Etude d'une source solide monomode de photons uniques constituée par une boîte quantique semi-conductrice dans une microcavité optique

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uniques constituée par une boîte quantique

semi-conductrice dans une microcavité optique

Emmanuel Moreau

To cite this version:

Emmanuel Moreau. Etude d’une source solide monomode de photons uniques constituée par une

boîte quantique semi-conductrice dans une microcavité optique. Physique Atomique

[physics.atom-ph]. Université Pierre et Marie Curie - Paris VI, 2002. Français. �tel-00006244�

Spe ialite: Physiquedu Solide

presentee et soutenue publiquementpar

M Emmanuel MOREAU

Pourobtenir legradede

DOCTEUR de l'UNIVERSITEPARIS VI

le IVNovembre2002

Etude d'une sour e solide monomode

de photons uniques onstituee

par une bo^te quantique semi- ondu tri e

dans une mi ro avite optique

devant lejury ompose de :

Izo ABRAM Invite

Vin ent BERGER Rapporteur

ClaudeFABRE President

Andrea FIORE

Jean-Mi hel GERARD Dire teur de These

Je tiens bien entendu a remer ierles nombreuses personnes ayant ontribue a e

travail de these, et plusgeneralement tous eux qui ont rendu si agreable mon sejour au

laboratoire LPN. C'est egalement a tous mes amis et a ma famille que s'adressent es

remer iements, pourm'avoir soutenupendant toutes esannees.

Cetravail de thesea ete realise au laboratoire LPNdirige parJean-YvesMarzin.

Je tiens a remer ier Claude Fabre qui m'a fait l'honneur de presider le jury de these.

Je suis tres re onnaissant a Vin ent Berger et a Herve Rigneault d'avoir a epte d'^etre

rapporteurs de e travail de these. J'ai egalement beau oup appre ie l'inter^et qu'a porte

Andrea Fiorea montravail.

Je remer ie tres haleureusement Izo Abram, d'une part pour m'avoir toujours

en ourageamener e travaildethesejusqu'asonterme( equin'etaitpasevident ompte

tenudemanouvelleorientationde arriere)etd'autrepartpourlapatien eetlapedagogie

ave lesquelles il fait partager son savoir. J'ai reellement appre ie lesens physiqued'Izo,

notamment dansledomainede l'informationquantique.

Bien entendu, 'est a Jean-Mi hel Gerard que je destine les plus vifs et sin eres

remer iements. Sa grande ulture,sa onnaissan edu domaineet sonintuition allieea sa

viva ite d'esprit (Qui, sinon lui, a rapidement vu qu'une bo^te quantique en mi ropiliers

pouvait onstituer une sour e de photons uniques tout a fait remarquable?) en font un

dire teurde these passionnant.C'est un reel plaisir de travaillerave lui. Jeluisuis

par-ti ulierement re onnaissant pour la onan e qu'il m'a toujours a ordee, pour le sou i

onstantqu'ilaeudevalorisermontravaildetheseet,lorsdel'appro hedelasoutenan e,

pouravoirtoujoursde ro heletelephonepourrepondreamesangoissesdethesard.

Jean-Mi hel a ete un dire teur de these, mais aussi une personnalite, qui m'a profondement

marque.

de es heures passees a aÆnerles reglages. Nonseulement Isa aete d'une aide pre ieuse

pour la partie s ientique de e travail de these, mais je luidois aussi son organisation

logistique. La poursuitede mon travail de these pendant mon stage en entreprise

n'au-rait pu se faire sans son soutien. Envoi d'arti les, manips omplementaires, tirage des

manus rits,...Mer i Isa, pourtout, et surtoutpourtonamitie!

Lapresen edeBruno GayrallorsdemonstagedeDEA, etau debutde mathese,

m'a permis de rapidement omprendre les subtilitesde la manip de

mi rophotolumines- en e. J'aieubeau oupde plaisira travaillerave luiet jepenseavoirbeau oupapprisa

ses ^otes. Mer i d'^etre toujoursrevenuave le sourirem'aidera \re-regler" lamanip,que

j'avaisdesalignepourlan-ieme fois.

J'aiegalement eu la han e de onna^treJa quelineBlo h.J'ai toujoursappre ie

de dis uterave elle, de physiqueouautre, et je n'oublieraipasl'inter^et qu'elle aportea

montravail de these, sur sonavan ement ousur mes diÆ ultes.

Je remer ie bien s^ur Isabelle Sagnes, qui a toujours ete la pour me depanner, a

essayerdefairedespiedsetdesmainspourquetoutsepassepourlemieux.Sa on eption

dutravail s ientique resteegalement pourmoi unesour ed'inspiration.

La presen e de Bernard Jusserand a ete tres importante au long de e travail de

these. Lesnombreuses onversationsquej'aieuesave lui,que esoitde physiqueoud'un

autresujet,m'ontbeau oupapporte.Ennsonaideauquotidienaulabom'a souventete

tres pre ieuse.

Je n'oublierai pas que Paul Voisin, en plusd'avoir ete mon tuteur a l'ENS, m'a

toujours ete de bon onseil, aussi bien s ientiquement que personnellement, et ne m'a

jamaisrefuse de sontemps.

Jetiensa remer ieraussiBernardSermage, notamment poursadisponibilite.

Depuis la roissan e dese hantillons jusqu'a la ara terisation optique, e travail

a bene ie de l'aide et de l'expertise de nombreuses personnes, que je tiens a remer ier

sin erement.Jeremer ieLaurent Couraudet Lauren eManin,leurs ompeten es en

gra-vure ont permisa e travail dethesede bene ierd'e hantillons d'ex ellente qualite.Ces

m^emese hantillonsfurentepitaxiesparVeroniqueThierry-Mieg.Veroestuneepitaxieuse

nologiquessontpossibles.

Je remer ie en general les nombreuses personnes de Bagneux, et desormais

Mar- oussis,ave lesquelles j'aisympathise.J'aipasse des anneestresagreablesgr^a e a eux.

Jepenseaussiames amaradesthesardsouex-thesards. Jeremer ieenparti ulier

GuillaumeSaint-Girons poursonamitieet sonaide pre ieuse enn de these. Mer i aussi



a JulienHours, ave qui j'ai eu leplaisir de travailler, et bonne han epourla poursuite

de ta these. Beau oupde ourageegalement pourSpyros,dont les oups de mainsm'ont

etefortutileslesderniersjours.Mer iaussiaClementine,Kostia,Sabine,Houta,...Mer i

 atous!

Remer iements 2

Introdu tion 11

1 Sour es a photons uniques 15

1.1 Denition de lasour ea photonsuniques . . . 15

1.2 Prin ipede la ryptographiequantique . . . 16

1.3 Inter^et dessour esde photonsuniquesparrapport auxlasers attenues . . . 19

1.4 Appli ationpotentielleal'ordinateurquantique . . . 22

1.5 Prin iped'une sour ea unphoton . . . 23

1.6 Emetteurspoursour es aphotonsuniques . . . 25

1.6.1 Mole ules . . . 25

1.6.2 Centres N-Vde nano ristaux dediamant . . . 26

1.6.3 Nano ristaux de CdSe/ZnSet bo^tesquantiques . . . 27

2 Bo^tes quantiques uniques 29 2.1 Proprietes generales . . . 29

2.1.1 Croissan edes bo^tesquantiques . . . 29

2.1.2 Proprietes de photolumines en e . . . 31

2.2 Spe tros opied'une bo^tequantiqueunique . . . 32

2.2.1 Isolationd'une uniquebo^tequantique . . . 32

2.2.2 Identi ationdes raiesd'emission . . . 34

2.2.2.1 Spe tros opied'unebo^tequantiqueenfon tiondela puis-san e sous ex itation pulsee . . . 34

2.2.2.2 Analysedeladependan eenpuissan esousex itationpulsee 36 2.2.2.3 Modelisation simpledela dependan een puissan e . . . . 38

2.2.2.5 Modelisation simpledela dependan een puissan e . . . . 41

2.3 Spe tros opieresolueen temps . . . 45

2.3.1 Mesures destempsde viede l'ex iton et dubiex iton . . . 45

2.3.2 Evolutiondesintensitesresolues en tempsave lapuissan e . . . 47

2.4 Largeurde raie ex itoniqueet phenomenede dephasage . . . 49

2.5 Con lusion . . . 51

3 Generation d'etats quantiques de la lumiere 53 3.1 Degroupement de photonspourunebo^tequantiqueunique . . . 53

3.1.1 Prin ipe et historiquedudegroupement de photons. . . 53

3.1.2 Proto ole utilisepourgenerer desphotonsuniques . . . 55

3.1.3 Fon tion d'auto- orrelation duse ond ordre . . . 56

3.1.4 Resultatsexperimentaux . . . 62

3.1.4.1 Auto- orrelation sousex itation pulsee . . . 62

3.1.4.2 Auto- orrelation sousex itation ontinue . . . 65

3.1.4.3 Auto- orrelation dusignal asso ie au biex iton . . . 68

3.2 Cas ade radiative de photons . . . 70

3.2.1 Experien e de orrelationentre raiesX et XX sous ex itation pulsee 71 3.2.2 Experien ede orrelationentreraiesXetXXsousex itation ontinue 74 3.2.2.1 Dependan een puissan e . . . 76

