Transition de phase de l'A.D.P.

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Submitted on 1 Jan 1977

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Transition de phase de l’A.D.P.

A. Billmann, A. Levelut

To cite this version:

A. Billmann, A. Levelut. Transition de phase de l’A.D.P.. Journal de Physique, 1977, 38 (10),

pp.1307-1311. �10.1051/jphys:0197700380100130700�. �jpa-00208701�

TRANSITION DE PHASE DE L’A.D.P. (1)

A. BILLMANN et A. LEVELUT

Laboratoire d’Ultrasons

(2),

Université Pierre-et-Marie-Curie Tour

13, 4, place Jussieu,

75230 Paris Cedex

05,

^France

(Rep

^{le 19 mai}

1977, accepté

^le

28 juin 1977)

Résumé. ^- La transition de phase de l’A.D.P. a été étudiée sur des

poudres

microcristallines par la méthode des échos de phonons. ^Le temps de relaxation T2 ^a été mesuré en fonction de la fréquence

entre 100 et 200 MHz,

puis

^{à 104} MHz, ^en fonction de la température. ^La

comparaison

^{entre le calcul} théorique ^et la loi variation expérimentale ^{de la} partie

critique

de l’amortissement

T2-1

^a permis

de relier l’exposant critique (n ⁼ 2,6) ^à l’anisotropie de la surface de dispersion ^{du mode} mou, qui ^est

suramorti.

Abstract. ^- The phonon echo method is used to study the A.D.P. phase transition in

powders.

^The

relaxation time T2 is measured as a function

of frequency

^{from 100 to 200 MHz and as a} function of temperature ^at 104 MHz. The exponent (n ⁼ 2.6) of the critical part ^{of the} phonon

damping

^coeffi-

cient

T2-1

is related to the anisotropy ^{of the}

dispersion

surface of the overdamped soft modes.

Classification

Physics ^Abstracts

62.25 ^- 64.70D - 77.80B

1. Introduction. ^- Le

phénomène

^{des échos de}

phonons

s’observe dans les cristaux

pi6zo6lectriques.

Lorsque,

^{aux instants 0 et i, on soumet} 1’echantillon à deux

impulsions radio-6lectriques

^de

frequence

v,

on obtient a l’instant 2 r, un echo de m6me

frequence

et de meme nature

[1, 2]. L’amplitude

de 1’echo d6croit

exponentiellement

^en fonction de r avec un temps ^de relaxation

T2 qui

^mesure la duree de vie des

phonons

de

frequence

^v dans le materiau. Ce

phenomene

s’observe en

particulier

^{dans les}

poudres

cristallines

[3].

On constate alors _que

l’amplitude

^{de 1’echo est maxi-}

male

lorsque

la dimension _moyenne d des

grains correspond

^{a une resonance}

m6canique (d - A/2) [4, 5].

Toutefois,

c’est pour des

frequences sup6rieures

^{a celle}

de cette resonance _que le

rapport 6cho/bruit

^est

meilleur et que les

experiences

^sont

plus

^faciles.

La methode des 6chos de

phonons, appliquee

^{a des}

poudres,

^a ete r6cemment utilis6e dans 1’examen de la transition de

phase

^{du K.D.P.}

(phosphate

^de

potas-

sium di-acide

KH2P04) [6].

^{Sur cet}

exemple

^d’une

transition

d6jA

bien etudiee _par

ailleurs,

la methode a

montre

qu’elle

donnait le meme type ^de

renseigne-

ments que les

experiences

ultrasonores. Ainsi

testee,

elle peut maintenant etre

appliqu6e

^a des transitions de

phase

moins bien _connues, telles _que celle de l’ A.D.P.

(phosphate

d’ammonium di-acide

NH4H2P04) pour laquelle

^les etudes ultrasonores sont rares,

peut-etre

(1) ^Les recherches ont 6t6 effectuees a l’aide d’un contrat de la D.R.M.E.

(2) ^{Associ6 au} Centre National de la Recherche Scientifique.

parce que les cristaux se brisent lors du passage de la

temperature critique.

