HAL Id: tel-00011860
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orientation par pompage optique, relaxation sur une
paroi recouverte d’hélium-4
Marc Himbert
To cite this version:
Marc Himbert. L’hélium-3 polarisé gazeux en-dessous d’un kelvin: orientation par pompage optique, relaxation sur une paroi recouverte d’hélium-4. Physique Atomique [physics.atom-ph]. Université Pierre et Marie Curie - Paris VI, 1987. Français. �tel-00011860�
DÉPARTEMENT
DE
PHYSIQUE
DE
L’ÉCOLE
NORMALE
SUPÉRIEURE
T H E S E D E D O C T O R A TD ’ E T A T
ès SciencesPhysiques
présentée
à
l’Université
Pierre etMarie
Curie(Paris
VI)
par
Marc HIMBERT
pour
obtenir
legrade
de Docteur èsSciences
Sujet
de la thèse :"L’HELIUM-TROIS POLARISE GAZEUX EN DESSOUS D’UN KELVIN : ~ ORIENTATION PAR POMPAGE
OPTIQUE,
~ RELAXATION SUR UNE PAROI RECOUVERTE
D’HELIUM-QUATRE."
Soutenue le 4 Juin 1987 devantle
jury composé
de :M. J. BROSSEL
)
Président M. B.CAGNAC ) M. J. DUPONT-ROC ) M. J.-P. LAHEURTE ) Examinateurs M. F. LALOE ) M. A. LANDESMAN ) M. M. PAPOULAR)
hélium-trois polarisé
surfacespin
nucléaire pompageoptique
filmd’hélium-quatre
relaxationmagnétique
Résonance
Magnétique
Nucléaireès Sciences
Physiques
présentée
à l’Université Pierre et Marie Curie
(Paris VI)
par
Marc HIMBERT
pour obtenir le grade de Docteur ès Sciences
Sujet
de la thèse :"L’hélium-trois
polarisé
gazeux en-dessous d’un kelvin :~ orientation par pompage
optique,
~ relaxation sur une
paroi
recouverted’hélium-quatre".
Soutenue le 4 Juin 1987 devant le
jury composé
de :M. J. BROSSEL ) Président
M. J. DUPONT-ROC ) Directeur de thèse
M. B.CAGNAC )
M. J.-P. LAHEURTE )
M. F. LALOE ) Examinateurs
M. A. LANDESMAN )
M. M. PAPOULAR )
Laboratoire de
Spectroscopie
Hertzienne de l’Ecole Normale« 2014
On ne connaît que les choses que
l’on
apprivoise ,
dit le renard ... "Antoine de
Saint-Exupéry,
"
Le travail
présenté
dans ce mémoire a été effectuépendant
les années 1982 ~ 1986 au laboratoire deSpectroscopie
Hertzienne de l’Ecole NormaleSupérieure
(*).C’est à Jacques DUPONT-ROC que
je
dois l’essentiel del’enrichissement que
m’apporta
cette thèse.Malgré
ses responsa-bilités croissantes, il aguidé
pas à pas nosexpériences
sur la voie des résultatspositifs ,
orienté peu à peu nos réflexions vers uneinterprétation
cohérente ; il m’aenseigné
par l’exempleles vertus de la méthode, de
l’esprit
critique,
du sens de lamesure ; il m’a révélé l’efficacité et les limites de
l’obsti-nation comme de l’enthousiasme.
Je lui suis tout
particulièrement
reconnaissant pour soninfinie
patience
à monégard,
et pour la bienveillance que danstous les domaines il m’a
jour après jour témoignée.
Je souhaite
également évoquer
dans ceslignes
la mémoire de monpère
Jean HIMBERT :ingénieur
à Bellevue,puis
àVilletaneuse, il assista au cours de sa carrière à bien des
soutenances... Combien
j’aurais
aiméqu’il pût
voiraujourd’hui
l’achèvement de ma propre thèse.
(*) Unité de Recherche associée au Centre National de la Recherche
Scientifique :
UA n° 18.J’ai choisi de ne pas mentionner d’autre nom hors du
texte
scientifique.
En toutesimplicité,
j’exprime
ma trèssincère reconnaissance :
~ à ceux
auxquels
revient l’initiative de ces recherches, àcelles et ceux
qui
les ont défrichées et soutenues sans relâche ;~ aux "héliumistes" français et
étrangers
qui
m’ont initié auxmystères
du "bulk" et des films d’hélium ;~ à toutes celles et tous ceux
qui,
au cours des discussionsquotidiennes
comme à l’occasion de la rédaction ou de l’examen de cemémoire,
m’ont fait bénéficier de leurexpérience,
leurscritiques,
leurs conseils avisés ;~ à celles et ceux
qui,
par leurcompétence,
leur efficacité,leurdisponibilité
et leurgentillesse
rendentpossible
etagréable
ausein du Laboratoire et du
Département
dePhysique
de l’Ecole cequi
deprime
abordparaît
irréaliste ou tropcontraignant ;
~ à celles enfin dont
j’ai, pendant
cesannées, partagé
la vie ou l’éveil à lavie,
lesprojets,
les renoncements, mais aussi lesjoies .
Que chacun,
malgré
l’anonymat, veuille bien lire danscet avant-propos
l’expression
d’unegratitude
aussi vive que l’est l’émotionqui
m’étreint enrédigeant
ces quelqueslignes
àDepuis
une dizaine d’années, les gazatomiques légers
polarisés
à bassetempérature
ont suscité un grand intérêt[SPOQS,
1980].
Parmi eux,3
He~
a laparticularité
de se comporter comme un vrai fermion, contrairement à H ou D dont lastatistique
dépend
de l’évolution desspins électroniques
et nucléaires dansle processus étudié.
Le comportement
macroscopique
de ces "fluidesquantiques"
est influencé par l’indiscernabilité totale des atomes,
qui
survient lorsque leurs
spins
sontalignés.