3.2.2.2 Des ription parunmodelea troisniveaux. . . 78

3.3 Contribution al'etude de raiesnettement moinsidentiables . . . 82

3.4 Perspe tivespourl'emission dephotonsintriques . . . 85

3.5 Con lusion . . . 88

4 Contr^ole de l'emission spontanee de bo^tes quantiques uniques dans les mi ropiliers 89 4.1 Rappels d'ele trodynamique quantique en avite . . . 90

4.1.1 Couplage fort . . . 90

4.1.2 Couplage faible . . . 91

4.4.1 Mesure dire te destempsde vie . . . 99

4.4.2 Etude dela saturationdesbo^tesquantiques . . . 102

4.4.3 Autres demonstrationsexperimentales . . . 106

4.5 Eet Pur ellet ouplagequasi-monomodede l'emission spontanee . . . 107

4.6 Con lusion . . . 108

5 Optimisation et ara terisationd'une sour e de photons uniques mono-mode 111 5.1 Optimisationdes parametres du mi ropilierpour l'appli ationsour e a un photon . . . 112

5.1.1 Pertesintrinsequeset extrinsequesde la avite . . . 112

5.1.2 Denition d'un tauxde olle tion utiledesphotons. . . 114

5.1.3 Nouvelleappro he poura ro^trela olle tion desphotons. . . 116

5.2 Cara terisationd'unesour esolidemonomodedephotonsabo^tesquantiques118 5.2.1 Auto- orrelation dephotons . . . 119

5.2.2 Estimationde  u . . . 120

5.2.3 Determination experimentale de  u . . . 122

5.3 Comparaisonave les lasers attenues . . . 123

5.4 Comparaisonquantitative desdierentsemetteurs de photonsuniques . . . 125

5.5 Evolution de g (2) (0)ave latemperature . . . 126

5.6 Con lusion . . . 129

6 Con lusion et Perspe tives 131 6.1 Bilan . . . 131

6.2 Amelioration dela sour eaphotonsuniques. . . 133

6.2.1 Abaissement de g (2) (0) . . . 133

6.2.2 Allegement dudispositif . . . 133

6.2.3 Augmentation delatemperatured'utilisation . . . 134

6.3 Inje tionele triquedes porteurs. . . 134

6.4 Emissionde photonsintriques . . . 135

C Publi ations 147

Les bo^tes quantiques onstituent un sujet de re her he re ent [1 , 2 ℄. Depuis leur

apparitiondans les annees 80, leurfon tionnalite potentiellea beau oupevolue.

Initiale-ment, les bo^tesquantiques ont ete etudiees dansle butd'ameliorerles performan es des

omposantsapuitsquantiquesexistantsetplusparti ulierementdeslasers[3 ℄.Lapresen e

de niveaux dis rets bien separes en energie a l'interieur des bo^tes quantiques laissaient

esperer des ourants de seuiltresfaibleset trespeu sensiblesa latemperature.

Jusqu'au debut des annees 90, les bo^tes quantiques etaient majoritairement

fa-briquees par gravure et lithographie. L'apparition de la methode de roissan e

auto-organisee en 1984 [4 ℄ a permisde simplier onsiderablement le pro essus de fabri ation

et d'ameliorerlaqualitedesbo^tesquantiques :meilleurrendement radiatif,densitesplus

elevees, tailles plushomogenes [5 ,6,7,8 ,9 ℄. Cette nouvellete hnique arendupossiblela

fabri ationdelasersabo^tesquantiquespresentantdesperforman es omparablesa elles

des lasers a puits quantiques [10℄. Ce su es a egalement a ru l'inter^et pour les etudes

onsa rees aux bo^tes quantiques individuelles, an de mieux onna^tre les possibilites

ultimes du omposant. Les premiers resultats experimentaux ont montre que la largeur

homogene d'une bo^te quantique a 300K etait tres elevee (de l'ordre de 10 15meV)

[11 , 12 ℄, e quilimite leurinter^et en vued'appli ationspourles lasers.En eet la ourbe

de gain est beau oup moins piquee que dans le as des puits quantiques, e qui impose

d'appliquer plusieurs plans de bo^tes quantiques pour obtenir suÆsamment de gain et

don augmente le ourant de seuil a temperature ambiante. En outre la largeur

inho-mogene de l'emission d'unensemblede bo^tesquantiques,due aleurdispersion en taille,

ontribue egalement a l'augmentation du ourant de seuil. A ause de es limitations,

tantintrinsequesqu'extrinseques,leslasers abo^tesquantiquesn'ont paspermisa e jour

d'ameliorer de fa on remarquableles performan es des lasers a semi- ondu teurs [10 ℄. Il

d'ex-haustivite, rappelonsque les bo^tes quantiques d'InAspermettent d'etendre a 1:3m la

plage spe trale ouverte par les lasers a base de GaAs [13, 14, 15 ℄. La lo alisation des

porteurs danslesbo^tesquantiquespermetparailleursde realiser dessour eslumineuses

eÆ a esapartird'unmateriaudisloque,telqueGaAssurSioulessemi- ondu teursIII-V

Nitrures[7 , 16 ,17 ℄.

Parallelement a es developpements, ave l'observation des premiers eets du

onnement tridimensionnel tels que la separation nette des niveaux d'energie [18 , 19 ℄,

l'emissionquasi-mono hromatiqueabassetemperature[5 ℄etdeseets oulombiensmarques

[20 ℄, s'est rapidement imposee l'idee d'utiliser une bo^te quantique omme un atome

ar-ti iel et de realiser des experien es d'optique quantique a l'etat solide [8, 21 , 22 ℄. De

nombreuxeetsdemontressurlesatomesdanslesannees70-80[23 ,24 ,25 ,26 ,27 ℄allaient

pouvoir^etre etudiesen milieu solide,ave omme obje tif de nouvellesappli ations dans

le domaine de l'optoele tronique. Des fon tionnalites nouvelles, exploitant pleinement le

potentieldesbo^tesquantiques,sefaisaient jour.

Parmi les projets, guraient entre autres l'observation d'eets de avite gr^a e a

esatomesarti ielsetlageneration d'etats quantiques delalumiere[28 ,29 ,30 ,31 ℄.Des

experien esre entesontdemontredeseetsde avite,dansleregimede ouplagefaible,sur

desensemblesde bo^tesquantiques[21 , 32 ,33 ℄. A tuellementplusieursgroupes her hent



amettreeneviden e le ouplagefortentreunebo^tequantiqueuniqueet unemi ro avite

[34 ℄.Lagenerationpossibled'etatsquantiquesdelalumieres'estenparti uliertraduitpar

leprojetpassionnant de realiserunesour ea un photon[22 , 29 , 30 ,31 ℄. Unetelle sour e

serait apabled'emettrealademandedesimpulsions ontenant unetunseulphoton.Les

appli ations dans le domaine des tele ommuni ations se urisees sont onsiderables, ar

ertainsproto olesde ryptographiequantiquegarantissent lase uritede l'information,a

onditiondemettre en uvre unesour edephotonsuniques[35 , 36 ,37 , 38 ,39 ℄.

Cetravaildetheseillustre esdeveloppementslesplusre entssurlesbo^tes

quan-tiques uniques. Notre obje tif est de mettre lairement en eviden e la generation d'etats

quantiques delalumiereparunebo^tequantiqueunique.Audelade ettedemonstration,

le projet de e travail de these est la realisation d'une sour e a un photon monomode.

L'originalite de notre appro he onsiste a pla er une bo^te quantique unique dans une

mi ro avite de type mi ropilier. Ce i nous permet de nous interesser au probleme de

Nous avons don mene des ara terisations optiques de mi rophotolumines en e

surdesbo^tesquantiquesuniquesen aviteethors avite,sousex itationpulseeet ontinue

ainsiqueresoluesentemps.Nousavonsegalementrealisedesexperien esde orrelationde

photonssur esm^emesbo^tesquantiquesdansledoublebutd'identierlesraiesd'emission

d'unebo^tequantiqueet dedemontrer lairementlanaturequantiquedelalumiereemise

par etemetteur. Lesstru tures ontete entierement fabriquees auLPN, en ombinant la

roissan e de bo^tes quantiques et de mi ro avites par epitaxie par jet mole ulaire et la

mi rofabri ationdesstru turestridimensionnellesparlithographieele troniqueetgravure

ioniquerea tive.

Le plande e memoire est alorslesuivant :

Le hapitre 1 de rit les dierentes appli ations que pourraient avoir une sour e



a un photon. Nous rappelons brievement le proto ole de ryptographie quantique qui

permet de transmettre des les de maniere intrinsequement s^ure a onditionde disposer

d'une sour e de photons uniques. Nous dis utons quantitativement l'apport des sour es



a photons uniques par rapport aux lasers attenues a tuellement utilisespour valider les

proto oles de ryptograhiequantique. Nous exposons ensuite le prin ipe de notre sour e



aunphoton basee surl'implantationd'unebo^tequantiqueuniquedansunemi ro avite.

Ennnousdressonsunetatdel'arta tueldessour esaunphotona tuellementexistantes,

sans nous limiter au domaine des semi- ondu teurs. Les avantages et in onvenients des

dierentsemetteurssontqualitativement dis utes.

