Interactions des ultrasons entre 0,5 et 10 ghz avec les ondes de spin dans les phases obliques de GdAlO3

HAL Id: jpa-00208127

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Submitted on 1 Jan 1974

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Interactions des ultrasons entre 0,5 et 10 ghz avec les ondes de spin dans les phases obliques de GdAlO3

P. Doussineau, B. Ferry

To cite this version:

P. Doussineau, B. Ferry. Interactions des ultrasons entre 0,5 et 10 ghz avec les ondes de spin dans les phases obliques de GdAlO3. Journal de Physique, 1974, 35 (1), pp.71-81.

�10.1051/jphys:0197400350107100�. �jpa-00208127�

INTERACTIONS DES ULTRASONS ENTRE 0,5 ^{ET 10 GHz}

AVEC LES ONDES DE SPIN DANS LES PHASES OBLIQUES ^DE GdAlO3

P. DOUSSINEAU et B. FERRY

Laboratoire d’Ultrasons

(*),

Université Paris

VI,

^{75230 Paris Cedex}

5,

^France

(Reçu

^le

15.juin 1973,

révisé le 1 er août

1973)

Résumé. ^- L’atténuation ultrasonore entre 0,5 et 1,8 GHz et à 9 GHz a été mesurée dans GdAlO3 ^en fonction du

champ magnétique appliqué parallèlement

^et

perpendiculairement

^{à l’axe}

de facile

aimantation, jusqu’à

des valeurs de

champ

permettant d’atteindre la

phase

paramagné-

tique.

Les résultats

s’interprètent

^{dans tous les cas étudiés en termes de}

couplage

^résonnant

phonons-magnons

résultant de la

magnétostriction

^au niveau de

chaque

^ion

magnétique.

^Les

ordres de grandeur des atténuations mesurées sont

compatibles

^avec les valeurs des constantes de

couplage magnétoélastique

déterminées

précédemment.

Les calculs

théoriques

^{sont en bon accord}

avec les mesures faites aux différentes

fréquences

^et permettent de déterminer

l’anisotropie

^{dans le}

plan (HA1 ~

⁴⁰⁰

G)

^{et le} temps ^de relaxation des ondes de

spin

^{dans les} différentes

phases

Abstract. ^- Attenuation of ultrasonic waves between 0.5 and 1.8 GHz and at 9 GHz has been measured in GdAlO3 when the

magnetic

^{field is}

applied parallel

^or

perpendicular

^{to the} easy

axis,

up to field values

high enough

^{to reach the}

paramagnetic phase.

^{The results are}

explained,

^{in all the}

examined _cases, in terms of

magnon-phonon

^resonant

coupling originated

^{in the}

single-ion

magne- tostriction. The orders of

magnitude

of the measured attenuation are

compatible

with the values of

previously

determined

magnetoelastic coupling

constants. The theoretical calculations are in good agreement ^{with the} measurements at different

frequencies

and allow the determination of the in-

plane anisotropy

(HA1 ~ ⁴⁰⁰ G) and the

spin-wave

relaxation time in the different

phases

Classification Physics ^Abstracts

17.60 ^- 17.68 ^- 03.40

1. Introduction. ^- Dans un cristal

antiferromagné- tique uniaxial, l’application

^d’un

champ magnétique

provoque

plusieurs changements

^de

phase [1].

Lorsque

^le

champ magnétique

^est

appliqué

^suivant

l’axe de facile

aimantation,

pour

(HE

⁼

champ d’échange, HA

⁼

champ d’anisotropie),

l’aimantation de

chaque

sous-réseau bascule

brusque-

ment vers une nouvelle

position d’équilibre ;

^cette

transition est du

premier ^{ordre ;}

le cristal se trouve dans la

phase floppée.

^{Si le}

champ magnétique

^croît

encore, les

positions d’équilibre

^des

spins

^{se modifient}

progressivement jusqu’à

^ce que les aimantations des deux sous-réseaux deviennent

parallèles,

pour ^un

champ H = He ~

²

HE - HA ;

^cette transition est du deuxième

ordre ;

le cristal se trouve alors dans la

phase paramagnétique.

Lorsque

^le

champ magnétique

^est

appliqué

perpen- diculairement à l’axe de facile

aimantation,

le cristal

subit un seul

changement

^de

phase (du

^deuxième

ordre),

vers la

phase paramagnétique,

pour

A basse

température (T « TN),

les excitations

magnétiques

du cristal sont correctement décrites en termes d’ondes de

spin

^et

plusieurs

^auteurs

[2]-[5],

ont calculé leurs

fréquences

dans les différentes

phases.

On

peut

^montrer

qu’à

^{chacun des}

changements

^de

phase

mentionnés

correspond

^un mode d’onde de

spin

dont la

fréquence

^{tend vers zéro.}

Un intérêt des

composés antiferromagnétiques

^pro-

vient du fait

qu’ils peuvent

être examinés en fonction d’un autre

paramètre

^extérieur que la

température :

^le

champ magnétique.

^{Dans tous les}

changements

^de

phase,

le détail du

potentiel

^{ou la}

portée

des interac- tions

importent

peu, donc il ^est

possible

par compa-

raison,

^d’obtenir des informations sur d’autres chan-

gements

^de

phase qui présentent

^{la même}

symétrie [6].

De

plus,

^l’étude des transitions

peut

donner des ren-

seignements

^{sur les}

propriétés magnétiques

^du

système.

