I.2. Historique I.1. Introduction

I.1. Introduction

Ce chapitre aborde la notion générale de plan d’expérience en utilisant peu de notions mathématiques. Il est principalement destiné aux lecteurs novices ayant besoin, dans un premier temps, de bien cerner la problématique et les objectifs de cette méthode.

On commence par une présentation très générale de la démarche de plan d’expérience ainsi que du vocabulaire de base (facteurs, réponse, domaine expérimental, etc...). Les principaux écueils à éviter en pratique (réaliser trop d’expériences, méthode un facteur à la fois, réalisation des expériences sans stratégie fiable, etc...) sont présentés. Cette première partie est suivie par un bref historique des plans d’expérience.

I.2. Historique

Réaliser des expériences afin d’étudier et de comprendre un phénomène est une démarche qui remonte à la nuit des temps. Dès le moyen âge Nicolas Oresme (1325-1382) aborde cette question dans ses écrits. Inspirateur des cartes et Leibnitz, Francis Bacon (1561-1626) est un des précurseurs de la méthode expérimentale. En 1627 il fait, par exemple, macérer des grains de blé dans neuf concoctions différentes afin d’étudier leur effet sur la rapidité de germination.

Arthur Young (1746-1820) cherche ensuite à systématiser le procédé et aborde la notion de respectabilité des expériences afin de prendre en compte leur variabilité. Ses travaux concernent surtout l’agronomie et la mise en œuvre de méthodes ‘modernes’ de culture, basées plus sur l’expérimentation que sur des préjugés ou l’habitude. Citons aussi les travaux de Crêté de Palluet (1741-1798) qui publie en 1788 un mémoire sur ”les avantages et l’économie que procurent les racines employées à l’engrais des moutons à l’étable”.

L’auteur propose un protocole expérimental destiné à comparer les mérites des pommes de terre, des turneps, de la betterave et de la chicorée dans l’engrais des moutons de l’étable.

C’est ensuite principalement au 19 émet siècle que les méthodes expérimentales se démocratisent. Citons à titre d’exemple les expériences médicales menées par Claude Bernard (1813-1878) ainsi que son ouvrage ”Principes de médecine expérimentale”.

Les méthodes rigoureuses d’expérimentation, basées sur l’utilisation des plans d’expérience, sont dues aux travaux de Sir Ronald Fisher (1890-1962) [2]. Ce brillant mathématicien, très productif dans le domaine de la Statistique, a été amené à s’intéresser aux techniques d’expérimentation suite à son emploi, en 1919, à la « Rothamsted Expérimental Station », centre de recherche agronomique situé au nord de Londres. Il cherche alors à augmenter les rendements agricoles en combinant divers types d’engrais, de variétés

végétales, de méthodes de cultures, de types de sols .etc. Face à l’impossibilité de réaliser la totalité des expériences ceci l’amène à proposer des configurations expérimentales basées sur des modèles statistiques rigoureux (tels que les carrés latins). Ceci constitue le point de départ de la méthode théorique des plans d’expérience. Un célèbre ouvrage sur le sujet a été publié en 1935 [3].

Une synthèse des travaux de Fisher dans le domaine des plans d’expérience a été réalisée par D. A. Preece. De nombreux chercheurs contemporains ont continué le développement de cette branche de la Statistique dans des voies diverses et variées [4] [5] [6]: adaptation des plans d’expérience pour les problèmes de mélanges, introduction d’effets de blocs, utilisation de modèles non linéaires, utilisation de modèles contenant des effets de voisinage, plans d’expérience pour expériences simulées, etc [3].

Cependant, à l’époque, seuls des statisticiens spécialistes pouvaient mettre en œuvre ces méthodes. A partir des années 50, en s’attaquant à l’amélioration de la qualité, le Japon imprime un nouveau souffre. Taguchi et Masuyama [7] [8] élaborent des tables permettant de construire des plans d’expériences adaptés à la majorité des problèmes industriels. Le mérite de Taguchi est d’avoir contribué à une méthodologie facile à appliquer. Initialement difficiles d’accès, ces méthodes se lissent adapter vulgariser pour conquérir un cercle d’utilisateurs de plus en plus large.

