HAL Id: tel-02418010
https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-02418010
Submitted on 18 Dec 2019
HAL is a multi-disciplinary open access archive for the deposit and dissemination of sci- entific research documents, whether they are pub- lished or not. The documents may come from teaching and research institutions in France or abroad, or from public or private research centers.
L’archive ouverte pluridisciplinaire HAL, est destinée au dépôt et à la diffusion de documents scientifiques de niveau recherche, publiés ou non, émanant des établissements d’enseignement et de recherche français ou étrangers, des laboratoires publics ou privés.
coïncidences électron/photon pour la détection et la caractérisation de radionucléides du xénon
Vincent Thomas
To cite this version:
Vincent Thomas. Développement d’un système de mesure ultra-compact à coïncidences élec- tron/photon pour la détection et la caractérisation de radionucléides du xénon. Instrumenta- tions et Détecteurs [physics.ins-det]. Université Paris Saclay (COmUE), 2019. Français. �NNT : 2019SACLS454�. �tel-02418010�
Th `ese
de doctor at NNT :2019SA CLS454 ultra-compact `a co¨ıncidences
´electron/photon pour la d´etection et la caract´erisation de radionucl´eides du x´enon
Th`ese de doctorat de l’Universit´e Paris-Saclay pr´epar´ee `a l’Universit´e Paris-Sud Commissariat `a l’ ´Energie Atomique et Aux ´Energies Alternatives Direction des Applications Militaires (CEA-DAM)
´Ecole doctorale n◦576 Particules, Hadrons, ´Energie, Noyau, Instrumentation, Imagerie, Cosmos et Simulation (PHENIICS) Sp´ecialit´e de doctorat : Imagerie m´edicale et radioactivit´e Th`ese pr´esent´ee et soutenue `a Saclay, le 15 Novembre 2019, par
Vincent THOMAS
Composition du Jury :
Elias Khan
Professeur, Universit´e Paris Saclay Pr´esident du jury Gilles Ban
Professeur, ENSICAEN Rapporteur
Abdel-Mjid Nourreddine
Professeur, IPHC Rapporteur
Philippe Cassette
Chercheur, LNHB Examinateur
Pierre-Yves Meslin
Chercheur, IRAP Examinateur
Anne de Vismes Ott
Chercheur, IRSN Examinateur
Vincent M´eot
Chercheur, CEA-DAM Directeur de th`ese
Olivier Delaune
Chercheur, CEA-DAM Invit´e
Gilbert Le Petit
Conseiller scientifique, CEA-DAM Invit´e
Les opinions exprimées dans ce document sont celles de l’auteur et ne représentent pas nécessairement celles de la commission préparatoire de l’Organisation du Traité d’Interdiction
Complète des Essais nucléaires (OTICE).
Liste des figures ix
Liste des tableaux xix
Glossaire et acronymes xxiii
Introduction 1
1 GÉNÉRALITÉS 5
1.1 Bases de physique nucléaire . . . 6
1.1.1 Processus de transformations nucléaires . . . 6
Décroissanceα . . . 6
Décroissancesβ. . . 7
Décroissance par capture électronique . . . 8
Transitionsγ. . . 9
Émission de photonγ . . . 9
Conversion interne . . . 10
1.1.2 Phénomènes secondaires aux transformations nucléaires . . . 10
Vacances dans la couche K . . . 10
Rendement de fluorescence de la couche K . . . 10
Photons X de la couche K . . . 11
Électrons K-Auger . . . 12
1.1.3 Interaction photon matière . . . 12
L’effet photoélectrique . . . 12
La diffusion Compton . . . 14
La création de paire . . . 14
Coefficient d’atténuation . . . 15
1.1.4 Interaction des particules chargées avec la matière . . . 16
1.2 La mesure de la radioactivité . . . 16
1.2.1 Caractéristiques générales d’un spectreγ. . . 16
1.2.2 Notion de Région d’Intérêt (ROI) . . . 17
1.2.3 Cas de la mesure à bas niveau d’activité . . . 18
1.3 Le bruit de fond en mesure de radioactivité . . . 19
1.3.1 La radioactivité environnementale . . . 20
1.3.2 Le222Rn et ses descendants . . . 20
1.3.3 Contribution des muons sur le bruit de fond . . . 23
1.4 La limitation des essais nucléaires dans le monde . . . 23
1.4.1 Le Traité de Non-Prolifération des armes nucléaires . . . 23
1.4.2 Le Traité d’Interdiction Complète des Essais Nucléaires . . . 24
1.4.3 Le Traité sur l’Interdiction des Armes Nucléaires . . . 24
1.4.4 Le Système de Surveillance International . . . 24
1.4.5 Les stations radionucléides gaz intégrées au SSI . . . 25
Le système ARIX . . . 25
Les systèmes SAUNA . . . 26
Les systèmes SPALAX et SPALAX-NG . . . 27
1.4.6 Autres systèmes non intégrés à l’IMS . . . 30
Le système ARSA . . . 30
Le TECZT (Two Element CZT) . . . 30
Les détecteurs de type phoswich . . . 31
Détecteur à diode silicium de type PIN . . . 33
Le système NaI(Tl) + PIPSBox™ . . . 34
1.5 Problématiques et enjeux de la thèse . . . 34
1.5.1 La dilution atmosphérique . . . 34
1.5.2 Les autres sources de production de radionucléides du xénon . . . 36
1.5.3 Méthode de discrimination d’un événement (nucléaire ou civil) . . . 37
1.6 Enjeux des présents travaux . . . 38
2 CONCEPTION ET MODÉLISATION DU SYSTÈME MARGOT 41 2.1 Introduction . . . 43
2.2 Choix de la technique de mesure : spectrométrie en coïncidence électron-photon . 43 2.2.1 Principe de la spectrométrie en coïncidences . . . 44
2.2.2 Caractéristiques générales d’un spectre de coïncidences . . . 45
2.3 Émissions des 4 radionucléides d’intérêt (xénon) . . . 47
2.3.1 Le131mXe . . . 48
2.3.2 Le133mXe . . . 48
2.3.3 Le133Xe . . . 49
2.3.4 Le135Xe . . . 49
2.3.5 Bilan des différentes émissions d’intérêt . . . 50
2.4 Cellule de gaz et optimisation du volume . . . 50
2.5 Choix du détecteur à photons . . . 50
2.5.1 Généralités . . . 51
2.5.2 Scintillateurs inorganiques : état de l’art . . . 55
2.5.3 Conclusion . . . 59
2.6 Choix du détecteur à particules chargées . . . 60
2.6.1 Généralités . . . 60
2.6.2 Semi-conducteur retenu : silicium pur . . . 61
2.6.3 Intérêts de segmenter un détecteur semi-conducteur . . . 62
2.7 Modélisation du système de détection sous Geant4 et simulations . . . 63
2.7.1 Présentation de Geant4 . . . 64
2.7.2 Définition des matériaux . . . 65
2.7.3 Modélisation du système de détection MARGOT . . . 65
Gestion des détecteurs : volumes sensibles . . . 67
2.7.4 Définition des sources radioactives et statistiques . . . 67
2.7.5 Gestion d’un run, notion d’événement . . . 68
2.7.6 La simulation Monte Carlo dans Geant4 . . . 70
2.7.7 Multithreading . . . 70
2.7.8 Approximations et limites . . . 71
2.7.9 Fonctionnement du code de simulation développé . . . 71
2.7.10 Exemple d’application : cas du LaBr3(Ce) . . . 72
2.8 Simulation des spectres de coïncidences NaI(Tl)/silicium . . . 74
2.8.1 Le131mXe . . . 74
2.8.2 Le133mXe . . . 76
2.8.3 Le133Xe . . . 78
2.8.4 Le135Xe . . . 80
2.9 Interférences . . . 81
2.9.1 Interférences croisées . . . 81
2.9.2 Interférences avec le222Rn . . . 84
2.9.3 Traitement des interférences : approche matricielle . . . 86
Incertitudes . . . 87
2.10 Simulations des rendements de détection du système MARGOT . . . 88
2.10.1 Reconstruction du dépôt partiel en énergie d’un photon dans les deux détec- teurs NaI(Tl) . . . 88
Photons K-X à 33 keV . . . 88
Photonsγà 81 keV . . . 89
Photonsγà 249,6 keV . . . 89
Gains théoriques sur le rendement de détection en coïncidence . . . 90
2.10.2 Influence du seuil de coupure sur le rendement de détection des détecteurs au silicium . . . 90
Rendement de détection des particulesβ . . . 90
Multiplicité entre les pixels de silicium . . . 91
Coïncidences silicium/silicium . . . 92
2.10.3 Influence de la composition et de la pression du gaz échantillon sur le rende- ment de détection des siliciums . . . 93
3 CHOIX DE L’ÉLECTRONIQUE D’ACQUISITION ET DÉVELOPPEMENT D’UN RÉSEAU DE COMMUNICATION 95 3.1 Introduction . . . 96
3.2 Préamplificateurs . . . 96
3.3 Modules d’alimentation basses et hautes Tensions . . . 98
