Nouvelles méthodes de séparation de l'uranium X et de l'uranium

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Submitted on 1 Jan 1906

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Nouvelles méthodes de séparation de l’uranium X et de l’uranium

R. Moore, H. Schlundt

To cite this version:

R. Moore, H. Schlundt. Nouvelles méthodes de séparation de l’uranium X et de l’uranium. Radium

(Paris), 1906, 3 (11), pp.332-334. �10.1051/radium:01906003011033201�. �jpa-00242206�

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radioactif, ^{et clle conduit à} l’identité des deux corps.

Nous pouvons donc dire que, quelques différences

qu’on puisse ^{observer entre les} préparations ^{de Giesel}

et celles de Debierne au point ^{de vue} chimique, spec-

troscopique, ^{etc., il} n’y en ^a pas ^au point ^{de vue radio-}

actif et cela suffit à affirmer l’idcntité de l’énlaninn1 et de l’actinium.

Traduit de l’allemand par Léon BLOCH.

Bibliographie.

25. F. GIESEL. Ueber die

Thor-Aktivität » des Monazits. Chem.

Ber., 38, 2334-2336, ^1905.

26. A. DI BIERNE. Sur les _gaz produits par l’actinium, ^C. R., 141, 383-383, ^1905.

27. T. GODLEWSKI. On the absorption ^of the 03B2 ^and 03B3-rays of Actinium, ^Phil. Mag., 375-379, septembre ^1905.

28. 0. HAHN. Ueber die neues in Emanation der Thorium

gebendes radioaktives Element, Jahrb. d. Radioaht., 2, ^233- 266, ^1905.

29. A. DEBIERNE. Ueber einige Eigenschaften ^des Aktiniums, Phys. Zeitschr., 7, 14-16, ^1906.

Nouvelles méthodes de séparation

de l’uranium X et de l’uranium

R. MOORE Professeur de chimie, Buttler College, Indianopolis,

et H. SCHLUNDT

Assistant de chimie physique,

Université de Missouri, ^Colombie.

EN 1900, ^en ajoutant du carbonate d’ammonia- que à des solutions de sels d’uranium, jusqu’à

""""

ce que ^le précipité primitivement ^{formé ait été} redissous, ^M. William Croohes

^a pu séparer ^une partie ^{du sel} d’uranium, impressionnant ^la plaque photographique. ^{Il a} montré que le résidu insoluble, composé probablement par des impuretés ^{du sel,}

était 100 fois plus ^{actif, à} poids égal, que l’uranium

duquel il avait été séparé. ^{Il a montré} également qu’une séparation partielle pouvait être faite en dis- solvant du nitrate d’uranium cristallisé dans de l’ô- ther. Dans ces conditions l’uranium se sépare ^{de lui-}

même dans l’cau et dans l’éther dans des proportions inégales. ^La partie ^{contenue dans} la couche d’eau

impressionne ^très fortement la placlue photographi-

que, tandis que celle dissoute dans l’éther, quoique

son activités soit faiblement réduite _par la _mesure, par ^la méthode électrique, ^est pour ainsi dire ^sans action sur la plaque.

L’explication ^{de ces résultats a été donnée par} soddj

^et par Rutherford ^et Grier;3, qui ^{ont montré} qu’un produit radioactif, auquel ^{Crookes a donné le}

nom d’ uranium X, ^{avait été} séparé par les procédés

ci-dessus d’un sel d’uranium, ^et _que ^{cet uranrum X} émcttait des rayons p ^mais pas ^de rayons ^a.

Becquerel ^a obtenu des résultats analogues par ^une autre méthode. Il a trouvé que, quand ^on précipitait

1. Proc. Roy. Soc., LXVI, p. 409 (1900).

2. J’tans. Chem. Soc., LXXXI, _p. 460 (1902).

5. l’hilos. l’/ay. Septembre ^1902.

du sulfate de baryum ^{dans une} solution de nitrate d’uranium, ^une partie ^de l’urallium X était entraînée

avec le précipité. Après plusieurs précipitations ^l’ura-

nium devenait pour ainsi dire sans action sur la

plaque photographique.

Récemment, nous avions répété ^{les méthodes} précé-

dentes pour ^la séparation ^de l’uranium X de l’ura- nium et, ^de plus, nous avions trouvé plusieurs ^nou-

velles méthodes de séparation qui ^{donnent encore de}

meilleurs résultats. Nous donnons ci-dessous le détail de ces expériences.