Le hapitre2introduitlesproprietesd'emissiond'unebo^tequantiqueuniquehors

avite. Nous rappelonstout d'abordquelques proprietes generales des bo^tesquantiques.

La mi rophotolumines en e de es emetteurs est ensuite etudiee sous ex itation pulsee

puis ontinue. Ces experien es omplementaires sont renfor ees par desetudes de

mi ro-photolumines en e resolue en temps. Les resultats experimentaux sont ompares a des

modelestheoriquesetpermettentdebienrendre omptedeladynamiquedes

re ombinai-sons radiativesa l'interieur d'unebo^te quantique. Cesetudes onduisent aune premiere

identi ationdesraiesd'emissiond'unebo^tequantiqueuniqueetaunemesuredestemps

de vieasso iesa esdierentsetats de harge.

Le hapitre3meteneviden elagenerationd'etatsquantiquesdelalumiereparune

bo^tequantiqueunique.Nousexposonsd'abordleproto oleutilisepouremettredestrains

experien es, realisees sous ex itation pulsee et ontinue, prouvent que notre emetteur

s'identie a un os illateur anharmonique a deux niveaux. A l'aide du m^eme montage

experimental, des experien es de orrelation entre les dierentes raies d'emission d'une

m^eme bo^te quantique onduisent a une attribution ertaine de es raies ainsi qu'a la

demonstration de l'emission de paires de photons orreles dans le temps. Ces resultats

onstituentlespremieresobservationsfaitesal'etatsolided'eetsdemontressurlesatomes

dansles annees 70.

Le hapitre 4presente deseetsd'ele trodynamique quantiqueen avite observes

sur des bo^tes quantiques uniques. Nous ommen ons par rappeler le prin ipe de l'eet

Pur ell,qui onsisteaexalterl'emission spontanee d'unemetteurpla e enresonan eave

le mode d'une mi ro avite, et expli itons son emploi pour la realisation d'une sour e de

photonsmonomode ave une bonne eÆ a ite de olle tion. Nousintroduisons ensuiteles

mi ropiliersainsiqueleursproprietesoptiques. Partant,deseetsde avite surunebo^te

quantique uniqueen mi ropiliersont miseneviden e pardesexperien esde

mi rophoto-lumines en e,en ontinu et resolue en temps.Ennnous demontrons experimentalement

le ontr^ole de l'etat de polarisation et l'emission de photons dans un mode unique dans

desmi ropiliersde se tion elliptique.

Le hapitre5etudieplusspe iquementlerendementetleslimitesdenotresour e



a un photon. Nous dis utons, a partir des mesuresdes qualites optiques des

mi rostru -tures, des ara teristiques optimales que doit posseder un mi ropilier en l'etat a tuel de

la te hnologie GaAs pour maximiser l'eÆ a ite de la sour e de photons uniques. Nous

montronsqu'une eÆ a ite de l'ordrede 70% peutprobablement ^etre atteinte. Uneetude

experimentale pourunebo^tequantiquedansunmi ropiliernousapermisd'observerune

eÆ a ite de olle tion superieure a 40%. Des experien es d'auto- orrelation de photons

pourunebo^tequantiqueuniqueen avite nousautorisentaaÆrmerque ettesour eaun

photonest d'oreset deja meilleureque leslasers attenuesutilisesen ryptographie

quan-tique.Enndesexperien esd'auto- orrelationenfon tiondelatemperaturemontrentque

l'usagede ette sour ea un photondevraitpouvoir s'etendre a 77K.

Nous on luons emanus riten dis utantl'avenirdessour es aunphoton basees

sur les bo^tes quantiques et en donnant quelques pistes d'amelioration. Nous dis utons

egalement l'emission de photonsindis ernables. Cesproprietes d'indis ernabilite sont

in-dispensablespourl'emissiondepairesdephotonsintriqueset pourlarealisationdeportes

Sour es a photons uniques

L'emission de photons uniques a d'abord ete observee sur des atomes [23℄. Ces

experien esmettaienten avant lanature quantiquede l'emetteuret n'avaient d'autrebut

que l'observation d'eets de physiquefondamentale.C'est veritablement dans les annees

90 que l'idee de realiser une sour e de photons uniques en vue d'appli ations

te hnolo-giquesestapparue.La validationdesproto olesde ryptographiequantique [40 ,41℄pour

desappli ationsdansledomaine des ommuni ationsse uriseesa donne uneimpulsiona

larealisationdesour esaunphoton.Al'heurea tuelle, 'estunsujetquimotivede

nom-breusesequipesdanslemonde ave unegrande variete desolutionsproposees: mole ules

[42 , 43,44 ℄, entres olores de diamant [45 , 46 ℄, bo^tesquantiques [30 , 31 ,47 ℄,...

Dans e hapitre nous proposons une presentation des sour es a un photon, a

ommen erparleurdenitionetleursappli ations.Parmi esdernieres,nousfo aliserons

notreattention surleproto olede ryptographiequantique,quine essiteuntelemetteur.

Nousexpli iteronsalorsles performan es requisespour etteappli ation avant dedonner

un aper u de l'etat de l'art a tueldes dierentsemetteursde photonsuniquesexistants.

Citonsunebonneintrodu tionde J.G. Rarityet al. aux sour es a photonsuniqueset a

leursappli ations[48℄.

1.1 Denition de la sour e a photons uniques

Ondesigne par sour e a un photon unesour e de lumiere apable d'emettre a la

demandedes impulsions ontenant un et un seulphoton. Pour desraisons pratiques,un

systeme al'etat solide est souhaitable.La longueur d'onde d'emission doitse situer dans

mimi-males. Ces ontraintes imposent une utilisation aux frequen es optiques. Rappelonsque

lesfrequen estele om orrespondantadespertesminimalessontde1:3met de1:55m.

Un tel emetteur aurait des appli ations majeures, dans le domaine des ommuni ations

se uriseesnotamment.Nousexpli itonsdanslasuite esappli ations, equinousamenera



apre iser lesperforman essouhaitablespourles sour esa photonsuniques.

1.2 Prin ipe de la ryptographie quantique

La prin ipalemotivation pour le developpement d'une sour e a photonsuniques

est leur appli ation potentielle a la distribution de les quantiques. Plusieursproto oles

de ryptographiequantiqueexistent (voir a e sujet [35 ,36 , 37 ,38 ,39 ℄),utilisantsoitdes

sour esde photonsuniquesou dessour esde pairesdephotonsintriques.Le odagepeut

sefairesurlapolarisation,laphaseoum^emelafrequen eduphoton.Nousnepresenterons

que le proto ole de ryptographie le plussimple (BB84), deni par Bennett et Brassard

[35 ℄, qui utilise le odage en polarisation de photons uniques. Ce proto ole repose sur le

faitqu'ilest impossiblede determiner l'etatde polarisationd'unphoton en realisant une

seulemesure,sion ne onna^tpasla basedanslaquelle e photonaete prepare.

0°

45°

0°

45°

Alice

Bob

Eve

°

°

+

+ 90

α

α

α

α

Fig.1.1{S hemadeprin ipedeladistributionde lesquantiques.Ali eemetaleatoirementdesphotons odesenpolarisationdansunebaseverti aleoua45

Æ

.Bobmesureleurpolarisationave unede esdeux bases hoisie de fa on aleatoire. Si Eve espionne la ligne en ee tuant des mesures eten renvoyant le resultataBob,elleintroduitenmoyenne25%d'erreursdanslesresultatsdeBob.

Les theories de l'informationmettent en jeu des personnages harmants du nom

doit^etre reperee et lemessage interrompu(voir s hema 1.1).

Ali e dispose d'une sour e de photons uniques dont elle onna^t la polarisation.

Les photons sont ensuite emis aleatoirement dans une base de polarisation verti ale ou

unebase dont les axes sont in linesa 45 Æ

. Ali e envoie don a Bob de maniere aleatoire

les etats de polarisation suivants: !, ", %, -. Bob mesure la polarisation de es

pho-tons en hoisissant au prealable l'une de es deux m^emes bases de maniere aleatoire et

independanted'Ali e. Cha unde leur ^ote Ali eet Bobenregistrentlabasedans laquelle

aete ee tuee haque mesure et leresultat de ette mesure.

Ensuite, sur une ligne publique, (telephone, internet,...) Ali e ompare ave Bob

lesbasesemployeespourl'emissionetladete tiondesphotons.BobetAli ene onservent

alorsque les resultats des mesuresqui ontete ee tuees dans lam^eme base.

Statistique-ment,ilsne onserventquelamoitiedesresultats.Pours'assurerqu'au unespionn'e oute

le anal de transmission, Ali e et Bob sa rient une fra tion desresultats restants et les

omparent, toujourssur unelignepublique. Dans l'hypothese ou iln'y a pasd'espion les

resultatsdes mesuresd'Ali eet deBob sont bienentenduidentiques (a unfaiblenombre

d'erreurspresintroduitesparle systemeexperimental : oups d'obs urite desdete teurs,

alignement imparfaitdes bases,rotation de lapolarisation danslabre,...).