Il convient de noter

cependant

que, si la transition

spin-flop

^a pu être étudiée ^sur de nombreux

cristaux,

les transitions vers la

phase paramagnétique

^{à basse}

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:0197400350107100

température (T/TN 1)

^par contre ont été peu

explo-

rées : les

champs magnétiques

nécessaires sont en

général

difficilement accessibles

[7].

Nous

rapportons

^{ici des mesures} d’atténuation ultrasonore effectuées dans différentes

phases

^d’un

cristal

antiferromagnétique.

L’intérêt des méthodes ultrasonores dans l’étude des transitions de

phase

^a

déjà

^été

souligné

^à

plusieurs reprises [8], [9], [10].

Nous

rappellerons

^seulement que le passage d’un

point

^de

changement

^de

phase peut

^{conduire à une} forte variation d’atténuation ^ou de vitesse de

phase

^de

l’onde ultrasonore

pouvant

résulter de divers mécanis-

mes

qui

^sont essentiellement :

- le

couplage

^résonnant

phonons-magnons lorsque,

à la

transition,

^{est associé un} mode d’onde de

spin

dont la

fréquence

^{tend vers zéro à k =}

0 ;

- le

couplage

^{non résonnant}

phonons-magnons qui peut

^{devenir très}

important

^au

voisinage

^des

transitions par suite des fortes variations des

popula-

tions

thermiques

de certains modes d’ondes de

spin ;

- le

couplage

des ultrasons avec les mouvements des

parois

^{de domaines}

magnétiques ;

- le

couplage

^{avec certaines}

grandeurs magnétiques qui

obéissent à des lois de conservation dans la limite des vecteurs d’onde

nul,

pourvu que leur

temps

^de relaxation soit assez

petit.

Dans les

composés antiferromagnétiques,

^{les études}

ultrasonores ont

beaucoup porté

^{sur la} transition de Néel. La transition

spin-flop

^a été examinée dans de nombreux

composés principalement MnF2 [11], [12], Cr203, Fe203, FeF2, CoF2,

^Cr

[11], RbMnF3 [13].

La transition vers la

phase paramagnétique

^{a aussi été}

étudiée _par des méthodes

ultrasonores,

^mais

toujours

assez

près

^du

point

^{de Néel}

[11 ].

Lorsque

les ultrasons se

propagent

^{dans un cristal}

antiferromagnétique,

^ils

peuvent

^se

coupler

^{de manière}

résonnante avec les ondes de

spin chaque

fois que le vecteur d’onde et la

fréquence

des ultrasons et des ondes de

spin coïncident,

^et pourvu que les

règles

^de

sélection le

permettent.

^{De telles}

expériences,

^réalisées

à 9

GHz,

^ont

déjà

été décrites en détail en ce

qui

concerne la

phase antiferromagnétique [14].

^Elles

permettent

^{de tirer des}

renseignements

^{sur l’aniso-}

tropie,

^le

temps

^de relaxation des ondes de

spin

^et

les constantes de

couplage magnétoélastique.

Nous décrivons ici des

expériences

^de

couplage

résonnant effectuées sur

GdAI03

^{entre 0 et 50 kG}

avec un

champ appliqué parallèlement

^ou perpen- diculairement à l’axe de facile

aimantation,

^{à des}

fréquences

^de

0,5

^à

1,8

^{GHz et à 9 GHz.}

GdAI03

^{est un} cristal dont les

propriétés magné- tiques

^{ont été bien étudiées ces dernières années}

[15]- [18].

^Sa

température

^{de Néel est de}

3,9

^{K et son}

champ

de

spin-flop

^de

11,5

^{kG. En raison de la faible valeur}

de ^son

champ d’échange (HE N

²⁰

kG),

^{toutes ses}

transitions

magnétiques

^sont facilement

accessibles, puisqu’il

^{suffit de}

disposer

^d’un

champ

^allant

jusqu’à

50 kG. Ce cristal a une structure

perovskite ;

^{il est}

orthorhombique

^{mais les axes}

[100]

^et

[010]

^sont

très _peu différents : dans la

phase antiferromagnétique,

les

spins

^sont

alignés

suivant l’axe

[010].

Tout

d’abord,

^nous

rappellerons

^{la méthode de}

calcul des lois de

dispersion

des ondes de

spin

^dans

les différentes

phases. ^Ensuite,

^nous étudierons le

couplage phonons-magnons

^dans

chaque phase,

^et

écrirons les

règles

de sélection relatives au

couplage

résonnant dans le cas de

GdAI03.

^{Puis nous calcule-}

rons l’atténuation ultrasonore dans différents cas.

Les résultats

expérimentaux

^{seront alors}

présentés, puis

^discutés.

2. Ondes de

spin.

^{- Les lois de}

dispersion

^des

ondes de

spin

s’obtiennent _par

diagonalisation

^de

l’hamiltonien

magnétique

^du

système

^de

spin.

^Dans

cet

hamiltonien,

^{nous tiendrons}

compte

^{des termes} suivants :

-

Energie d’échange,

caractérisée _par une constante J ou un

champ HE.

-

Anisotropie

^uniaxiale

qui

^{détermine l’orien-}

tation des

spins

^en

champ

^{nul et est} caractérisée _par

une constante K ou un

champ HA.

-

Anisotropie

^{dans le}

plan perpendiculaire

^{à l’axe}

d’aimantation ;

^cette

anisotropie

détermine le

plan

dans

lequel

^{se trouvent les}

spins

^{dans la}

phase floppée.

Elle est caractérisée par

Ki

^ou

HA,.

-

Anisotropie d’échange,

caractérisée par

K2

^ou

HA2.