Pour l’hélium 3, lesmodifications des
caractéristiques
des collisions binaires dues àl’application
duprincipe
de Pauli entre atomespolarisés
provo-quent même en phase gazeuse diluée
l’apparition
d’effetsquan-tiques
affectant notablement certainespropriétés
macroscopiques
du gaz (la viscosite, la conduction de la chaleur, la diffusionde
spin...)
[Lhuillier
et Laloë,1979].
Ces effets sontparticu-lièrement spectaculaires à basse
température :
la longueur d’ondede de Broglie et la portee du
potentiel
d’interaction de paire entre deux atomes sont alors du même ordre de grandeur. Certainsd’entre eux ont
déjà
éte mis en évidenceexpérimentalement
[Nacher
et al.,1984]
ou le seront trèsprochainement
[Leduc
etal.,
1987].
Leur étude
expérimentale
requiert lapréparation
préa-lable du gaz froidpolarisé.
Deuxtechniques
ont été mises en oeuvre pour conférer aux atomes 3He des momentsmagnétiques
nucléaires
parallèles : l’alignement
forcé dans la direction d’unchamp magnétique
intense à très bassetempérature
(ceprocédé
convient mieux à 3He solide) ; le pompage
optique
de la vapeur[Colegrove
etal.,1963]
réalisé directement à bassetempérature,
ou bien réalisé à 300K et
accompagné
du transfert à basseune situation hors
d’équilibre.
Il est alorsnécessaire,
pourconserver l’orientation obtenue
pendant
un temps suffisammentlong,
de s’affranchir autant quepossible
des processus derelaxation
qui
tendent à ramener lesystème
orienté vers sa situationd’équilibre
pour laquelle lapolarisation
estquasi-nulle.
Ces mécanismes de relaxation limitent bien sûrl’efficacité du processus
d’orientation,
de sorte que les deuxproblèmes
posés
(orientation, conservation dusystème
orienté)sont étroitement liés.
Dans un échantillon gazeux dilué, c’est au
voisinage
de laparoi
durécipient
contenant les atomes que la relaxation estla plus efficace : un atome donné, en effet, y subit un
champ
magnétique
local dont lesinhomogénéités spatiales
outemporelles
désorientent son moment
magnétique
nucléaire. Il peut êtrepiégé
au
voisinage
immédiat de laparoi
dans lepuits
depotentiel
associé aux forcesdipolaires
d’interaction entre un3
He
et lesconstituants du
récipient,
c’est-à-dire aux forces deVan der Waals ; l’effet des
inhomogénéités
du champmagnétique
s’exerce alors plus efficacement.L’équilibre dynamique
entre lesatomes de la phase gazeuse et les atomes adsorbés sur la
paroi,
qui
seuls subissent le processus de désorientation, se traduitpar un
échange
rapide entre phases provoquant la relaxation del’ensemble de l’échantillon. Or la densité d’atomes adsorbés
dépend exponentiellement
de latempérature.
Le temps deséjour
moyen d’un atome sur laparoi
varie de même, en suivant une loide Frenkel. Pour un substrat peu liant, le
paramètre
caracté-ristique
estl’énergie
d’adsorption
E
ads
d’un atome : plus|E
ads
|
est faible, moinsl’adsorption
est efficace et plus on peutespérer
atteindre, avec unepolarisation
nucléaire élevée,de basses
températures.
Pour diminuer
l’énergie
d’adsorption,
on intercaleentre le substrat constituant la
paroi
et le gaz un enduitcomposé
d’un corps peu attractif pourl’hélium ;
il convientévidemment que ce corps soit non
magnétique.
En fait, lescomposants
atomiques
ou moléculaires peu attractifs pour l’hélium sontégalement
peu attractifs pour eux-mêmes ; ce sont leséléments de masse molaire très faible. L’enduit
correspondant
ne se formegénéralement
lui-mêmequ’à
bassetempérature :
la mise en oeuvre de cettetechnique
d’utilisation d’ "enduitscryogé-niques"
a été faite avec succès dans différentes gammes detempé-rature, associées chacune à un enduit
particulier,
pour les gazrares solidifiés
(Argon,
Néon),puis l’hydrogène
solide[Barbé
et al.,1975] [Chapman
et Bloom,1976].
V. Lefevre[1984]
a ainsi puconserver à 1,5K un échantillon orienté
pendant
plusieurs
minutesdans une cellule aux
parois
recouvertes d’un enduitd’hydrogène.
Parmi les corps stables moins attractifs pour l’hélium que
H
2
,
il ne resteguère
que l’hélium lui-même. Nous décrivons dans ce mémoire comment l’utilisation d’un film de 4Hedéposé
surla
paroi
apermis
d’étendre les résultatsprécédents
à plus bassetempérature,
et d’obtenir dans une cellule un gaz de 3He orientéà 0,5K. L’utilisation de tels films s’était avérée efficace pour
l’étude d’un autre
système
polarisé,
H~[Silvera
et Walraven,1980 ; Morrow et al., 1981 ; Cline et al.,
1981].
L’isotope
4
He,
plus lourd que
l’isotope
3
He ,
se condense à plus hautetempé-rature. On peut donc réaliser pour 3He gazeux un enduit de 4He. Néanmoins, aux faibles
pressions,
la situation s’écarte desenduits
cryogéniques
solides habituels, car le film obtenu resteliquide
même aux plus bassestempératures.
L’emploi
d’un enduitliquide superfluide
comme 4He pourdiminuer la relaxation sur la
paroi présente
apriori
de nombreux avantages : le film mouille (au moins enprincipe)
le susbstrat ;il
présente
aux atomes du gaz une surface lisse etrégulière,
exempte de défauts et
d’impuretés,
surlaquelle
onpossède
denombreux
renseignements.
Cette surface est peu affectée par lesagressions
variées qu’elle peut subir, par exemple du fait del’entretien dans le gaz d’une
décharge
pendant lecycle
de pompageoptique,
dans le mesure où elle estautoréparatrice.
