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Dérivés fluorés des différentes variétés allotropiques du carbone – Synthèse, caractérisation et application aux matériaux d'électrode

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Submitted on 5 Apr 2004

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Dérivés fluorés des différentes variétés allotropiques du

carbone – Synthèse, caractérisation et application aux

matériaux d’électrode

Jérôme Giraudet

To cite this version:

Jérôme Giraudet. Dérivés fluorés des différentes variétés allotropiques du carbone – Synthèse, carac-térisation et application aux matériaux d’électrode. Matériaux. Université Blaise Pascal - Clermont-Ferrand II, 2002. Français. �tel-00005785�

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Introduction générale.

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1. Schéma des réacteurs utilisés.

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2. Fluoration directe.

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Synthèse

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--5. Propriétés physico-chimiques et structure des

fluorures et oxyfluorures inorganiques.

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1. Introduction.

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2. Composés d’intercalation du graphite (C.I.G) avec

les accepteurs d’électrons.

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3.

Techniques

électrochimiques

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4. Synthèse, caractérisation de C.I.G-oxyfluorures

obtenus par échange fluor-oxygène.

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5. Conclusion de l’étude.

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Bibliographie.

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(81)

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1. Bibliographie.

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2. Etude de la fluoration du C

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