^Cet inconvenient n’existe _pas pour les

poudres

^avec

lesquelles

nous avons

opere.

Cet article est consacr6 a 1’etude des effets

critiques

dans la

phase para6lectrique (T

>

Tc)

^de

l’ A.D.P. ;

la

phase antiferro6lectrique

n’a pu etre examinee ^car les 6chos _{y sont} trop ^{faibles. La}

grandeur

^{mesur6e est}

le

temps

de relaxation

T2

des 6chos de

phonons

^{a 2 1.}

Apr6s

^{un bref}

rappel

^de

quelques propri6t6s

^{de ce}

materiau

(§ 2)

^{et une courte}

description

^du

dispositif experimental (§ 3),

^nous

pr6sentons

^{une etude de}

I’att6nuation des 6chos de

phonons

^en fonction de la

frequence,

^ou 1’influence de la transition est

déjà

sensible

(§ 4).

^Mais 1’essentiel de cet article est 1’etude des

propri6t6s critiques

de l’ A.D.P. : d’abord etude

exp6rimentale

^en fonction de la

temperature qui

per- met la determination de

1’exposant critique

^{de I’att6-}

nuation des

phonons (§ 5) ;

ensuite etude

th6orique qui

relie la valeur de cet

exposant

^{a des}

propri6t6s topologiques

^{des modes mous}

(§ 6).

L’ensemble de

ces resultats permet ^de

pr6ciser

^{la nature} de la transi-

tion de

phase

^de

l’ A.D.P.

2.

Rappels

^sur

quelques propri6t6s

^{de 1’A.D.P. -}

L’A.D.P.

pr6sente

^une transition de

phase

^{aux envi-}

rons de

Tc

^{= 148 K. La}

phase

^{de haute}

temperature

est

para6lectrique,

^de

sym6trie quadratique

^{4 2m}

tandis _{que la}

phase

^{de basse}

temperature,

^antiferro-

electrique, poss£de

^la

sym6trie orthorhombique

^{2 2 ?..}

Quelques

resultats caract6risant cette transition

portent’ sur

^{la chaleur}

sp6cifique

^a

pression

^cons-

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:0197700380100130700

1308

tame

[7],

^la dilatation

thermique [8],

^{la constante}

dielectrique

^{et les} constantes

élastiques.

Il existe _peu de resultats

exp6rimentaux publi6s

sur 1’etude de ce materiau _par des m6thodes ultra-

sonores.

Signalons cependant

^un ancien travail de Zwicker

[9] indiquant

que

parmi

^{les six constantes}

élastiques

^{de la}

phase quadratique (T

>

Tc)

^seule c12

a un

comportement particulier :

c12 ⁼

A(T - To)

avec

To

^{= 140 + 5 K. Mais} cette constante

elastique

n’intervient

jamais

seule dans

1’expression

^d’une

vitesse

acoustique ;

^{de ce fait aucune} vitesse du son ne

varie

proportionnellement

^{a T -}

To:

Plus r6cem- ment, ^{Hanse a}

rapport6 [10] qu’une

vitesse d’onde transversale

pr6sentait

^une loi de Curie-Weiss avec un

pole

^{a une}

temperature

^absolue

negative.

^Des

resultats

analogues

^ont ete obtenus _pour une autre

susceptibilit6 :

^{la constante}

dielectrique 8" (T) ^possede

un

pole

^a

To

^{= - 14 K}

[11].

^{A basse}

frequence,

^elle

pr6sente

^{en outre un}

cycle d’hyst6r6sis [12].

Au

total,

^le

changement

^de

phase

de 1’A.D.P.

apparait

^{comme une} transition

para6lectrique-anti- ferro6lectrique

^du

premier

^{ordre. Le mode mou ne}

semble _{pas etre}

identifie,

^{mais il}

parait

^{naturel de le}

supposer ^en bord de zone de Brillouin afin de r6aliser

un doublement de la maille a la transition.