I.3. Domaine experimental

A l’époque actuelle, bon nombre de procédés de fabrication ou d’expériences en laboratoire deviennent de plus en plus complexes car ils dépendent d’un grand nombre de variables difficiles à régler intuitivement. Ceci concerne, par exemple :

Le problème de la mise au point de moteurs atmosphériques dépendant d’un nombre croissant de réglages électroniques, le pilotage optimal de machines-outils, la détermination des proportions d’un mélange chimique, la recherche des conditions environnementales optimales pour la production agricole, etc...

Une autre vision du problème est la recherche de variations simultanées pour toutes les variables contrôlées afin, Une nouvelle fois, d’extraire un maximum d’information en un minimum d’essais. Une telle problématique est primordiale dans le milieu industriel où minimiser le nombre d’expériences à réaliser est synonyme de gain de temps et de productivité. Réaliser des productions de la meilleure qualité possible au coût le plus bas est de plus une quêté universelle pour tous les fabriquant.

Selon les objectifs visés et la démarche expérimentale de l’étude prévue, les plans les plus

utilisées dans la modélisation des expériences sont généralement : les plans factoriels complets, les plans pour surfaces de réponse, les plans factoriels fractionnaires et les plans de mélanges [9].

I.4. Plan de mélange

Dans les plans d’expériences classiques (par exemple les plans factoriels et les plans pour surfaces de réponse), les facteurs sont indépendants. Cela signifie que l’on peut choisir en toute liberté le niveau d’un facteur quelque soient les niveaux déjà attribués aux autres facteurs. Par exemple, si, pour un plan 2⁴ (plan de 4 facteurs avec 2 niveaux), on a choisi les niveaux des trois premiers facteurs, on pourra encore choisir librement les niveaux du quatrième facteur. Cette liberté n’existe pas lorsque l’on étudie des mélanges car, en général, on étudie les réponses en fonction des proportions de constituants du mélange.

Dans ce cas les facteurs d’étude sont les proportions des constituants du mélange [10].

Comme la somme de ces proportions est toujours égale à 100%, le pourcentage du dernier constituant est imposé par la somme des pourcentages des premiers composés du mélange.

Dans cette situation les facteurs ne sont pas indépendants et cela entraîne des problèmes particuliers.

La méthodologie de mise en forme de l’étude et la conduite des essais sont tout à fait comparables à celles des plans d’expériences classiques.

Il faut bien se rendre compte qu’il y a plan de mélanges lorsque la réponse étudiée dépend des proportions des constituants du mélange et non des quantités de mélange utilisées. Par exemple, la recette d’un café est une indication de la proportion des différents ingrédients. La mise au point du café en faisant varier les proportions des produits est la réalisation d’un plan de mélanges. En revanche, la consommation de café en plus ou moins grande quantité (mais qui doit rester raisonnable car l’abus de caféine nuit à la santé) ne fait plus partie des plans de mélanges. Si la réponse dépend de la quantité du mélange, il s’agit alors de plans d’expériences classiques pour lesquels le choix des niveaux est libre.

Nous commencerons par examiner le problème de la non-indépendance des facteurs qui est à la base de la distinction entre les plans de mélanges et les plans d’expériences classiques. La non-indépendance des facteurs est exprimée par la contrainte fondamentale des mélanges.

I.4.1. Contrainte fondamentale des mélanges

Soit un mélange ayant n constituants. Le premier constituant représente un certain pourcentage du mélange, le second constituant un autre pourcentage du mélange, etc.

Ainsi, chaque constituant participe pour une certaine part au mélange total. Mais l’ensemble des constituants du mélange forme un tout et la somme de leurs teneurs est égale à

100 %. Lorsque l’on a défini les proportions des n – 1 premiers constituants, la proportion du dernier ne peut plus être choisie, elle est déjà déterminée.

Si l’on note xi la teneur en constituant i, la somme des teneurs de tous les constituants du mélange satisfait à la relation :



ⁱ_i^₁ⁿx_i 100% I.1 La teneur de chaque constituant reste comprise entre 0 et 100 %. Lorsqu’on augmente la teneur de l’un des constituants, la teneur des autres est automatiquement diminuée pour que la somme de toutes les teneurs reste égale à 100 %.

Si, au lieu d’utiliser les pourcentages, on ramène la somme des teneurs des différents constituants à l’unité, on écrira :

I.2

Cette relation s’appelle la contrainte fondamentale des mélanges. C’est à cause de cette contrainte que les mélanges doivent être étudiés à part car les représentations géométriques des plans de mélanges sont différentes des représentations utilisées pour les plans d’expériences classiques et les modèles mathématiques sont eux aussi profondément modifiés.