-

Energie

^Zeeman

qui provient

^de

l’application

d’un

champ magnétique

^{extérieur H.}

Plusieurs méthodes sont

possibles

^pour

diagonaliser l’hamiltonien,

^en

particulier

la méthode des

équations

de mouvement pour les

opérateurs

^de

spin [4]

^et

une méthode de

diagonalisation

par transformation du

type Bogoliubov [3].

^Nous

emploierons

^cette

dernière

qui

^{est la}

plus pratique

pour écrire ensuite le

couplage

^{avec les}

phonons

^et calculer l’atténuation ultrasonore.

Phase

floppée

^et

phase oblique (1).

Dans les deux _cas, on arrive à un hamiltonien

qui

a la forme suivante :

où les

opérateurs b

^{et c sont} définis par la transfor-

(1) ^Nous appellerons phase oblique ^la phase ^dans laquelle ^H

est perpendiculaire ^{à l’axe} d’aimantation, ^{avec H}

Hé.

mation de Holstein-Primakoff

développée

^au

premier

ordre

Les indices 1 et m sont relatifs à

chaque

sous-réseau

magnétique.

^Les

composantes

^de

spin

^notées

làii’

^ou

Sm

sont

prises

^{sur des}

systèmes

^{d’axes liés à}

chaque

^sous-

réseau,

^{et dont la} définition se déduit de la

configu-

ration des

spins

^dans

chaque

^{cas considéré.}

Cet hamiltonien

peut

^être

diagonalisé

^{en effectuant}

sur les

opérateurs

^{b et c} la transformation suivante :

, _

On doit alors avoir :

avec

l’hamiltonien s’écrit :

_

Il

apparaît

^donc

qu’existent

deux modes d’ondes de

spin distincts,

^{dont les lois de}

dispersion

^sont

données par :

Nous allons

appliquer

maintenant ces relations aux cas de la

phase floppée

^{et de la}

phase oblique.

2.1 PHASE FLOPPÉE. ^- La

configuration

^des

spins

est

représentée

^{sur la}

figure

^{1 où :}

OZ ⁼ axe de facile aimantation en

champ

^nul.

OX ⁼ axe de facile aimantation dans le

plan

xy.

FIG. 1. ^- Configuration ^des spins ^{dans la} phase floppée ^et dans la phase oblique (voir ^le texte pour la définition des axes

dans chacune des phases).

L’hamiltonien

magnétique

^{s’écrit :}

Les

composantes S

^{sont reliées aux}

composantes S

par les relations :

La

diagonalisation

s’effectue par la méthode indi-

quée précédemment.

Les lois de

dispersion

^{des ondes}

de

spin

s’écrivent :

où

L’angle

^{0 est donné} par

Il sera utile _par la suite d’avoir les

fréquences

^d’ondes

de

spin

^{à vecteur d’onde}

nul,

c’est-à-dire _{pour Yk} ⁼ 1 :

La transition de la

phase floppée

^{à la}

phase

^anti-

ferromatique

^se

produit lorsque w2(k

⁼

0) = 0,

^la

transition de la

phase floppée

^{à la}

phase paramagné- tique lorsque w1(k

⁼

0) = 0,

c’est-à-dire

lorsque

^le

champ magnétique

^est

Le résultat

important

^{à noter ici est} que

Cùl (k

⁼

0)

est différent de zéro seulement s’il existe une aniso-

tropie

^{dans le}

plan perpendiculaire

à l’axe d’aiman- tation

(champ d’anisotropie HA1).

^Si

HAl = 0, Cùl(k

⁼

0) =

^{0 dans toute la}

phase floppée,

^{et la}

transition de la

phase floppée

^{à la}

phase paramagné- tique

^est déterminée _par la condition

2.2 PHASE _OBLIQUE. ^- Le

champ magnétique

^est

supposé

^être

appliqué parallèlement

à l’axe de facile aimantation dans le

plan.

^La

configuration

^des

spins

est la même que

précédemment (Fig. 1),

mais ici : OX ^{= axe} de facile aimantation.

ZX ⁼

plan

^dans

lequel

^{se trouvent les}

spins

^{dans la}

phase floppée.

L’hamiltonien s’écrit :

L’angle d’équilibre 0

^{est donné ici par}

Avec le choix d’axes

qui

^{a été}

fait,

^les

composantes

S

et S sont liées _par les mêmes relations _que

précé-

demment. En

procédant toujours

de la même

manière,

^on obtient les lois de

dispersion

^{des ondes}

de

spin :

La transition de la

phase oblique

^{à la}

phase

para-

magnétique

^se

produit lorsque cvi(k

⁼

0)

^{= 0. Le}

champ magnétique

^{est alors :}

Si le

champ magnétique

^est

appliqué

^suivant

l’axe

0 Y,

^nous pouvons dire

qu’en première

^appro-

ximation le résultat sera le

même,

pourvu que l’ani-

sotropie

^{dans le}

plan (HA,)

^{soit assez} faible devant

l’anisotropie

caractérisée _par

HA.

^Nous

emploierons

donc la même loi de

dispersion

pour les ondes de

spin.

Les

fréquences

des différents modes à k ⁼ 0 sont

représentées

^{sur la}

figure 2,

^{dans le cas où}

HA

1 est différent de zéro.

FIG. 2. ^- Fréquence des ondes de spin ^{à k = 0 en} fonction du

champ magnétique. ^Le trait mixte représente ^{le cas} paramagné- tique (asymptote).

a) ^H parallèle ^à l’axe de facile aimantation.