Cinq grammes de nitrate d’uraniuni cristallisé ont été dissous dans environ 60 centimètres cubes d’acé-

tone. La solution était légèrement ^trouble, probable-

ment à cause de la présence ^d’une petite quantité ^rlc

nitrate basique. ^{On a filtré ce résidu, on l’a} layé J fois

avec de l’acétone, puis essayé par la méthode photo- graphique. ^{Il a} été trouvé très fortement radioactif,

et on a obtenu une excellente radiographie ^{au bout de}

60 heures.

Le nitrate d’uranium filtré a été essayé ^{et trouvé}

faiblen1ent actif sur la plaque photographique.

Plusieurs échantillons de nitrate d’uranium ont été

essayés de la même façon. Généralement, ^la sépara-

tion se fait d’autant mieux que la quantité ^{de résidu}

insoluble est plus grande. Si l’on filtre le résidu inso- lul)le et que, dans la liqueur, ^{on verse une} petite quantité d’hydrate de fer humide nouvellement préci- pité, ^{on trouve} que le nitrate d’uranium ^est exempte

d’uranium X. Le rapport ^des quantités d’uranium X

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/radium:01906003011033201

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contenues dans le résidu insoluble et dans l’hydrate ferrique ^varie jusqu’à ^{un certain} point ^{avec l’échan-}

tillon d’uranium employé.

Dans une des expériences, ^le rapport ^{entre les} activités, ^mesurées par ^un électromètre à quadrant ^de

T)olesaleh, ^dans l’appareil ^{de mesure} ordinaire, ^dans

le résidu insoluble et dans Hydrate ferrique, ^{était de}

’J ail. I)ans une expérience selnhlahle, ^{le résidu}

insoluble était plus ^{actif, le} rapport ^étant presque de 1 à 2.

Cinq ^autres grammes de nitrate ^ont été dissous dans l’acétone et, ^sans nitration, ^{on a versé de} l’hydrate ferrique ^{humide dans le} liquide. En mirant la solution et lavant le résidu avec dé l’acétoiie, ^{on a trouvé} qu’il

contenait toute l’activité b ^de l’écllantillon primitif,

tandis que l’uraninm obtenu dans la filtratioll n’avait

aucun efi’et sur la plaque photographique après ^une exposition ^{de 5} jours.

L’uranium X peut ^être séparé de l’uranium de la même manière ^en employant ^{à la} place ^{de l’acétone}

les dissolvants suivants : acétate de méthyle, ^acétate d’ethyle, ^alcools méthylique, éthylique ^et amylique, ^et

de l’éther acéto-acétique. ^{Dans tous les cas, l’ura-}

niunl X n’a pas été étudié seulcment par la méthodes

photographique, ^{mais on a} pris également les lois de décroissance par la méthode électrique ^{et on a trouvé} l’activité b diminuant de moitié en 22 jours ^environ.

La même variation dans l’activité tl’ollléc dans le cas

de l’acéloiic mcc 1 échantillons de nitrate employé ^{a été}

retrouvée avec ces autres dissolvants. Dans aucun des

cas, tout l’uranium X ^ne disparaît ^en filtrait le résidu insoluble déposé dans chacun des liquides.

L’addition d’hydratc ferrique humide achève la sépa- ration, ^{ou dans le cas d’un} liquide ^{non miscible avec} l’eau, de sulfate de baryum ^{sec; cc dernier} cependant,

n’a pas ^autant d’action que l’hydrate ferrique.

L’uranium X, quel que soit le dissolvant employée

pour faire la séparation, ^donne également ^des

rayons ^{ct et} b. Rutherford et Grier ont trouvé que, dans la séparation par le carbonate d’ammoniaque,

les rayons ^x constituent ^au dél)ut cnviron un tiers de l’activité totale. Il paraît certain clue ^cette petite quan- tité d’activité tient al des traces d’uranium, ^{car il est} généralement ^admis que l’uranium X ^ne donne que des rayons b. ^{Nous avons} trouvé que, dans l’uranium B isolé par les méthode précédentes, ^{il n’} y ^a pas que les radiations b qui diminuent de moitié en 22 jours environ, ^{suivant une loi de} décroissancc de forn:c