Enrevanche,
l’approche
des atomes3
He
duvoisinage
de la paroilorsque le film
liquide
estprésent
ne peut êtreanalysée
aussisimplement
que dans le cas d’un enduit solide. Un atome3
He
peut, certes, être adsorbé à la surface du film ; mais il peut aussi être dissous à l’intérieur même duliquide.
Il n’est en faitrepoussé
que des toutespremières
couches du film, au sein desquelles lapression,
à cause de l’attraction par le substrat,est plus élevée. La valeur de
l’énergie d’adsorption
n’est doncpas le seul
paramètre
pertinent
à considérer.La
physique
desmélanges 3
He-
4
He
doit êtreprise
en compte. Elle est complexe, mais assez bien connue[Ebner
etEdwards,
1970]
lorsqu’il
s’agit
de phases massives. D’ailleursdes
expériences
portant sur l’orientation nucléaire des atomes3
He~
dissous dans 4Heliquide
massif ont été effectuées[Taber,
1978].
Pour les films demélange
3
He-
4
He,
de très nombreusesétudes
expérimentales
sont actuellement en cours. Elles portentsur la structure des
mélanges
[Ellis
et Hallock, 1984 ; Laheurteet al.,
1981],
lespropriétés
de la phase de 3He adsorbée ensurface
[Bhattacharyya
etGasparini,
1982 et ref.in],
etc. Cesétudes s’accompagnent de
descriptions théoriques
deplus
en plusélaborées de la situation individuelle d’un atome 3He vis-à-vis
d’un film de 4He
[Sherrill
et Edwards, 1985 ; Krotschek,1985].
A cet
égard,
les mesures des taux de relaxationcons-tituent une
expérience
sensible auxcaractéristiques statiques
etdynamiques de la situation des atomes 3He en présence d’un film
de 4He. Les mesures concernant les
mélanges
très dilués en 3He--
notre cas
expérimental
--sont rares. 3He orienté
apparaît
alors comme une sonde nouvelle des
propriétés
structurelles desfilms de
mélange
3He-4He. De plus, un prolongement de nosexpé-riences à plus basse
température,
dans une situation où lesinteractions entre atomes adsorbés dans ou sur le film
jouent
un rôle,pourraient
constituer un voie d’accès auxpropriétes
de 3Hedans le film 4He
complémentaire
des approchesprécédemment
citées. Mais il est nécessaire pour cela que les mécanismes
précis
pilotant
la relaxation de l’orientation soient auLe
plan
de ce mémoirecorrespond
aux deux motivations quenous venons
d’évoquer :
préparer
et conserver3
He~
à 0,5K ;préciser
la situation de3
He
enphase
adsorbée et les mécanismesde relaxation.
~ Le
chapitre
Iprésente
latechnique
expérimentale
employée
et les résultatscaractéristiques
obtenus, en cequi
concerne le taux d’orientation réalisé et le temps de relaxation
de l’orientation. Ceux-ci montrent que le
dépôt
de quelquescouches
atomiques
de 4He sur lesparois
de nos cellules permetd’obtenir un échantillon gazeux de densité 1017 cm-3 orienté à
quelques
pour cent et de le conserver pendantplusieurs
dizainesde minutes entre 1,1K et 0,5K (la limitation vers les basses
températures
sembleprovenir
seulement des contraintescryo-géniques
de nosexpériences).
Cechapitre
peut être lu de façonautonome et
indépendante.
~ Le
chapitre
II est consacré à l’étude du temps de relaxationT
de l’orientation transversale.T
est lié àl’inho-mogénéité
du champmagnétique statique appliqué
sur la cellule ; sa détermination donne accès au coefficient de diffusion de l’orientation dans la phase gazeuse. Son étude apporte ainsiquelques
précisions expérimentales
concernant l’évolution de laphase gazeuse de nos échantillons avec la
température ;
ellepermet en
particulier
de suivre la condensation de l’enduit de4
He .
Elle aégalement
permis
la mesure des coefficients dedif-fusion du spin dans 3He et de 3He dans 4He gazeux, entre 1K et
0,6K, domaine de
température inexploré jusqu’à présent.
~ Le but du
chapitre
III est de rassembler les élémentsrelatifs à l’interaction entre le film de 4He et la
paroi
de la cellule. Différents modèles décrivant la constitutionprogressive
de ce film lorsqu’on abaisse latempérature
y sontprésentés
etdiscutés.
~ Au
chapitre
IV, on considère la situation d’un atome3
He dans le film
précédent ;
on étudie la densité et ladynamique
des 3He aux divers endroits accessibles du film, àpartir
desdifférents modèles
théoriques.
~ On
dispose
ainsi des éléments nécessaires pour, auchapitre
V, discuter l’ensemble de nos résultatsexpérimentaux
et proposer quelques modèlesexplicatifs
des processus de relaxationCHAPITRE I
REALISATION EXPERIMENTALE DU POMPAGE OPTIQUE
Ce
chapitre
présente
ledispositif
expérimental
avec lequel a été réalisée l’orientation nucléaire d’un gaz de3
He
par pompageoptique
en-dessous de 1K, et lescaractéristiques
essen-tielles du
comportement
des enduits de4
He superfluide qui
ontrendu cette
expérience
possible.
Il peut être lu de façonauto-nome. Son but est de montrer que le
dépôt
dequelques
couches de4
He sur la
paroi
des cellules permet effectivement de chasser laplus
grande
partie
des atomes3
He
duvoisinage
de celle-ci, et dediminuer notablement l’efficacité de la relaxation de l’orien-tation sur la
paroi.
