré quelemodèlethéoriquereproduit bienlefait,observéexpérimentalement,que ette dynamiqueest plusrapide quand l'é lairement roît. Cette variation dans la dynamique s'observe par la translation vers les énergies plus importantes du pi d'explosion oulom- bienne dans lesspe tres d'énergie lorsque l'é lairementaugmente.

Les diérentes voies de fragmentation ont ensuite été analysées grâ e à l'étude théorique de la dynamique nu léaire. La translation des spe tres d'énergie impliqueque lamolé ulede dihydrogèneest susamment sensible auximpulsionslaserdeduréesinférieuresouégalesà10fspourréagiràlamo- di ationde l'é lairement rêtede elles- idans lagammede10

14

W. m

−2

à 8

×

10

14

W. m

−2

.

De plus, les résultats théoriques ont permis de mettre en éviden e deux régimesdiérentsdansladynamiquedel'ionisationdoubledeH

2

,enfon tion del'é lairement.Ilsl'ontétéparl'utilisationd'impulsionsde4 y lesoptiques deduréetotale,duréedéjàexpérimentalementatteinte.Leseuilde transition entre les 2 régimes se situe vers 3,5

×

10

14

W. m

−2

. Au dessus de e seuil, le régimeestdire tetlaprodu tiondeprotonsalieudanslemêmedemi- y le optiqueque elledeH

+

2

.Pourdesé lairementsinférieursauseuil,l'ionisation doubleestretardéeparrapportàl'ionisationsimpleetintervientaudemi- y le optique suivant.

Sensibilité de H

2

à un piédestal

6.1 Introdu tion

Dans e hapitre, l'étude expérimentale etthéorique de H

2

soumis à des impulsions laser de même durée à mi-hauteur mais de formes diérentes montre que ette molé ule est très sensible à la forme temporelle de l'im- pulsionlaser etpeut éventuellementservir d'outildiagnosti de laqualitéde l'impulsion laser. En eet, une impulsion laser peut présenter un piédestal ainsiquelemontrelagure6.1quiprésentedeux signauxd'auto orrélations interférométriques(voirparagraphe3.4.3) diérents.Ces piédestaux, malgré leur faible amplitude, perturbent H

2

susamment pour altérer les spe tres d'énergie et ainsi permettre leur déte tion.

Dans e hapitre,desexpérien esàuneimpulsionmettront,toutd'abord, en éviden e ette altérationquiseraensuiteexpliquéepar desexpérien es de type pompe-sonde. Les résultats théoriques seront également présentés an de onrmer l'analyse expérimentale. L'étude du paquet d'ondes nu léaire au ours du temps permet également de mieux omprendrela façondont la molé uleréagit auxdeux typesde formed'impulsion.

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