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Nanostructures auto-assemblées : des systèmes modèles pour le micromagnétisme de parois magnétiques

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Academic year: 2021

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pour le micromagnétisme de parois magnétiques

Fabien Cheynis

To cite this version:

Fabien Cheynis. Nanostructures auto-assemblées : des systèmes modèles pour le micromagnétisme de

parois magnétiques. Matière Condensée [cond-mat]. Institut National Polytechnique de Grenoble -

INPG, 2007. Français. �tel-00261038�

(2)

INSTITUT NATIONAL POLYTECHNIQUE DE GRENOBLE

N

attribu´ e par la biblioth` eque

t t t t t t t t t t

THESE

pour obtenir le titre de

DOCTEUR DE L’INP Grenoble Sp´ ecialit´ e : Physique

pr´ epar´ ee ` a l’Institut N´ eel CNRS-UJF

dans le cadre de l’´ Ecole Doctorale de Physique pr´ esent´ ee et soutenue publiquement

par

Fabien Cheynis

le 7 d´ ecembre 2007

Nanostructures auto-assembl´ ees : des syst` emes mod` eles pour le micromagn´ etisme

de parois magn´ etiques

Directeur de th` ese : Olivier Fruchart

Co-directeur de th` ese : Jean-Christophe Toussaint

Composition du jury : M. Giancarlo Faini Rapporteur

M. Olivier Fruchart Directeur de th` ese M. Fran¸cois Montaigne Examinateur M. Laurent Ranno Examinateur

M. Andr´ e Thiaville Rapporteur et Pr´ esident

M. Jean-Christophe Toussaint Co-directeur de th` ese

(3)

Une th` ese est souvent le fruit de nombreuses collaborations. Ma th` ese ne fait pas exception ` a cette r` egle, loin s’en faut ! J’aimerais donc par ces quelques lignes remercier toutes les personnes avec qui j’ai appr´ eci´ e travailler, j’esp` ere simplement ne pas en oublier.

Tout d’abord je voudrais remercier mes encadrants : Olivier Fruchart pour son dynamisme ` a toutes ´ epreuves, son efficacit´ e, et la multitude de ses id´ ees et Jean-Christophe Toussaint pour son ´ energie communicative, sa rigueur et pour sa capacit´ e ` a allier recherche et enseignement. J’ai beaucoup appris ` a leur cˆ ot´ e.

Je tiens ` a remercier les membres du Jury. En particulier je suis recon- naissant envers Giancarlo Faini et Andr´ e Thiaville pour avoir accept´ e d’ˆ etre rapporteur de mon travail de recherche. Je remercie ´ egalement Fran¸cois Mon- taigne d’ˆ etre venu de Nancy et de l’int´ erˆ et qu’il a port´ e ` a mon travail ainsi que Laurent Ranno pour ses remarques constructives.

Dans le long processus qui m` ene ` a la mesure physique, il y a tout en amont l’´ elaboration de l’´ echantillon. Je voudrais donc remercier Philippe David et Val´ erie Santonacci pour leur soutien sur le bˆ ati de d´ epˆ ot laser puls´ e. Je tiens ensuite ` a remercier Helge Haas avec qui nous avons su´ e pour mettre au point le proc´ ed´ e de contactage de plots individuels et Thierry Fournier pour sa dis- ponibilit´ e, ses conseils judicieux et son expertise en nanofabrication. Merci

´

egalement ` a Laurent Ranno et Wolfgang Wernsdorfer qui m’ont fait part de leur expertise en magn´ eto-transport, j’ai beaucoup appris ` a leur contact.

Une pens´ ee ´ egalement pour Mehdi Amara pour m’avoir laiss´ e sournoisement d´ etourner le cryostat de magn´ eto-striction de son utilisation premi` ere pour pouvoir r´ ealiser mes mesures de transport. Un grand merci au passage ` a Di- dier Dufeu et Denis Maillard pour leurs comp´ etences et leur aide sur la canne de transport.

Je voudrais ´ egalement remercier toute la joyeuse ´ equipe d’Elettra : Ra- chid Belkhou pour nous avoir g´ en´ ereusement accord´ e du temps de faisceau, Nicolas Rougemaille avec qui nos routes se sont plusieurs fois crois´ ees et qui je l’esp` ere se croiseront encore et Gilles Cauchon pour avoir accept´ e de sou- tirer dans un dernier ´ elan d’espoir les ultimes photons du faisceau avant la nouvelle injection lors de notre premier run de manip.