3.4 Électronique d’acquisition ultra-compacte : le Pixie-NET™ . . . 99
3.4.1 Principe et réglages des filtres numériques . . . 100
3.5 Développement d’un réseau de communication PTP . . . 101
3.5.1 IEEE 1588 Precision Time Protocol (PTP) . . . 101
OWTT versus TWTT . . . 102
Approximations et erreurs dues à l’asymétrie de la communication . . . 103
3.5.2 Synchronisation des Pixie-NET™ . . . 104
3.5.3 Sélection du commutateur réseau et validation du protocole IEEE 1588 . . . . 105
Test de la configuration horloge externe partagée . . . 106
Test du switch NetGear Prosafe GS108 . . . 107
Test du commutateur Dell PowerConnect 2216 . . . 107
Test du commutateur Dell PowerConnect 2816 . . . 108
Test du commutateur PTP Moxa EDS-405A . . . 108
3.6 Algorithme d’analyse . . . 110
3.6.1 Format des fichiers de données . . . 110
3.7 Automatisation des acquisitions et des analyses . . . 113
3.8 Test de la chaîne d’acquisition avec un prototype simplifié du système MARGOT . . 116
3.8.1 Étalonnage des paramètres de la chaîne d’acquisition . . . 117
Étalonnage des voies NaI(Tl) . . . 117
Comparaison NaI(Tl) et CeBr3 . . . 120
Pixels de silicium . . . 120
3.8.2 Mesure d’un échantillon de131mXe . . . 121
3.9 Synthèse . . . 123
4 ÉTALONNAGE ET PERFORMANCES DU SYSTÈME MARGOT 125 4.1 Présentation du système MARGOT . . . 126
4.2 Volumétrie et test d’étanchéité . . . 128
4.3 Étalonnage en énergie . . . 129
4.3.1 Pixels de silicium . . . 130
4.3.2 Détecteurs au NaI(Tl) . . . 132
4.4 Correction de la dérive en température . . . 135
4.5 Optimisation de la fenêtre de coïncidences . . . 139
4.6 Coïncidences silicium/silicium . . . 141
4.7 Coïncidences NaI(Tl)/NaI(Tl) . . . 142
4.8 Mesures de gaz étalons . . . 143
4.9 Correction du temps mort dans les Pixie-NET™ . . . 145
4.10 Effet mémoire du système MARGOT . . . 146
4.11 Limites de détection du système MARGOT . . . 147
4.12 Activité Minimale Détectable (AMD) . . . 148
4.13 Concentration Minimale Détectable (CMD) . . . 149
4.14 CMD atteintes en condition MINOS . . . 149
4.15 Comparaison aux autres systèmes de détection des radioxénons . . . 151
4.16 Synthèse . . . 153
Conclusion et perspectives 155 Bibliographie 161 Remerciements 177 A Notations de Siegbahn et de l’IUPAC 181 B Rendements de fission de l’235U et du239Pu 183 C Le Système de Surveillance International 185 D Autres systèmes modélisés 187 D.1 Système « CeBr3et silicium dopé au lithium » . . . 187
D.2 Système « NaI(Tl), silicium et silicium dopé au lithium » . . . 188
D.3 Système « NaI(Tl), et double PIPSBox™ » . . . 189
E Banc de volumétrie 191
F Publications 193
1 Frise chronologique répertoriant les essais nucléaires effectués dans le monde, de 1945 à 2017. Source :Nuclear Explosion DataBase(NEDB) [Bennett et al.,2010]. . . . 1 2 Nuage radioactif relâché de façon accidentelle suite à l’essai nucléaire souterrainBa-
neberry au Nevada, le 18 décembre 1970. Ce test était enterré à 275 mètres de la surface et avait une puissance de dix kilotonnes équivalent TNT. Source : National Nuclear Security Administration (NNSA). . . 2 3 Le système SPALAX, développé par le CEA-DAM et intégré au SSI. . . 3 1.1 Exemples d’un spectre typiqueβ−(gauche) etβ+(droite). . . 8 1.2 Dans le cas des atomes de plomb, la section efficace de l’effet photoélectrique décroît
de plusieurs ordres de grandeurs avec l’énergie desγ. Le pouvoir d’arrêt photoélec- trique du plomb décroît de plus de 2 000 fois dans la plage d’énergie représentée.
Cette décroissance impressionnante est toutefois freinée par le franchissement des seuils d’interactions du photon avec les électrons des couches L et K les plus internes de l’atome. Source : ©IN2P3. . . 13 1.3 Schéma du processus photoélectrique. Après l’éjection du photoélectron, un réar-
rangement électronique s’opère ; conduisant à l’émission d’un photon de fluores- cence ou à l’émission d’un électron Auger. . . 13 1.4 Schéma du processus de la diffusion Compton. . . 14 1.5 Schéma du processus de création de paire. . . 15 1.6 Coefficient d’atténuation massique d’un détecteur iodure de sodium dopé au thal-
lium (NaI(Tl)) en fonction de l’énergie du flux de photons incident. Source : INFN. . 16 1.7 Fonction de réponse (échelle logarithmique) d’un détecteur CdTe irradié par un flux
de photons mono-énergétiques à 50 keV. Le comptage brut est représenté en vert, le bruit de fond en bleu, et le comptage net en rouge. Source : [Krumrey et al.,2006]. . 17 1.8 Trois histogrammes de mesures d’émissionγsur un spectromètre germanium haute
pureté. 1. : mesure d’un étalon de137Cs pendant 55 000 s. 2. : mesure d’un échantillon faiblement actif en137Cs pendant 250 000 s. 3. : mesure d’un bruit de fond pendant 260 000 s. La zone ombragée bleue correspond à la ROI du137Cs. Dans cette ROI : le comptage est très largement dominé par des événements attribuables au137Cs (i.e.
C'Cnet) lors de la mesure d’un étalon (histogramme 1), le comptage est attribuable uniquement à des événements de bruit de fond radioactif (i.e.C = B) lors d’une me- sure de bruit de fond (histogramme 3). Enfin, le comptage est conjointement attri- buable aux événements de bruit de fond et à l’échantillon lors de la mesure d’un échantillon faiblement actif (histogramme 2). Image tirée de [Cagniant,2015]. . . 19 1.9 Famille radioactive du238U. Image tirée de [Bé et al.,2008a]. . . 22 1.10 Schéma de principe du système de détection utilisé dans le procédé ARIX. D’après
[Popov et al.,2005]. . . 26 1.11 Schéma du système de détection utilisé dans le procédé SAUNA. D’après [Ringbom
et al.,2003]. . . 27 1.12 Principe de fonctionnement du procédé SPALAX. D’après [Topin et al.,2015]. . . 28
1.13 Gauche : détecteur PIPSBox™ posé sur la fenêtre d’entrée d’un détecteur germa- nium de type BeGe. Centre : détecteur PIPSBox™ ouvert (sans les fenêtres de car- bone). Droite : détecteur PIPSBox™ complet. Image tirée de [Le Petit et al.,2015]. . 29 1.14 Schéma de principe du système SPALAX-NG. Deux compresseurs en parallèle vont
échantillonner l’air atmosphérique. À l’instar du procédé SPALAX, l’air compressé va traverser un jeu de membranes de perméation, puis sera purifié (i.e.séparation xé- non/radon) avant d’être concentré dans une colonne de zéolithe de type Ag@ZSM-5 [Deliere,2015]. Les mesures se font en coïncidence entre le détecteur GeHP (mesure des photons) et la PIPSBox™ (mesure des électrons). L’ajout d’un veto cosmique et d’un blindage au plomb permet de réduire considérablement le bruit de fond spec- tral. Image tirée de [Cagniant et al.,2017]. . . 29 1.15 Schéma de principe du système de détection utilisé dans le procédé ARSA. Haut :
schéma d’une celluleβ, incluant ses deux photomultiplicateurs, le tube d’injection du gaz échantillon, et le conduit de transfert de la source d’étalonnage. Bas : dia- gramme de l’ensemble du système de détection. Les quatre cellulesβsont insérées dans entre les deux NaI(Tl) usinés en fonction. D’après [McIntyre et al.,2001]. . . 30 1.16 Photographie du système TECZT [Ranjbar et al.,2017]. . . 31 1.17 Histogramme de coïncidence du135Xe obtenu avec le système TECZT [Ranjbar et al.,
2017]. . . 31 1.18 Schéma de principe du détecteur phoswatch proposé par [Hennig et al.,2009a]. . . 32 1.19 Schéma de principe du détecteur WASPD développé à l’OSU [Alemayehu et al.,2014]. 32 1.20 Gauche : vue interne de la cellule gaz du détecteur 24 x Si-PIN. Droite : vue externe.
Images tirées de [Cox et al.,2013]. . . 33 1.21 Gauche : détecteur PIPSBox™ inséré dans la fente d’un NaI(Tl) usiné à cet effet.
