HAL Id: jpa-00249333
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Submitted on 1 Jan 1995
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Optimisation des conditions de fonctionnement d’un pilote plasma de 25 kW pour la purification du silicium
J. Erin, D. Morvan, J. Amouroux
To cite this version:
J. Erin, D. Morvan, J. Amouroux. Optimisation des conditions de fonctionnement d’un pilote plasma de 25 kW pour la purification du silicium. Journal de Physique III, EDP Sciences, 1995, 5 (5), pp.585-604. �10.1051/jp3:1995148�. �jpa-00249333�
Classification Physics Abstracts
52.75H 52.40H 52.50G
Optimisation des conditions de fonctionnement d'un pilote plasma
de 25 kW pour la purification du silicium
J- Erin, D- Morvan et J. Amouroux
Universit4 Pierre et Marie CURIE, Laboratoire de G4nie des Proc4d4s E-N-S-C-P, 11
rue Pierre et Marie Curie, 75231 Paris Cedex 05, France
(Regu Je 25 juiJJet 1994, rdv~sd le 6 ddcembre 1994, acceptd Je 3 fdvrier 1995)
Rksumd. Le d4veloppement du proc4d4 de purification du silicium par fusion
sous plasma thermique r4actif, en cours de transfert industriel, exige de fixer les conditions 4nerg4tiques optimales de fonctionnement tout en respectant l'objectif qui consiste 141aborer un mat4riau
pr4sentant les meilleures propr14t4s photovoltaiques. L'4tude pr4sent4e conceme les bilans 4ner-
g4tiques d'un pilote plasma de 25 kW- Les r4sultats soulignent le r61e de la composition du
m41ange plasmagbne (Ar
ou Ar-H2) et du mode d'injection des gaz dans l'applicateur plasma (simple ou double flux) vis I vis du rendement 4nerg4tique et de la vitesse de fusion.
Abstract. The development of the silicon purification process by melting under reactive thermal plasma, in progress to industrial transfer (loo kW level), requires to take into account the best energetic conditions to achieve a material with good photovoltaic properties. This study
concerns the energy balance of a plasma pilot at 25 kW. The results point out the effect of gas
composition (Ar
or Ar + H2) and gas injection mode in the plasma torch (single or double flow)
on the energy conversion and melting rate.
l~ Introduction
Le terme de plasma d4signe un gaz ionisd dlectriquement neutre. Par rapport h un gaz ordinaire, le plasma contient des charges dlectriques libres qui sont produites par le gaz lui~mAme par diffdrents processus d'ionisation. On distingue deux types de plasmas les plasmas thermiques
et les plasmas hors dquilibre ou plasmas froids. Les mdthodes de diagnostic permettant d'4tudier le caractAre hors dquilibre ou d'4quilibre de ces milieux revAt un intdrAt scientifique constant [Ii.
Les plasmas thermiques possAdent une densit4 41ectronique dlevde et des tempdratures pouvant atteindre 10000 K- Il existe plusieurs mdthodes pour gdndrer un plasma mais en ce qui conceme
les plasmas thermiques on distingue gdn4ralement ceux gdndrds par arc dlectrique et ceux
gdndr4s par induction dlectromagn4tique- Les premiers plasmas thermiques radiofr4quence ont dtd ddcouverts et d4veloppds h partir des ann4es 1940 [2-4] et sont employds dans des proc4dds qui impliquent la fusion en vol et la projection de cdramiques ou de composites h matrice
© Les Editions de Physique 1995
c4ramique [5,6], ou encore la synthbse de poudres ultrafines [7,8]- Dans le cadre de notre dtude, le plasma thermique inductif est utilisd pour fondre et purifier du silicium dans le but d'dlaborer
un matdriau rdpondant aux critAres de puret4 imposds par l'industrie photovoltaique. En effet,
les impuret4s mdtalliques et dopantes, mAme dans des teneurs trAs foibles, altArent fortement les caractdristiques photovoltkiques des cellules rdalisdes [9-11]