exponentielle, ^{mais les} radiations x décroissent égale-

ment et dans les mêmes proportions. ^{Avec l’acétone,}

l’activité x est généralement ^les 50 pour 100 de

l’activité totale, ^{en tenant} _{compte que} ^cette proportion dépend jusqu’à ^{un certain} de l’échantillon de nitrate

employé ^{et de la} façun dont lc résidu à essayeur ^est

répandu ^{sur la} plaque. Avec ^{les autres} dissonants le

rapport ^{varie avec le} dissolvant et aussi ^avec Féchan-

tillon de nitrate employée. Les meilleurs courbes montrant la relation des lois de décroissance des ra-

diations x et b ^{ont été obtenues en} filtrant le résidu insoluble de la solution et en y jetant ^{ensllite un} peu

d’hydrate ^fcrri-

que. En le lavant

avec le dissolvant,

on pouvait ^rendre l’hydrate exempt d’uranium, ^dont la présence ^aurait changé ^{la courbe}

de décroissance des rayons ^x. La

figure 1 repré-

sente les courbes de désactivation obtenues de cette manière au moyen

Fig. 1.

A. (le désactivation de itb

B. cie désactivation dn l’activité b.

C. Courbe de désactivation de l’activité to- tale.

de l’acétone. L’activité b ^a été mesurée en couvrant l’échantillon avec deux épaisseurs ^de papier préalable-

ment vérifiées comme étant capables ^{d’arrêter bouts}

les rayons ^x. L’activité des rayons ^{x a} été obtenue en

soustrayant l’activité b de l’activité totale.

La séparation ^au moyen du carbonate d’ammo-

niaque ^{ne se} fait pas bien à moins qu’il n’y ^{ait une} quantité considérable d’impuretés ^non dissoute. La

présence ^de 1bBdrate ferrique, additionné ou précipité

dans la solution contribue réellenlcnt à la séparation.

Cependant les résultats que ^{nous aions} obtcnus avec

la carbonate d’ammoniaque n’approchent pas de ^ceux donnés par l’acétone ^et les autres dissolvants men-

tionnés.

L’expérience ^{suivante a été faite} pour ^{voir si} les courbes de décroissance de l’uranium X obtenu au

moyen du carbonate d’ammoniaque ^{sont semblable}

à celles de l’uranium X obtenu par l’acétone, ^{etc. On}

a dissous 12 grammes de nitrate d’uranium de hahlbaum dans 60 centimètres cubes d’eau; ^on ajoute

ensuite quelques gouttes ^d’une solution de chlorure de fcr dilué, puis ^une solution de carbonate d’ammo-

niaque ^{en excès.} Après filtration, ^le précipité ^est

lavé dans une solution de carbonate d’ammoniaque.

Ensuite on le redissout dans due l’acide nitrique ^dilué,

et on le reprécipitc ^{dans du} carbonate d’ammo-

niaque ^en excès pour arriver à faire disparaître ^toute

trace d’uranium. Quelques gouttes de chlorure ferrique

sont encore ajoutées ^au premier uraniuln filtré et le

précipité obtenu filtré est lavé avec du carbonate

d’ammoniacluc. ^Les papiers ^a filtreryet ^leurs précipités

sont ensuite incinérés ensemble et l’oxyde ferrique et

les cendres mis dans l’alcool, ^et répandus ^{en couche}

très mince sur un plateau ^de 111étal. L’alcool ^est brûlé et, après refroidissen1ent, l’activité totale, ^ainsi

que celle due ^aux rayons cc et b, ^{est mesuréc à des}

intervalles de plusieurs jours de la manière décria

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pins haut. Les trois courbes représentant ^{ces actiBites}

décroissent de moitié en 21 à 92 jours, ^{et sont en}

tons ponib comparable à collm obtenues au moyen de F acétone.

Nous ayons donc montre d’abord (me l’uranium X

peut ^{être sépare} de l’uranium au moyen de dissol- vants dans lequel l’uranium X est insoluble, ^{ces nou-} velles méthodes étant plus satisfaisantes (luc celles

déjà employées, ^{et ensuite} que l’uranium X n’éiiiut pas ^seulement des rayons p ^{mais aussi} dcs rayons ^x.

Sur quelques propriétés radioactives de l’uranium

Par B. BOLTWOOD,

(Travail ^du laboratoire de physique ^de l’Université de Montréal).