Pour H Hsf sont représentées ^les fréquences des ondes de

spin ^{dans la} phase antiferromagnétique.

b) ^H perpendiculaire ^à l’axe de facile aimantation.

3.

Couplage phonons-magnons.

^{- Les ultrasons}

avec

lesquels

^les

expériences

^ont été menées ont des

fréquences

inférieures à 10

GHz,

c’est-à-dire

qu’ils

ont des vecteurs d’onde

petits.

^Il

peut donc, a priori,

y avoir

couplage

^{résonnant entre} les ultrasons et les ondes de

spin chaque

^fois

qu’une fréquence

^d’onde

de

spin

à k = 0 devient

égale

^{à la}

fréquence

^ultra-

sonore. Ceci

peut

^se

produire

^aux

points A, B,

^C

marqués

^{sur la}

figure

^2.

(Le ^point

^A

^correspond

à la résonance

antiferromagnétique

habituelle

[14]).

Plusieurs mécanismes

peuvent

conduire à un

couplage

résonnant. Nous citerons essentiellement :

- la modulation de

l’intégrale d’échange [19], [20].

Nous montrerons

qu’elle

^{conduit à un}

couplage faible ;

- la

magnétostriction

^au niveau de

chaque

^ion

(mécanisme

^{de Van}

Vleck) [21].

Nous allons écrire l’hamiltonien d’interaction résultant de ^ce mécanisme dans le cas de

GdAI03,

^{et chercher les}

règles

^de

sélection

correspondant

^aux résonances

possibles

a

priori.

^{Le terme}

général

^{est :}

où £ représente

une somme sur tous les

sites, _e,,,

i

une

composante

^de déformation et

Ga/JylJ

^{une compo-}

sante du tenseur de

couplage magnétoélastique.

^La

forme de ce tenseur est déterminée _{par la}

symétrie

du site de l’ion

magnétique

considéré. En

première approximation,

^{ce site est}

cubique

^dans

GdAlO3,

et deux des axes

cubiques

^{sont à 450 des axes ortho-}

rhombiques [100]

^et

[010].

^Nous allons écrire l’hamil- tonien de

couplage

^{en utilisant des axes} xyz

qui correspondent

^{aux axes}

cubiques

^du

site,

^{comme nous}

l’avons fait

déjà

^{dans un article antérieur}

[14].

^L’hamil-

tonien s’écrit :

Les

composantes

^de

spin

^sont alors écrites suivant les axes

orthorhombiques, puis

transformées en

composantes S par

les relations écrites

précédemment.

Les termes

qui

conduisent à un

couplage

^résonnant

phonons-magnons

^{sont du}

type Sx SZ

e,

S00FF SZ

^e,

^{Si Sx}

^e

et

Si S00FF

^{e, car ce sont} les seuls

qui peuvent

^entraîner

un processus du

type

¹

phonon -

1 magnon, ^ou l’in-

verse. Nous ne retiendrons que ceux-là par la suite.

L’hamiltonien de

couplage

^{s’écrit alors :}

H’=JCi+je2

où

Hi

^et

H’2 représentent

^le

couplage

des ultrasons

avec

respectivement

^{le mode d’onde de}

spin

col

(«

^basse

fréquence »)

^{et le mode} co,

(«

^haute

fréquence »).

Nous allons en déduire les

règles

de sélection dans les différents cas.

3.1 PHASE FLOPPÉE. H

// [010].

^{- En}

supposant

que les

spins

^{dans la}

phase floppée

^{se trouvent dans}

le

plan (100),

^{et en} utilisant les

composantes

^des

spins

suivant les axes

orthorhombiques

^du

cristal,

l’hamiltonien s’écrit :

Nous obtenons ensuite en

posant

Les

règles

de sélection sont les suivantes :

k ⁼ vecteur d’onde des ultrasons.

u = déplacement.

Remarque :

^{Nous avons}

supposé

que les

spins

^dans

la

phase floppée

^se trouvaient dans le

plan (100),

conformément aux résultats d’autres auteurs

[17], [18].

Si les

spins

^se trouvaient dans le

plan (001),

^les

règles

de sélection seraient

changées

pour des

polarisations longitudinales

^suivant

[001 ] et [110] :

^il

n’y

aurait pas de

couplage

^{résonnant avec le mode} de basse fré- quence dans ^ces deux cas.

3.2 PHASE OBLIQUE. ^- En raison de la

fréquence

élevée du mode d’onde de

spin

W2

(v2 >

³⁰

GHz),

Les

règles

^{de sélection sont les} suivantes :

les ultrasons ^ne

peuvent

^se

coupler qu’avec

^{le mode}

de basse

fréquence.

^Nous

envisagerons

deux direc- tions différentes _{pour le}

champ magnétique : [100]

et

[001].

3.2.1 H

//(100).

^{- Si on} suppose que les

spins

restent

rigoureusement

^{dans le}

plan (001),

l’hamiltonien d’interaction avec le mode d’onde de

spin

col s’écrit :

Dans ce cas :

Ces

règles

^{de sélection seront} par la suite

exploi-

tées. Elles

peuvent

donner deux

types

^de

renseigne-

ments :

-

Dire,

^suivant les résultats obtenus pour diffé- rentes directions de

propagation

^{et de}

polarisation

^des

ondes

ultrasonores,

si c’est bien un

couplage

^résonnant

phonons-magnons qui

^{est observé.}

- Déterminer

(ou vérifier)

^le

plan

^dans

lequel

^se

trouvent les

spins

^{dans la}

phase floppée,

^les

règles

^de

sélection étant

différentes

par

exemple lorsque

^les

spins

^{sont dans le}

plan (001)

^ou

(100).