De l’autre cˆ ot´ e de la barri` ere, il y a bien ´ evidemment la fabuleuse ´ equipe

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des Lorentziens : Aur´ elien Massebœuf pour son dynamisme, sa sympathie et la maˆıtrise de son b´ eb´ e, Pascale Bayle-Guillemaud et Alain Marty pour leurs conseils lorsque le retournement des domaines de fermeture de N´ eel se faisait timide. Dans ce projet, je dois ´ egalement associer Laurent Cagnon avec qui nous avons essay´ e en vain d’attaquer par voie chimique le saphir. . . costaud comme substrat !

Il y a aussi les inconditionnels du repas de 11h30 et de la pause caf´ e qui s’en suit : Florent Ingwiller, Baptiste Carvello, Benjamin Canals, Fabien Romanens, Julien Robert, Anthony Rousseau, Nicolas Hadacek, . . . Il y a

´ egalement toutes les forces vives des diff´ erents laboratoires avec qui j’ai eu plaisir ` a discuter : Bogdana Borca, Yasmina Dahmane, Helga Szambolics, Mihai Miron, Pierre-Jean Zermatten, Evaggelos Kritsikis. . .

Pour terminer, j’aimerais remercier chaleureusement ma famille, la joyeuse

bande des Drˆ omois ainsi que mon Amoureuse pour leur soutien et leur pr´ e-

sence notamment pendant la difficile p´ eriode de fin de th` ese.

(5)
(6)

Table des mati` eres

Introduction g´ en´ erale 1

I Etat de l’art des plots de Fe(110) ´ 5

I.A Croissance et structure des plots de Fe(110) . . . . 6

I.A.1 Techniques de croissance et de caract´ erisation . . . . . 6

I.A.2 El´ ´ ements de croissance ´ epitaxiale . . . . 11

I.A.3 Croissance ´ epitaxiale et propri´ et´ es structurales des plots de Fe(110) . . . . 14

I.B Outils th´ eoriques : introduction au micromagn´ etisme . . . . . 16

I.B.1 Micromagn´ etisme et ´ energies . . . . 17

I.B.2 Parois dans les couches minces . . . . 22

I.B.3 Parois dans les nanostructures . . . . 26

I.C Configurations en domaines des plots de Fe(110) . . . . 28

I.D Configuration en parois des plots de Fe(110) : ´ etude des do- maines de fermeture de N´ eel par microscopie magn´ etique XMCD- PEEM . . . . 31

II Pr´ edictions des simulations micromagn´ etiques 35 II.A Pr´ esentation du mod` ele . . . . 36

II.B Parois asym´ etriques sous champ transverse : aspects ´ energ´ e- tiques dans un mod` ele 2D . . . . 38

II.C Retournement et hyst´ er´ esis des domaines de fermeture de N´ eel sous champ transverse . . . . 42

II.C.1 D´ emonstration du retournement des domaines de fer- meture de N´ eel . . . . 42

II.C.2 Hyst´ er´ esis associ´ ee au retournement des domaines de fermeture de N´ eel . . . . 43

II.C.3 Retournement des domaines de fermeture de N´ eel ob- servable ` a r´ emanence . . . . 44 II.C.4 Retournement des domaines de fermeture de N´ eel sous

une combinaison de champs transverse et perpendiculaire 46

i

(7)

III.A Microscopies de surface PEEM-LEEM et signal XMCD . . . . 50

III.A.1 Low-Energy Electron Microscopy . . . . 51

III.A.2 PhotoElectron Emission Microscopy - X-ray Magnetic Circular Dichroism . . . . 52

III.B R´ esultats exp´ erimentaux . . . . 58

III.B.1 Protocole exp´ erimental de l’´ etude . . . . 58

III.B.2 Retournement des domaines de fermeture de N´ eel . . . 60

III.B.3 Champs de retournement et consid´ erations g´ eom´ etriques 61 IV ´ Evolution, sous champ, des parois ´ etudi´ ees par microscopie de Lorentz 67 IV.A Microscopie de Lorentz : Principe et aspects instrumentaux . . 68