Maintenant, supposons qu'Eve arrive a e outer la ligne en ee tuant egalement

desmesuresdans esdeuxbases 1

defa onaleatoireet independanted'Ali eet Bob.Pour

haquemesureee tuee,Eveenvoieaussit^ot aBobunphotonave unetatdepolarisation

orrespondantasamesure.Eveauneprobabilite1=2demesurerlapolarisationduphoton

dans la m^eme base qu'Ali e. Dans e as Eve mesure la m^eme polarisation qu'Ali e et

l'envoie a Bob. Eve passe dans e as inaper ue aux yeux d'Ali e et Bob. Par ontre,

Eve auneprobabilite1=2 d'utiliserlabaseautre que elleutiliseeparAli e. Eve projette

le ve teur de polarisation sur sa base. Quand a son tour elle envoie e ve teur mesure



a Bob, elui- i projette e ve teur sur sa base, qui est la m^eme qu'Ali e. Bob n'a don

qu'uneprobabilite1=2 d'obtenirlem^eme ve teurpolarisationqu'Ali e (voir s hema 1.2).

Au total, la mesure d'Eve modie en moyenne un quart des polarisations envoyees par

Ali e. Ainsi,si lorsde la omparaisondes resultats obtenus, Ali e et Bob onstatent que

plusd'unquart de leursmesuressont fausses, ilsne peuvent ex lurel'eventualite d'avoir

ete espionnes.Par ontres'il n'ya au uneerreur,laligneestparfaitements^ureet Bobet

Ali epeuvent seservirde laseriede bitstransmis omme le de odage.

2

1

4

1

2

1

4

1

4

1

4

1

Etat envoyé par Alice

Mesure d ’Eve

dans la base

Mesure de Bob

dans la base

Fig. 1.2 { Onsepla edansla situation(quiauneprobabilite 1=2)ouEve utiliseunebasedierente d'Ali eetBob.Ali eemetunetatdepolarisationldansunebaseverti ale(unraisonnementsymetrique onduitaum^emeresultatpourles autresetats depolarisation). Evemesure danssa basea45

Æ

lesetats %et-ave uneprobabilite1=2. Cha unde esetatsva onduirepourBobadesetatsmesures$etl ave uneprobabilite1=2.Autotal,lapresen ed'Evemodie1=4desresultatsmesuresparBob.

En pratique, unepartie desbitstransmis voient leurpolarisation^etre

a identel-lement modiee(birefringen eslo ales, erreursde dete tion,...). Silaproportiondesbits

erronesresteinferieurea 1=6(valeurmaximalepermettant d'utiliserun ode de

orre -tiond'erreur[49 ℄), Ali eet Bobont lapossibilited'utiliserun ode de orre tiond'erreur

pour onstruire une le,pluspetite, maiss^urea partirde laseriede bitstransmise.

Dans e proto ole, l'utilisation de photons uniques est le garant de la se urite

in onditionnelle de la le de odage. Si, au ontraire, la sour e emet plus d'un photon,

au uneloin'interditaEved'extraire esphotonssupplementairespuisdedeterminerleur

polarisationsans ^etre dete tee parAli eet Bob.

Al'heurea tuelle,lesproto olesde ryptographiequantiqueontetevalidesen

uti-lisant ommesour edesdiodeslaserfortementattenuees[40 , 41 ℄.Bienquelesimpulsions

oherentes de faible intensite delivrees par es sour es ne soient que des approximations

tresgrossieresd'impulsionsaunphoton,leproto oledetransmissionpeut ependant^etre

in onditionnellement s^ur dans ertains as. Pour mieux omprendre l'inter^et des sour es



(parfaitesou realistes) en termes de performan ede lalignede transmissionse urisee.

1.3 Inter^et des sour es de photons uniques par rapport aux

lasers attenues

Leslasersattenues,a tuellementutilisespourvaliderlesexperien esde

ryptogra-phiequantiquedelivrentdesimpulsions oherentes. Lenombrendephotons u tued'une

impulsional'autre et suituneloistatistiquede Poisson.Quelquesoitl'intensitemoyenne

de ette sour e, on peut trouverdes impulsions ontenant plusieursphotons, dont

l'exis-ten eore aun espioneventuelplusieursstrategiesd'attaque [50 ℄.Dans le asgeneral ou

la lignede transmissionpresente des pertes, il devient (dans le prin ipe) tres fa ile a un

espiond'extrairede l'informationsansintroduired'erreurs.Ilpeuten parti ulier:

{ eliminerlesimpulsionsaunphoton,qu'ilnepeutetudiersansintroduired'erreur

{ etudierlesimpulsionsaplusieursphotons(ettrouverleuretatgr^a eala

ombi-naisonde plusieursmesuresquantiques),puisreexpediervers ledestinataireun

photon danslem^emeetat de polarisation

{ rempla er la ligne a pertes par un anal sans pertes (par anal sans pertes on

entend simplement la situation suivante : Eve oupe la ligne de transmission

juste ensortied'Ali eet mesure l'etatdepolarisationduphoton.Elletransmet

leresultatde samesuresurunelignepubliquequi vade len herl'emission d'un

photonde labonnepolarisationjusteavant lesysteme dedete tion deBob.)de

fa on a e quele destinatairere oive lem^eme uxde photons.

Cettestrategie dedis riminationsurlenombredephotons(ou\photon numbersplitting

(PNS) atta k") [50 ℄ permet potentiellement a l'espiond'avoir a esa toute l'information

transmisesiletaux d'impulsionsmulti-photoniquesde lasour eest superieur au tauxde

transmissionde laligne a pertes. Pour seproteger ontre e type d'attaques, il est don

ne essaired'attenuerfortementlasour e oherentepourreduirelaproportiond'impulsions

multi-photoniques.Sihni1,les probabilitesd'emettre unphoton ou plusieursphotons

sont respe tivement voisines de hni et hni 2

=2. Notant t le Æ ient de transmission du

anal,la ligne n'ests^urevis a visd'une attaque PNS que si laprobabilite onditionnelle

d'emettre plusieursphotonssa hant qu'onenemet au moinsunest inferieurea t:

hni

Iln'est ependantpaspossibledetravaillerave unesour earbitrairementpeuintense.En

eet,letauxd'erreurinduitparlebruitd'obs uritedesdete teursdoitrestersuÆsamment

faible(<1=6)[49 ℄ pourpermettrela orre tiondeserreurs.Notantd laprobabilitequ'un

oupsoit lie au bruitd'obs urite, on obtient (enprenant en ompte que deux dete teurs

onstituentlesystemed'analysedudestinataire, etqu'un oupdebruitgenereuneerreur

unefoissur deux) :

hnit6d (1.2)

Commel'illustrelagure1.3a),ilde oulede esdeux ontraintesl'existen ed'uneportee

maximale(oud'unetransmissionminimalet min

) pourunsystemede distributionde lefs

quantiques exploitant des lasers attenues, atteinte lorsque hni est hoisie de fa on

opti-male: t min = p 3d hni opt = p 12d (1.3)

Prenonsatitred'exemplequelquesvaleursnumeriques, orrespondantalademonstration

re ente d'unsystemede ryptographiequantiquesurbreoptiquea1:3m[39 ℄.La

trans-missionglobale estdonnee par:

t=10

(L+ )=10

(1.4)

ou(0.11),(0:38dB/km), (5dB)represententrespe tivementl'eÆ a itedesdete teurs,

lesperteslineiquesdelabreoptiquea1:3metlesautrespertesoptiques,independantes

delalongueurdeliaisonL.Parailleursd=510 6

.Ave ejeudeparametres,ontrouve

quelaporteemaximaled'uneliaisons^ureestde25km;pouratteindre etteportee,ilfaut

ependanttravaillerave unesour etresfortementattenuee(hni opt

810 3

),etdon un

debittransmis tresfaible(thni=6d310 5

bits/impulsion).A1m,longueurd'onde

typique d'emission des bo^tes quantiques dans e travail de these, les pertes lineiques 

delabreoptique sont de 0:8dB/km [51 , 52 ℄.La portee maximaled'une liaisons^ure

devient alorsegale a 12km.

Supposons a present qu'on utilise unesour e de photonsuniques ideale; dans e

as, seule la ondition 1.2 s'applique, et t min

= 6d. Cette sour e presente deux atouts

majeurs :

{ laportee maximaledelaliaisonse uriseeestnettement augmentee (38kmpour

lem^eme hoixde parametresa1met 81km a 1:3m).

d

12

d

3

2

1

d

6

n

t

d

12

d

12

ε

d

6

n

t

g

d

12

gd

3

2

g

d

6

n

t

κ

a)

b)

c)

Fig. 1.3 { Le taux de transmission t de l'emission est etudie en fon tion du nombre moyen hni de photonspar impulsion. Cas a) : la sour ede lumiere est poissonienne, e qui limitet a

p

3d. Cas b) : sour eaphotonsuniquesave uneprobabilitenulled'emettredeuxphotonsparimpulsionetemettanten moyennephotonparimpulsion.testalorslimitepar=

p

12d .Cas ):sour eaphotonsuniquesave une probabiliteghni

2

=2d'emettredeuxphotonsparimpulsionave =1.testlimitepar p

3gd.Unesour ea photonsuniquesn'apporteuneameliorationsigni ativeentermesdedebitquesielle ombineuneforte eÆ a iteetunefaibleprobabilited'emettreplusd'unphotonparimpulsion.

410 3

bit/impulsion,soit130foisplusgrandquepourunesour elaserattenuee

(a 1m).