Un tel enduit est assez résistant poursup-porter une
décharge
faible dans le gaz, et une orientation nucléaire des atomes3
He,
de l’ordre dequelques
pour cent, peutalors être obtenue par pompage
optique
direct à bassetempé-rature. Vers 0,5K cette orientation peut être conservée pendant
plusieurs
minutes.Les
principaux paramètres
dusystème physique
étudié, lesconditions
expérimentales,
les performances del’appareillage
utilisé, sont décrits tout d’abord (I.A). Les mesures du temps de
relaxation T de l’aimantation transverse de l’échantilon sont
présentées
au I.B. Ce temps est déterminé essentiellement par ladiffusion dans le gaz, et son étude permet de suivre la
conden-sation
progressive
de l’hélium-4 sur laparoi lorsque
latempé-rature est abaissée. Cette condensation
progressive
est à la basede
l’interprétation
des mesures du temps de relaxationT
1 de
I.A -
LE DISPOSITIF EXPERIMENTAL I.A.1 - La cellule et son revêtement interneI.A.l.a -
Préparation
de l’échantillonPour obtenir une vapeur de
3
He
presque pur, tout en ayant condensé sur lesparois
durécipient
contenant le gaz un film de4
He ,
il suffit de travailler à bassetempérature,
en-dessous de0,8K. La tension de vapeur de
3
He,
atomeplus léger,
est alorsnotablement plus grande que celle de
4
He :
le rapport entre cesdeux
quantités
dépasse
deux ordres de grandeur (voirfigure
I-1).Néanmoins, pour réaliser de
façon
efficace l’orientationdu gaz
3
He
par pompageoptique,
il est nécessaire de travailler avec une densité gazeuse assez bien définie[Nacher
et al.,1982]
correspondant
à unepression
dequelques
torr à 300K (*) ;il est donc vain de refroidir en-dessous de 0,3K car la tension
de vapeur de 3He devient trop faible.
La taille de la cellule contenant l’échantillon gazeux
résulte d’un
compromis :
le tempsT
2 de relaxation transversale
devient trop court
lorsqu’on
augmentecelle-ci ,
à cause desinhomogénéités
du champmagnétique ;
mais il est difficile voireimpossible
d’entretenir unedécharge
faible dans une cellule depetite
taille, à cause du rapport défavorable entre la surface etle volume. Nous avons utilisé des bulbes à peu
près sphériques,
soufflés dans du pyrex, de diamètre extérieur ~
3.10
-2
m,
d’épais-seur de
paroi
proche de7.10
-4
m.
Le volume du gaz étudié est donc environ11.10
-6
m
3
(11cm
3
).
(*) Le "torr à 300K" est une unité de densité
volumique ;
ellecorrespond
à la densitéqui
est celle du gazparfait,
placé
à300K, dont la
pression égale
1 torr, soit 133,3 Pa.Ainsi,
Figure I-1 :
Densité de vapeur saturante de3
He
et 4He en-dessous de 1K[d’après
Durieux et Rusby,1983].
Ces cellules sont
remplies
àtempérature
ambiante avec legaz
3
He
et les gazqui
constitueront le revêtement intérieur àbasse
température, puis
scellées.Après
scellement, laquantité
d’atomes dechaque
espèce présente
à l’intérieur demeureINVARIABLE. La
pression
p
3 deremplissage
en 3He est de
quelques
torrs (1 à 8 dans nos
expériences) ;
lapression
p
4 deremplis-sage en 4He
également :
une densité de 1 torr à 300K dans la cellule permet en effet de former sur laparoi
un film de4
He
épais
d’environ 18 couchesatomiques.
Il est inutile d’augmentercette
quantité
au-delà d’une certaine valeur : lagravité
limitel’épaisseur
du film de4
He
sur lapartie supérieure
de la surface interne de la cellule à environ 50 couches ; l’héliumsupplé-mentaire ne contribuerait
qu’à
former une flaque au fond duréci-pient
(voirchapitre
III). Deplus,
afind’éloigner
davantage les atomes3
He
de laparoi
de verre à bassetempérature,
on introduitquelques
torrsd’hydrogène
moléculaire au moment duremplissage.
On montrera au
chapitre
V que laprésence
d’un sous-enduitd’hydrogène
épais
dequelques
couches, condensé sous le film de4
He ,
n’est pasindispensable
mais permet cependant d’allonger letemps
T
1
de relaxationlongitudinale.
Les très
soigneuses
procédures
desoufflage,
nettoyage,remplisssage
et scellement des cellules, mises aupoint
parJ. Brossel et V. Lefevre au cours des
expériences
réalisées àplus
hautetempérature
sur des échantillons analogues contenusdans des cellules revêtues d’enduits
d’hydrogène
solide, ontégalement
étéemployées
dans ce travail ; toutes les cellulesétudiées ont été
remplies
par J. Brossel à uneexception près :
la cellule testée
conjointement
par nous-mêmes et parl’équipe
de M.G. Richards[Lusher, 1985]
a étépréparée
à l’Université deSussex. Les
procédures
utilisées pour toutes les autres cellulesont été décrites en détail
précédemment
[Lefevre,
1984 ; Lefevreet al.,
1985].
Il aurait pu sembler
plus
commode dechanger
à volonté la densité des gaz de l’échantillonétudié,
en utilisant unegéomé-trie ouverte : la cellule serait en permanence reliée à un banc
de pompage et de
remplissage.
D’autre part, mettre en oeuvre la[1968],
aurait pu nous affranchir des contraintes et de lamédiocre efficacité du pompage
optique
à bassetempérature :
cette
technique
s’est avérée efficace pour obtenir une densitéimportante
de gaz 3Hepolarisé,
puisqu’elle permit
depréparer
un échantillon de gaz3
He,
de densité10
24
m
-3
,
polarisé
nucléai-rement à 50% à une
température
de 2K[Leduc
et al.,1984].
Maispour chacun de ces deux types de cellules, l’existence inévitable
de
gradients
detempérature,
associée à unegéométrie
maldéfinie,
empêche
de connaître avecprécision
les conditions danslesquelles
se forment les enduits auvoisinage
desparois ;
lecontrôle de la densité des gaz est
également
difficile dans cesdeux cas.