IV.A.1 Microscopie ´ electronique ` a transmission . . . . 68

IV.A.2 Contrastes magn´ etiques et modes d’imagerie . . . . 70

IV.A.3 Pr´ eparation des ´ echantillons . . . . 73

IV.B R´ esultats exp´ erimentaux . . . . 74

IV.B.1 Hyst´ er´ esis des domaines de fermeture de N´ eel . . . . . 74

IV.B.2 Transition paroi-vortex . . . . 79

V Proc´ ed´ e de contactage de plots de Fe(110) individuels 87 V.A Lithographies et techniques de micro- nanofabrication . . . . . 88

V.B D´ efinition du dispositif de contactage . . . . 96

V.C Choix technologiques . . . . 98

V.D Lithographie ´ electronique : aspects instrumentaux . . . 100

V.E Optimisation des diff´ erents niveaux de lithographie . . . 102

V.E.1 Pr´ esentation des ´ echantillons . . . 102

V.E.2 Contacts inf´ erieurs . . . 103

V.E.3 Niveau « trous » . . . 111

V.E.4 Contacts sup´ erieurs . . . 122

VI Transport, sous champ et en temp´ erature, dans un plot de Fe(110) individuellement contact´ e 125 VI.A Introduction au magn´ eto-transport . . . 126

VI.B Signal physique mesur´ e et ´ etudes pr´ eliminaires . . . 130

VI.B.1 Plots de Fe(110), domaines de fermeture de N´ eel et signaux magn´ eto-r´ esistifs . . . 130

VI.B.2 ´ Etude ´ electrocin´ etique pr´ eliminaire . . . 132

VI.B.3 ´ Evaluation du signal de mesure . . . 134

VI.C Montage exp´ erimental et mesure . . . 134

ii

(8)

VI.D R´ esultats exp´ erimentaux . . . 139 VI.D.1 Caract´ erisation des arriv´ ees de courant/tension . . . . 139 VI.D.2 Magn´ eto-transport dans des nanostructures individuelles142 VI.D.3 Bilan des probl` emes rencontr´ es, interpr´ etations et so-

lutions envisageables . . . 145

Conclusion g´ en´ erale 149

A Proc´ ed´ es de fabrication 153

Glossaire 155

Bibliographie 168

iii

(9)
(10)

Introduction g´ en´ erale

Le retournement d’aimantation est un th` eme d’´ etude central du magn´ e- tisme. Traditionnellement r´ ealis´ e par application d’un champ magn´ etique, il consiste g´ en´ eralement en le renversement de domaines par rotation de l’ai- mantation ou d´ eplacement de parois. Outre dans les aimants permanents, le renversement d’aimantation a ´ et´ e particuli` erement ´ etudi´ e dans les couches minces car, d’une part, l’utilisation de microscopies magn´ etiques renseigne sur l’essentiel de la configuration magn´ etique, d’autre part la g´ eom´ etrie quasi-2D facilite la mod´ elisation des domaines et parois. Dans le cas d’un renversement par d´ eplacement de parois, on consid` ere parfois celles-ci comme des objets ` a part enti` ere, que l’on peut d´ eplacer par application d’un champ magn´ etique[1]

ou d’un courant ´ electrique[2].

La structure interne des parois magn´ etiques a fait l’objet de nombreuses

´ etudes[3], notamment dans les couches minces pour les raisons mentionn´ ees ci-dessus. L’effet d’un champ magn´ etique sur cette structure interne a ´ et´ e envisag´ ee et ´ etudi´ ee, par extension de l’effet d’un champ magn´ etique sur les domaines[4, 5]. Ces ´ etudes peuvent cependant ˆ etre d´ elicates car sous l’ef- fet d’un champ les parois peuvent se d´ eplacer et donc ´ echapper au champ d’analyse, avant de montrer un effet sur leur structure interne. Ceci limite notamment l’intensit´ e et les directions dans lesquelles l’effet d’un champ ma- gn´ etique peut ˆ etre ´ etudi´ e. Le pi´ egeage des parois par des d´ efauts ou une microstructure n’est pas une alternative satisfaisante car alors les propri´ et´ es du mat´ eriau aux abords de la paroi sont modifi´ ees et peu fiables.