Dans le proc4dd de purification du silicium dtud14 [12], le m41ange plasmagbne h la pression atmosphdrique est compos4 d'argon, d'hydrogAne et d'oxygAne; l'oxygbne apparait pour une faible quantitd (0,1 il du m41ange) et la teneur en hydrogbne peut varier, dans notre cas, de I h 5 il environ selon le ddbit d'argon consid4rd. Il s'apparente h une fusion de zone au sens oh une goutte liquide est d4placde le long de l'dchantillon mais sa grande originalitd rdside dans le fait que la rdactivit4 chimique du plasma autorise la formation de compos4s volatils
qui seront 41iminds dans la phase vapeur. Ainsi des impuret4s ayant des coefficients de partage solide-liquide proche de l'unitd, comme le bore et le phosphore [13] peuvent Atre dlimindes-
L'dnergie dlectrique transfdrde au m41ange gazeux permet d'obtenir des densit4s 4nergdtiques
trAs 41evdes (200 h 1000 W m~~)- La dissociation des moldcules diatomiques dans le plasma d'argon modifie les propridtds de transport du milieu telles que la viscositd, la conductivit4 dlectrique et la conductivitd thermique. Pour les mdlanges argon~hydrogAne, on observe un
maximum de conductivitd thermique autour de 3500 K, tempdrature de dissociation de l'hy- drogAne. Ainsi les transferts de chaleur plasma-matdriau seront favorisds puisque, par exemple
pour un mdlange argon-hydrogAne (3 il), la conductivitd thermique s'dlAve h 0,4 W m~~ K~~
h 3500 K alors qu'elle n'est que de 0,07 W m~~ K~~ environ h cette temp4rature pour l'argon
pur [14]. Les conductivitds dlectriques de l'argon et de l'hydrogAne sont peu dilfdrentes mais dans le cas des plasmas d'argon hydrog4nd, la diminution de section du plasma provoqu4e par la prdsence d'hydrogbne modifie le coefficient de couplage inducteur/plasma. En effet le rapport du rayon de l'inducteur sur le rayon du plasma est un des parambtre majeur influant sur le
coefficient de couplage [15,16].
L'extrapolation h une 4chelle industrielle de la technique impose de considdrer des applica-
teurs plasma adapt4s aux puissances n4cessaires en application industrielle (~- 100 kW). La
solution que nous avons adopt4e consiste en l'utilisation d'un applicateur h segments de cuivre refroidis par circulation d'eau [17-19]. Dans cet article nous nous attacherons h 4tablir les ren- dements dnergdtiques d'un r4acteur pilote de traitement de 25 kW en fonction des paramAtres de fonctionnement. La difficultd rdside dans le fait que ces paramAtres sont interd4pendants.
2. Caract4ristiques de fonctionnement de l'installation pilote
2.I. ANALYSE DU BCH#MA D'UN G#N#RATEUR DE COURANT HAUTE FR#QUENCE. Un
gdn4rateur radiofrdquence comprend un dtage haute tension et un 4tage haute fr4quence dquip4
d'une triode (Fig. 1).
L'4tage haute tension est aliment4 en courant triphasd 380 V. Un transformateur haute tension suivi d'un redresseur hexaphas4 h diode fournit la haute tension continue ndcessaire au fonctionnement du circuit oscillant. Le variateur de tension permet h l'op4rateur de modifier la puissance. Une self de filtrage att4nue les modulations pdriodiques de la tension subsistant h la sortie du redresseur. Cette haute tension permet de polariser la triode d'un circuit oscillant
auto oscillateur.
L'4tage haute fr4quence comprend une lampe triode (BBC ITK 12-1) dent l'anode est refroi~
die par circulation d'eau. La grille est polarisde automatiquement par une rdsistance (I loo fl).
La perte dnergdtique dans le circuit 41ectrique est essentiellement due h la pr4sence de cette triode. Environ 25 To h 30 To de la puissance appliqude h la triode est dlimin4e par la circu- lation d'eau. Une perte par effet Joule au niveau de la grille (Rgrji~ = 1100 fl, dchauffement
HT 0~7,5kV
H F
ETAGE HAUTE ETAGE HAUTE
TENSION FREQUENCE
Fig. 1- Sch4ma 41ectrique d'un g4n4rateur de courant haute fr4quence.