I.A.1.b - Un exemple
caractéristique
La cellule
typique
choisie pour illustrer cechapitre
aété
remplie
avec lespressions
suivantes à 300K :Il faut mentionner que la cellule contient vraisemblablement des
traces d’autres gaz : azote, eau, néon, etc... Quand la
tempé-rature est abaissée, les
impuretés
plus lourdes queH
2
se
condensent sur la
paroi ;
vers 10K environ, c’est au tour del’hydrogène :
celui-ci forme sur la surface intérieure un enduitsolide. Si on suppose, pour
simplifier,
que laparoi
estparfai-tement lisse et
sphérique,
et que la croissance estparfaitement
régulière (*),
la valeur dep
2
permet la formation d’un enduit deH
2
d’uneépaisseur
e
2
égale
à 25 couches moléculaires, soit
e ~ 80 A environ.
(*) Cette
hypothèse
n’a d’autre but que de fixerquelques
ordresde grandeur ; il est probable que l’enduit n’atteint pas cette
épaisseur
en toutpoint
(voir § III.A.2.b).La
phase
adsorbée de l’hélium sur l’enduitd’hydrogène,
constituée à hautetempérature
dequelques
atomesisolés,
formevers 1,35K une couche
complète.
Unparamètre
important
de l’enduit de4
He
est latempérature
T
0 à
laquelle
la densitédu
gaz de
4
He
dans la cellule deviendrait saturante en l’absenced’adsorption.
Il vaut iciT
0
=
0,75K. Lorsqu’on atteint levoisinage
deT
0
,
le film adsorbés’épaissit
rapidement.
A T = 0,5K, presque tout 4 He est condensé(figure
I-2), et formeau-dessus de l’enduit
d’hydrogène
un filmliquide
épais.
Si ce film était uniforme, il aurait uneépaisseur
e
4 de37 couches
atomiques,
soite
4
~
130 A. Laphase
gazeuse contientessentiel-lement tout le gaz 3He introduit au
remplissage :
à 0,5K , ladensité de celui-ci ne
représente
que 2% de la densité de vapeur saturante ; la densité de 4He en phase vapeur est seulement10
-2
torr à 300K ; 4Hereprésente
donc 0,5% de laphase
gazeuse.La situation au
voisinage
de laparoi,
à basse tempé-rature, est certainement assez différente de ce quesuggère
lafigure
I-2 : la surface, les enduits sont beaucoup moinsrégu-liers. Toutefois la
reproductibilité
de nos mesures, d’une miseen oeuvre du pompage
optique
à l’autre, d’unjour
sur l’autre,d’un refroidissement à l’autre,
indique
que levoisinage
de laparoi
change peu en cequi concerne
les éléments influant sur larelaxation des atomes 3He.
En fait, les atomes 3He ne sont pas tous en phase
gazeuse. Une
petite
fraction d’entre eux peut occuper l’état lié que voit un 3He à la surface d’un film de 4He. En prenant -5K[Edwards
et Saam,1978]
commeénergie
de liaison dans cet état(c’est la valeur mesurée sur la surface libre du
liquide),
la fraction d’atomes adsorbés à la surface du film à 0,5K est6.10
-3
:
celareprésente
environ un quart de monocouchecomplète
sur le film. D’autres atomes sont dissous à l’intérieur du film
lui-même. En effet, 3He est soluble dans 4He massif, avec une
énergie
de liaison de -2,8K[Seligman
et al.,1969].
Dans le casparticulier envisagé
ici, en traitant le film comme unliquide
massif,
la fraction d’atomes3
He
dissous peut être estimée à2.10
-4 à 0,5K. Cela
représente
30 fois moins d’atomesqu’à
laFigure I-2 :
Représentation schématique
des enduits au voisinage de la paroi vers T = 0,5K.en compte les modifications
qui
peuvent seproduire
dans le filmau
voisinage
immédiat de laparoi d’hydrogène
ou de pyrex.L’attraction due au substrat tend à augmenter la densité locale
de
4
He,
cequi
est défavorable à la dissolution de3
He
[Ebner
etEdwards,
1970].
Les atomes3
He
sont donc en fait fortement défa-vorisés dans les toutespremières
couches de4
He.
L’équilibre
entre les
populations
de3
He
dans chacune de ces situations estfixé par la
thermodynamique.
La relaxation de l’orientationglobale
de l’échantillon résulte des interactions désorienta-trices que subissent les atomes dans chacune de ces situations etdes
échanges
permanentsqui
existent entre cespopulations.
Nous reviendrons en détail sur ces différents
points
auxchapitres
IV et V.I.A.2 -
L’appareillage cryogénique
I.A.2.a - Eléments du montage
cryogénique
Le domaine de
température
considéré(0,8K ~ 0,3K)
estaccessible à l’aide des
réfrigérateurs
à3
He.
Les contraintespropres à ces
expériences
imposent cependant
la réalisation d’unappareillage
cryogénique
avec accèsoptique
et exempt, dans levoisinage
immédiat de l’échantillon, de matériauxmagnétiques.
Deplus, le
réfrigérateur
doitpouvoir
absorber lapuissance
dissipée
par ladécharge pendant
laphase
de pompageoptique :
celle-ci est de l’ordre de
quelques
milliwatts. Enfin, son inertiethermique
ne doit pas être tropimportante :
il faut se placer à latempérature désirée,
après
la phase de pompageoptique,
en un temps court devant le temps de relaxation del’orientation.
Le montage utilisé
comprend
un cryostat à4
He
optique,
enpyrex
argenté,
d’une contenance de 6 litres. Il estplacé
dansune
garde
d’azoteliquide.
Le bain de4
He
peut êtrepompé,
de manière à atteindre 1,5K. Unréfrigérateur
à3
He,
autonome, estplongé
dans le bainsuperfluide.
Ils’agit
d’unsystème
métal-lique classique,
issu d’un montage décrit et utiliséprécédemment
réinjec-Figure
I-3 : Leréfrigérateur
à 3He : schémasimplifié
de lapartie
située à bassetempérature
(échelle 0,7). L’ensemble estplongé
dans le bain(B
4
)
ducryostat à
4 He à 1,55K. Le gaz3
He
(g
3
),
liquéfié
dans lecapillaire
(cp)
ayantserpenté
dans(B
4
),
est thermalisé aux gaz de pompage(G
3
)
parl’échangeur
(E
3
),
puis
détendu dans la vanne (V). Le
système
de commande (cv) assure leréglage
fin de (V) depuis l’extérieur du montage. Leliquide 3
He
froid (~
3
)
parvient
par l’accès(a
3
)
au bain(B
3
)
contenu dansl’évaporateur
(év). Lapression
dans celui-ci est mesurée à l’ex-trémité chaude ducapillaire
(p
3
).