Pour ces ´ etudes, il semble plus prometteur d’utiliser des nanostructures plates typiquement microniques, constitu´ ees de mat´ eriaux relativement doux.

Ces structures pr´ esentent en effet, pour une taille lat´ erale et une ´ epaisseur suffisantes[6, 7, 8], une configuration dite ` a fermeture de flux, pr´ esentant une ou un nombre tr` es limit´ e de parois magn´ etiques. Citons par exemple l’´ etat dit vortex dans des plots circulaires[9, 10] et les configurations dites Landau ou losange dans des plots allong´ es[11, 12, 13]. Ainsi, des ´ etudes r´ ecentes ont mis en ´ evidence le retournement du cœur de vortex magn´ etiques dans des na- nostructures circulaires par application d’un champ perpendiculaire de forte

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(11)

intensit´ e[14, 15] ou par application d’un champ planaire de moindre intensit´ e puls´ e[16] ou oscillant dans le domaine des hyperfr´ equences[17]. Notons que les premi` eres ´ etudes analogues utilisant un courant polaris´ e en spin ont ´ et´ e publi´ ees cette ann´ ee[18].

Nous pr´ esentons ici les r´ esultats d’une ´ etude, ` a caract` ere fondamental, portant sur le contrˆ ole par application d’un champ magn´ etique des propri´ e- t´ es internes d’un objet plus complexe que les vortex adress´ es jusqu’` a pr´ esent : une paroi de Bloch asym´ etrique. En particulier, nous nous sommes int´ eress´ es au retournement d’une composante interne de la paroi de Bloch asym´ etrique : les domaines de fermeture de N´ eel. Nous avons ´ egalement ´ etudi´ e un cas de transition entre un vortex et une paroi. Au sein de l’´ equipe Micro- Nanoma- gn´ etisme de l’Institut N´ eel, ce projet se situe dans la continuit´ e de la th` ese de Pierre-Olivier Jubert[19] et des ´ etudes ult´ erieures[12, 20] portant sur les pro- pri´ et´ es de croissance et micromagn´ etiques hors-champ de plots microniques de Fe(110) auto-assembl´ es, de forme allong´ ee.

Dans le chapitre I de ce manuscrit, nous rappelons les propri´ et´ es de crois- sance ´ epitaxiale ainsi que les propri´ et´ es structurales du syst` eme Fe/cc(110) (cc=Mo,W) dans le r´ egime o` u des plots facett´ es auto-assembl´ es de Fe(110) sont obtenus. Apr` es avoir introduit les notions de micromagn´ etisme requises pour la compr´ ehension de la suite du manuscrit, nous pr´ esentons les dif- f´ erentes configurations micromagn´ etiques observ´ ees au cours de la th` ese de Pierre-Olivier Jubert[19] dans les plots de Fe(110). Une attention particuli` ere est apport´ ee ` a la configuration de Landau caract´ eris´ ee par la pr´ esence d’une paroi de Bloch asym´ etrique.

Le chapitre II pr´ esente les pr´ edictions des configurations micromagn´ e- tiques de plots de Fe sous champ obtenues par simulations micromagn´ etiques.

Ces simulations ont ´ et´ e r´ ealis´ ees en collaboration avec Jean-Christophe Tous- saint. Dans le chapitre III, nous d´ etaillons une ´ etude par microscopie magn´ e- tique XMCD-PEEM sur le retournement, observ´ e ` a r´ emanence et de mani` ere statistique sur une assembl´ ee de plots, des domaines de fermeture de N´ eel.

Ces exp´ eriences ont ´ et´ e men´ ees sur la ligne de lumi` ere Nanospectroscopy du synchrotron Elettra (Trieste, Italie) sur l’instrument PEEM/LEEM fran¸cais.

Une ´ etude afin de corr´ eler champ de retournement et param` etres g´ eom´ e- triques (hauteur, rapport d’aspect) a ´ et´ e men´ ee.

Le chapitre IV traite des r´ esultats obtenus sur l’´ evolution des configu- rations micromagn´ etiques de plots de Fe(110) individuels, sous champ, par microscopie ´ electronique ` a transmission en mode imagerie magn´ etique (dite microscopie de Lorentz ). Nous avons ´ egalement ´ etudi´ e la transition entre une paroi de domaine de longueur finie et un vortex magn´ etique. Ce travail a ´ et´ e

2

(12)

r´ ealis´ e en collaboration avec Aur´ elien Massebœuf, Pascale Bayle-Guillemaud et Alain Marty du CEA \ DRMFC \ SP2M - Grenoble.