3.

Dispositif experimental.

^{- La}

poudre

^d’A.D.P.

est

placee

^{entre les armatures d’un}

petit

condensateur

ajustable

^{dont la}

capacite

^{a vide est} voisine de 30

pF.

Ce condensateur est connecte aux bornes d’un

g6n6-

rateur

d’impulsions radio-6lectriques

^de

puissance

crete 100

W,

^{en s6rie avec une} resistance bobinee de 50 Q. Le circuit resonnant ainsi obtenu

poss6de

un coefficient de surtension de 2 a 3 dans le domaine de

frequences

utilis6es. La

granulom6trie

moyenne de la

poudre

^est 32-40 gm, ^ce

qui,

^{en admettant une}

vitesse moyenne du son 5 = 3 ^x 105

cm/s,

^donnerait

la resonance

mecanique

fondamentale aux environs de 40 MHz. Sauf dans les

experiences

^{ou la}

fr6quence v

est le

param6tre

^variable

(§4),

nous avons travaiII6

avec v = 110 MHz. Afin d’assurer un bon contact

thermique,

^la

poudre

^est

plac6e

^{dans une}

atmosphere d’h6lium,

^{mais sous}

pression

^{reduite pour rendre}

n6gligeable

^les

pertes d’6nergie acoustique

par 6mis- sion dans le _{gaz :} ainsi le temps de relaxation

T2

^n’est

pas

abr6g6

^{et la}

dynamique

^{de mesure est amelioree.}

La gamme de

temperature

6tudi6e s’6tend de 170 K a 146

K, temperature

^a

partir

^de

laquelle T2

^devient

trop

^court pour etre mesurable. Ce r6sultat

indique

que pour ^nos echantillons

Tc

^{146 K.}

4. Variations de

T2 en

^{fonction de la}

frequence.

^-

Pour differentes

temp6raturet,

^les variations de

T2

^en fonction de la

frequence

^ont ete mesurees dans une

gamme s’etendant de 100 a 200 MHz. Dans ces condi- tions. la dimension d des

grains

^est

plus grande

que la

longueur

^d’onde

acoustique

^et les effets de resonance

ne se font _pas sentir. Sur la

figure

¹ les r6sultats sont donn6s sous une forme

qui

introduit naturellement

FIG. 1. ^- Amortissement en fonction du carr6 de la frequence.

Les points exp6rimentaux s’alignent ^sur des droites de meme ordonnee a l’origine.

[The damping ^{as a} function of the square of the frequency. ^The experimental points ^{fall on} straight lines which have the same

intercept ^{at the} ordinate.]

les differents effets

physiques :

^c’est 1’amortissement

F2

⁼

T2 1 qui

^est

repr6sent6

^en fonction du carr6 de la

frequence.

^{Ainsi est mise en} evidence la loi :

T 2

^{= a +}

bv2

of a et

b;sont

des coefficients

dependant

a

priori

^{de la}

temp6rature.

Le terme

bV2 provient

de I’att6nuation _{par les}

pho-

nons

thermiques (a

^ces

temperatures,

^le

regime

^vis-

queux, a _peu

pr6s independant

^{de la}

temperature, domine)

^et de I’att6nuation _{par les} fluctuations

critiques.

^Ces dernieres donnent un amortissement

qui

^{s’accroit fortement}

lorsqu’on s’approche

^{de la}

temperature critique.

Le terme a

indique

^la

presence

^de processus de relaxation

independants

^{de la}

frequence. ^{Ici, a}

^ne

depend

pas de la

temperature,

^{dans les} limites des

erreurs

exp6rimentales.

^{Cela est} a opposer ^aux r6sul- tats obtenus sur le K.D.P.

[61

^{ou a} augmente

quand

^la

temperature s’approche

^{de la}

temperature critique

par valeurs

sup6rieures.

Les processus donnant lieu a une

relaxation

ind6pendante

^{de la}

frequence

^{sont :}

la conversion

pi6zo6lectrique

^et la conversion modes- modes

élastiques

^aux r6flexions sur les surfaces.