Droite : Vue interne du détecteur PIPSBox™ . Images tirées de [Le Petit et al.,2013]. 34 1.22 Facteur de dilution à appliquer à l’activité atmosphérique mesurée à une certaine
distance du point source pour remonter à l’activité initiale. Ces calculs ont été effec- tués avec le modèle de transport atmosphérique proposé par [Eslinger et al.,2015]
(pour un temps d’échantillonnage de 12 h). . . 36 1.23 Activités volumiques (moyenne sur une année) du133Xe. Calculs basés sur deux ans
de données simulées. Les stations radionucléide gaz du SSI sont indiquées en noir.
Figure tirée de [Achim et al.,2016]. . . 36 1.24 Comparaison des activités volumiques (moyenne sur un an) en133Xe simulées (en
bleu) et mesurées (en rouge) au niveau du sol pour différentes stations de mesures radionucléide gaz du SSI. Figure tirée de [Achim et al.,2016]. . . 37 1.25 Diagrammes de corrélation des rapports isotopiques des données génériques an-
nuelles des émissions des radioxénons provenant des centrales nucléaires pour dif- férents types d’émission (émission continue, rejet prompt, combinaison des deux).
La ligne centrale en pointillés est la « droite de Kalinowski » : tous les points situés à sa gauche sont d’origine civile, ceux à droite d’origine militaire. À droite, chaque point est une signature typique d’une explosion nucléaire et les lignes associées corres- pondent à leur décroissance dans le temps. Sur la gauche, les points correspondent aux rejets civils (données répertoriées). La croix correspond à leur moyenne loga- rithmique (en négligeant les rejets aberrants). Les points connectés suivent le cycle de fonctionnement triennal d’un réacteur à eau légère, et le grand carré marque sa valeur d’équilibre atteinte après quelques semaines de fonctionnement en régime permanent. Images tirées de [Kalinowski and Tuma,2009]. . . 37
2.1 Principe de la mesure en coïncidence. Un noyau va décroître et l’atome va émettre un EC (en bleu) ainsi qu’un photon X (en rouge) : si l’EC et le photon X associé sont tous deux détectés simultanément, cet événement sera représenté par un point dans un histogramme 2D, ayant pour abscisse l’énergie déposée par l’électron dans le détec- teur 2 (cylindre bleu) et pour ordonnée celle déposée par le photon X dans le détec- teur 1 (cylindre rouge). En revanche si une seule particule est détectée, l’événement est perdu. . . 45 2.2 Schéma de décroissance du60Co. Source : [Bé et al.,2006]. . . 45 2.3 Acquisition de 1 h avec une source ponctuelle de60Co placée entre deux détecteurs
NaI(Tl). Haut : fonction de réponse de chaque NaI(Tl). Milieu : Histogramme 2D de coïncidence. Bas gauche : projection selon l’axe Z de l’histogramme du milieu. Bas droite : vue de dessus. Les ROI de coïncidences à 1173 et 1332 keV sont visibles, ainsi que les diffusions Compton (anti-diagonales). . . 46 2.4 Schémas de décroissance simplifiés des quatre radionucléides du xénon d’intérêt. . 47 2.5 Histogramme de coïncidences simulé sous Geant4 du131mXe (1 million de désinté-
grations). . . 48 2.6 Histogramme de coïncidences simulé sous Geant4 du133mXe (1 million de désinté-
grations). . . 48 2.7 Histogramme de coïncidences simulé sous Geant4 du133Xe (1 million de désintégra-
tions). . . 49 2.8 Histogramme de coïncidences simulé sous Geant4 du135Xe (1 million de désintégra-
tions). . . 49 2.9 Principe d’un détecteur à scintillation. Le matériau scintillant est couplé à un PMT.
Un photon incident va interagir dans le cristal en excitant les électrons. Lors de la relaxation, des photons de fluorescence sont émis et vont générer à leur tour dans la photocathode (généralement du quartz), par effet photoélectrique, des électrons.
Ces électrons sont accélérés vers plusieurs dynodes et produisent une cascade d’élec- trons secondaires. La charge totale est collectée à l’anode. Crédit :https://commons.
wikimedia.org/wiki/File:Photomultiplicateur.svg. . . 53 2.10 Variations du temps de décroissance d’un détecteur BGO en fonction de la tempéra-
ture du cristal. Image tirée de [Mykhaylyk et al.,2017]. . . 54 2.11 Comparaison des résolutions en énergie d’un détecteur LaBr3(Ce), d’un CeBr3 et
d’un NaI(Tl) avec utilisation d’une source de137Cs. Dans le cas du LaBr3(Ce), les pics du138Ba (fils du138La présent dans le LaBr3(Ce)) et du137mBa (fils du137Cs) se chevauchent. Figure tirée de [Quarati et al.,2013]. . . 57 2.12 Comparaison des résolutions en énergie à 661,7 keV de différents scintillateurs inor-
ganiques. La valeur mesurée est indiquée à côté de chaque pic. Image tirée de [Shah et al.,2010]. . . 57 2.13 Vue éclatée du système de détection MARGOT modélisé sous Geant4. Le gaz est in-
jecté dans la partie centrale à l’aide d’un tube en acier inox (non représenté ici). . . . 66 2.14 Simulation sous Geant4 de la réponse du prototype développé à la décroissance d’un
million de noyaux de133mXe. Gauche : aucuncutappliqué. Droite :cutappliqué. . . 69 2.15 Simulation Geant4 de la réponse du prototype MARGOT à la décroissance d’un mil-
lion de noyaux de135Xe. Gauche : résolution en énergie des différents détecteurs non prise en compte. Droite : prise en compte de la résolution en énergie de chaque dé- tecteur (i.e.chaque volume sensible défini). . . 70 2.16 Schéma simplifié du code Geant4 développé dans le cadre de ces travaux. . . 71 2.17 Droite : simulation sous Geant4 du bruit de fond intrinsèque d’un détecteur LaBr3(Ce)
engendré par le138La et ses descendants. La signification des chiffres 1 à 6 est donnée dans le texte. Les données nucléaires (gauche) proviennent de [Bé et al.,2016]. . . . 72
2.18 Simulation sous Geant4 du bruit de fond intrinsèque de coïncidences de deux dé- tecteurs LaBr3(Ce) en géométrie MARGOT engendré par le138La et ses descendants.
La raie visible dans l’encart en rouge est la coïncidence K-X/β+EC. . . 74 2.19 Histogramme de coïncidences simulé sous Geant4 du131mXe (1 million de désinté-
grations). La somme de l’énergie déposée dans les huit pixels de silicium est repré- sentée en abscisse, et celle déposée dans les détecteurs au NaI(Tl) est représentée en ordonnée. L’encart en rouge met en avant la ROI principale. . . 75 2.20 Histogramme de coïncidences simulé sous Geant4 du133mXe (1 million de désinté-
grations). La somme de l’énergie déposée dans les huit pixels de silicium est repré- sentée en abscisse, et celle déposée dans les détecteurs au NaI(Tl) est représentée en ordonnée. L’encart en rouge met en avant la ROI principale. . . 77 2.21 Histogramme de coïncidences simulé sous Geant4 du133Xe (1 million de désinté-
grations). La somme des énergies déposées dans les huit pixels de silicium est repré- sentée en abscisse, et celle déposée dans les détecteurs NaI(Tl) est représentée en ordonnée. L’encart en rouge met en avant la ROI principale. . . 78 2.22 Histogramme de coïncidences simulé sous Geant4 du135Xe (1 million de désinté-
grations). La somme des énergies déposées dans les huit pixels de silicium est repré- sentée en abscisse, et celle déposée dans les détecteurs NaI(Tl) est représentée en ordonnée. L’encart en rouge met en avant la ROI principale. . . 80 2.23 Histogramme de coïncidences simulé d’un échantillon contenant les 4 radioxénon
(un million de désintégration par radionucléide). L’encart en bleu donne la localisa- tion de la ROI propre de chaque radionucléide du xénon : la zone 1 est celle du135Xe, la zone 2 celle du133Xe, la zone 3 celle du133mXe et la zone 4 celle du131mXe. . . 82 2.24 Schémas de décroissance du222Rn, du218Po et du214Po. Les données nucléaires pro-
viennent de [Bé et al.,2008b]. Les probabilités des émissionsα sont indiquées en bleu, celles desγ(non convertis) en noir, et sont exprimées en pourcentage. Le che- min de décroissance par émissionβ−du218Po n’a pas été représenté ici en raison de sa très faible probabilité d’occurrence. . . 85 2.25 Spectre de coïncidences simulé du214Pb seulement, avec le système MARGOT. Un
million d’événements simulés. La chaîne de décroissance a été virtuellement blo- quée au214Bi. L’encart en rouge représente la zone dans laquelle les émissions en coïncidence des radioxénons se situent. . . 85 2.26 Spectre de coïncidences simulé du214Bi avec le système MARGOT. Un million d’évé-
nements simulés. La chaîne de décroissance a été virtuellement bloquée au210Pb.