Les chapitres V et VI traitent de mon activit´ e centrale de recherche au cours de cette th` ese. L’id´ ee originale de ce projet ´ etait d’´ etudier la d´ ependance en temp´ erature du ph´ enom` ene de retournement des domaines de fermeture de N´ eel sur des plots individuels. Pour ce faire une proc´ edure de contactage en mode 4 pointes bas´ ee sur la lithographie ´ electronique a ´ et´ e d´ evelopp´ ee en collaboration avec Helge Haas et Thierry Fournier au sein de la plateforme Nanofab. Les ´ etapes du d´ eveloppement de cette proc´ edure sont d´ evelopp´ ees dans le chapitre V. Le chapitre VI pr´ esente les r´ esultats obtenus sur les propri´ et´ es de transport sous champ et en temp´ erature de plots de Fe(110) individuels.

3

(13)

4

(14)

Chapitre I

Etat de l’art des plots de ´ Fe(110)

Sommaire

I.A Croissance et structure des plots de Fe(110) . . 6 I.A.1 Techniques de croissance et de caract´ erisation . . . 6 I.A.1.a D´ epˆ ot laser puls´ e (PLD) . . . . 6 I.A.1.b Diffraction d’´ electrons rapides en incidence

rasante (RHEED) . . . . 9 I.A.1.c Microscope ` a force atomique (AFM) . . . 11 I.A.2 El´ ´ ements de croissance ´ epitaxiale . . . . 11 I.A.2.a Param` etres r´ egissant la croissance . . . . 12 I.A.2.b Modes de croissance . . . . 13 I.A.3 Croissance ´ epitaxiale et propri´ et´ es structurales des

plots de Fe(110) . . . . 14 I.B Outils th´ eoriques : introduction au micromagn´ etisme 16

I.B.1 Micromagn´ etisme et ´ energies . . . . 17 I.B.2 Parois dans les couches minces . . . . 22 I.B.3 Parois dans les nanostructures . . . . 26 I.C Configurations en domaines des plots de Fe(110) 28 I.D Configuration en parois des plots de Fe(110) :

´

etude des domaines de fermeture de N´ eel par microscopie magn´ etique XMCD-PEEM . . . . . 31

5

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La croissance des couches et nanostructures ´ epitaxi´ ees de Fe/Mo(110) et Fe/W(110) et leurs propri´ et´ es magn´ etiques (hors champ pour les nano- structures) est un sujet arriv´ e ` a maturit´ e au sein de l’´ equipe Micro- et Na- nomagn´ etisme (MNM) de l’Institut N´ eel[19, 21, 22]. Au cours de ma th` ese l’essentiel de mon travail a trait´ e des plots de Fe(110) auto-asssembl´ es. La pr´ esente partie de ce manuscrit sera donc l’occasion de pr´ esenter l’´ etat de l’art de ce syst` eme au sein de notre ´ equipe ainsi que plus largement au sein de la communaut´ e internationale. En particulier, apr` es une pr´ esentation des techniques de croissance sous ultra-vide et de caract´ erisation structurale, la croissance ´ epitaxiale ainsi que les propri´ et´ es structurales des plots de Fe(110) seront abord´ ees. Leurs configurations en domaines et parois magn´ etiques se- ront ensuite d´ etaill´ ees en ayant pr´ ealablement introduit des notions du mi- cromagn´ etisme.

I.A Croissance et structure des plots de Fe(110)

I.A.1 Techniques de croissance et de caract´ erisation

Des informations compl´ ementaires aux ´ el´ ements apport´ es dans cette par- tie notamment concernant les techniques du vide et d’analyses des surfaces/in- terfaces se trouvent dans les r´ ef´ erences [23, 24].