Danslapratique,unesour edephotonsuniquespresenteradesimperfe tions,qui

peuvent^etre ara teriseesparuneeÆ a itenonparfaite(=hni<1)etuneprobabilite

faiblemaisnon nulled'emettre deuxphotonsouplus,ghni 2

=2, ara terisee parlefa teur

d'auto- orrelationdu se ondordre g(0<g<1).En reprenant lafa ondont lesrelations

1.1et 1.2 ont ete derivees, on peuttresfa ilement les adapterau asde tellessour es:

g hni 2 t (1.5) hnit6d (1.6) hni (1.7)

Lesgures1.3b) et 1.3 )illustrentgraphiquementl'apportdesour es aphotonsuniques

imparfaites par rapport aux lasers attenues dans deux as parti uliers (g = 0,  < 1 et

g >0,  =1). On notera tout d'abord qu'iln'est possible ( onformement a l'intuition)

d'ameliorerlaportee de laliaisonse urisee, oud'augmentersondebit aportee onstante,

que si l'eÆ a ite de la sour e est suÆsante ( > p

12d ). M^eme si ette ondition est

le risque d'une attaque PNS; on voit que la portee maximale n'est alors obtenue qu'au

prix d'une attenuation de la sour e! Sion utilise une longueur de bre orrespondant a

laportee maximalepourunesour elaserattenuee, on voitquelefa teur d'augmentation

dudebit de transmissionpour ette sour eimparfaite estmajore par= p

12det par1=g.

Unesour edephotonsuniquesn'apportedon uneameliorationsigni ativeentermesde

debit quesi elle ombineuneforte eÆ a ite et unefaibleprobabiliteresiduelled'emettre

desphotonsparpaires.

En e qui on ernelaportee d'uneliaison adistribution de les quantiques, il est

lairquele hoixdelasour en'aqu'uneimportan erelativementmarginale(augmentation

d'un fa teur 2 pourla sour e a photonsuniques si les pertesd'insertion sont nulles et si

lerendement de dete tion vaut 1),le r^ole prin ipaletant joue parles pertesoptiques des

bresdisponibles a la longueur d'onde de fon tionnement. Le developpement de sour es



a photons uniques ompatibles ave les bres optiques a 1:3m ou 1:55m sera don a

termeun enjeumajeurdans e ontexte.

1.4 Appli ation potentielle a l'ordinateur quantique

Les sour es a photons uniques pourraient egalement ^etre utilisees pour realiser

unordinateurquantique. Cetteappli ation potentiellereposesurunepropositionre ente

de E. Knill, R. La amme et G. J. Milburn [53 ℄. Ils montrent le resultat surprenant que

des al uls quantiques peuvent ^etre ee tues a partir uniquement d'elements d'optique

lineaire.Dansleurproposition,ilsutilisentsimplementdessour esaunphoton,deslames

separatri es, desmodi ateursde phase,des photodete teurset leretourdesreponses de

esphotodete teurs. C'est en faitdans lesphotodete teursqu'existeunenon-linearite,et

leursystemedebou lagepermetde transferer ette non-linearitesurlebitquantique. Les

bitsquantiques,bosoniquesdans e as, sont denis ommes dessuperpositionslineaires

desetats de base j0i l1 j1i l2 et j1i l1 j0i l2 , ou jni l1

designe l'etat a n photonsdans le mode

optiquel 1

.

L'interferen e quantique entre deux photons onstitue la brique de base de ette

proposition.Siunseulphotonestenvoyesurunelameseparatri e,ilpeutressortirsurune

voie de sortie omme sur l'autre.Si par ontre deux photons indis ernables(dupoint de

ensemble sur une m^eme voie de sortie [54℄. La onguration ou un photon est emis sur

haque voiede sortien'existe pas.Ce proto ole exigedon egalement uneindis ernabilite

desphotonsemispourles faire interferer.

Lesystemeoptiquequ'ilsont on upermetderealiseruneportequantiquedetype

jaijbi !( 1) ab

jaijbi . A partirde ette porte quantique, il estalorspossiblederealiser

toutes les operations de al ul quantique possibles. Ce proto ole requiert des pertes de

photonsfaibles,en parti ulier pourlasour e a photonsuniques.Son eÆ a ite quantique

doit^etre le pluspro hepossiblede 1 et les pertes augmentent de maniere polynomialele

tempsde al ul.

Cetteappli ation potentielletemoigne laen ore deseorts a fournirpourobtenir

unesour eaphotonsuniquesave uneeÆ a ite maximale.

1.5 Prin ipe d'une sour e a un photon

Une sour e solide de photons uniques eÆ a e doit remplir deux fon tions. La

premiere est bien entendu d'emettre les photonsun par un. Une des diÆ ultes est don

d'^etre apable d'isoler a l'etat solide un seul emetteur. Parmi les andidats a la sour e

solide de photonsuniques,nous pouvons iter les mole ules, les nano ristaux,les entres

oloresdes ristauxioniques,lesions,lesbo^tesquantiques.Ortous esemetteursont

l'in- onvenientdepresenteruneemissionomnidire tionnelle.Touslesphotonsnepeuventdon

^etre olle tes par un systeme simple, omme unebre optique, e qui degrade fortement

l'eÆ a ite quantique. De plus les photonssont emis dans des modes ele tromagnetiques

distin ts, e qui onduit a des vitesses et temps de propagation dierentsdans une bre

optique.

Ainsi, la se onde ondition onsiste a preparer les photons dans un m^eme etat

quantique et a les olle ter eÆ a ement. Ce i ne essite l'emploi de mi ro avites pour

rediriger l'emission dans un seulet m^eme mode. En eet, le ouplage entre le dip^ole de

l'emetteuret le hampele tromagnetiquedelami ro aviteprovoqueune happement des

photonspar les modes de la avite (voir s hema 1.4). La diÆ ulte onsiste a trouver des

mi ro avitestridimensionnellesauxlongueursd'ondeoptiquespouvantintegrerl'emetteur.

Nous verrons par la suite que ette ondition est tres ontraignante pour la plupart des

emetteurs, seules les bo^tes quantiques pouvant etre^ fa ilement integrees a l'interieur de

tellesmi rostru tures.

Notons qu'une proposition de A. Imamoglu et Y. Yamamoto [22 ℄ utilise un

pro-to ole tres dierent. Leur proposition onsiste a inje ter ele triquement et de maniere

ontr^oleeuneseulepaireele tron-troual'interieurd'uneheterostru turesemi- ondu tri e

(enl'o uren eunpuitsquantiquedansunejon tionp n).Lapaireele tron-trouse

re- ombine alors a l'interieur de ette mi rostru ture pour emettre un et un seul photon.

Le ontr^ole de l'inje tion de la paire de porteurs repose sur le phenomene de blo age

de Coulomb.Gr^a e a et eet, il est impossibled'inje ter plusd'une paireele tron-trou.

Cette propositionaete en partiedemontree experimentalement [55 ℄. Cependant,a ause

du blo age de Coulomb, e systeme ne peut etre^ exploite qu'a tres basses temperatures

(50mK),ende adelatemperaturedel'heliumliquide.Deplus,lesystemedepompage,

omportant desele trodes nanometriques au voisinagede l'emetteur, semble tres diÆ ile



aintegrer a l'interieur d'unemi ro avite de bonnequalite optique.

Un autre moyen de produire des photons uniques est d'utiliser la uores en e

parametrique dans un ristal presentant une non-linearite  (2)

[56 , 48 ℄. Sous pompage

optique,le ristalproduitdespaires dephotonsjumeaux.La dete tion d'unphotonde la

paireemis dansunedire tionpermetd'^etre s^urqu'onaunetat aun photonemisdansla

dire tion onjuguee. Cesystemeremarquableapermisdenombreusesexperien essurdes

etatsaunphoton,enparti ulierlaviolationdesinegalitesdeBell[57 ℄.Unproblememajeur

pourlesappli ationsen ryptographiequantiqueestlefaiblerendementdeprodu tiondes

photonsuniques(1kHz). En eet,il estegalement possiblede produiredeux pairesde

photons, et il faut don limiter la puissan e du laser pompe pour rendre improbable les

evenements a deuxpaires dephotons.

proto oleutilisepourgenererdestrainsdephotonsuniquesapartird'unebo^tequantique,

lorsquenousauronsde ritles ara teristiquesde etemetteur.Dansleparagraphesuivant

nousallons presenter les dierentsemetteurs etudiesa e jour pourrealiser unesour ea

photonsuniqueset dis uterons su intement leurs avantages et in onvenients.

1.6 Emetteurs pour sour es a photons uniques

La premiere mise eneviden e experimentale de l'emission de photons un parun 2

a ete realisee par H. J. Kimble et al. sur des atomes de sodium dans un jet atomique

[23 ℄.Lestravauxdel'equipede G.Rempe[58 ℄visentau ontr^olede l'emissiondephotons

uniquespardesatomesdansune avite hautenesseenvariantlaformeet l'amplitudede

l'impulsionlumineuseex itatri e.Bienentendu, edispositifsepr^etemalauneappli ation

te hnologique.C'estensuitesurunionMg +

piegeele triquemental'interieurd'une avite

etrefroidiparpressionradiativelaserqu'onteterealisees esexperien es[59 ℄.Si ettefois

unemetteuruniqueestbienisole,ilrestequelesystemedepiegeagedel'ions'adaptemal



ades appli ationsplus ourantes.