^Les

règles

^de

sélection ont

déjà

^{été utilisées dans ce sens dans le}

cas de

MnF2 [12].

Dans la

phase paramagnétique

^{avec H}

parallèle

ou

perpendiculaire

^{à l’axe de facile}

aimantation,

^les

lois de

dispersion

^{des ondes de}

spin peuvent

^{se cal-} culer aisément. Près de k ⁼

0,

les ondes de

spin

^ont

toujours

^une

fréquence

^élevée

(>

^{60 GHz dans}

GdAI03)

^ce

qui

^{exclut la}

possibilité

^de

couplage

^réson-

nant avec des ultrasons que ^nous utilisons

(

¹⁰

GHz).

4. Calculs d’atténuation ultrasonore. ^- Le calcul de l’atténuation ultrasonore résultant d’un processus

résonnant se mène

toujours

de la même manière

[14].

Nous

rappellerons

brièvement la méthode et donnerons les résultats dans les cas

particuliers qui

^{nous inté-}

resseront par la suite.

L’hamiltonien d’interaction dans la

phase floppée

ou dans la

phase oblique

^{est réécrit en ne retenant}

que les

composantes

^{de e}

qui

interviennent dans le

cas

étudié, puis

^{e est}

exprimé

^{en terme}

d’opérateurs

de création et d’annihilation de

phonons

^{de vecteur}

d’onde q :

(Oph ^{= 2 7c x}

fréquence

^des

phonons.

vus = vitesse des

phonons

considérés.

N - nombre d’atomes

magnétiques

^de

chaque

sous-réseau.

2 NM = masse totale du cristal.

Les

opérateurs

^de

spin

^sont transformés ^en

opé-

rateurs a

et fl

^comme dans le calcul des lois de

disper-

sion des ondes de

spin.

^{En tenant}

compte

alors de la

périodicité

du cristal et en ne retenant que les ^termes

qui

conduisent à ^un

couplage

résonnant 1

pho-

non- 1 _magnon

(et

processus

inverse),

^la

partie

de l’hamiltonien d’interaction

qui

^{nous intéresse}

s’écrit :

(seul

^le

couplage

^avec le mode d’onde de

spin

^{de basse}

fréquence

^{a été retenu}

ici).

La

probabilité

de transition est donnée par :

La fonction

f

^rend

compte

^du

temps

de vie fini des ondes de

spin.

Nous supposerons

toujours

^que

cette fonction est une lorentzienne :

C3

où i

représente

^le

temps

de relaxation des ondes de

spin.

L’atténuation maximum ^se

produit toujours

^au

voisinage

^de Cùph = Cùspin, ^{donc :}

Dans toutes ces

formules,

^la

grandeur

^{notée G}

représente

^{une constante de}

couplage magnétoélas- tique

^{ou une} combinaison linéaire de ces constantes.

Nous donnons la valeur de G dans les cas suivants :

Les remarques à faire ^{sur ces}

expressions

^d’atté-

nuation sont les suivantes :

1)

^{Dans tous les cas,} l’atténuation est

proportion-

nelle au carré d’une constante de

couplage magnéto- élastique G,

^{et à un facteur}

qui dépend

^du

champ magnétique: A 2 ^{sin’ 0 cos2}

^{0. Les ondes de}

spin qui

interviennent

ayant

^{un vecteur} d’onde très

petit,

^nous

pouvons

prendre

pour valeur de A son

expression

pour k ⁼

0 ;

^{dans la}

phase floppée

^{comme dans la}

phase oblique,

^{on montre} facilement

que A

^est

proportion-

nel à

1/~sin

^0.

Le coefficient d’atténuation est donc

proportionnel

à

G’

sin 0

cos’

0. La variation de ce coefficient en

fonction du

champ magnétique

^est

représentée

^{sur la}

figure

^{3. Le}

couplage

^s’annule

pour H

^{= 0 et à la}

transition vers la

phase paramagnétique,

^{le maximum}

se situant relativement

près

^{de cette} transition.

Notons toutefois que pour

H Il [010],

^{la courbe}

n’a de

signification physique

que

pour H

>

Hsf,

FIG. 3. ^- Variation du coefficient d’atténuation ultrasonore en

fonction du champ magnétique ^{dans la} phase floppée ^{ou dans}

la phase oblique.

FIG. 4. ^- Atténuation ultrasonore à 9,3 ^{GHz en} fonction du champ magnétique appliqué parallèlement ^{à l’axe de facile} aimantation [010] ^à différentes températures.

Traits pleins : ^courbes expérimentales.

Traits interrompus : courbes calculées.

Les mesures ont été faites en transmission dans une plaquette

de 0,5 ^mm d’épaisseur, ^avec des ultrasons de polarisation longi- tudinale, ^se propageant suivant ^l’axe [010]. L’atténuation supplé-

mentaire près ^{de la} transition spin-flop ^à 1,87 K ^{est attribuée} à un couplage ^avec le mode d’onde de spin ^w2 par suite d’une

légère désorientation.

c’est-à-dire dans un

champ magnétique

^assez

grand

pour que la

phase floppée

^{soit stable.}

2)

^Valeur de l’atténuation maximum en fonction de la

fréquence

ultrasonore. On ^montre facilement que :

avec cvo ^{= w}

(k

⁼

0,

^{H =}

0).