L’échangeur
thermique
encuivre (E ) assure le refroidissement du bain secondaire de 4 He
4
(b
4
),
contenu dans le tour de cellule (tc),qui
thermalise lacellule (ce). Le
système
deremplissage
de(b
4
)
n’est pasrepré-senté. L’isolement d’avec le bain à 1,55K est assuré par la
pré-sence du vide (v) que délimite le contre-cryostat (cc). La
tempé-rature est mesurée par la sonde au Germanium (t)
immergée
dans(b
4
).
La partie inférieure de tous les vasescryogéniques
est enpyrex (on a
représenté
laposition
(r) des raccords verre-métal). L’étanchéité au montage sur les flasques est assurée par lesjoints
d’indium (i).tion de
liquide
à lapartie
froide,
cequi
permet unfonction-nement continu. Il est
représenté
sur lafigure
I-3. De lapartie
inférieure ont étééliminés,
autant quepossible,
tous les cons-tituantsmagnétiques.
L’évaporateur
de ceréfrigérateur
est thermalisé à lacellule
d’expérience ;
le détail de cette thermalisationapparaît
sur la
figure
I-3. Lapartie
froide(évaporateur,
vanne dedétente, ...) est isolée du bain
principal
de4
He
par uncontre-cryostat en pyrex. Un
compartiment
intérieur,
également
en pyrex,renferme l’échantillon étudié. Ce "tour de cellule" est lui-même
rempli
de4
He
trèspurifié
à l’aide d’uncapillaire
indépendant
qui
le relie à unsystème
deremplissage, placé
à 300K, en tra-versant le bainprincipal.
Le volume deliquide
correspondant
(environ 70
cm
3
)
assure la thermalisation de la cellule en pyrex et une bonnehomogénéité
de latempérature.
Lacapacité
calori-fique
de l’ensemble de lapartie
froide est essentiellement celle duliquide
3
He
contenu dans leréfrigérateur.
La
température
estrepérée
de deux façons :~ Soit on mesure, selon un
dispositif
à quatre fils, laconduc-tance d’une sonde au Germanium
immergée
dans lecompartiment
central
(pour
améliorer laprécision,
la conductance est mesuréeen alternatif à 27 Hz). L’indication de cette sonde a été étalonnée, au cours d’une descente en
température spécifique,
parcomparaison
avec lapression
de vapeur de3
He.
~ Soit on mesure la
pression
de vapeur de 3He au-dessus del’éva-porateur, par une sonde
mécanique
placée
à 300K et reliéedirec-tement au bas du montage par un tuyau de
1,5.10
-3
m
de diamètre. Mêmecorrigée
d’un éventuel effetthermocapillaire,
cetteindi-cation n’est pas totalement fiable, dans la mesure où le flux de chaleur évacué par le
réfrigérateur produit
des différences detempérature
entre le "tour de cellule"plein
de4
He
et le cuivrede
l’échangeur
d’une part, entrel’échangeur
et le baincryogé-nique
de3
He
d’autre part (résistances deRapitza).
avec une
précision
meilleure que 0,020K.I.A.2.b - Performances du montage
cryogénique
La
procédure
de descente entempérature
est la suivante :~ Six heures sont nécessaires pour passer de 300K à 77K
(température
de l’azoteliquide),
si onprend
soin d’assurer les contactsthermiques
des différentesparties
du montage avec lagarde
d’azote : onemplit
l’intérieur du cryostat de pyrex et letour de cellule avec une faible
quantité
de4
He ;
on "casse", àl’aide de néon
purifié,
les vides d’isolement du cryostat à4
He
et du contre-cryostat.~ Le refroidissement à la
température
de l’héliumliquide
est réalisé très
progressivement,
de manière à assurer la descente entempérature
de lapartie
centrale contenant la cellule. Au-dessous de 16K, le Néonplacé
dans le contre-cryostatdevient solide, et la thermalisation de la cellule ne se fait
pratiquement
plus.
Onemplit
alors le cryostat à4
He,
et l’onpompe sur le bain d’hélium. En une
demi-heure,
avec une pompe àpalettes
de débit 25m
3
/h
jusqu’à
0,1 mbar, on atteint lepoint
03BB(T =
2,17K)
en ayant consommé la moitié duliquide
initial. Lerefroidissement du bain
superfluide
sepoursuit
jusqu’à
T ~ 1,55K. La cellule est alors thermalisée par le gaz 3He
injecté
dans leréfrigérateur :
celui-ci,
en effet, se refroiditet se condense peu à peu au contact du bain de
4
He ;
tombant dansl’évaporateur,
il refroidit ce dernier ainsi que le "tour de cellule" et la cellule. Une fois latempérature
de 2K atteintedans le tour de cellule, on
emplit
celui-cide 4
He
très pur encondensant du
liquide
dans uncapillaire
serpentant dans le bainprincipal.
Au bout d’une dizaine de minutes, la cellule plongedans l’hélium
superfluide ;
elle estparfaitement
thermalisée àl’évaporateur.
Le
réfrigérateur
à3
He
fonctionne selon un processusclassique :
le gaz3
He
estinjecté
dans le circuit de refroi-dissementaprès piégeage
desimpuretés.
Il se condense dans lebain de
4
He
pompé,
qu’il
traverse dans un tubecapillaire.