I.4.2. Représentation géométrique des mélanges

Un mélange de composants est entièrement défini par la donnée des proportions x1, ..., xm. Il est possible de représenter un tel mélange par un point R^m ayant pour coordonnées x1, ..., xm

dans un repéré adéquat.

Cette démarche, utilisée dans les plans classiques, pose ici problème dans la mesure où elle ne tient pas compte du fait que les coordonnées sont liées l’une à l’autre (dépendant l’une de l’autre). Une technique classique de représentation graphique des mélanges tenant compte à ce cas, est présentée ici.

I.4.3. Cas des mélanges binaires

Il s’agit du cas le plus simple où un mélange est obtenu à partir de deux composants : le composant 1 en proportion x1et le composant 2 en proportion x2. D’après l’hypothèse que les coordonnées sont dépendant l’une de l’autre, il est évident qu’il est inutile de conserver ici ces deux quantités puisqu’une seule suffit (gardons par exemple x1 et posons x2 = 1 − x1). Un tel mélange, caractérisé par une seule coordonnée, peut donc être représenté graphiquement dans un espace de dimension un, c’est-à-dire sur une droite. Considérons alors deux points A et B associés respectivement au composant 1 et 2 (Figure I.1). Une technique simple de représentation graphique du mélange consiste à l’identifier au point du segment [AB] de coordonnée (1 − x1) dans le repère d’origine A ayant pour vecteur unitaire AB.

Figure I.1. Représentation graphique d’un mélange binaire.

Cette technique de représentation est intuitivement facile à comprendre car plus la concentration du composant 1 est élevée plus le point représentant le mélange est proche de l’extrémité du segment associée à ce même composant.

Un mélange à égale proportion des deux composants est situé au milieu du segment [AB]

alors que les deux extrémités correspondent aux deux corps purs. Plus généralement en désignant par M le point associé au mélange où le composant 1 est en proportion x1 il vient :

^{x1MA(1x1)0} I.3

En d’autres termes le mélange est donc géométriquement identifié au bary-centre des points A et B affectés des pondérations x1 et x2 = 1− x1.

I.4.4. Cas des mélanges ternaires

Considérons ici le cas où un mélange est élaboré à partir des composants 1, 2 et 3 en proportions respectives x1, x2 etx3. L’hypothèse de dépendance des constituants entraine, une nouvelle fois, que seulement deux des trois proportions sont nécessaires à la caractérisation du mélange. Tout mélange va donc pouvoir être représenté dans un espace de dimension deux (i.e. un plan) et il est possible de généraliser la technique vue précédemment. Considérons pour cela tout d’abord trois points du plan A, B et C associés respectivement aux corps purs 1, 2 et 3. Ces trois points sont aussi les sommets d’un triangle, on les dispose conventionnellement de manière à ce que ABC soit un triangle équilatéral.

Tout mélange peut alors être représenté de manière unique comme barycentre des points A, B et C affectés des pondérations x1, x2 et x3.

L’ensemble de tous les mélanges décrit exactement le triangle ABC (tout point situé à la frontière du triangle est soit un corps pur soit un mélange binaire alors que tout point situé à

l’intérieur est réellement un mélange ternaire). En pratique la localisation d’un mélange ternaire dans le triangle est obtenue d’après la Figure I.2.

Figure I.2. Représentation graphique d’un mélange ternaire (x1, x2, x3).

Un maillage du triangle à partir de segments parallèles à chacun des cotés est couramment utilisé afin de pouvoir travailler aisément avec ce type de coordonnées (Figure I.3).

Figure I.3 : Représentation graphique d’un mélange ternaire.

Remarquons pour terminer que le mélange où les composants 1, 2 et 3 sont en égales proportions (x1 = x2= x3= 1/3) est représenté par le centre de gravité du triangle ABC.

I.4.5. Cas général

La technique présentée précédemment pour des mélanges binaires et ternaires peut être généralisée mathématiquement sans la moindre difficulté. Un mélange obtenu à partir de composants est alors totalement déterminé par la connaissance de (m− 1) proportions, il peut donc être représenté dans un espace à (m− 1) dimensions (du type R^m−1). Considérons alors m

points A1, A2, ..., Amde cet espace associés à chacun des corps purs. Par souci de simplicité on place ces points de manière à obtenir une figure géométrique la plus régulière possible de manière à ce que A1, A2 ….Am soit un simplexe de R^m−1.