[Electric scheme of a high frequency generator.]
R: R£sistance du circuit (Q)
1co
L: Self inductance de l'inducteur (H)
~
C:Capacitd du circuit decharge (F) Icc Coulant du circuit de charge (A)
~ Ico° Courant dons le circuit oscillant (A)
Fig. 2. Circuit de charge de la triode-
[Load circuit of the triode-]
jusqu'h environ 1000 °C) doit dgalement Atre prise en compte dans le bilan dnerg4tique. Elle est ndanmoins limitde h quelques pourcents. On peut signaler que les dtudes ddveloppdes sur les convertisseurs h transistors, permettent de proposer des gdn4rateurs dont les pertes que nous
venons d'dvoquer se limitent h 2 %. Dans la configuration de notre montage (schdmatisd Fig.
2), on peut donner quelques ordres de grandeur
C = 10~~ F est
une constante
L m 10~~ H ddpend de la gdomdtrie de l'inducteur (dcartement des spires)
R < fl Cette rdsistance est trAs difficile h connaitre de maniAre exacte car elle ddpend
h la fois des caractdristiques du circuit dlectrique du gdndrateur (Rs~if), de la composition
et du diamAtre du plasma (Rpiasma), du diamAtre et du nombre de spires de l'inducteur
(Rjnducteur), et de la rdsistance de l'applicateur mdtallique (Rp~r~j)- L'ordre de grandeur
est le SUlvant Rplasma °~ 3 Rinducteur et Rplasma °~ 10 itself. L'dtUde de la Variation de R [20] en fonction de tous les paramAtres dlectriques du circuit indique que cette valeur est comprise entre 0,1 et 1 fl-
On retiendra que toute variation de la rdsistance du circuit qui comprend en particulier la r4sistance du plasma, entrainera une modification de l'impddance du circuit de charge de la triode- L'expression [21,22] suivante donne la rdsistance d'un plasma
~ " = 27r~(/7
JOURNAL DEPHYSIQUEfl1 T5, N°5, MAY 1995 26
avec
~ /j@
r rdsistance du plasma [fl] d diamAtre du plasma [ml I longueur du plasma [m] p
=
a~~ r4sistivitd du gaz [flm]
b 4paisseur de peau [m] po " 4ir x 10~~ permdabilit4 magndtique du vide [H m~~]
f fr4quence [Hz]
Nous remarquons que la rdsistance du plasma se trouvera alors modifide pour tout change-
ment de son diarnAtre, de sa longueur et de sa rdsistivitd et donc de sa composition chimique.
La valeur de la tension crAte aux bornes du circuit oscillant est proche de celle de la tension
appliqude de sorte que la puissance appliqu4e au plasma peut Atre considdrde comme le produit
de la tension appliqude h la triode (V) par l'intensit4 anode (Ia).
La valeur du courant dans le circuit oscillant (I~~) est trAs dlevde, ce qui explique la n4cessit4 de refroidir dgalement l'ensemble du circuit oscillant.
Nous retiendrons de cette analyse dlectrique, que le plasma constitue un 41dment actif du circuit et que tout changement d'impddance du plasma modifie l'impddance du circuit et donc les conditions de fonctionnement du gdndrateur. Les parambtres que nous pouvons faire varier
sont la nature et le d4bit des gaz plasmagbnes ainsi que la puissance appliqude.
Notons toutefois que nous avons choisi la m4tode suivante pour la gdn4ration du plasma formation d'un plasma basse pression (de l'ordre de 10~ Pa) puis remontde en pression pour
aboutir au plasma thermique (pression atmosphdrique). Cette procddure dispense de l'utilisa~
tion d'Alectrodes pouvant s'avArer une source de pollution pour la charge de silicium h trotter.
Nous allons maintenant exposer l'analyse expArimentale de l'influence de ces paramktres sur le comportement du g4n4rateur et plus particulibrement sur les bilans 4nergdtiques du proc4d4.