Pénétrant alors dans le contre-cryostat, il est thermalisé par
contact avec les gaz froids du
système
de pompage de3
He,
puis
détendu à l’aide d’une microvanne
mécanique
dont le débit peutêtre
ajusté
manuellementdepuis
l’extérieur. Ilparvient
alors àl’évaporateur,
où le bain de 3Heliquide
estpompé
par une pompe étanche etrecyclé
(débit de l’ordre de 25m
3
/h jusqu’à
0,1 mbar). Ce
système
permetd’atteindre,
en fonctionnementcontinu, une
température
de 0,5K dans le "tour de cellule". Lesprincipales
pertes, de l’ordre de 1 mW,proviennent
de lacon-duction
thermique
par l’héliumsuperfluide
contenu dans lecapil-laire de
remplissage
du "tour de cellule", et du rayonnementqui
pénètre
par leslarges
fenêtres annulairesqui
ont étéménagées
dans
l’argenture
des vases en pyrex de manière à permettre lamise en oeuvre du pompage
optique.
Leréglage
et la stabilisationde la
température
fontintervenir,
d’une part leréglage
de laréinjection
deliquide,
d’autre part le débit dusystème
depompage. Ce dernier est
ajusté
soit parlaminage
direct sur la canalisation, soit par l’intermédiaire d’un variateur installé sur l’alimentation du pompage. Lesystème employé
doit être très versatile : il est nécessaire de maintenir latempérature
cons-tante à des valeurs variées alors que la
puissance
dissipée
peutchanger de façon
importante
suivant que le pompageoptique
est en cours ou non.L’ensemble du
système
donne auxexpériences
une autonomieproche
de lademi-journée
en-dessous de 1,5K, et illimitée vers 2,5K en renouvelant leremplissage
du cryostat à4
He.
Larégu-lation
précise
de latempérature
s’est avéréepossible
dans toutela gamme 1,2K ~ 0,5K.
I.A.3 - L’orientation nucléaire de
3
He :
réalisation et mesureI.A.3.a - Le pompage
optique
L’orientation par pompage
optique
du gaz3
He
est unetechnique éprouvée
[Colegrove
et al., 1963 ; Timsit et Daniels,et al.,
1982] :
on excite unepartie
des atomes dans l’état méta-stable2
3
S
à l’aide d’une faibledécharge
HyperFréquence ;
oncommunique
à ceux-ci une orientationélectronique
par pompageoptique
sur unecomposante
hyperfine
de la raie2
3
S ~ 2
3
P
(*).Le
couplage
hyperfin
des niveauxélectroniques
assurequ’une
orientation nucléaire est crééesimultanément ;
les collisionsd’échange
de métastabilité au sein du gaz ou d’autres processus de collision transmettent cette orientation nucléaire aux atomesdans l’état fondamental.
03B1) La
décharge
dans le gazLa réalisation à basse
température
de ladécharge
H.F.est une
question
délicate. Lesystème d’allumage
finalementretenu est le suivant
(figure
I-4).Deux électrodes de verre, peu
pointues,
recouvertes d’une fine couched’argent,
sontimmergées
dans le tour de cellule depart et d’autre de l’échantillon. Elles constituent avec le
secondaire d’un transformateur élévateur de tension (40 tours de
fil de
Litz),
lui-même contenu dans le tour de cellule, uncircuit résonnant à une
fréquence
de 7 à 10 MHz. Ce circuitbaigne
entièrement dans l’héliumliquide
defaçon
à éviter lesclaquages.
Il est alimenté par une boucleimmergée
dans le bainprincipal
de4
He ,
qui
constitue leprimaire
du transformateur.Cette boucle est reliée par câble coaxial à un
générateur
de(*) En-dessous de 1K, les différentes composantes
hyperfines
de la raie sont bienséparées
lorsqu’on utilise un laser. Nous avons utilisé les transitions entre sous-niveaux suivants :2
3
S
1
,
F = 3/2vers 2
3
P
0
,
F’ = 1/2(légèrement mélangé
au niveau J = 1,F’ = 1/2),
etsurtout 2
3
S
1
,
F = 3/2 vers2
3
P
y
,
F’ = 3/2(mélange 2/3,
1/3 des sous-niveaux F’ = 3/2 de J = 2 et J = 1respectivement).
Ces transitions sontrepérées
parC
9 et
C
5 dans la nomenclature de Nacher[1985].
Nous avons vérifiéqu’elles
étaient lesplus
efficaces pour le pompageoptique
[Nacher
etFigure I-4a : Circuit d’entretien de la
décharge
H.F. dans la cellule. La tension H.F."U
déch
.
" est transmise par laligne
coaxiale (cx) au
primaire
(tr
1
)
du transformateur d’alimentationdu circuit de
décharge.
(tr
1
)
est constitué d’unespire immergée
dans le bain
(B
4
)
à 1,55K. Le secondaire(tr
2
)
est constitué de40 tours de fil de Litz bobinés sur un support de téflon (tf)
qui
assure
également
le maintienmécanique
de la cellule (ce). La tension est transmise aux électrodes de verre recouvertesd’argent
(ag), proches
de l’échantillon. L’ensemble de ce circuitest
immergé
dans le baincryogénique
(b
4
) ;
aucun fil ne traverse donc le vide d’isolement (v)qui sépare
le contre-cryostat (cc)du tour de cellule (tc).
Figure I-4b : Allumage de la
décharge
H.F. : de brèvesimpulsions
de tension(durée 10
-2
s)
sontappliquées périodiquement
(fré-quence 10 Hz) en sus du signal d’entretien de la
décharge
signaux
associé à unamplificateur
depuissance
H.F..La
décharge,
enpériode
defonctionnement,
est entretenuepar un
signal
alternatif accordéd’amplitude
constante ; pourl’allumage,
on réalise de brèvesimpulsions
périodiques,
durantlesquellles
l’amplitude
dusignal
estaugmentée.
Ceprocédé
esttributaire de l’existence dans le
système
d’unepremière
chargeélectrique
libre créée par une sourceextérieure ;
il n’a pas été mis en défaut.Toutefois,
de nombreux essais infructueuxprécèdent
engénéral
lepremier allumage :
il fautquelquefois
appliquer
lesimpulsions pendant
une heure à quelques hertz.Mais, une fois celui-ci réalisé, les rallumages sont très faciles
même
après plusieurs
jours
passés
sansdécharge
à bassetempérature.