C'est veritablement ave desexperien essur les mole ules piegeesdans un ristal

solide que l'appli ationen tant que sour e de photons uniquesest devenue un obje tif a

partentiere.

1.6.1 Mole ules

Unemole ule piegee dansun substrat solidepeut onstituer unemetteur de

pho-tons uniques. Parmi les premieres experien es dans e domaine, elles de Th. Bas he et

al. [42 ℄ utilisent unemole ule de penta ene dans un ristal de p-terphenyl. La transition

ele tronique fondamentale est pompee optiquement et les photons dete tes proviennent

del'etat ex ite singulet ause parlaseparation deRabi.Dans es onditions,lamole ule

s'apparente aun systeme atrois niveaux.

Lesmesuresexperimentalesrealiseesmontraient quelaprobabilited'emettredeux

photons simultanement etait faible mais non nulle, prin ipalement a ause de signaux

parasites.Cettesour en'etaitegalement operablequ'atresbasse temperature(1:5K).Le

temps de vie du niveau ex ite etait relativement long ( 25ns). Enn, es mole ules se

sontreveleesinstablesetinoperantesapresquelquesminutes(auplusheures)d'e lairement

[60 ℄. Notons egalement l'existen e de longs intervalles de temps ( s)sans emission de

photonsa ause de lapresen e d'unetat tripletintermediaire[61 ℄.

Depuis, des mole ules photo himiquement stables et exploitables a temperature

ambiante, a base de terrylene dans une matri e de p-terphenyl, ont ete re emment

uti-lisees omme emetteurs de photons uniques [43, 44 ℄. Une ourte impulsion laser pompe

la mole ule de sonetat fondamental a des niveaux vibrationnelsex ites du premieretat

ele tronique ex ite. Apres des relaxations rapides au plus bas niveau du premier etat

ele tronique,lamole ule emet un et un seulphoton (580nm).

Le tempsde vieduniveau ex ite estrelativement ourt (3:8ns). La probabilite

d'emettre deuxphotonsparimpulsionn'esttoutefoispasrigoureusementnulle,

prin ipale-menta ausedeladiÆ ulteaisolerspatialementuneseulemole ule.Lesautresmole ules

ontribuent au signal m^eme si elles ne sont pasau point fo al de l'obje tif de olle tion.

Notons aussi que la probabilite d'emettre un photon avant la n de la preparation du

systeme dans son etat ex ite, et don deux photons en tout, n'est pas rigoureusement

nulle. Enn, e systeme resteen pratiquetres diÆ ile a implanterdans des mi ro avites

tridimensionnelles.

Citons egalement les travaux 3

(a 2K) de C. Brunel et al. [62 ℄ qui ontr^olent

l'emission des photons dans le temps en ee tuant une modulation periodique de la

resonan e de la mole ule, realisee en appliquant un hamp ele trique sinusodal. Le

ba-layage est ajuste de fa on a e que l'intera tion ave le hamp, integree sur uneperiode

debalayage,s'apparente aune\impulsion" et prepare lamole uledanssonetat ex ite.

1.6.2 Centres N-V de nano ristaux de diamant

Plusre emment,les entresN-Vdediamantsontapparus ommeunnouveautype

d'emetteurs de photonsuniques[45 , 63 ℄.

Undefaut, ompose d'unazotesupplementaireet d'unela une,dansun ristalde

diamant onduita desetats dis retsendehorsdu ontinuumd'etats du ristal.Ce entre

N-Vpeut^etre onsidere omme un systeme a trois niveaux [45 , 63 ℄. Uneex itation laser

nonresonantepermetd'observerla uores en eemiseparlatransitionprin ipale.Comme

pourunatome, esystemeemetdesphotonsunparun.Experimentalement,ilaeteverie

quelaprobabilited'emettre deuxphotonsen m^emetemps estpratiquementnulle.

Cesystemepresente l'avantagede fon tionneratemperature ambiante (300K).Il

estegalement relativementfa iled'isolerunseulemetteuren fabriquantdesnano ristaux

de diamant (taille  50nm). Une ex itation pulsee de l'emetteur est egalement

envisa-geable[64℄.Cependant,laraieasso ieea ette transitionestlarge(120nm)et s'ee tue

autour de 700nm. De plus le temps de vie du niveau ex ite est assez long : plus de

20nspourdes entresN-V dansdesnano ristaux[46℄. Enn, e systemeest diÆ ilement

implementablea l'interieurde mi ro avitestridimensionnelles.

1.6.3 Nano ristaux de CdSe/ZnS et bo^tes quantiques

Dansle domainedessemi- ondu teurs,ledeveloppement desnanostru uresa

ap-porte son lot de nouveaux emetteurs a l'etat solide pour l'appli ation sour e a photons

uniques.Leuretudejouit de l'ensemble deste hniques et despro edesde fabri ation des

semi- ondu teurs, e qui leur donne a priori un avantage quand il s'agit de produireen

masse.

Unnano ristaldeCdSe/ZnSs'apparenteaunatomearti ielquel'onpeutex iter

par pompage optique. Il s'agit d'une bo^te quantique fabriquee a haute temperature en

utilisant des methodes organometalliques. Les nanoparti ules formees sont re ouvertes

d'unligandorganiquepuisdilueesdans l'hexanepourlesdisperser[65 ℄.

Lesexperien esrealisees montrentuneprobabilitetresfaibled'emettre deux

pho-tonssimultanement[65 ℄.Cesnano ristauxontl'avantagedepouvoir^etrefa ilementisoles

etdefon tionneratemperatureambiante.Ilsont ependantl'in onvenientde\s intiller":

ilexistedeslapsde tempspendantlesquelslenano ristals'eteint.Leme anismeet la

sta-tistique auxquelsobeissent esperiodes d'extin tionsont en oremal ompris. Deplus, le

tempsde viedel'etat ex ite est relativement long(32ns).

Enn,lesbo^tesquantiques,objetsde e travail dethese, onstituent unemetteur

de photons uniques. A l'heure a tuelle, elles presentent l'in onvenient d'^etre utilisees a

basse temperature (8K) et de posseder une emission qui varie de bo^te a bo^te. Mais

elles presentent egalement des proprietes remarquables. Nous verrons ainsi qu'une bo^te

quantiqueuniquepresenteuneprobabilitequasimentnulled'emettre deuxphotons

simul-tanement. Leur temps de vie est ourt  1:3ns et peut ^etre en ore ra our i par leur

integration dans une avite. Les bo^tes quantiques sont des emetteurs robustes et tres

stables:apresde nombreux y les (50) dedes enteet montee entemperaturelesbo^tes

tridimensionnelle, ommenousallonslevoirdans etravail dethese.L'ensembledes

te h-niquesutiliseesfait appelalate hnologie dessemi- ondu teurs, e qui leurdonneun net

avantage pourdesappli ationsindustrielles futures. Enn, lesbo^tes quantiques peuvent

^etreex iteesdemaniereele trique[66 ℄, equi onstitueunatoutdetailleenvuedefutures

appli ations.

En parallele de e travail de these, plusieursequipes ont travaille sur les bo^tes

quantiques uniquesen vued'appli ationspourlasour ea photonsuniques.Notre equipe

au LPN Bagneux s'est atta hee a etudier les bo^tes quantiques uniques en mi ropiliers

[47 ℄. L'equipe de A. Imamoglu [30, 67 ℄s'est davantage interessee a l'etude de es m^emes

objetsdansdesmi ro avitesenformedemi rodisques.Y.Yamamotoetal.[31℄travaillent

egalement surdesbo^tesquantiquesen mi ropiliers.Enn,l'equipe deG.Bjorketal. [68 ℄

utilisedeslentillesgeometriques(SILpourSolidImmersionLens)pouressayerd'ameliorer

l'extra tion desphotonsemisparunebo^tequantiqueunique.

Dans la partie 5, nous omparerons de maniere plus quantitative es dierents

Bo^tes quantiques uniques

Les bo^tes quantiques ont ete pourla premiere fois fabriquees et ara terisees au

CNET Bagneux en 1985 [4℄. Depuis elles sont devenues un sujet d'etudes extr^emement

ri he, a la fois d'un point de vue fondamental et dans l'obje tif d'appli ations dans le

domainedel'optoele tronique.Parmi esappli ations itonsleslasersabo^tesquantiques

pouvantemettrealalongueurd'ondede1:3mutiliseeentele ommuni ations[13 ,14 ,15 ℄.

Depuisquelquesannees,l'inter^etpour etemetteurprisentantqu'objetuniques'esta ru.

Sesproprietesde photolumines en esonttouta fait ru ialespournotreprojet,puisqu'il

onstitue l'emetteur de notre sour e a un photon. C'est pourquoi la ara terisation de

l'emissiond'une bo^tequantiqueunique onstitue l'objetde e hapitre.