Il s’agit donc de considérer un triangle équilatéral lorsque m = 3, un tétraèdre régulier lorsque m = 4, etc... Tout mélange est alors représenté de manière unique par le barycentre des sommets A1, A2, ..., Am affectés des pondérations x1, x2, ..., xm égales aux différentes proportions.

Cette technique, très générale, correspond à la représentation d’un mélange à l’aide des coordonnéesx1, x2,..., xm dites barycentriques. L’utilisation de telles coordonnées est fréquente dans d’autres branches des mathématiques, notamment en analyse numérique pour la méthode des éléments finis.

Remarquons qu’un mélange équilibré (x1= x2 = ... = xm= 1/m) est identifié à l’isobarycentre des m sommets, souvent appelé Centroïde du simplexe.

Il est classique, dans le cas des plans d’expériences pour mélanges, d’utiliser une notation standard pour désigner les différentes réponses. Lorsque m composants sont considérés on note Yi (i = 1, ..., m) chacune des réponses obtenues lorsque le corps pur i est utilisé.

De même, Yij(i, j = 1, ..., m avec i < j) est la réponse observée pour un mélange binaire dans lequel les composant si et j sont en même proportion. Enfin on désigne, par exemple, par Yiij(i, j = 1, ..., m avec i < j) la réponse observée pour un mélange binaire où les composants i et j sont respectivement en proportions 2/3 et 1/3.

I.5. Modèle pour mélange

Les modèles polynomiaux classiques utilisés jusqu’à présent ne sont pas adaptés à une étude de mélange car l’hypothèse de dépendance des facteurs entraîne une dépendance entre divers paramètres du modèle qui devient ainsi sur-paramétré. Détaillons ici la forme des principaux modèles adaptés aux mélanges.

I.5.1. Modèle d’ordre un

Tout comme dans le cas classique, le modèle polynomial le plus simple à mettre en œuvre est celui de degré à un. Là aussi, un tel modèle peut être intéressant lorsque, par exemple, le nombre de composants est élevé et qu’une première étude est nécessaire afin d’évaluer quels sont les plus influents sur la réponse étudiée (technique de criblage). Le modèle statistique classique est toujours de la forme : Y (x) = f (x) + ε (x). Supposons tout d’abord que la loi de

réponse peut être correctement approchée au voisinage E du Centroïde du simplexe par : x,f(x)₀



_i^m₁_ix_i I.4 Ce modèle ne tient cependant pas compte de l’hypothèse de dépendance des facteurs.

On peut l’introduire simplement en remarquant que β0 = β0 × 1 et donc :

 



     





x , f(x) ₀( _i^m₁_ix_i) _i^m₁_ix_{i i}^m₁(₀ _i)x_i I.5

On constate donc qu’il est inutile de conserver l’effet moyen général β0 (qui devient impossible à estimer ici) et en posant bi = β0 + βi (i = 1, ..., m).

Voici un exemple de surface ajustée à l’aide d’un modèle d’ordre un (source : logiciel Nemrod). Il s’agit de la représentation graphique du modèle ajusté au sens des moindres carrés obtenu à partir d’un réseau de Scheffé de type {3, 3}. La qualité de l’ajustement est donnée ici par R² = 0.636 ().

Figure I.4. Modélisation par un polynôme d’ordre un

I.5.2. Modèle d’ordre deux

Le modèle polynomial d’ordre un présenté précédemment n’est pas assez riche afin de décrire correctement bon nombre de situations pratiques. Il est alors naturel d’utiliser un modèle polynomial de degré supérieur. Partant du modèle classique d’ordre deux on montre (tout comme dans le paragraphe précédent) que l’hypothèse de dépendance des facteurs entraîne la suppression de l’effet moyen général β0 mais aussi (voir la démonstration) celle de

tous les effets quadratiques βii.

Le modèle polynomial d’ordre deux est adapté à l’étude des mélanges, pour m composants, est donné par :





^







 i j

j i ij m

i i

ix b xx

b x

f x

1 

) (

, I.6

Il en résulte qu’un tel modèle est constitué par m paramètres inconnus (bi) auxquels il faut rajouter les Cm² paramètres bij. (Il y en a autant que de choix non-ordonnés de 2 éléments parmi m).

2 ) 1 ( 2

) 1

2   (    



 m m

m m m m c m

p _m

I.7

Voici un exemple de surface ajustée au sens des moindres carrés à l’aide d’un modèle d’ordre 2 ().