La conversion

pi6zo6lectrique

^{donne une} contribution

n6gligeable [3].

^{Il reste} donc le processus par ^conver- sion de modes

[3]

^{ou les} vitesses des diff6rents modes

jouent.

^{Si une de ces vitesses}

varie,

^cette contribution est modifi6e : c’est ce

qui

^se passe dans le

K.D.P. ;

pour 1’A.D.P. ou aucune vitesse ne

change

notablement

pr6s

de la transition

(cf. § 2),

^le coefficient a est a _peu

pr6s

^constant.

5. Etude

experimentale

^{des effets}

critiques.

^{- Pour}

une

temperature

bien au-dessus de la transition de

phase

^de

l’ A.D.P.,

les effets

critiques

^sont

n6gli- geables :

^le

temps

de relaxation

T2 et

1’amortissement

T2(T)

⁼

T2 1

^des

phonons acoustiques

^{tendent vers}

des valeurs limites

T2’

^et

T2’ (pi

pour

plateau), qui

^sont

d6termin6es

principalement

par l’interaction avec les

phonons thermiques

^{et la} conversion modes-modes.

Au

voisinage

^{de la}

transition,

^le

couplage

^des

pho-

nons

acoustiques

^avec les modes

critiques

^introduit

l’amortissement

critique T 2(T) qui s’ajoute

^a

T21 :

^le

temps

T2

peut ^{alors etre} consid6rablement

abrege.

A

partir

^de

F2

⁼

T21

⁺

T2(T)

^{et en admettant}

pour la contribution

critique

^{une forme}

nous d6duisons des resultats

exp6rimentaux

^{la tem-}

p6rature To

^et

1’exposant critique

^{n. Les valeurs}

num6riques

^choisies pour les deux

parametres T21

et

To

^{sont celles}

qui

^donnent pour

T2

^{en fonction}

de

T - To

^une droite dans un

diagramme loga- rithmique ;

^la

pente

^{de la droite} fournit la valeur de n.

Les variations du

temps

de relaxation

T2

^{en fonction}

de la

temperature

^{ont ete}

reportees

^{sur la}

figure

2 pour

une s6rie de mesures. La

figure

^{3 montre le}

d6pouille-

ment des resultats

exp6rimentaux

^{en 6chelles}

loga- rithmiques.

Compte

^{tenu des} incertitudes

d’exp6rience

^{et de}

d6pouillement,

^{les resultats} essentiels de cette etude des effets

critiques

dans 1’A.D.P. sont donc ^.

6. Etude

th6orique

^{des effets}

critiques

^et discussion. ^- Ainsi

qu’il

^a ete mentionn6

plus

^haut

(§ 2),

^nous

admettons _{que le} mode mou de la transition est situe

en bord de zone de Brillouin en un

point

de coordon- n6es qo. Maintenant nous prenons ^comme

origine

^des

coordonn6es dans

1’espace r6ciproque

^la

position

^de

FIG. 2. ^- Temps de relaxation en fonction de la temperature.

[Relaxation ^{time as a} function of temperature.]

FIG. 3. ^- Amortissement critique ^en fonction de la temperature.

On obtient une droite de pente n ⁼ 2,6 pour

To

^{= 141,5 K.}

[Critical damping ^{as a} function of temperature. ^The slope ^{of the}

line gives n ^{= 2.6 for} To ^{= 141.5} K. ]

ce mode. La surface de

dispersion

des modes voisins peut ^etre

representee

par

1’6quation

avec

a, b,

^c > 0 pour

qu’il

y ait un minimum en q ⁼ 0.

920(T)

⁼

A(T - TO)1,2

^{est la}

pulsation

^{du mode}

mou. A est une constante. Nous admettons

que a, b

et c ne

dependent

que faiblement de la

temperature ;

un tel cas se rencontre effectivement

[14].