Pour une résonance

qui

^se

produit près

^{de la tran-}

sition vers la

phase paramagnétique, w;hl w

^{1 donc}

l’atténuation maximum est dans ces conditions _pro-

portionnelle

^à

W;ho

^Nous considérerons ce résultat valable _pour

w;h/w 1/10 donc,

^par

exemple

^en

phase oblique

pour des

phonons

^de

fréquence

^infé-

rieure ^ou

égale

^{à 10 GHz.}

Un autre

paramètre peut

^{varier en fonction de la}

fréquence

des ondes de

spin :

^leur

temps

de relaxation.

Nous n’avons à ce

sujet

^aucune information. Il sera

considéré ici comme un

paramètre phénoménologique,

parce que nous ne savons pas dire dans

quelles

pro-

portions

^il

correspond

^{à un}

temps

^{de vie « vrai »} des ondes de

spin

résultant des interactions _magnons- magnons ^et

magnons-phonons,

^{et à une}

largeur

^inho-

mogène

^{due aux} défauts du cristal.

Nous ferons

cependant l’approximation

^{suivante :}

à une

température ^donnée,

^le

^temps

^de relaxation des ondes de

spin

^{à k N 0 sera}

supposé indépendant

^de

la

fréquence,

c’est-à-dire de la valeur du

champ magnétique appliqué.

5. Résultats

expérimentaux.

^- 5.1 La méthode

expérimentale

^a

déjà

^{été décrite en ce}

qui

^concerne

la

production

des ultrasons à 9 GHz

[14].

^{Dans la}

bande du 1

GHz,

^{la méthode utilisée est la}

même,

seuls les cavités et le

générateur

^d’ondes

hyperfré-

quence ^sont différents.

Le cristal est

placé

^{dans une bobine}

supraconduc-

trice

pouvant

délivrer 100

kG,

^{et il est}

possible

^{de faire}

varier la

température

au-dessous de

4,2

K par pom- page ^sur l’hélium

liquide.

^{La valeur du}

champ magné- tique

^est

repérée

à l’aide d’une sonde de

Hall,

pour s’affranchir des inconvénients dus à

l’hystéresis

^de

la bobine

supraconductrice.

FIG. 5. ^- Atténuation ultrasonore à 1,8 ^GHz.

(D

HH // k // u // [010] T =

^{1,7 K.}

(2) H// k// u // [100] T = 1,6 K.

Mesures faites en réflexion sur un cristal de 4 mm d’épaisseur.

5. 1. 1 Ondes

longitudinales :

^k

//

^u

// [001 ],

^{9 GHz.}

- Un

enregistrement

^est

représenté

^{sur la}

figure

^6.

Nous constatons une forte atténuation dans toute la

phase floppée,

mais la forme de la courbe est

légère-

ment différente de celles des courbes

précédentes (Fig. 4).

^D’autre

part,

l’atténuation est

plus

^faible.

5 .1. 2 Ondes transversales : k

// [001] ]

^u

// [100],

9 GHz. - Ici

aussi,

nous avons

enregistré

^{une forte}

atténuation dans toute la

phase floppée.

FIG. 6. - Atténuation ultrasonore à 9,3 GHz, ^à 1,7 ^K.

H §

[010]

k ff u ff

^{[001]. Le} petit pic d’atténuation qui apparaît

avant la transition spin-flop résulte du couplage ^{avec les ondes}

de spin ^{dans la} phase antiferromagnétique par suite d’une légère désorientation du cristal _par rapport ^au champ magné- tique. ^{Les mesures ont été faites en réflexion sur un cristal}

de 2,8 ^mm d’épaisseur.

5.2

H // [010] (PHASE OBLIQUE).

^{- Nous avons}

déjà publié

^{des mesures}

[22]

faites à 9

GHz,

^avec

H // [100]

et des ultrasons

longitudinaux k // u // [100].

^Elles

montrent

qu’il

y ^{a une} atténuation

près

^{de la transition}

paramagnétique qui

résulte de deux

phénomènes : couplage

^{résonnant des ultrasons avec le mode d’onde}

de

spin

^{de basse}

fréquence

^{dans la}

phase oblique,

^et

couplage

^non résonnant dans la

phase paramagné- tique.

^{La forme}

typique

de l’atténuation est

repré-

sentée sur la

figure

^7. L’atténuation maximum est de l’ordre de 250

dB/cm

^à

1,65 K ;

la raie de réso-

1

FIG. 7. ^- Forme typique de l’atténuation dans la phase oblique

à 9 GHz en fonction du champ magnétique; ^{ce résultat est}

obtenu en faisant des mesures en transmission dans une plaquette

mince. Le pic principal résulte du couplage phonons-magnons

dans la phase oblique ^et l’atténuation pour H >

H’e

^du couplage

non résonnant avec les ondes de spin ^{dans la} phase paramagné- tique pour les courbes expérimentales, voir référence [23].

nance est

dissymétrique

^{avec un flanc raide vers les}

hauts

champs magnétiques.

Nous avons par ailleurs vérifié les

règles

^{de sélec-}

tion dans

plusieurs

^{cas :}

H // [001] long. k 11 u u // [110]}-->

raie intense H

// [010] long.

^k

11 u // [010]

--> raie intense

H 11 [001]

^transv.

k // [010] u 11 [001] --->

^pas

^{d’atténua-}

tion.

Dans ce cas, le

couplage

résonnant par modulation de

l’intégrale d’échange

n’est pas nul a

priori.

^{Le fait}

que l’atténuation résultante soit

quand

^{même nulle}

montre que ^ce mécanisme

peut

^être

négligé.