Nous rappelerons d'abord la methode de fabri ation des bo^tes quantiques et

quelques-unes de leurs proprietes, en nous limitant au systeme InAs/GaAs. La

photolu-mines en e d'unebo^te quantique uniquesera ensuiteetudiee sous ex itation ontinue et

pulsee danslebutd'identierlesdierentesraiesd'emission.Lesresultatsexperimentaux

serontensuite omparesa unmodeletheorique simple.La spe tros opie resolueen temps

realisee sur e m^emeemetteur nousrenseignera sur ladynamique de l'emission des

pho-tons.Enn,les dierentes ausesde l'elargissementhomogened'uneraie serontdis utees.

2.1 Proprietes generales

2.1.1 Croissan e des bo^tes quantiques

La roissan e des bo^tes quantiques que nous avons utilisees se fait de maniere

Fig. 2.1 { Prol en mi ros opie par for e atomique d'^lots d'InAs sur GaAs. L'e helle suivant z est demultiplieeparrapporta elledansleplan(xy).Mi rographieJ.-M.Moison.

un substrat plan de GaAs. Ces deux materiaux ont la m^eme stru ture ristalline mais

possedentdesparametresde mailledierents(6:0565 

A pourInAs,5:6476 

A pourGaAs);

'est e qui onstitue la le de ette methode de roissan e. Ainsi les ou hes d'InAs

deposees s'a ordent en maille ave le GaAs en emmagasinant uneenergie elastique de

ompression.Audelade 1.7mono ou hesdeposees,la ontrainteserelaxeetla roissan e

sefaitdemanieretridimensionnelle,des^lots deforme pyramidaleseforment alasurfa e

de l'e hantillon (voir gure 2.1). Il reste toutefois une ou he bidimensionnelle d'InAs

appelee ou he de mouillage. Une fois re ouverts de GaAs es^lots prennent une forme

de \lentille aplatie". Leursdimensions typiques sont de 3nm de hauteur et de 20nm de

diametre.Ladensitesurfa iquetypiqued'unplande es^lotsest4:10 10

m 2

. Lataillede

esobjets estvariable,ave une u tuation relativeen taillede l'ordrede5%.

Cesin lusionsd'unmateriausemi- ondu teurdepetitebandeinterdite(InAspour

lesbo^tesetudieesdans ettethese)dansunautremateriaudesemi- ondu teurdegrande

bande interdite (GaAs) onstituent ainsi un puits de potentiel tridimensionnel pour les

qu'ellessontsouvent ompareesadesatomesarti iels.Lesetatsele troniquesde

ondu -tion (resp. valen e) sont situes a plus basse (resp. plushaute) energie que le ontinuum

d'etats du GaAs et de la ou he de mouillage d'InAs. A ause de ette onguration de

bande,unebo^tequantiqueestunpuitsdepotentielalafoispourlesele tronsetlestrous.

Lesmesuresexperimentalesdestempsde apturedesporteursparlesbo^tesquantiqueset

deleurtempsde relaxation verslesniveauxfondamentauxsont tres ourts(20 30ps)

[70 , 71 ℄. La aptureest probablement assistee par le hamp de ontraintes genere parles

^lots.Unefoislesporteursrelaxesversleursniveauxfondamentauxrespe tifs,ilsse

re om-binent radiativement. Enn, le rendement quantique  a basse temperature (T <100K)

esttrespro he de l'unite [7℄.

2.1.2 Proprietes de photolumines en e

1,1

1,2

1,3

1,4

1,5

0,0

0,2

0,4

0,6

0,8

1,0

Couche de mouillage

Intensité PL normalisée (éch. lin.)

Energie (eV)

Fig. 2.2{ Photolumines en eabassetemperature(77K)d'unensembledebo^tesquantiques.Afaible puissan ed'ex itation (trait plein), lesignal provient uniquement des re ombinaisons danslatransition fondamentaledesbo^tesquantiques.Lalargeurduspe tre(60meV)estunelargeurinhomogene,dueala dispersion entaille de esemetteurs. Aforte ex itation (en pointille), les transitionsex iteesdes bo^tes quantiquesapparaissentainsique ellesdansla ou hedemouillage.

(voirgure2.2).D'unepart, egapentrel'emissiondesbo^tesquantiquesetl'InAs(1:44eV



a 77K) revele bien l'existen e d'un onnement quantique. D'autre part l'importante

largeurobserveedel'emissionestunelargissementinhomogeneetprovientdeladispersion

en taille des bo^tes quantiques. En eet, la position des niveaux ele troniques depend

fortement du volume et de laforme de labo^te quantique.C'est ainsiqu'undepla ement

spe tralde l'emission desbo^tesquantiques ave leurtailleest observee [72 ℄.A plusforte

puissan ed'ex itation on sature la transition fondamentale, et on voit appara^tre a plus

haute energie les etats ex ites des bo^tes quantiques ainsi que les etats ontinus de la

ou he de mouillage.

Pouretudierlastru turenedesbo^tesquantiquesilfautdon ^etre apabled'isoler

unseulde esemetteurs.

2.2 Spe tros opie d'une bo^te quantique unique

2.2.1 Isolation d'une unique bo^te quantique

(a)

(b)

Fig. 2.3 { Photolumines en eabasse temperature(10K)demesasdetailles dierentes ontenantun plandebo^tesquantiques,publieedans[5 ℄.Fig.(a):mesadetaille5m.Fig. (b):mesadetaille0:5m. La redu tion entaille desmesas apermis de montrerque l'emission d'unplan debo^tesquantiquesest biendueaunensemblederaiesnesasso ieesadesetatsd'energiedis rets.

Laspe tros opiedebo^tesquantiquesuniquesaete initieeauCNET-Bagneux par

l'equipede J.-Y.Marzin[5 ,6 ℄.L'ideede Jean-YvesMarzin onsistait arealiserdesmesas

graves 1

,mi rostru turesparallelepipediques ontenant les^lotsquantiques.Cesstru tures 1

ont permisd'observer que l'emission de bo^tes quantiques est bien un ensemble de raies

nesasso ieesa desetats d'energiedis rets, omme lemontrela gure 2.3. Enreduisant

la taille des mesas, on voit lairement que l'emission est onstituee de raies nes.

Ce-pendantun tel mesa, de taille1m, omporte en ore un tropgrand nombre d'emetteurs

(typiquement 100). La realisation de mesas d'une taille inferieure, de l'ordre de 0:1m,

a ses limitations. Premierement, la gravure de si petites stru tures est d'une reelle

diÆ- ultete hnologique.Deuxiemement,pour estailles,lesetatsdesurfa epeuventperturber

l'emission des bo^tes quantiques ar elles favorisent la apture de harges ele troniques.

Ainsi pouretudier une seule bo^te quantique, il faut alliera ette methode une dilution

du hamp d'^lots.

Unesolution onsistearealiserdese hantillonsdits\zone-frontiere" 2

.Ledep^otdes

ou heslorsdel'epitaxienesefaitpasdefa ontotalementhomogenesurtoutelaplaque:

il existe un gradient d'epaisseur des ou hes deposees. On ajuste alors les parametres de

l'epitaxiepourqueles mono ou hesd'InAsdeposeesen entre de plaquesoitsuperieures



a1.7(et onduisent ainsiaune roissan e 3D), etinferieuresa1.7en bordure( roissan e

2D). Ainsi il existe une zone de transition (appelee zone-frontiere) orrespondant a la

ou he de dep^ot ritique pour laformationdes bo^tes quantiques [28 , 69 , 75 ℄. Dans ette

partiela densite d'^lots est extr^emement faible( 10m 2

). Un mesa de 1 a 3msuÆt

ainsia isoleruneseule bo^te quantique.

Dans etouvragede thesenousavonsutilisedesbo^tesquantiquesal'interieurde

mesaspla essurdel'or.Alandel'etaped'epitaxieondepose1000 

Ad'Au.L'e hantillon

est alors olle sur un substrat de Si. Le substrat de GaAs est ensuite retire par attaque

himique sele tive, ainsi que la ou he d'arr^et d'AlAs. Ensuite, le pro essus usuel de

li-thographieele tronique puisd'attaque himique permetde denirdesmesas de 0:2ma

5mdanslazone-frontiere (pourdespre isionssurle pro essusde fabri ationvoir [76 ℄).

Cetteappro heapermisd'obtenirdesspe tres ontenantmoinsd'emissionresiduelle

omparativement a desbo^tesquantiques dansde simplesmesas.

Un spe tre de mi rophotolumines en e asso iee a un mesa a basse temperature

(8K) presente bien un ensemble de raies tres nes (< 30eV) (voir gure 2.4). Se pose

2

Onpeutaussiutiliserlede alagespe tralentrelesbo^tesquantiquesetlesisoler"spe tralement".La distributionspe traled'unensembledebo^tesquantiquesaunealluregaussienne, ommelemontrelagure 2.2.Enetudiantlaqueuedeladistributionspe trale,lenombredebo^tesquantiqueseststatistiquement

deslors laquestionde savoir si es dierentes raiesproviennent d'une m^eme bo^te

quan-tique, et sioui, omment identier esraies. Poury repondrenous avons, dans e travail

dethese, utilise deuxpro edes; toutd'aborddesetudesenpuissan edela

mi rophotolu-mines en eet ensuite desexperien esde orrelation de photons.L'ensembledesresultats

experimentaux surlesetudesen puissan eaete obtenugr^a e aunmontagede

mi ropho-tolumines en e de riten annexe A.