I.A.1.a D´ epˆ ot laser puls´ e (PLD)

Chambre ultra-vide(UHV) L’ensemble ultra-vide (Ultra-High Vacuum, UHV ) utilis´ e au cours de ma th` ese pour le d´ epˆ ot des ´ echantillons est consti- tu´ e de trois enceintes distinctes (Fig. I.1). La premi` ere est d´ edi´ ee au d´ epˆ ot

`

a proprement parler. Elle contient un porte-´ echantillon mont´ e sur un four r´ esistif situ´ e ` a l’arri` ere de l’´ echantillon (l’´ echantillon peut ainsi ˆ etre chauff´ e jusqu’` a 950

C), un cache automatis´ e permettant la r´ ealisation de d´ epˆ ots en coin, une micro-balance ` a quartz donnant une estimation de la vitesse de d´ epˆ ot, un ensemble de quatre porte-cibles, ´ egalement automatis´ e ce qui auto- rise la r´ ealisation de multicouches, et un syst` eme de caract´ erisation RHEED (Reflection High-Energy Electron Diffraction) permettant une ´ etude cristal- lographique de la surface de l’´ echantillon (cf. I.A.1.b).

La seconde enceinte est consacr´ ee au stockage, ` a la pr´ eparation et ` a l’ana- lyse des ´ echantillons. Elle comporte un carrousel autorisant le stockage de huit cibles ou ´ echantillons, un syst` eme de spectroscopie d’´ electrons Auger (Auger Electron Spectroscopy, AES) permettant la quantification des ´ el´ ements chi- miques pr´ esents en surface. Afin de r´ ealiser un recuit des ´ echantillons, un four de mˆ eme conception que celui de l’enceinte de d´ epˆ ot est dispos´ e sur

6

(16)

I.A. Croissance et structure des plots de Fe(110)

Fig. I.1 – Photographie (a) et sch´ ema - vue de dessus - (b) des chambres UHV.

l’un des porte-´ echantillons et permet un chauffage allant jusqu’` a 950

C. La temp´ erature des ´ echantillons est mesur´ ee sur les deux fours pr´ esents dans la chambre d’´ evaporation et d’analyse ` a l’aide d’un thermocouple. Ce dernier n’´ etant pas en contact direct avec le substrat, une diff´ erence de temp´ erature existe entre la temp´ erature du thermocouple et celle du substrat. La corres- pondance entre ces deux temp´ eratures a ´ et´ e calibr´ ee ` a l’aide d’un pyrom` etre.

Un canon ` a ions permet le d´ ecapage des ´ echantillons. La troisi` eme enceinte est d´ edi´ ee ` a la caract´ erisation par Microscopie ` a Effet Tunnel (Scanning Tun- neling Microscopy, STM).

Le transfert des cibles et ´ echantillons d’une enceinte ` a l’autre est as- sur´ e par un ensemble de cannes magn´ etiques manuelles. Enfin, la pr´ esence d’un sas permet l’introduction des ´ echantillons et des cibles dans la chambre d’analyse, un pompage secondaire de quelques heures, ` a l’aide d’une pompe primaire s` eche et d’une pompe turbo-mol´ eculaire, est n´ ecessaire pour mini- miser la d´ egradation du vide dans l’enceinte d’analyse. En ce qui concerne le vide dans les enceintes, il est typiquement de l’ordre de 5 × 10

−11

Torr dans l’enceinte de d´ epˆ ot (avant d´ epˆ ot) et de 4 × 10

−10

Torr dans la chambre d’ana- lyse. En cours de d´ epˆ ot, le vide typique est de 1 − 2 × 10

−10

Torr. Ce vide est assur´ e par la pr´ esence dans chaque chambre d’une pompe ionique ` a su- blimateur de titane. De plus, la pr´ esence d’une garde d’azote liquide permet

´ eventuellement d’am´ eliorer le vide de la chambre d’´ evaporation en adsorbant les contaminants.

Pr´ esentation de la technique de d´ epˆ ot Le d´ epˆ ot laser puls´ e (Pulsed Laser Deposition, PLD) est un proc´ ed´ e de d´ epˆ ot permettant l’obtention de

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(17)

couches minces. Lors du d´ epˆ ot, la surface d’une cible est amen´ ee localement au-dessus de sa temp´ erature de fusion sur une ´ epaisseur de 100 ` a 1000 nm par une impulsion laser, de sorte qu’une partie des atomes de la surface se trouvent ´ evapor´ es. La largeur de l’impulsion laser est de 10 ns pour une fr´ equence de 10 Hz. Le laser utilis´ e dans la chambre UHV est un laser Nd- YAG doubl´ e en fr´ equence (λ = 532 nm), d’une puissance moyenne maximale de 1.5 W, soit une puissance instantan´ ee maximale de 15 MW durant les impulsions.