Les seules mesures

quantitatives

d’atténuation sont celles

qui

^ont

déjà

^été

publiées.

L’atténuation d’ondes

longitudinales

^de

1,8

^GHz

est

représentée

^{sur la}

figure

^{5. Elle}

présente

^{un flanc}

raide vers les bas

champs,

contrairement à celle obtenue à 9 GHz.

6.

Interprétation

des résultats

expérimentaux.

^-

Une difficulté

expérimentale provient

^{du fait}

qu’il

^est

difficile d’évaluer

précisément

la valeur du

champ magnétique

^dans

l’échantillon,

essentiellement pour deux raisons :

1)

^La

position

^de l’échantillon dans la bobine

supraconductrice peut

^varier

légèrement

^d’une

expé-

rience à

l’autre,

suivant le

dispositif employé (cavités

à

1,2

^{ou 9}

GHz).

2)

^{Dans la}

phase floppée,

^{ou dans la}

phase oblique,

le cristal

possède

^une aimantation d’autant

plus grande

que l’on se trouve

plus près

de la transition

d’échange.

Il en résulte l’existence d’un

champ démagnétisant important qui,

dans des échantillons

n’ayant

pas la forme de

plaquettes minces,

^{se trouve être fortement}

inhomogène.

^{Nous verrons que ces}

inhomogénéités

du

champ démagnétisant peuvent

influencer fortement les résultats

expérimentaux.

Pour

H 11 [010],

^nous remarquons

l’apparence

^tout

à fait différente des résultats à 1 et à 9 GHz

(Fig.

⁴

et

5), qui

^aurait

justifié

^{des mesures à des}

fréquences

intermédiaires pour voir ^{comment ces} deux

types

de courbes se raccordaient.

6.1 9 GHz

H 11 [010].

^- Les courbes sont carac-

térisées par l’ordre de

grandeur

de l’atténuation maximum

(~

³⁰⁰

dB/cm

^à

1,7 K)

^et par leur

grande largeur

^en

champ magnétique.

L’atténuation observée

a lieu en

majeure partie

relativement loin des

points

de transitions de

phase,

^ce

qui

^{exclut le}

couplage

^des

ultrasons ^avec des fluctuations

critiques

par

exemple.

Les mécanismes

qui peuvent expliquer

^{cela sont}

a

priori :

- le

couplage

des ultrasons avec les

parois

^des

domaines

magnétiques ;

- le

couplage

^résonnant

phonons-magnons

^de

basse

fréquence.

On

peut envisager

^le

couplage

des ultrasons avec

deux

types

de domaines

magnétiques :

des domaines

qui

existent dans la

phase floppée

^si

plusieurs

^direc-

tions sont

équivalentes

^pour l’orientation des

spins

(cf.

^réf.

[9], [21]

^et

[22]

^de

[11])

^et des domaines

qui

existent au

voisinage

de la transition

spin-flop [23], [24], [25].

^Des

arguments simples

^de

symétrie

^{dans le}

premier

^{cas, et les} conditions de stabilité en fonction du

champ magnétique

dans le second montrent que

ce

type

^de

couplage

^ne

peut

^être

responsable

^de

l’atténuation observée.

Pour

qu’il puisse

^{y avoir}

couplage résonnant,

^il

faut que la

fréquence

^{des ondes de}

spin

^{à k = 0}

soit ^non

nulle,

^donc comme nous l’avons _{vu, que} le

champ d’anisotropie

^{dans le}

plan (HA,)

soit diffé- rent de zéro. Les mesures de

susceptibilité

faites par différents auteurs

[17], [18]

^ne

permettent

pas de se

faire une idée très claire à ce

sujet.

Nous remarquons

cependant

que ^tous les résultats sont

compatibles

^avec

les

règles

de sélection écrites

plus

^haut.

Le

plus simple

^{alors nous a semblé}

d’essayer

^de

déterminer par le calcul ^une forme de raie de réso- nance, ^en

prenant

^deux

paramètres ajustables qui peuvent

^{varier avec la}

température :

^la

fréquence

^des

ondes de

spin

^{à k = 0 en}

champ magnétique faible,

et le

temps

^{de vie i de ces ondes de}

spin.

Nous avons donc calculé les atténuations dans la

phase floppée

^en

ajustant

^{ces deux}

paramètres

^de

manière à trouver des formes d’atténuation

qui

^soient

le

plus

^semblable

possible

^aux courbes obtenues

expé-

rimentalement. Les courbes

théoriques

^sont

repré-

sentées sur la

figure

^{4. Les}

paramètres qui

déterminent

ces courbes sont les suivants :

Les valeurs des constantes de

couplage magnéto- élastiques

déterminées antérieurement

[14]

conduisent à une

amplitude

d’atténuation en bon accord avec les résultats

présentés

^ici.

La forme de l’atténuation résulte de la valeur du

temps

^de

relaxation,

^de la variation du coefficient de

couplage

^effectif

(Fig. 3)

^{et surtout du fait} que les

fréquences

des ultrasons et des ondes de

spin

^sont

voisines ^{sur une}

large

gamme de

température.

^L’ac-

cord entre les courbes

théoriques

^et

expérimentales

est bon vers les hauts

champs ;

^{il est moins bon vers}

les bas

champs magnétiques,

^car le calcul

théorique

ne tient pas

compte

^des conditions de stabilité de la

phase floppée.

^{On remarque} par ailleurs que l’atté- nuation observée ^ne subit _{pas de} discontinuité à la transition

spin-flop,

^ce

qui

^{tend à montrer que}

^cette

transition n’est pas aussi « propre » que le laissent croire souvent les

descriptions théoriques.