2.2. PRINCIPE Du cALcuL DES BILANS THERMIQUES. Les bilans 4nergdtiques sent dtablis
grice aux mesures calorim4triques [23, 24] obtenues h partir des 41dments de l'installation re- froidis par circulation d'eau d'une part et h partir des informations 41ectriques fournies par les
instruments de mesure du gdndrateur d'autre part. En effet, deux ampArembtres permettent de contr61er l'intensitd du courant grille (Ig) et du courant anode la de la triode, un voltmAtre
indique la haute tension (V) fournie h l'dtage haute frdquence. Le produit du courant anode par la haute tension correspond h la puissance consommde au r4seau avec un rendement de 90 %. Les 414ments refroidis sur lesquels nous allons pouvoir effectuer des mesures calorim4~
triques sont les suivants (Figs. 3 et 4):
la triode
l'ensemble du circuit oscillant (inducteur + amen4es de courant)
les segments de l'applicateur
l'ensemble rdacteur + couverde la nacelle
l'4changeur permettant le refroidissement des gaz de sortie
La puissance dissipde dans un d14ment donna sera calcu14e h partir des mesures de tempdrature de l'eau de refroidissement en entrde et en sortie de cet 414ment. Pour un 414ment I, on aura
Pi " Qzcp(H2°)(T, Tref)
Mcsurc de la
Ar
Eau ~
4~5 MHz Applicatcur hdrips
Couranl anode de cuivre rcfroidis.
Courantgnllc
, Haute tells ion
porno dchantillon
circuit oscillani
R£detour
Mcsurc dcstcrtlp£raturcsde sortie de l'cau
Systlmc de pcmpagc
Circuit des gaz Amcn£cs de courant HF Circuit d'cau de rcfroid,sscmcnt
Fig- 3. Sch4ma g4n4ral des circuits de gaz et d'eau de l'installation pilote.
[25 kW plasma pilot plant. Details of cooling water, gas and electrical circuits.]
RESEAU
stage
haUte
Papp#o.9.Pwc tension
stage haute
P. mace frequence
Apphcatcur
Pgnllc=Rg.Ii
p
'fir PrOC6d6
R£actcur P u
P.gaz P P.
OPointdc mcsurc c~onm£mquc dcs pains£ncrg£uqucs
Fig. 4. Rdpartition des pertes d'4nergie dans l'ensemble du procddd.
[Energy distribution in the process.]
avec
cp (H20) capacit4 calorifique de l'eau (J kg~~ °C~~
q; ddbit massique de l'eau refroidissement au niveau de l'dldment I (kg s~~) T tempdrature de l'eau de refroidissement h la sortie de l'414ment I (°C)
Tref tempdrature de l~eau en entrde du circuit de refroidissement (°C)
On ddfinit le rendement dnergdtique (q) comme dtant le rapport de la puissance disponible
dans le plasma [25], c'est h dire la puissance disponible utilisable (Pu h la sortie de l'applicateur,
sur la puissance prdlev4e au secteur (Ps~~)-
La puissance utile Pu peut Atre considdr4e comme la somme des puissances rdcupdrdes en aval de l'dcoulement plasma, par la nacelle, le rdacteur et les gaz
Pu " Pnac + Preac + Pgaz
La puissance en sortie de l'applicateur sera considdrde comme la puissance dlectrique appliqude
moins l'ensemble des pertes des dtages en amont de l'dcoulement plasma Psortie
de Papplicateur " Papp Pgrille Pcir,
oscillant Ptriode Ptorche
" iav Rgi( Pcir,
ascillant Ptriode Ptorche
Papp = IaV puissance appliqude (W) Rg = 1100 fl (donnde constructeur)
la = Courant anode (A) valeur fournie par l'ampAremAtre du gdndrateur Ig = Courant grille (A) valeur fournie par l'ampAremAtre du gAndrateur
V = Valeur de la haute tension, donnAe par le voltmAtre du g4nArateur et pouvant Atre fixAe par l'opArateur (mode rAgulation de tension)
P~jr_ ~~~jiiani, Ptriode, Ptorche sont calculAes h partir des mesures calorimAtriques-
P~jr_ ~s~jiiant Permet d'Avaluer les pertes par effet Joule dans les amenAes de courants et dans l'inducteur-
Pour que le bilan soit boudA il est nAcessaire de se rapprocher de l'dgalitd Psortie de l'applicateur " Pu
Les mesures indiquent que les bilans d'Anergie ne sont boudAs qu'avec une prAcision de 85 h
9i % (ie rapport Pu/Psortie
de l'applicateur).