L’encart en rouge représente la zone dans laquelle les émissions en coïncidence des radioxénons se situent. . . 86 2.27 Illustration du chemin effectué par un photon émis dans le volume source et qui
aurait effectué un dépôt d’énergie partiel dans les deux détecteurs NaI(Tl). . . 88 2.28 Histogramme 2D de coïncidences d’un photon à 81 keV avec lui-même (dépôts par-
tiels dans les deux détecteurs NaI(Tl)). Un million de photons a été tiré. L’énergie de coupure ECà 10 keV de chaque détecteur est représentée en rouge. . . 89 2.29 Histogramme 2D de coïncidences d’un photon à 249,6 keV avec lui-même (dépôts
partiels dans les deux NaI(Tl). Un million de photons a été tiré. L’énergie de coupure ECà 10 keV de chaque détecteur est représentée en rouge. . . 89 2.30 Spectre obtenu par simulation suite à l’émission d’un million de particulesβ− du
133Xe. . . 90 2.31 Variation du rendement de détection simulé du prototype pour les deux émissionsβ
d’intérêt, en fonction de l’énergie de coupure appliquée au silicium. . . 91 2.32 Multiplicités simulées entre les pixels de silicium. Gauche : électrons à 129 keV (131mXe).
Droite : électrons à 199 keV (133mXe). 1 million d’événements ont été tirés pour chaque cas. . . 92
2.33 Spectres de coïncidences silicium/silicium simulés (1 million de désintégration par radioxénon). Gauche :131mXe ; Droite :133mXe. . . 92 2.34 Influence de la composition du gaz échantillon sur le rendement de détection du
système MARGOT au pic de pleine absorption en fonction de l’énergie cinétique de l’électron incident. Les ROI des deux radionucléides métastables sont indiquées en rouge. Paramètres de la simulation : P = 1 bar, intervalle en énergie = 10 keV sur la plage [40-500] keV, un million d’événements simulés par intervalle. . . 93 2.35 Influence de la composition du gaz échantillon sur le rendement de détection du
système MARGOT au pic de pleine absorption en fonction de l’énergie cinétique de l’électron incident. Les ROI des deux radionucléides métastables sont indiquées en rouge. Paramètres de la simulation : composition du gaz : 75 % N2+ 25 % Xe, inter- valle en énergie = 10 keV sur la plage [40-500] keV, un million d’événements simulés par intervalle. . . 94 3.1 Schéma simplifié d’un préamplificateur de charge, couplé en mode Courant Continu
(CC) à un détecteur. Cfest la capacité de rétro-action (en pF) et Rfest la résistance de rétro-action (enΩ). . . 97 3.2 Gauche : Préamplificateur de charge A1422 4 voies pour semi-conducteurs (type F2).
Droite : Préamplificateur de charge A1424 pour scintillateurs. . . 98 3.3 Gauche : module CAEN DT5423 pour alimenter en BT les préamplificateurs. Droite :
module CAEN DT5521HE pour alimenter en HT les détecteurs (silicium et NaI(Tl)) (6kV/20µA pour les détecteurs au silicium, 6kV/1mA pour les détecteurs au NaI(Tl)). 99 3.4 Module d’acquisition numérique ultra-compact : le Pixie-NET™ (XIA LLC). La carte
FPGA ZYNQ-7000 SoC contenue dans le boîtier est visible à droite. . . 99 3.5 Schéma illustrant le fonctionnement d’une voie d’entrée d’un module Pixie-NET™
. Le signal de sortie du préamplificateur est représenté par des carrés, le signal en sortie du filtre numérique rapide est représenté par des croix. Le signal en sortie du filtre numérique lent est représenté par des losanges. Lorsque le signal du filtre ra- pide dépasse un certain seuil (paramétrable par l’utilisateur), ici représenté par la ligne horizontale en pointillés, l’horodatage est enregistré, et l’amplitude de l’événe- ment est ensuite calculée par le filtre lent. Image tirée de [XIA LLC,2018]. . . 100 3.6 Schéma illustrant le fonctionnement d’un filtre trapézoïdal de temps de montée L et
de temps de plateau G. Image tirée de [XIA LLC,2018]. . . 101 3.7 Schéma de principe des messages PTP échangés entre un maître et un esclave par
transfert TWTT. . . 102 3.8 Schéma illustrant le principe de décalage en fréquence. Deux messages identiques
sont envoyés du maître vers l’esclave, espacés de t01−t1. Dans le cas idéal (FFO=0), le même délai entre la réception des deux messages est observé (t02−t2=t01−t1). . . 103 3.9 Schéma de la configuration expérimentale du réseau de communication PTP déve-
loppé [Hennig et al.,2018] pour le système MARGOT (représenté à gauche). . . 104 3.10 Schéma de décroissance du22Na [Bé et al.,2010]. . . 105 3.11 Les différences d’horodatage de chaque événement de coïncidences sont présentées
en haut à gauche pour les coïncidences 511 keV // 511 keV seulement (afin de ne pas prendre en compte les coïncidences fortuites) et en haut à droite pour les coïnci- dences voie pulseur / voie pulseur. L’histogramme de coïncidences est présenté en bas de la figure, en échelle logarithmique. Source utilisée :22Na, acquisition de 7200 secondes, sans blindage. La synchronisation entre les différents modules est ici as- surée par la distribution d’une horloge externe (méthode classique). . . 106 3.12 Différence d’horodatage entre l’horloge maître (PN1) et esclave (PN2) observé sur
les voies pulseur des deux modules, avec le protocole PTP activé. Le comptage est donné en échelle logarithmique. Les messages échangés transitaient à travers un switch non-PTP (NetGear Prosafe GS108). . . 107
3.13 Les différences d’horodatage de chaque événement de coïncidences sont présentées en haut à gauche pour les coïncidences 511 keV // 511 keV seulement (afin de ne pas prendre en compte les coïncidences fortuites) et en haut à droite pour les coïnci- dences voie pulseur / voie pulseur. L’histogramme de coïncidences est présenté en bas de la figure, en échelle logarithmique. Source utilisée :22Na, acquisition de 7200 secondes, sans blindage. La synchronisation entre les différents modules est assurée de façon logicielle par échanges de messages PTPviaun commutateur Dell Power- Connect 2216 non PTP. . . 108 3.14 Pour chaque couple d’histogrammes, les différences d’horodatages de chaque évé-
nement de coïncidences sont présentées à gauche pour les coïncidences 511 keV // 511 keV seulement et à droite pour les coïncidences voie pulseur / voie pulseur.
Source utilisée :22Na, acquisition de 7200 secondes, sans blindage. La configuration utilisée (horloge externe ou distributionviale réseau) dans chaque cas est précisée dans l’encart rouge en bas à droite. . . 110 3.15 Logigramme du code de traitement permettant l’écriture de l’arbre ROOT. Les nota-
tions utilisées sont celles de la norme ISO 5807. . . 113 3.16 Logigramme du code de traitement permettant la lecture de l’arbre ROOT. Les nota-
tions utilisées sont celles de la norme ISO 5807. . . 113 3.17 Captures d’écran de la partie « communication/paramétrisation » du logiciel MSS
développé dans ces travaux. . . 115 3.18 Captures d’écran de la partie « analyse » du logiciel MSS développé dans ces travaux. 115 3.19 Photographie de la plaquette de silicium segmentée en quatre pixels indépendants
et montée sur circuit imprimé avant montage dans la cellule en acier inoxydable du prototype I. . . 116 3.20 Dessin industriel du prototype I réalisé par Mirion Technologies. . . 116 3.21 Vue Geant4 du prototype I et du scintillateur NaI(Tl) associé. Les deux entités ont
volontairement été éloignées pour plus de visibilité. . . 117 3.22 Courbes d’étalonnage du temps de montée RT du filtre lent d’un détecteur NaI(Tl).