Lors d’une impulsion, la phase d’´ evaporation des atomes de la cible se d´ eroule sch´ ematiquement en trois ´ etapes :

1. absorption de l’´ energie du faisceau par les atomes de la cible et ´ evapora- tion thermique d’atomes individuels. Il existe un seuil d’´ energie par unit´ e de surface de cible, seuil en dessous duquel l’´ evaporation n’a pas lieu. Ce seuil d´ epend de la capacit´ e calorifique et de la conductivit´ e thermique du mat´ eriau constituant la cible. Pratiquement, la densit´ e d’´ energie par unit´ e de surface est r´ egl´ ee en focalisant ou d´ efocalisant le faisceau sur la cible ` a l’aide d’une lentille. Cependant, ce r´ eglage influe sur deux effets qui jouent un rˆ ole inverse : en focalisant le faisceau sur la cible, la densit´ e d’´ energie par unit´ e de surface augmente mais la surface d’´ evaporation diminue.

2. interaction entre le faisceau laser et le gaz d’atomes ´ evapor´ es. Cette in- teraction conduit ` a la formation d’un gaz d’atomes partiellement ionis´ es ou plasma, ´ egalement appel´ e plume. L’inconv´ enient de cette interaction est la diminution de la densit´ e d’´ energie effective par unit´ e de surface puisqu’une partie de l’´ energie fournie par le faisceau est absorb´ ee par les atomes de la plume. On observe donc une saturation du taux d’ablation en fonction de la puissance laser.

3. expansion adiabatique du gaz partiellement ionis´ e.

Sp´ ecificit´ es du PLD Le PLD pr´ esente plusieurs diff´ erences par rapport

`

a la m´ ethode plus largement utilis´ ee permettant d’obtenir des ´ echantillons mono-cristallins : l’´ epitaxie par jet mol´ eculaire (Molecular Beam Epitaxy, MBE) et dont il est parfois utile de tirer parti pour faciliter la croissance.

D’une part, compte-tenu de l’interaction plasma-laser, les atomes et ions ´ eva- por´ es poss` edent une ´ energie comprise entre 1 eV et potentiellement plusieurs centaines d’eV ce qui favorise leur diffusion une fois adsorb´ es et, de ce fait, l’´ epitaxie (dans notre cas, les particules incidentes ont une ´ energie comprise entre 0.1 et 10 eV)[25, 26]. Dans le cadre du proc´ ed´ e PLD, il est ainsi possible de jouer sur un autre param` etre que la temp´ erature pour favoriser la diffusion

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(18)

I.A. Croissance et structure des plots de Fe(110)

des adatomes (ce qui peut, le cas ´ ech´ eant, permettre de contourner le pro- bl` eme de formation d’alliage). De plus, le caract` ere puls´ e de l’ablation induit une densit´ e de sites de nucl´ eation plus importante pour le PLD que pour la MBE[27, 28]. En effet, ` a vitesse de d´ epˆ ot moyenne ´ equivalente (ex. : 1 ˚ A/min), le taux de d´ epˆ ot instantan´ e du PLD, lors des impulsions, est beaucoup plus fort (ex. : '1 µm/s) que celui de la MBE. Cette forte densit´ e de sites de nucl´ eation ne favorise pas la croissance par flux de marches mais permet plus facilement de stabiliser des phases m´ etastables. Par ailleurs, puisque le gaz de particules est partiellement ionis´ e, il est possible d’introduire des dispositifs

´ electromagn´ etiques ` a des fins de d´ eviation ou de concentration, citons, par exemple, le travail effectu´ e par Clarisse Ducruet au laboratoire Louis N´ eel sur ce sujet[29]. Enfin, la cr´ eation d’un plasma provoqu´ ee par le laser assure une conservation correcte de la stoechiom´ etrie. L’ensemble de ces diff´ erences justifie le fait que le PLD est souvent utilis´ e pour des compos´ es complexes, notamment les oxydes ´ epitaxi´ es. Il est utilis´ e moins commun´ ement pour les m´ etaux, mais permet n´ eanmoins une bonne ´ epitaxie[27].