Figure I.5. Modélisation par un polynôme d’ordre deux

On constate ici une amélioration de l’ajustement par rapport au cas précédent, car la surface est maintenant légèrement courbée mais la qualité de l’ajustement reste dans quelques cas, insuffisante car (R² = 0.667).

I.5.3. Modèle d’ordre trois complets

Il a été montré précédemment que l’utilisation d’un modèle polynomial d’ordre deux dans le cas des m mélanges entraîne la disparition de l’effet moyen général ainsi que des effets quadratiques.

Il en résulte que ce modèle est beaucoup moins riche que le modèle d’ordre deux classique et va dans certaines situations s’avérer trop pauvre pour décrire correctement le phénomène

étudié. Ceci implique donc que l’utilisation d’un modèle polynomial d’ordre trois est envisageable. La prise en compte de l’hypothèse fondamentale de dépendance des facteurs conduit alors à considérer la classe de modèles suivante :

Le modèle polynomial d’ordre trois adapté à l’étude des mélanges, pour m ≥ 3 composants, est donné par :

k k

j i

j i ijk j

i j

i

j i ij j

i

j i ij m

i i

ix b xx xx x x b xx x

b x

f

x^{ }



^



^



^{ }

 



    

) (

) ( ,

1



 I.8

Les paramètres inconnus d’un tel modèle sont alors : les bi au nombre de m, les bij ainsi que les δij au nombre de et enfin les bijk au nombre de.

Le nombre total de paramètres inconnus est donc donné par :

^{pm2cm2 3cm3m(m1}₆^)(m2) I.9

Voici un exemple de surface ajustée au sens des moindres carrés à l’aide d’un modèle d’ordre trois complets ( ).

Figure I.6. Modélisation par un polynôme d’ordre trois

Cette surface est toujours obtenue à l’aide des mêmes données que dans les paragraphes précédents. Il est clair ici que l’introduction des termes cubiques dans le modèle a beaucoup modifié l’allure de la surface ajustée par rapport à ce que l’on avait pour l’ordre un ou deux.

On retrouve bien ce résultat quantitativement puisque le coefficient de corrélation linéaire multiple est maintenant R² = 0.917. Ce résultat est bien entendu lier directement à l’enrichissement du modèle qui a 10 paramètres inconnus au total (contre respectivement 6 et

3 pour les modélisations de degrés 2 et 1) I.6. Analyse de la variance

Une fois un modèle choisi et ajusté au sens des moindres carrés le problème de la qualité l’ajustement réalisé se pose une nouvelle fois. Dans les cas des modèles pour mélanges la technique d’analyse de la variance reste identique au cas classique et la relation suivante est toujours utilisable :

SST SSRSSE I.10 SST : somme totale des carrés.

SSR : somme totale des carrés du modèle.

SSE : somme totale des carrés des erreurs.

Ce résultat est étonnant au premier abord, parce qu’il a été prouvé que cette décomposition et vraie pour les modèles classique car il y a toujours dans ces modèles un effet moyen générale, ce que n’est pourtant plus le cas ici. D’après l’énoncé de l’équation (9), il n’est cependant pas nécessaire d’utiliser un modèle avec une constante pour que cette décomposition soit valide car la seule hypothèse fondamentale de dépendance des facteurs est vérifiée. Cette hypothèse est bien vérifiée par tout le modèle de plan de mélange d’après l’hypothèse fondamentale de dépendance des facteurs qui impose que :



^₁ 1

n i

i xi , donc la somme des n colonnes de matrice du plan d’expérience.

I.7. Conclusion

D’après ce chapitre, nous avons montré l’intérêt des approches statistiques des plans d’expériences dans la diminution de nombre des expériences par l’introduction des notions mathématiques de modélisation. Selon la complexité de l’étude, nous pouvons choisir plusieurs types de modèles à savoir : d’ordre un, deux ou plus.

La représentation graphique des résultats des modèles trouvés est donnée sous formes de diagramme ternaire, qui illustre mieux les effets des 03 constituants sur la réponse étudiée.

La validité des modèles peut être testée par la méthode statistique basant sur le calcul des erreurs issues de l’expérimentation et du modèle.

A cet effet, nous avons pensé à appliquer cette approche dans notre cas. Il s’agit d’étudier l’effet des ajouts minéraux, par l’utilisation d’un plan de mélange (somme des proportions des trois facteurs reste toujours égale à 1 dans une composition donnée) sur les propriétés d’un mortier.