Ce paramètre permet de régler la résolution en énergie des pics. La durée d’acquisi- tion pour chaque point du graphe est de 1 h. . . 118 3.23 Courbes d’étalonnage du FT du filtre lent d’un détecteur NaI(Tl). Ce paramètre n’a
pas d’influence notable sur la résolution en énergie. . . 118 3.24 Courbes de réglages du temps de décroissance du préamplificateur CAEN A1424
placé entre un détecteur NaI(Tl) et un module Pixie-NET™ , autour de la valeur donnée par le constructeur. Ce paramètre n’a pas d’influence notable sur la résolu- tion en énergie. . . 119 3.25 Spectre de bruit de fond d’un détecteur NaI(Tl) (en noir) et du détecteur CeBr3(en
rouge) utilisés dans ces travaux. L’encart en vert est un zoom sur la plage en énergie d’intérêt. . . 120 3.26 Résolution en énergie à 59,5 keV (241Am) des quatre pixels de silicium, en fonction
du temps de montée du filtre énergie. Acquisition de 3 600 s pour chaque point. . . . 121 3.27 Fonction de réponse des détecteurs du prototype 1 après injection d’un échantillon
de131mXe. Gauche : spectre en énergie du scintillateur NaI(Tl). Doite : spectre en énergie de chaque pixel de silicium. La durée d’acquisition est 43 200 secondes. . . . 122 3.28 Histogramme de coïncidences obtenu avec le prototype 1 suite à l’injection d’un
échantillon de131mXe. La durée d’acquisition est 43 200 secondes. . . 122 4.1 Photographie de la PIXELBox avant assemblage. Le tube d’injection des gaz est situé
en haut. Le bouchon pour l’insertion des sources d’étalonnage est visible en bas de l’image, l’étanchéité étant assurée par un joint torique élastomère de typeO-ring. . 126 4.2 Gauche : assemblage du système MARGOT dans le laboratoire de Mirion Technolo-
gies (Belgique). Droite : vue complète du système MARGOT après assemblage. . . . 126
4.3 Photographie du système MARGOT et de sa chaîne d’alimentation et de traitement du signal. Les câbles ont été retirés pour plus visibilité. . . 127 4.4 Photographie du système MARGOT relié au banc de volumétrie du laboratoire. . . . 128 4.5 Source radioactive sur mesure (Eckert & Ziegler) pour étalonner en énergie le sys-
tème MARGOT. La source est directement insérée dans la cellule de mesure. . . 129 4.6 Fonction de réponse de chaque pixel de silicium pour une acquisition de 12 h avec
une source ponctuelle d’241Am insérée et centrée dans le volume source de la PIXEL- Box™. Le pic à basse énergie est le pic d’échappement de la raie K0β
1de l’iode conte- nue dans les deux scintillateurs. . . 130 4.7 Comparaison de la fonction de réponse globale des huit détecteurs au silicium simu-
lée et mesurée. Le rapport des spectres simulés/expérimentaux est proposé au bas de la figure. . . 131 4.8 Fonction de réponse du détecteur NaI(Tl) 1 pour une acquisition de 3 h avec la
source ponctuelle multi-γposée et centrée sur la fenêtre d’entrée du détecteur NaI(Tl) 1. . . 132 4.9 Fonction de réponse du détecteur NaI(Tl) 2 pour une acquisition de 3 h avec la
source ponctuelle multi-γposée et centrée sur la fenêtre d’entrée du détecteur NaI(Tl) 2. . . 132 4.10 Réponse du détecteur NaI(Tl) 1 simulée (en rouge) et expérimentale (en noir) pour
une acquisition de 7 200 s avec une source ponctuelle de137Cs. L’histogramme du bas représente le rapport spectre simulé / spectre expérimental. Au delà de 800 keV, le rapport augmente significativement mais cela est dû à la très faible statistique de comptage à ces énergies (quelques coups seulement). . . 133 4.11 Énergie déposée dans la tige en acier inoxydable du support de la source de137Cs
par les désintégrations de ce dernier. 28 millions de désintégrations ont été simulés (correspondant à une acquisition de 7 200 s avec la source disponible au laboratoire). 133 4.12 Énergie déposée dans la tige en acier inoxydable du support de la source de137Cs.
Gauche : simulation d’un million de photons à 32,0 keV. Droite : simulation d’un million de photons à 661,7 keV. . . 134 4.13 Histogramme de coïncidences NaI(Tl) 1 / NaI(Tl) 2. Gauche : histogramme simulé
sous Geant4. Droite : mesure expérimentale pour une durée d’acquisition de 7 200 s avec une source ponctuelle de137Cs insérée et centrée dans le volume échantillon du système MARGOT. L’antidiagonale est la signature des photons ayant effectué un dé- pôt d’énergie multiple dans chacun des deux scintillateurs. L’axe Z est en échelle lo- garithmique. Les maximums d’intensité correspondent au pic de rétrodiffusion (ef- fet Compton). . . 134 4.14 Variation de la position relative du centroïde du pic à 661,7 keV après correction de
la variation de la sortie du PMT et du rendement lumineux d’un détecteur NaI(Tl) (16”x4”x2”). Les variations observées sont dues à l’impact de la température sur l’élec- tronique d’acquisition seulement (préamplificateur, câble, amplificateur). Image ti- rée de [Alexandrov et al.,2005]. . . 135 4.15 Schéma d’un détecteur NaI(Tl) intégré au système MARGOT. L’encart en rouge est
un zoom montrant le capteur AD592 intégré au photomultiplicateur. Le courant de sortie généré par ce capteur en fonction de la température du cristal est proposé en bas à droite. . . 136 4.16 Haut : Variation de la température du cristal placé dans l’enceinte thermique. Bas :
dérive mesurée expérimentalement du centroïde des pics par rapport à leur position d’origine à T = 21 °C. . . 137 4.17 Spectres obtenus avec l’un des deux détecteurs NaI(Tl) après insertion d’une source
d’étalonnage multi-γ. Gauche : spectres bruts obtenus pour deux températures fixes.
Droite : spectre noir normalisé à la T=Tref. Le rapport des histogrammes est proposé en dessous de chaque spectre. . . 137
4.18 Haut : Évolution de la température du détecteur NaI(Tl) une fois que l’ensemble a été sorti de l’enceinte thermique. Bas : correction à appliquer sur le centroïde des pics pour les recentrer à leur position à température ambiante. . . 138 4.19 Spectres obtenus pour des acquisitions de 21 600 secondes d’une source d’étalon-
nage multi-γavec le détecteur NaI(Tl). Rouge : température stable pendant toute la durée de l’acquisition (T'21 °C). Noir : température variable lors de l’acquisition (détecteur préalablement refroidis dans une enceinte climatique). Le spectre noir brut est visible à gauche. À droite, chaque événement composant le spectre brut a été corrigé. . . 138 4.20 Différences d’horodatage mesurées entre les trois modules Pixie-NET™ . Les détec-
teurs NaI(Tl) sont reliés au PN1, les 4 pixels de silicium de la plaquette 1 au PN2, et les 4 pixels de silicium de la plaquette 2 au PN3. Acquisition de 600 s avec un générateur de pulse (F=100 Hz). . . 140 4.21 Différence des horodatages des coïncidences Kα-X/K-CE (131mXe) enregistrés par
deux modules Pixie-Net™ . . . 140 4.22 Spectre de bruit de fond de coïncidences Si/Si obtenu avec une acquisition de trois
jours avec le système MARGOT positionné de telle sorte que la surface des détecteurs au silicium soit parallèle à la surface du sol (et donc perpendiculaire à la direction du flux de muons cosmiques). . . 141 4.23 Spectre de bruit de fond de coïncidences Si/Si obtenu avec une acquisition de trois
jours avec le système MARGOT positionné de telle sorte que la surface des détecteurs au silicium soit perpendiculaire à la surface du sol (et donc parallèle à la direction du flux de muons cosmiques). . . 142 4.24 Spectre de bruit de fond de coïncidence NaI(Tl)/NaI(Tl) obtenu pour une durée d’ac-
quisition de 43 200 s avec le système MARGOT, sans blindage. Les antidiagonales témoignent de diffusions Compton subies par le photonγà 1460,8 keV du40K. . . . 142 4.25 Acquisition de 43 200 s avec l’échantillon contenant les quatre radioxénons. . . 144 4.26 Bruit de fond de coïncidences mesuré pour une acquisition de 604 800 s avec le
système MARGOT. Avant le début de la mesure, l’échantillon gazeux contenant les quatre radioxénons était présent dans la cellule. Celle-ci a été tirée sous vide pen- dant 12 h pour évacuer les radioxénons restant. . . 146 4.27 Bruit de fond de coïncidences mesuré pour une acquisition de 604 800 s avec le sys-
tème MARGOT. . . 148 4.28 Photographie du système MINOS (à droite) auquel est branché le système MARGOT
(à gauche). . . 149 4.29 Spectre de coïncidences mesuré pendant 43 200 s avec le système MARGOT. L’échan-
tillon gazeux injecté a été préparé par le système MINOS. . . 150 4.30 Zoom de la figure 4.29 sur les quatre régions d’intérêt des radioxénons. . . 150 4.31 AMD (normalisées à une acquisition de 12 h) de chaque système de détection des
radioxénons (tri croissant). . . 153 C.1 Le Système de Surveillance International (SSI) et ses stations de mesures réparties
sur la surface du globe. Source :www.ctbto.org. . . 185 C.2 Stations de mesures radionucléide réparties sur la surface du globe. Source :www.
ctbto.org. . . 185 D.1 Modélisation d’une cellule de mesure de gaz en acier inoxydable. Les détecteurs
Si(Li) sont représentés en rouge et les cristaux de CeBr3 sont représentés en vert.