L'expression du rendement s'Acrit
Les paramAtres sur lesquels nous pouvons avoir une action et observer l'influence directe sur le rendement sont la puissance appliqu4e, la rApartition des flux ainsi que la composition et le
d4bit des gaz plasmagAnes.
3, Etude dans le cas des plasmas d'argon pur
Le gaz plasmagAne retenu pour la purification du silicium est constituA majoritairement d'argon.
Afin d'analyser l'effet de l'introduction d'hydrogAne, nous commencerons par Atudier l'influence de quelques pararrAtres opAratoires sur le fonctionnement dons le cas de plasmas d'argon pur-
3.I. INFLUENCE DU D#BIT D'ARGON SUR LE RENDEMENT POUR UN FONCTIONNEMENT DE
L'APPLICATEUR EN MoNofLux. L'applicateur plasma peut fonctionner en simple flux, c'est h dire que le gaz circule uniquement dons le tube interne, et dans une configuration double
flux, dans ce cas un courant de gaz circule dans la zone annulaire (Fig. 5).
Il s'agissait donc de fixer plusieurs valeurs de la haute tension (5000, 6000, 7000, 7500 V) ceci pour plusieurs dAbits Qi d'argon afin d'Atudier les dvolutions du rendement et de la puissance utile. Les dAbits sont donnAs en normo-litres par minute (Nl-min~~, conditions normales 273,
atm). Les premiers constats expArimentaux sont les suivants
o O,Ml m
tube de quartz doigtde
culvre revftemcnl de Sihconc
Inicction monoflux :Ql#O,Q2=
Inlccfion double flux Ql# O,Q2 #0
Fig- 5. Coupe partielle de l'applicateur plasma.
[Section of the water~cooled fingers plasma torch.]
9 50
g 45
~
.~ ~
~7
j
35
j6 j
( i
~
~
~ 25
4
IO 15 20 25 30 10 15 20 25 30
Ihahsance appfiqu4e (Ia.V, kW) Ihahsance appliqu4e (Ia.V, kW)
a) b)
Fig. 6. Evolutions de la puissance disponible P~ (a) et du rendement P~/Psec (b) en fonction de
la puissance appliqude pour trois ddbits d'argon en simple flux (I)Qi
# 50 Nl min~~, (o)Qi
# 60
Nl.min~~, (li)Qi
" 70 Nl.min~~.
[Evolution of the available power P~ (a) and thermal efficiency Pu/Psec (b) versus the applied power for three argon flow rates for single flow operating conditions of the plasma torch :(I)Qi
# 50 Nl.min~~, (o)Qi
" 60 Nl.min~~, (li)Qi
# 70 Nl.min~~
a) pour une valeur de tension fixAe, l'augmentation du dAbit provoque une baisse de l'inten- sitd la mesurAe par l'ampAremAtre du circuit. Ceci implique que l'augmentation du dAbit
a une incidence directe sur le comportement Alectrique du systAme [22,26],
b) en corollaire h ce que nous venons de signaler, pour des ddbits importants, nous n'avons pas pu appliquer les plus faibles valeurs de tension, dtant obligds d'opdrer h forte puissance
pour conserver la stabilitd du plasma [26].
Nous pouvons nAanmoins prAsenter des rAsultats concemants trois dAbits reprAsentatifs (Fig- 6). Pour un ddbit donna, nous observons qu'une augmentation de la puissance appli~
quAe augmente la puissance utile. Toutefois si on observe l'4volution du rendement, on note que sa valeur de 40 % correspond aux faibles puissances appliquAes et de fait, aux puissances utiles les moins Alevdes.
Considdrons maintenant l'augmentation du ddbit pour une puissance donnde- Elle permet d'accroitre le rendement tout en augmentant la puissance utile. Cet effet est trAs marquA quand
on passe de 50 h 60 Nl.min~~ mais revAt
un caractAre moins significatif quand on passe de 60