Lorsque a - b -

^{c, la} surface de

dispersion

^est

dite a trois

dimensions ; quand a - b #

^{c, elle est à}

deux dimensions si c a, b et a une dimension si

a, b

^{c. Les modes}

critiques correspondants,

^de

vecteur d’onde _q et de

pulsation Qq,

^{ont un}

^temps

^de

vie

rq 1.

^Si

Fli >> 0q

^{ils sont} suramortis et, ^{dans le cas}

contraire,

sous-amortis. Nous supposons que

Tq

^est

ind6pendant

^de q ^et de la

temperature

^{et nous le}

notons r.

Dans ce

type

^de

transition,

^le

param6tre

^d’ordre

convenable est donne _par les coordonn6es normales

l1(Qq, ^q)

^{des modes}

critiques.

^Leur

couplage

^{avec les}

ondes

élastiques

de deformation

g(w, k),

^de

pulsation

^(o

et de vecteur d’onde

k,

peut ^{etre decrit} par ^un hamil- tonien d’interaction

1310

of 6

represente

^{une constante de}

couplage homogène

a une

energie.

^{La forme}

quadratique en ?1’

^{est neces-}

saire _pour assurer la conservation du vecteur d’onde dans un processus ou les modes

critiques

^{se trouvent}

en bord de zone. Un calcul un peu

long,

^{mais dont il}

existe

quelques exemples

^{dans la} litt&ature

[13, 14],

montre que la contribution

critique

^a l’inverse du temps de vie du mode

acoustique g(w, k)

^est propor- tionnelle

A Y F, Qq- 6

^{dans le cas} sur-amorti et à

q

dans 1’autre cas. On aboutit a :

B est

proportionnel

^au carr6 du coefficient de cou-

plage

^6.

L’exposant n depend

^{de la}

topologie

^{de la}

surface de

dispersion

^au

voisinage

^{des modes mous et}

de leur caract6re sur-amorti ou sous-amorti. Plus

pr6cis6ment,

pour des modes

sur-amortis,

^{on a}

n ⁼

3 - d

^ou la dimensionalit6 d de la surface de 2

dispersion

^{a 6t6 d6finie}

plus haut;

pour des modes sous-amortis on obtient n ⁼ 2 -

d

^{Les valeurs}

2

numeriques

^sont

consignees

^{dans le tableau} I. L’amor- tissement

critique Fl(W)

des 6chos de

phonons

^{est une}

moyenne ^{sur tous} les modes

acoustiques excites,

^de

meme

frequence

^{(o. On a donc}

ou B

fait intervenir un coefficient de

couplage

^moyen.

Les resultats des

experiences

ultrasonores

peuvent

etre verifies _par

inspection

directe des surfaces de dis-

persion

^des

phonons

^{au moyen} de la diffraction des

neutrons.

Malheureusement,

^{il ne semble} pas exister

d’experience

^{de ce}

type

^{dans le cas de l’ A.D.P.}

Cependant

de telles mesures ont ete faites _pour le

compose homologue completement

^deut6r6

NIJ4Ð2P04 [15].

^{Les resultats} essentiels obtenus

(ils

^{ne sont} pas n6cessairement

transposables

^au

compose hydrog6n6)

^sont les suivants :

o le mode mou se trouve au

point

^{Z de la zone de}

Brillouin ;

o ce mode est sur-amorti et sa

largeur

^{T est ind6-}

pendante

^{de la}

temperature ;

o les coefficients

a, b

^{et c des termes en}

q;

^{sont tels}

que a = b > c

(surface

^de

dispersion

^a deux dimen-

sions) ;

* ces trois coefficients sont

proportionnels

^{a T -}

To.

En

consequence

^{de ce dernier}

^r6sultat,

^{on a :}

et par suite de cette

factorisation,

I’att6nuation ultra-

sonore a un

exposant critique qui

doit valoir 3 si le mode mou est sur-amorti et 2 si le mode mou est sous-

amorti. Ces resultats sont valables

quelle

que soit la

g6om6trie

^{de la} surface de

dispersion ;

^{c’est un cas ou}

les mesures ultrasonores ne

renseignent

pas ^sur la dimensionalit6.