Pour améliorer l’efficacité du pompage
optique,
ladécharge
estréglée
à son niveau minimum d’entretien. Elledissipe
alors unepuissance
de 5 mW environ dans lapartie
froide,
cequi
permet de travailler pendant tout le pompage àune
température
égale
à 0,65K ; on peut d’autre part calculer quece flux de chaleur,
qui
doit s’évacuer à travers le verre de laparoi
de la cellule, provoque une élévation detempérature
de l’ordre de 0,03K par rapport au bain de 4He thermalisant lacellule. Le film de 4He sur la
paroi
interne n’est donc pasévaporé
par laprésence
de ladécharge
(ce calcul a été effectué avec les données suivantes : conductibilitéthermique
du verre =10
-3
W cm
-1
K
-1
;
résistance deKapitza =
20Kcm
2
W-1[Conte,
1970]).
03B2) Le laser
Le pompage
optique
a été réalisé en utilisant laplupart
du temps un laseropérant
en continu à 1,0830 03BCm construit au laboratoire et mis aupoint
par G. Trénec[Trénec
et al.,1982].
Un laser à Kr+ commercial pompe un laser à colorant H.I.T.C.oscillant vers 8900
A, qui
pompe lui-même un laser constitué d’uncristal de NaF, contenant des centres colorés
F
+
*
2
,
placé
dans unecavité en anneau. On
dispose
ainsi d’un faisceau monomode d’unebalayable
continûment surprès
de 30 GHz. Cet outil --complexe
--se substitue très avantageusement aux
lampes
à3
He
utiliséesprécédemment
car il permet dedisposer
d’unepuissance
lumineuserésonnante élevée
malgré
la faible valeur de lalargeur Döppler
des transitions en dessous d’un kelvin.Transporté
par fibreoptique
auvoisinage
du cryostat, le faisceau de pompage estrendu
parallèle
au champmagnétique imposé
à l’échantillon,puis
étendu au diamètre apparent de la cellule etpolarisé
circu-lairement.
L’ajustement
final de lafréquence infrarouge
estréalisé en observant dans une direction transversale la fluores-cence émise sur la raie
2
3
P ~
23S par les atomes excités.03B3) Le champ
magnétique
La
polarisation
nucléaire et la mesure de l’orientationsont effectuées dans un champ
magnétique
B
0de l’ordre de
14 Gauss
(1,4.10
-3
Tesla)qui
fixe la direction de l’aimantation nucléaire. Pour étudier la relaxation sur laparoi,
il estimportant
d’éliminer toute relaxationimputable
auxinhomo-généités
du champB
0
.
De plus, latechnique
de détectionradio-électrique
employée
exige
unehomogénéité
relative aussi bonneque
possible.
Le champB
0 est doncproduit
par unepaire
debobines
placées
enposition
de Helmholtz, alimentées en série par ungénérateur
de courant délivrant 0,66 A et stabilisé à mieuxque 10-5.
Les éventuels
gradients
de champmagnétique
existant surla cellule sont
compensés
par unsystème
de dix bobines créant aucentre de l’échantillon un
gradient
pur deB
0
à l’ordre le plus bas . Enfin, les matériaux au
voisinage
immédiat de l’échantillonont été choisis pour leur
amagnétisme :
visserie etcapillaires
en cuivre ou en
alliage cuivre-nickel, exceptionnellement
en acierinoxydable.
Les matériaux supraconducteurs ont étéégalement
proscrits.
Seuls unjoint
d’indium et une soudure au métal de Wood ont été conservés à une dizaine de centimètres ducentre de la cellule, pour faciliter le
démontage.
La méthode decompensation
desplus
importantes
inhomogénéités
est décrite auchamp
inférieurs ou de l’ordre de 0,2 mGcm
-1
,
soit unehomo-généité
relative meilleure que4.10
-5
sur tout le volumeacces-sible au gaz
polarisé.
I.A.3.b - La détection de l’orientation
03B1) Détection
optique
La mesure du taux de
polarisation
nucléaire peut être faite àpartir
de la détermination du taux depolarisation
circu-laire P
de la lumière émise par ladécharge
[Pavlovic
etLaloë,
1970] :
en effet,lorsqu’un
atome fondamental est excité dans les états 3D par ladécharge,
son orientation nucléaireinduit,
parcouplage
hyperfin,
une orientationélectronique.
La fluorescencevisible à
partir
de ces états estpolarisée
proportionnellement
àl’orientation nucléaire du niveau fondamental. Cette méthode a
été utilisée lors des
premières
expériences
en-dessous de 1K[Himbert
et al.,1983].
Elleprésente
deux inconvénientsmajeurs.
D’une part, le coefficient de
proportionnalité
entre P
etl’orientation nucléaire
dépend
des collisions dans l’étatexcité,
donc de la
pression ;
cecioblige
à revenir à la mêmetempérature
pour faire des mesures cohérentes. D’autre part, si l’on s’inté-resse à l’orientation subsistant
après
un temps plus ou moinslong
durantlequel
se sontproduits
des processus de relaxationen l’absence de
décharge,
il est nécessaire de rallumer ladécharge
dans les mêmes conditions d’intensitéqu’auparavant ;
cerallumage
estdélicat;
il a de surcroît un effet relaxant sur les atomes,susceptible
de fausser la mesure d’un temps de relaxa-tion.Enfin,
laprésence
de ladécharge
détruit enquelques
minutes l’orientation.Ce
procédé
de détection n’a été conservé que comme unmoyen de contrôle du
réglage
du pompageoptique pendant
sondéroulement (la détection
![Figure I-1 : Densité de vapeur saturante de 3 He et 4 He en-dessous de 1K [d’après Durieux et Rusby, 1983].](https://thumb-eu.123doks.com/thumbv2/123doknet/14681782.559419/17.879.143.785.238.936/figure-densité-vapeur-saturante-he-he-durieux-rusby.webp)