2.2.2 Identi ation des raies d'emission

Le spe tre du mesaetudie dans ette partie presente une seule raie d'emission a

basseex itation(voirgure2.4).C'estlapreuveque emesane ontientqu'uneseulebo^te

quantique. Aforteex itation lespe tredevientbeau oupplus omplique.La ause,

main-tenantbien onnue[18 ,20 ,77 ,78 ℄,estl'intera tion oulombienneentreporteursde harge

piegesquijoueunr^oleimportant,enparti ulierdesqueplusieurspairesele tron-trousont

aptureesparlabo^tequantique[79 ℄.L'etudeenfon tiondelapuissan ed'ex itationpour

identier esraiesaeterealiseesousregimepulseet ontinu.L'etudesousex itationpulsee

estplussimplea interpreter, 'estdon par elle- i quenous ommen erons.

2.2.2.1 Spe tros opie d'une bo^te quantiqueen fon tion de la puissan e sous

ex itation pulsee

La gure 2.4 donne l'evolution de la photolumines en e d'une bo^te quantique

uniqueenfon tionde lapuissan ed'ex itation,sousex itation pulsee. Afaiblepuissan e

d'ex itation 3

onobserveuneraieuniquenotee\X"qui ro^tlineairementave lapuissan e

d'ex itation. Cette raie peut ^etre asso iee a la re ombinaison d'une seule paire

ele tron-trou(ex iton)presente dansleniveau fondamentaldelabo^te quantique(voirgure2.5).

A plusforte puissan e d'ex itation, on voit appara^tre une se onde raie, notee \XX", a

2:5meV plushautenenergie.Cetteraie,qui ro^tdemanierequadratiqueave la

puis-san e d'ex itation, est asso iee a la transition fondamentale de la bo^te quantique mais

pour un etat de harge de deux paires ele tron-trou (biex iton). Ces re ombinaisons a

des energies dierentes sont dues a la tres forte intera tion oulombienne entre les

por-teurs, signature de la 0-dimensionnalite du systeme : la re ombinaison de la premiere

paire ele tron-trou est perturbee par la presen e de la se onde. Dans le as present, la 3

1,360

1,365

1,370

1,375

1,380

0

50

100

150

200

250

300

350

400

450

XX

X

150 nW

0.4

µ

W

5

µ

W

0.8

µ

W

40 nW

1

µ

W

3

µ

W

In

ten

s

it

é

P

L

(c

oup

s

/s

)

Energie (eV)

Fig.2.4{ Evolutiondelaphotolumines en e(PL)delatransitionfondamentaled'unebo^tequantique uniquesous ex itation pulseeenfon tiondelapuissan e d'ex itation.Les ourbessont de aleessuivant lesordonnees,lespointillesindiquantleslignesdebase.Latransitionnotee\X" orrespondalatransition fondamentaledelabo^tequantique ontenantuneseulepaireele tron-trou(ex iton).Latransition\XX" orrespond a la transition fondamentalede la bo^te quantique ontenant deux paires ele tron-trou. Les raiesa basse energie orrespondent a latransition fondamentale pour d'autres etats de harge.A forte ex itation les raies X et XX saturent aum^eme niveau, e qui orrespond al'emission d'un et un seul

raie asso iee au biex iton est situee a plushaute energie que elle de l'ex iton. D'autres

groupes ont montre des ongurations inverses, ou la raie XX est a plus basse energie

[18 , 19 ℄. Ces observations experimentales sont en a ord ave la predi tion de P. Lelong

et G. Bastard [80 , 81 ℄ qui montre que les deux as sont possibles et sont fon tion de la

geometriedelabo^tequantique.Pourunepuissan ed'ex itationsuperieure,denombreuses

raies roissent aplusbasseenergiequel'on asso ietoujoursa latransition fondamentale,

legerement depla ee en energie par la presen e de paires ele tron-trou supplementaires

dansla bo^te quantique (triex iton,...). L'attribution de es raies est onfortee par

l'ap-parition simultanee a beau oup plus haute energie (50meV) d'un ensemble de raies qui

orrespondent aupremieretat ex ite de la bo^tequantique. En eet,a ause du prin ipe

de Pauli, seules deux paires ele tron-trou peuvent o uper l'etat fondamental, les paires

ex edentaires venant remplir le premier etat ex ite. La gure 2.5 indique les dierents

etats possibles de la bo^te quantique o upee par une, deux et trois paires ele tron-trou.

Toutes es ongurations expliquent la multitude de raies observees et l'amplitude plus

faibledes raies 3X omparee a elle desraies X et XX. Notons quenous ne pouvons pas

ex lureque ertaines de es raies soient asso iees a des etats ex iton harge (un ex iton

ave unele tron ouun trouenplus)oubiex iton harge, ommelemontrentlesresultats

d'autresequipes[19 ℄.

2.2.2.2 Analyse de la dependan e en puissan e sous ex itation pulsee

L'attribution de es raies a dierents etats de harge de la bo^te quantique est

onrmee par leurdependan e en puissan e.En eet, afaibleex itation, l'intensite de la

raie Xest proportionnellea la probabilited'inje ter uneseulepaireele tron-troudans la

bo^tequantiquepar impulsionlaser. Cette probabilite ro^tbien de fa on lineaireave la

puissan e en regime de basse ex itation (voir gure 2.6), si l'on onsidere une inje tion

poissonienne des porteursen fon tion de lapuissan e. A forte ex itation, onobserve une

saturationenintensitedelaraieX.Onestalorsdansunregimeoul'oninje teenmoyenne

plusd'unepaireele tron-trouparimpulsionlaser.Lesporteurssere ombinentdemaniere

sequentielleet onduisenttoujoursal'etatoulabo^tequantiqueesto upeeparuneseule

paireele tron-trou. Onestdansunregimeouon aexa tement unphotonde typeXemis

apres l'impulsionlaser, et e quelquesoitlapuissan ed'ex itation 4

.

4

X

_XX

3X

₁

3X

2

Fig. 2.5{ S hemadesniveauxd'energieal'interieurd'unebo^te quantique.representeunele tronet Æuntrou. Chaqueetatde harge(ex iton(X),biex iton(XX)ettriex iton(3X)) delabo^te quantique orrespond,a ausedelaforteintera tion oulombienneentrelesporteurs,al'emissiondephotonsdistin ts. La re ombinaison de la premiere paire ele tron-trou d'un etat triex iton peut se faire soit du niveau fondamental,soitduniveauex ite, equi onduitadesphotonsd'energiedistin te.

Afaibleex itation,l'intensitedelaraie XXaunedependan equadratiqueave la

puissan ed'ex itation,puisquesonintensiteestproportionnellealaprobabilited'inje ter

deuxpairesele tron-troudans labo^te quantiqueparimpulsion,qui ro^t ommele arre

de la puissan e d'ex itation. On observe de m^eme une saturation de la raie asso iee au

biex iton a plusforte ex itation. On est dans le regime ou l'on inje te en moyenne plus

de deux paires ele tron-trou par temps de vie. La puissan ede saturationde la raie XX

est ainsi superieure a elle de la raie X. Lorsque plus de deux paires ele tron-trou sont

inje tees, la re ombinaison sequentielle des porteurs onduit toujours a l'etat biex iton

(n=2)al'interieurdelabo^tequantique.Dans e regime,exa tement unphotondetype

XX estemispar y le d'ex itationlaser, ommepourl'ex iton.D'ailleurs,on verie bien

sur lagure 2.6 que les raies X et XX saturent a la m^eme valeur. Deslors, on voit qu'il

esta prioripossibled'emettreexa tement unphotonparimpulsionlaserensele tionnant

0,01

0,1

1

10

100

1

10

100

I

X

(P)

I

XX

(P)

X

XX

In

te

n

s

it

é

P

L

(c

oup

s

/s

)

Puissance d'excitation (

µ

µ

W)

Fig. 2.6{ EvolutiondesintensitesintegreesdesraiesXetXXenfon tiondelapuissan ed'ex itation, sousex itation pulsee.Les ourbesentraitpleinsontobtenues parles expressions2.2 et2.3, issuesd'un modele Poissonnien. A faible ex itation laraieX dependlineairement delapuissan e d'ex itationalors quelaraieXXaunedependan equadratique.Aforteex itationlesdeuxraiessaturentaum^emeniveau.

uniquement laraie X (oularaie XX).

2.2.2.3 Modelisation simple de la dependan e en puissan e

Onpeutainsib^atirun modele simplepourde rire quantitativement le

omporte-ment en intensitedes raiesobserveesen fon tiondutaux de pompage. Leshypotheses de

e modele sont lessuivantes.

Premierement, on suppose que la bo^te quantique ne apture que des paires de

porteurs. Cette hypothese semble bien veriee puisqu'a faible ex itation on n'observe

qu'une seule raie d'emission. Si des etats de harge dierents existaient a l'interieur de

labo^tequantique(ex itonave unele tronouuntrouenplus),onverraitautantderaies

supplementaires a ause de lasensibilite du pro essus de re ombinaisonaux intera tions

oulombiennes [19 ,82 ℄.

Deuxiemement,lepro essusde apturedespairesele tron-trouestsupposealeatoire

et ne dependpas en parti ulierdu nombre de porteurs deja presents danslabo^te

quan-tique.Sous eshypotheses,lenombredepairesele tron-trou reeesparimpulsionlaserest