Notre r6sultat

experimental (n

⁼

2,6

±

0,3)

^est

situe entre les deux valeurs

th6oriques 2,5

^et

3 ;

^{il est} toutefois

plus proche

^{de la}

premiere

que de la seconde.

Donc,

^{si nous admettons} que ^{nos mesures} donnent

n ⁼

2,5,

^on

peut

^{en d6duire sans}

ambiguYt6

que la surface de

dispersion

^au

voisinage

^{du mode mou est à}

une dimension et que les cas du

compose hydrog6n6

et du

compose

^{deut6r6 sont} diSerents. La valeur

n ⁼

3,

^bien que moins

probable,

^ne peut ^{etre totale-} TABLEAU I

Exposant

ⁿ de l’atténuation

critique

^des

phonons acoustiques en fonction

de la dimensionalité d de la

surface

^de

dispersion

^{des modes mous décrite} par

l’équation Di(T)

⁼

^{0 0 2}

⁺

^aqx

⁺

bq2

⁺

^{cq z 2.}

^L’amor-

tissement r des modes mous

est pris indépendant

^{de la}

température.

[Critical damping exponent n ’as

^a function of the

dimensionality

^d of the soft mode

dispersion

surface for which the

equation

^{is :}

Q2 (T)

⁼

^{Q 2}

⁺

^{aq 2}

⁺

bq 2

⁺

^{cq 2.}

The soft mode

damping

^{r is}

assumed not to

depend

^{on the}

temperature.]

ment exclue. Dans ce cas, la seule information _appor- tee concernerait le caractère sur-amorti du mode

mou et on ne

pourrait

rien dire sur la similitude >-

ou la difference de

comportement

^{des deux}

composes (cf.

^Tableau

I).

La

premiere

^solution

(n

⁼

2,5)

^nous

parait

^la

plus plausible.

7. Conclusion. ^- La methode des echos de

pho-

nons dans les

poudres

^{s’est r6v6l6e}

particulièrement

bien

adaptee

^a 1’etude de cette transition de

phase qui

est destructive. La mesure du temps de relaxation

T2

^a

permis

de determiner 1’amortissement

F 2 c

^{du aux effets}

critiques

^et d’observer

qu’il

^{suit une loi en}

(T - To)-n

avec

To

⁼

141,5

^{K et n =}

2,6.

^De

plus,

^{nous avons}

note _que la

temperature

de transition

Tc

était inf6- rieure ou

6gale

^{a 146 K. Nous trouvons donc}

qu’il

existe pour 1’A.D.P. une

susceptibilite qui diverge (et

une

frequence

^{de mode mou}

qui s’annule)

pour ^une

temperature qui

^n’avait

jamais

^ete mentionn6e

prece-

demment. C’est ce

pole To

⁼

^{141,5 K} qui joue

^un

role fondamental dans la transition

para-antiferro- electrique, qui

semble donc etre faiblement du

premier

ordre.

Enfin,

^{le calcul}

th6orique

^de

T2

^a ete effectu6

en supposant que les

phonons acoustiques

^etaient

couples

^{a un mode mou en bord de zone} de Brillouin.

On constate alors _que la valeur n ⁼

2,6 correspond

^à

une surface de

dispersion

^{a une dimension car elle}

presente

^une

anisotropie particuli6re

^{dans une seule}

direction de

1’espace

^des q.

En outre, ^{des mesures}

pr6liminaires indiquent

que la constante

dielectrique Ell(T)

^{a une} d6croissance anormale au

voisinage

imm6diat de la

transition;

^si 1’on retranche la variation mesur6e a la loi de Curie- Weiss avec un

pole To

^{= -}

(14

±

10)

K que ^nous observons loin de la transition et

d6jA

^mentionn6e

au §

²

[ll],

^{on trouve} que

diverge

pour

To £r ^141,5

^K. Ceci confirme ainsi le role

essentiel joue

par ^ce

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