6

6.2 9

GHz,

^H

ff [100].

^{’- Les résultats ont}

déjà

été

interprétés

^{en détail}

[22].

^Nous

rappelons

^seule-

ment l’ordre de

grandeur

^de

l’atténuation

maxi-

mum : 250

dB/cm

^à

1,7

K. Cet ordre de

grandeur

^est

le même que dans le ^cas

précédent.

6.3

0,5

^A

1,8

^{GHz. -}

Que

^le

champ magnétique

soit

parallèle

^ou

perpendiculaire

^{à l’axe de facile}

aimantation,

^les résultats dans cette gamme de fré- quence ^sont sensiblement les mêmes : un

pic

^d’atté-

nuation ^en

champ élevé,

^{avec une} forme caractéris-

tique.

^Une

expérience complémentaire

^a pu ^montrer que dans tous les _cas, l’atténuation se

produisait

^avant

le passage ^vers la

phase paramagnétique.

^D’autre

part,

nous avons

reporté

^la valeur de amax ^en fonction du carré ^{de la}

fréquence

ultrasonore

(Fig. 8) :

^{les résultats}

sont

compatibles

^{à 10}

% près

^{avec la loi} amax -

(Oph-

Ceci montre

qu’il s’agit

là aussi d’une résonance avec

le mode d’onde de

spin

^{de basse}

fréquence.

FIG. 8. ^- Atténuation maximum en fonction du carré de la fréquence ultrasonore entre 0,5 ^et 1,8 ^{GHz à} 1,7 ^K.

H Il k Il u Il

^[010].

Cependant,

les calculs d’atténuation effectués à l’aide des formules données ci-dessus conduisent à un

pic

d’atténuation dont

l’amplitude

^est environ deux fois

plus grande que. l’amplitude mesurée,

^{et la forme}

est

dissymétrique

^{avec un flanc raide vers les hauts}

champs magnétiques qui correspond

^{bien à la forme}

de raie obtenue

expérimentalement

à 9 GHz pour H 1

[010].

Nous pouvons

expliquer

^ces différences de _{forme par}

l’inhomogénéité

^du

champ démagnétisant

En

effet,

^{une chose} essentielle différencie les

expé-

riences à 1 et à 9 GHz : à 9

GHz,

l’atténuation est

grande,

^{donc pour}

pouvoir

^la mesurer, il faut

opérer

sur des

plaquettes minces,

^dans

lesquelles

^le

champ démagnétisant

^est

important

^mais

homogène.

^Vers

1

GHz,

^au

contraire,

l’atténuation est faible et sa mesure nécessite de

grands

parcours dans le

cristal,

donc

l’emploi

d’échantillons relativement

massifs,

dans

lesquels

^le

champ démagnétisant

^{est inhomo-}

gène.

^{Nous avons}

essayé

^{de voir}

si,

^en

première approxi- mation,

^ces

inhomogénéités

^du

champ démagnétisant pouvaient

faire passer d’une forme de courbe à l’autre.

Les cristaux utilisés avaient la forme de cubes d’environ

3,5

^{mm de}

côté,

que l’on

peut

^assimiler des

cylindres

^{de diamètre et hauteur}

égaux.

^{Nous avons}

pris

^comme

champ démagnétisant

^{sa valeur sur l’axe}

du

cylindre,

^{et avons} calculé par

intégration

^{la forme}

de l’atténuation : elle est

représentée

^{sur la}

figure

⁹

en même

temps

que celle

qui

existerait si le

champ

FIG. 9. ^- Formes de raies d’atténuation résonnante près ^{de la} transition d’échange lorsque ^le champ magnétique ^est homogène

et lorsque ^{l’on tient} compte ^des inhomogénéités ^du champ démagnétisant.

était uniforme et

égal

^{à sa} valeur à la base du

cylindre.

Plusieurs remarques

peuvent

^{être faites au}

sujet

^de

ces courbes :

1)

Les deux maxima d’atténuation ^ne _{sont pas}

placés

à la même valeur du

champ magnétique.

^En

fait,

la valeur du

champ supposé homogène

^{a été fixée}

arbitrairement,

^{donc la}

position

^{du maximum cor-}

respondant

n’a pas

beaucoup

^de

signification.

2)

La forme de la raie évolue bien dans le même

sens que ^ce que ^nous donnent les résultats

expéri-

mentaux : flanc raide vers les hauts

champs

^{si le}

champ

^est

uniforme,

^{vers les bas}

champs

dans l’autre

cas.

3) L’inhomogénéité

^du

champ démagnétisant

^a

pour effet de diminuer la valeur de l’atténuation maximum d’un facteur 2 ou

3,

^ce

qui

^{est tout à fait}

compatible

^{avec la}

comparaison

des résultats à

1,8

et

9,3

GHz. La diminution de Ctmax

dépend

de la forme du cristal utilisé. Il ne faut donc pas chercher _{à compa-}

rer d’une manière très

précise

les résultats

qui

pro- viennent de deux échantillons

qui

n’ont pas ^tout à fait la même forme.

Tout ceci ne constitue certainement _pas une démons- tration

rigoureuse,

car nous avons fait des

approxi-

mations ^sur la forme du cristal et sur la

répartition

du

champ démagnétisant.

Les résultats sont

cependant compatibles

^avec les courbes

expérimentales,

^tant

en ce

qui

^{concerne la forme} de la raie que ^son

ampli-

tude. En ce sens, ^cette

explication peut

être considérée

comme

positive.