Les PMT ainsi que le tube d’injection de gaz ne sont pas représentés ici. . . 188 D.2 Vue Geant4 du système « NaI(Tl), silicium et silicium dopé au lithium ». Les différents
éléments de l’ensemble sont décrits dans le texte. . . 188
D.3 Vue SolidWorks du système « NaI(Tl), et double PIPSBox™ ». Une vue éclatée de la PIPSBox™ est proposée en haut à gauche : les fenêtres de carbone sont en noir, et les plaquettes de silicium sont visibles entre les fenêtres de carbone et la cellule en acier inoxydable située au centre. Le système complet est proposé en bas à gauche, où les deux PIPSBox™ sont insérées dans le détecteur NaI(Tl). Une vue transparente du système est donné à droite. . . 189 E.1 Photographie du banc de volumétrie utilisé au laboratoire FRL 08 du CEA-DIF. Les
éléments numérotés sont explicités dans le texte. . . 192
1.1 Principales émissionsα, électrons ou photons du222Rn et de ses descendants (les descendants des branches minoritaires sont négligés). Chacune des émissions est donnée avec son énergie et sa probabilité d’émission. L’énergie des émissionsβcor- respond à l’énergie maximale du spectre d’émissionβdu radionucléide considéré.
Les émissions dont les probabilités sont faibles (inférieures à 1 %) ont été négligées.
Dans le cadre d’émissions multiples (plusieursγ,β−, X, etc), seules les émissions principales ou ayant un intérêt particulier ont été relevées. Les données nucléaires présentées ici sont tirées de [Chisté et al.,2014]. . . 21 1.2 Comparaison du volume échantillon et des CMD des quatre radionucléides du xé-
non d’intérêt pour les systèmes de type phoswich, pour une acquisition de 12 h. . . 33 1.3 Rendements de fission des quatre radionucléides d’intérêt pour les deux combus-
tibles nucléaires des bombes à fission, un jour après la fission. Ces rendements ont été estimés avec le code de calcul GEF. . . 35 2.1 Principales émissions des quatre radionucléides du xénon d’intérêt. les données nu-
cléaires du131mXe proviennent de [Bé et al.,2016], celles du133mXe et du133Xe de [Bé et al.,2008b], et celles du135Xe proviennent deSingh et al.[2008]. . . 50 2.2 Propriétés des différents matériaux inorganiques étudiés.ρest la masse volumique
du matériau,τest le temps de décroissance, LO le rendement lumineux,∆E la ré- solution FWHM à T = 300 K (des valeurs légèrement différentes peuvent être trou- vées dans la littérature en fonction des dimensions du cristal utilisé), TCest la dé- rive du gain en fonction de la température. Les données tabulées proviennent de http://scintillator.lbl.gov/. . . 59 2.3 Propriétés physiques du silicium et du germanium intrinsèques [Knoll,2010], ainsi
que du CdTe et du CZT [Takahashi and Watanabe,2001]. . . 61 2.4 Interférences simulées dans les ROI de coïncidences des radioxénons dues au138La
si le système MARGOT était équipé de cristaux de LaBr3(Ce) au lieu de NaI(Tl). Dans la deuxième colonne, les valeurs sont données sous forme de comptage intégral dans la ROI de chaque radioxénon pour une acquisition d’une durée standard de 43 200 s.
Dans la troisième colonne, ce comptage intégral a été normalisé par rapport à la durée d’acquisition. . . 74 2.5 Énergie d’émission des EC des couches K, L, M et N du131mXe et probabilités asso-
ciées. Dans le cas où la couche concernée possède des sous-couches, un intervalle d’énergie est donné et la probabilité correspond à la moyenne pondérée des proba- bilités d’émissions de chaque sous-couche [Bé et al.,2016]. . . 75 2.6 Énergie d’émission des EC des couches K, L, M et N du133mXe et probabilités asso-
ciées. Dans le cas où la couche concernée possède des sous-couches, un intervalle d’énergie est donné et la probabilité correspond à la moyenne pondérée des proba- bilités d’émissions de chaque sous-couche [Bé et al.,2008b]. . . 76 2.7 Principales transitionsβ−du133Xe et probabilités associées. L’énergie libérée est par-
tagée entre la particuleβ−et l’antineutrino émis [Bé et al.,2008b]. . . 78
2.8 Principales transitionsβ−du135Xe et probabilités associées. L’énergie libérée est par- tagée entre la particuleβ−et l’antineutrino émis [Singh et al.,2008]. . . 80 2.9 Principales transitions entre niveaux excités du 135Cs consécutives à une décrois-
sanceβ−du135Xe [Singh et al.,2008]. . . 80 2.10 Surface des ROI à prendre en compte en fonction de la précision choisie (en termes
deσ). Les surfaces sont exprimées ainsi : hauteur{ROI photon} x longueur{ROI élec- tron}, en keV. Le terme Eccorrespond à l’énergie de coupure. . . 83 2.11 Rendement d’interférences croisées, pour des largeurs de ROI prises à±3σ. . . 84 2.12 Rendements d’interférences simulés du214Pb et du214Bi dans la géométrie du sys-
tème de détection simulé, pour des largeurs de ROI prises à±3σ). . . 86 2.13 Rendements simulés au pic de pleine absorption (colonne 2), et par reconstruction
des dépôts partiels dans les deux détecteurs NaI(Tl). Pour chaque énergie, un million de photons ont été tirés (énergie de coupure des NaI(Tl) : 10 keV). . . 90 2.14 Efficacité d’absorption simulées des électrons de conversion d’intérêt. . . 92 3.1 Messages PTP échangés entre une horloge maître et une (des) horloge(s) esclave(s). 102 3.2 Résolution temporelle (FWHM) obtenues avec différentes méthodes de synchroni-
sation temporelle (partage d’horloge externe ou échange de messages PTP à travers un commutateur). . . 109 3.3 Contenu de l’en-tête d’un fichier binaire de type 0x400. D’après [XIA LLC,2018]. . . 111 3.4 Contenu du bloc d’un événement dans un fichier binaire de type 0x400. D’après [XIA
LLC,2018]. . . 111 3.5 Protocoles et langages de communication utilisés dans le réseau développé. Le mo-
dule Keysight DC Power Supply sera introduit en section 4.4, page 135. . . 114 3.6 Valeurs optimales des paramètres des filtres du Pixie-NET™ pour les différents dé-
tecteurs utilisés. . . 119 3.7 Résolutions en énergie (exprimée en %) des différents scintillateurs utilisés. Chaque
résolution a été calculée à partir d’une acquisition de 3 600 secondes, avec les para- mètres de filtres optimaux pour chaque détecteur. . . 119 3.8 Courant de fuite mesuré des différents pixels de silicium. . . 121 3.9 Comparaison des rendements simulés et mesurés du prototype 1 pour les raies d’émis-
sion principales du131mXe. Le rendement NaI(Tl) correspond au rendement de dé- tection de la superposition des raies Kαet Kβ. Le rendement silicium correspond au rendement de détection de la raie EC1,0 K. Les incertitudes sur les résultats expéri- mentaux sont dues en majorité à l’incertitude sur l’activité de l’échantillon. . . 123 4.1 Comparaison de la PIPSBox™ et de la PIXELBox. . . 127 4.2 Contribution au volume mort des différents éléments présents dans la PIXELBox. . . 129 4.3 Les incertitudes sur les courants de fuite, mesurées avec les générateurs haute ten-
sion CAEN DT5521HE, sont celles données par le constructeur (±100 pA) [CAEN, 2017]. ECcorrespond à l’énergie de coupure appliquée. . . 131 4.4 Taux de comptage mesuré expérimentalement et imputable au40K et aux muons.