SUR des considérations théoriques, Rutherford

^a émis l’hypothèse que le radium est produit par l’uranium. Cette hypothèse ^est étayée expéri-

menlalellcnf par les recherches dc Boltwood, ^Strutt et

SoddB ^{2. Le} premier ^a analysé ^llil grand ^{nombre de}

minerais d uranium et trouve que dans tous les échan- tillons le rapport de l’uranium au radium était ^con- stant. C’est ce à quoi ^il faut s’attendra si le radium est ^un produit ^de désintégration ^de l’uranium, ^autre-

ment le lait est difficile à expliquer. ^Si 1 on ^admet

que les particules ^{x sont des atomes d’héliun1 de} poids atomique ^{.4’, on devrait} s’attendre, ^le poids atomique

de l’uranium étant 238 ^et celui du radium 225, ^{à ce} qu’il ^{existe deux} produits ^a rayonnement ^{x entre l’u-}

raniU111 et le radium. On suppose ici que l’uranium lui-même éiiietie en se décomposant ^une particule ^x.

Sur le cjnscil dcl professeur Rutherford, j’ai entrepris quelques expériences pour voit- ^si l’on pourrait ^extraire

de l’uranium un autre constituant radioactif. Jusqu’ici

111CS expériences ^{ont donné un résultat} négatif; pour- tant il pourra être intéressant par ^{la suite} de con-

naître les méthodes essayées ^et les observations faites.

On sait (luc l’actinium ^et probablement aussi le tho- rium sont inactifs par eux-mêmes ; par contre, ^{on n’a}

jusqu’ici ^aucun indice que l’uranium puisse ^être privé temporairement ^{de son activité x. De} plus, ^il n’y ^a

pas de preuve certaine de l’existence de ^nouveaux pro- duits de l’uranium, bien que les résultats de quelques expériences anciennes semblent indiquer ^des produits

de ce genre. Il ^sera parlé ^{de ces} expériences plus ^loin.

Signalons ici que les observations n’ont pas dépassé

sic moins, ^{de sorte} que des transformations très lentes n’auraient, pu être -découvertes. On sait qu’il ^{est diffi-}

cile d’établir avec certitude de petits changements

d’activité dans un laboratoire fortement infecté de pro- duits radioactifs.

1. RUTHERFORD, Radioactivity, 1905, pp. 4;)U,599.

2. idem.

Réactions chimiques.

On a essaye ^{les réactions} chimiques ^{suivantes pour}

voir si clles conduiraient à la séparation d’un consti- tuant radioactif de l’uranium. D’une solution acidulée d’azolate d’uranium on a précipité l’argent, ^{le cuivre,}

le plomb ^{ct le bismuth à l’état de} sulfures, l’argentëga-

lement à l’état dc chlorure. Les précipités ^nc possé-

daient ni activité i ni ac’ivitc b, ^même après plusieurs

niois.

Becquerel

^{a montré} qu’un précipité de sulfate de

baryu111 en trahie l’urdniun1 B: d’une solution d’ura- nium. ()n a trouvé que le sulfate de calcium a la méme propriété, ^tandis que les oxalates ^de bard uin ^et

de calcium, précipités ^{dans une} solution ammoniacale

d’hydrate d’uranium, ^{sont inactifs.}

Schhmdt et Moore’

ont séparé le thorium X du tl1o- riunl _par l’acide fulnarique. ^On ajoute ^{une solution} alcoolique ^d’acide l’umarique ^{a une} solution d’ura- nium; ^{il ne se} forme pas de précipité visible, ^{et le}

filtre est inactif.

Certaines bases organiques ^ont rendu des services pour la séparation ^{des terres rares, et il semblait} pos- sible _que des essais dans cette voie conduisent a la

séparation ^d’un produit ^{actif. On trouva} que l’aniline

et la toluidine précipitent ^l’uran1u1 presque intégra-

lenlcnt en LInC seule fois, ^tandis que la yuinoléine ^ne

le précipite pas. ^Les liqueurs filtrées obtenues après

action dc l’aniline on de la toluidine furent évaporées

ct on mcsura leur activité. Elles se 1110ntrèrent presque

inactives, ^et leur activité n’avait pas varié après ^deux

mois.

L’uranium fut précipité ^{aussi sous forme} d’hy- draie, ^{de carbonate ou de} phosphate, l’activité des

liqueurs Iiltl°écs était très petite ^et invariable avec le

temps.

1. C. R. 131, p. 137, 1900.

2. J. Plays. Chem. Novembre 1905.