Les largeurs des ROIs considérées sont de±3σen largeur et en hauteur. . . 143 4.5 Contenu des deux échantillons gazeux de référence certifiés par Seibersorf Labora-
tories GmbH. Date de référence : 4 juin 2019 à 12 h 00 UTC. Le fournisseur précise que les incertitudes fournies sur les activités incluent les variations statistiques et les incertitudes géométriques (k=1). . . 144 4.6 Comparaison des rendements de détection en coïncidences simulés et mesurés ex-
périmentalement. Les corrections dues aux interférences croisées ont été prises en compte dans la valeur spécifiée des données expérimentales. Les incertitudes sur les valeurs sont les incertitudes relatives. . . 144
4.7 Estimation du temps mort en fonction de la fréquence d’événements générés en en- trée (source radioactive ou générateur d’impulsions). Pour les hautes fréquences, la durée d’acquisition a été réduite afin de ne pas générer des fichiers de données trop volumineux. . . 145 4.8 Comptage intégral dans chaque ROI : comparaison d’une mesure faite avant injec-
tion de l’échantillon radioactif contenant les quatre radioxénons et après retrait du même échantillon. . . 147 4.9 Bruit de fond de coïncidences Si/NaI(Tl) mesuré pendant une semaine avec le sys-
tème MARGOT. Les largeurs des ROI considérées sont de±3σen largeur et en hauteur.147 4.10 AMD estimées de chaque radioxénon pour une mesure de 12 h avec le système MAR-
GOT. Les incertitudes (k=1) ont été ajoutées à la valeur des AMD. . . 148 4.11 Estimation des CMD de chaque radioxénon pour la configuration « MINOS + MAR-
GOT », pour une acquisition de 12 h. . . 151 4.12 Comparaison du volume échantillon et des CMD des quatre radionucléides du xé-
non d’intérêt pour différents systèmes de détection. . . 152 4.13 Comparaison des AMD des quatre radionucléides du xénon d’intérêt pour différents
systèmes de détection. Le type de blindage utilisé pour chaque système est spécifié en deuxième colonne. Les valeurs entre crochets sont les AMD normalisées à une acquisition de 12 h. . . 153 A.1 Correspondance entre la notation de Siegbahn et celle recommandée par l’IUPAC,
pour la série K. . . 181 B.1 Rendements de fission cumulés de l’235U(nth,f ) et du239P (nth,f ) pour les radionu-
cléides d’intérêt. Valeurs estimées par le code GEF. . . 183
AIEA Agence Internationale de l’Energie Atomique (AIEA), ou International Atomic Energy Agency (IAEA). Il s’agit de la principale instance gou- vernementale au monde pour la coopération scientifique et technique dans le domaine nu- cléaire. Elle s’emploie à promouvoir les uti- lisations sûres, sécurisées et pacifiques de la science et de la technologie nucléaires, et contribue ainsi à la paix et à la sécurité inter- nationales et aux objectifs de développement durable de l’Organisation des Nations Unies (ONU). 23
AMD Activité Minimale Détectable, ou Minimal De- tectable Activity (MDA). S’exprime en Bq. Para- mètre fondamental d’un système de mesure et relatif à une durée d’acquisition. 26, 127, 148, 149, 152, 154
ARIX Automatic Radioanalyzer for Isotopic Xenon.
Développement russe pour le prélèvement et la mesure des traces atmosphériques de radionu- cléides du xénon dans le cadre du TICE. 25–27 ARSA Automated Radioxenon Sampler and Analyzer.
Développement américain pour le prélèvement et la mesure des traces atmosphériques de ra- dionucléides du xénon dans le cadre du TICE.
30, 31
BC En théorie des bandes, la Bande de Conduction (BC) est la première couche vide à 0 K, dans le cas des semi-conducteurs ou des isolants (pour les métaux, cette bande n’est pas vide, même à 0 K). 51, 52
BV En théorie des bandes, la Bande de Valence (BV) est la dernière couche remplie par des électrons à 0 K. 51, 52
CAMAC Computer Automated Measurement and
Control. Norme pour l’électronique nucléaire.
27, 98
CERN Organisation Européenne pour la Recherche Nucléaire, couramment désignée sous l’acro- nyme CERN. Fondé en 1954 et situé de part et d’autre de la frontière franco-suisse, le CERN a pour vocation la physique fondamentale, la dé- couverte des constituants et des lois de l’Uni- vers. Il possède l’accélérateur de particules le plus grand et le plus puissant au monde : le LHC. 64
CLHEP Class Library for High Energy Physics. Biblio- thèque C++ qui fournit des classes utiles pour les simulations en physique de haute énergie.
Bibliothèque utilisée par Geant4. 70, 71
CMD Concentration Minimale Détectable, ou Mini- mal Detectable activity Concentration (MDC).
S’exprime en Bq m−3. Paramètre fondamental d’un système d’enrichissement et de mesure.
Relatif à une durée d’acquisition. 27, 30–34, 39, 127, 149–154, 156
CMS Tamis moléculaire carbogène, ouCarbon Mole- cular Sieve (CMS). Matériel adsorbant, solide et poreux. Souvent utilisé pour filtrer des gaz et des liquides. 26
CPG Chromatographie en Phase Gazeuse. Technique qui permet de séparer des molécules d’un mé- lange. 26
DC Courant Continu, ou Direct Current (DC). Il s’agit d’un courant électrique dont l’intensité est indépendante du temps. C’est le type de courant le plus communément utilisé en élec- tronique nucléaire, et génère ainsi la ligne de base d’un signal (sortie d’un détecteur par exemple). xv, 97
EC Électron de Conversion, ou Conversion Elec- tron (CE). La conversion interne est un mode de désexcitation d’un noyau qui concurrence l’émission d’un photon γ. Elle survient après une désintégration radioactive (β ou α) qui a laissé le noyau dans un état excité. La conver- sion interne est une émission de photon γ et ce dernier disparaît car il interagit avec un des électrons qui circule autour du noyau et auquel il transfère son énergie. Les électrons de conver- sion se caractérisent par des énergies uniques, par opposition avec les électrons de la radioac- tivité β. 9, 28, 33, 61, 73, 75–78, 80–83, 92, 130, 183
FFO Fractional Frequency Offset. Variation pouvant être observée entre le délai d’émission de deux paquets (horloge maître) et le délai de réception de ces mêmes paquets (horloge(s) esclave(s)).
102, 103
FPGA Field Programmable Gate Array. Carte électro- nique reprogrammable. 104
FT Flat Top. Temps de plateau d’un filtre numé- rique. 118, 119
FWHM Largeur à mi-hauteur, ou Full Width at Half- Maximum (FWHM). Pour une distribution gaussienne, FWHM est égale à 2p
2 ln(2) (' 2,355) fois la valeur du paramètreσ, écart-type de ladite distribution. 33, 55, 61, 83, 106–109, 130, 132, 140
GAP Bande interdite. Énergie qui sépare la bande de valence de la bande de conduction. Comme, en physique quantique, l’énergie est quantifiée (structure en bandes), aucun électron ne peut se situer dans le GAP. 51, 61
GEF Code de calcul en libre accès permettant de cal- culer des observables de fission (rendement de fission, multiplicité de neutrons, etc.). 34 GeHP Germanium à Haute Pureté, ouHigh Purity Ger-
manium (HPGe). Détecteur semi-conducteur de premier choix en spectrométrieγ. 28, 29, 50, 143
GPS Géo-Positionnement par Satellite, ouGlobal Po- sition System (GPS). Système de positionnement par satellites appartenant au gouvernement des États-Unis. Mise en place à des fins militaires à partir de 1973, il s’ouvre au civil au début des an- nées 2000. 101, 102
ICRM GSWG International Comittee for Radionuclide Metro- logy - Gamma Spectrometry Working Group. As- sociation de laboratoires de métrologie des ra- dionucléides dont les membres sont activement engagés dans la métrologie de la radioactivité.
63, 189
IN2P3 Institut National de Physique Nucléaire et de Physique des Particules. xi, 13
INFN Istituto Nazoniale di Fisica Nucleare. xi, 16 ISP Inspection Sur Place.. 157
IUPAC International Union of Pure and Applied Che- mistry. 6, 177
LC Seuil de Décision, ou Detection Treshold (LC).
S’exprime en nombre de coups. Relatif à un ra- dionucléide et à un système de mesure. 18, 19, 147
LD Limite de Détection, ou Detection Limit (LD).
S’exprime en nombre de coups. Relatif à un ra- dionucléide et à un système de mesure. 18, 23, 34, 38, 74, 147, 148
LBNL Lawrence Berkeley National Laboratory. 55 LNHB Laboratoire National Henri Becquerel. 6
LO Light Output. Nombre de photons de scintilla- tions produits dans un scintillateur par quantité d’énergie déposée. S’exprime en photon MeV−1 ou parfois en pourcentage du LO du NaI(Tl). 55, 59
MARGOT Mobile Analyzer of Radioactive Gases OuTflows.
Système de détection développé dans les pré- sents travaux. 65, 72–74, 82, 86, 91, 93, 94, 96, 116, 120, 123, 126–130, 132, 135, 136, 141, 143, 144, 146–148, 150–158, 183–185, 189
MINOS Mobile Implement for NOble gas Separation.
Système de prélèvement d’air atmosphérique permettant de concentrer le xénon contenu dans l’air tout en le séparant du radon. Sys- tème développé en parallèle du système MAR- GOT par A. Monpezat. 150, 151, 153, 154, 156–
158, 189
MSS Margot System Software (MSS). Logiciel déve- loppé dans le cadre des présents travaux, et per- mettant de communiquer avec le système MAR- GOT de façon simple et pérenne. 114, 123, 156, 157
NEDB Nuclear Explosion DataBase. Base de don- nées libre d’accès répertoriant différentes statis- tiques sur les tests nucléaires, leur puissance, lo- calisation, etc. xi, 1
NIM Nuclear Instrumentation Module. Norme pour l’électronique nucléaire. 27, 98
NIST National Institute of Standards and Technology.
65
NTP Network Time Protocol. Protocole permettant de synchroniser, via un réseau informatique, l’horloge locale d’ordinateurs sur une référence d’heure. 101, 102
OSI Open System Interconnection. Le modèle OSI est une norme de communication, en réseau, de tous les systèmes informatiques. C’est un mo- dèle de communications entre ordinateurs qui décrit les fonctionnalités nécessaires à la com- munication et l’organisation de ces fonctions.
102
OSU Oregon State University. 30
OTICE Organisation du Traité d’Interdiction Complète des Éssais nucléaires, ou Comprehensive nu- clear Test Ban Treaty Organization (CTBTO). 83 OWTT One Way Time Transfer. Protocole permettant
d’envoyer des messages dans un unique sens.
L’exemple le plus connu est le GPS. 101, 102 PDV Packet Delivery Variation. Variation des délais
de transfert de paquets échangés par exemple entre un serveur et un client, au travers d’un ré- seau informatique. 102, 103, 107
PIPS Passivated Implanted Planar Silicon. Technolo- gie de détecteur Si-PIN développé par la société Mirion Technologies (ex-Canberra). 28, 62, 154 PIPSBox™ Cellule de mesure gaz composée de deux dé-
tecteurs silicium de type PIPS, conçu par le CEA-DAM et développé sous licence par Mi- rion Technologies. Cette cellule de mesure est présente dans la partie détection des systèmes SPALAX-NG. xii, 28, 29, 34, 50, 65, 185
PIXELBox Cellule de mesure gaz composée de deux pla- quettes segmentées de silicium de type PIPS, conçu durant ces travaux de thèse et développé par Mirion Technologies. Cette cellule de me- sure est présente dans le système de détection MARGOT présenté ici. xvii, xxii, 94, 116, 126, 129, 130, 136, 140, 153, 154
PMT Tube Photo-Multiplicateur, ouPhotoMultiplier Tube (PMT). 31, 53, 54, 58, 59, 66, 96, 135, 139 PNNL Pacific NorthWest National Lab. 30, 35
PTP Precision Time Protocol. Protocole de commu- nication permettant de synchroniser différents appareils. Voir norme IEEE 1588. 101–105, 107–
109, 123, 139
ROI Région d’intérêt, ou Region Of Interest (ROI).
Correspond à un intervalle sur un spectre 1D, et à une surface sur un spectre 2D de coïnci- dence. Les dimensions d’une ROI sont en géné- ral fonction de l’intervalle de confiance retenu pour le pic concerné. 17–19, 47–49, 69, 74–76, 78–88, 113, 115, 142, 146, 148, 150
ROOT Programme d’analyse de données écrit en C++, orienté objet et développé par le CERN. 64, 72, 112
RT Rise Time. Temps de montée d’un filtre numé- rique. Relatif à une chaîne d’acquisition numé- rique. 117, 119
S-C Semi-Conducteur. 30, 51, 55, 60–62, 67
SAUNA Swedish Automatic Unit for Noble Gas Acquisi- tion. Développement suédois pour le prélève- ment et la mesure des traces atmosphériques de radionucléides du xénon dans le cadre du TICE.
26, 27, 152, 153
SCPI Commande standard pour instruments pro-
grammables, ou Standard Commands for Pro- grammable Instruments (SCPI). Il s’agit d’un langage ASCII de commandes conçu pour les instruments de tests et de mesures. Les com- mandes SCPI sont basées sur une structure hié- rarchique appeléesystème arborescent. Dans ce système, les commandes associées sont regrou- pées dans une racine commune pour un sous- système. 136
SDAT Simultaneous Deconvolution Analytical Tech- nique. Technique utilisée pour traiter les inter- férences entre radionucléides en radioanalyse bas niveau. 87
SDJ Silicium à Jonction Diffuse. 62
SPALAX Système de Prélèvement Automatique en Ligne avec l’Analyse du Xénon. Développement fran- çais pour le prélèvement et la mesure des traces atmosphériques de radionucléides du xénon dans le cadre du TICE. 27, 29, 30, 152
SPALAX-NG SPALAX Nouvelle Génération. Voir SPALAX. 29, 30, 34, 151, 153, 184
SSB Silicium à Barrière de Surface. 62
SSH Secure SHell (SSH). SSH est à la fois un pro- gramme informatique et un protocole de com- munication sécurisé. En effet, au contraire du protocole Telnet, l’ouverture d’une communi- cation SSH impose un échange de clefs de chif- frement. Ainsi, tous les message envoyés entre un serveur et un client sont chiffrés. 104, 112, 114
SSI Système de Surveillance International, ouInter- national Monitoring System (IMS). Ensemble de capteurs répartis sur toute la surface du globe par l’OTICE pour la détection de toutes les ob- servables (ondes et radionucléides) émises lors d’un essai nucléaire. 24, 25, 29, 30, 151, 153, 155 TCD Détecteur à Conductivité Thermique, ouTher-
mal Conductivity Detector (TCD). 26
TIAN Traité sur l’Interdiction des Armes Nucléaires, ouTreaty on the Prohibition of Nuclear Weapons (TPNW). 24
TICE Traité d’Interdiction Complète des Essais nu- cléaires, ou Comprehensive nuclear Test Ban Treaty (CTBT). 24, 38, 155, 157
TNP Traité de Non Prolifération. 23, 24
TWTT Two Ways Time Transfer. Contrairement au pro- tocole OWTT, ce protocole permet d’échanger des messages dans les deux sens lors de l’éta- blissement d’une communication réseau. 101, 102
UV Ultra-Violet. Rayonnements électromagné-
tiques ayant des longueurs d’onde comprises entre 100 et 400 nm (c’est-à-dire d’énergie comprise entre 3 et 12 eV). 51
VME Versa Module Europa. Norme pour l’électro- nique nucléaire. 98
WASPD Well-type Actively Shielded Phoswich Detector.
32, 33
Si les tirs nucléaires sur Hiroshima et Nagasaki ont signé la fin de la deuxième guerre mondiale, ces événements ont également projeté l’humanité dans l’ère du nucléaire militaire et instauré la guerre froide entre les États-Unis d’Amérique et l’Union soviétique. En effet, face à la démonstra- tion de la supériorité de feu américaine, une course à l’armement atomique a vu le jour. De 1945 à aujourd’hui, ce ne sont pas moins de 2000 essais qui ont été répertoriés (voir figure1).
Face à ces chiffres alarmants, à la pollution de l’atmosphère liée aux retombées radioactives et surtout aux risques qu’engendre la maîtrise de cette arme, de nombreux traités ont été mis en place par l’Organisation des Nations Unies (ONU). À ce jour, les deux traités majeurs sont le TNP (Traité sur la Non-Prolifération des armes nucléaires, 1968) et le TICE (Traité d’Interdiction Complète des Essais nucléaires, 1996). À eux deux, ces traités empêchent tout essai nucléaire ainsi que tout transfert de connaissance et de matière pour la maîtrise de l’arme atomique, prévenant ainsi l’acquisition de cette arme par de nouveaux pays.
FIGURE1 – Frise chronologique répertoriant les essais nucléaires effectués dans le monde, de 1945 à 2017.
Source : NEDB [Bennett et al.,2010].
Dans le cas particulier d’un essai nucléaire souterrain, la majorité des produits de fission se re- trouvent piégés dans la cavité et sont ainsi indétectables. Cependant, une faible proportion d’entre eux sont des radionucléides du xénon. Gaz noble, le xénon peut diffuser à travers la roche et les fractures causées par l’explosion, et ainsi se retrouver dans l’atmosphère. Ces quantités relâchées (figure2) sont ensuite dispersées sur toute la surface du globe suivant les conditions météoro- logiques. Ces radionucléides du xénon1 sont ainsi exploités en tant que traceurs d’un essai nu- cléaire.
FIGURE2 – Nuage radioactif relâché de façon accidentelle suite à l’essai nucléaire souterrainBaneberryau Nevada, le 18 décembre 1970. Ce test était enterré à 275 mètres de la surface et avait une puissance de dix kilotonnes équivalent TNT. Source : National Nuclear Security Administration (NNSA).
La détection de ces radionucléides du xénon peut ainsi mettre en évidence qu’un essai nu- cléaire a eu lieu. Le Système de Surveillance International (SSI) a été développé dans le but de détecter les signatures d’un essai nucléaire clandestin.
Dans les années 2000, le CEA-DAM a développé un système de détection des radionucléides du xénon : le système SPALAX, intégré au SSI (voir figure3). Les stations de mesure de gaz radio- actifs sont composées de deux blocs opérationnels : une partie « préparation de l’échantillon », et une partie « analyse de l’échantillon ». Le premier bloc consiste à prélever de grandes quantités d’air (plusieurs dizaines de m3) et de les faire circuler dans des colonnes remplies de matériaux adsorbants (charbon actif et/ou zéolithe). Les atomes de xénon vont ainsi être adsorbés par le matériau. Une fois la colonne chargée, une élution en température permet de désorber le xénon.
Poussé par une petite quantité de diazote faisant office de gaz vecteur, cet échantillon enrichi est transféré dans la cellule de mesure pour y être analysé.
Aujourd’hui, une quarantaine de stations de mesure de gaz rares sont installées et réparties
1. Dans tout le document, le terme « radionucléide du xénon » sera simplifié par « radioxénon ».