Le PLD poss` ede ´ egalement des inconv´ enients notamment la projection possible sur l’´ echantillon de gouttelettes ou de d´ ebris solides du mat´ eriau constituant la cible due ` a une forte pression de radiation sur la surface fondue[30]. Diff´ erentes m´ ethodes permettent de r´ eduire ces risques d’´ ejec- tions. Tout d’abord, il est essentiel d’optimiser la densit´ e d’´ energie. En effet une forte densit´ e d’´ energie par unit´ e de surface favorise la projection de gout- telettes microniques mais, inversement, une pression de radiation proche du seuil d’ablation (donc faible) est ` a l’origine de projections de d´ ebris sub- microniques. Ensuite, il est possible d’utiliser des dispositifs m´ ecaniques ou

´ electromagn´ etiques pour s´ eparer ces d´ ebris du gaz d’atomes partiellement io- nis´ e par d´ eviation. Enfin, l’utilisation de laser ` a faible longueur d’onde permet de r´ eduire les risques de projections[30].

I.A.1.b Diffraction d’´ electrons rapides en incidence rasante (RHEED) La Diffraction d’Electrons Rapides en Incidence Rasante (Reflection High Energy Electron Diffraction, RHEED) est une technique, in situ, permettant d’avoir acc` es, apr` es ou en cours de croissance, ` a l’ordre cristallin d’une surface et notamment de d´ eterminer son param` etre de maille. De ce fait, une ´ etude des ph´ enom` enes de croissance, reconstruction de surface, de relaxation et de la pr´ esence de diff´ erentes orientations cristallographiques est rendue possible.

Un canon ` a ´ electrons g´ en` ere un flux d’´ electrons ` a forte ´ energie (10 keV pour notre bˆ ati) et les envoie en incidence rasante (0.5

` a 5

) sur la surface

`

a ´ etudier. Puisque l’incidence du flux d’´ electrons est rasante, la composante du vecteur d’onde incident perpendiculaire ` a la surface est tr` es faible. Or

9

(19)

cette composante est directement reli´ ee ` a la profondeur de p´ en´ etration des

´

electrons. On en conclut donc que le faisceau incident ne p´ en´ etrera que faible- ment dans l’´ echantillon (le libre parcours moyen des ´ electrons est de quelques dizaines d’angstr¨ om) et que le faisceau diffract´ e caract´ erisera essentiellement le dernier plan atomique de l’´ echantillon.

Par ailleurs, il est possible de d´ efinir pour une surface un r´ eseau r´ eci- proque. La condition de diffraction reste toujours q · d = 2πn, o` u d est le vecteur distance entre deux rang´ ees d’atomes de surface. Dans la mesure o` u le vecteur d n’a pas de composante perpendiculaire ` a la surface, la relation de diffraction n’impose pas de conditions sur la composante perpendiculaire

`

a la surface du vecteur q. Le r´ eseau r´ eciproque de la surface est donc consti- tu´ e de droites, appel´ ees tiges de troncature, perpendiculaires ` a la surface de l’´ echantillon. Satisfaisant au crit` ere de diffusion ´ elastique, la diffraction sera observ´ ee lorsque des lignes du r´ eseau r´ eciproque de la surface rencontreront la sph` ere d’Ewald. Comme cette derni` ere poss` ede un rayon tr` es important (k >> q, o` u k est la norme du vecteur d’onde incidente), elle est presque tan- gente aux lignes et leur intersection n’est pas ponctuelle. On s’attend donc

`

a observer des clich´ es dont les ´ el´ ements de base ne sont plus des points (ou des tˆ aches) mais des segments allong´ es, d’autant plus fins et courts que la surface sond´ ee est de bonne qualit´ e cristalline.

Enfin notons que, comme dans toute technique de diffraction « non id´ eale » , la longueur de coh´ erence du faisceau incident est finie. Dans notre cas, du fait de la taille du faisceau, de sa divergence et de la taille de l’´ echantillon, les structures de p´ eriode sup´ erieure ` a typiquement 10 nm ne pourront ˆ etre r´ esolues. Par la m´ ethode RHEED, nous serons donc insensibles ` a un d´ esordre dont la taille caract´ eristique est sup´ erieure ` a cette valeur. Par ailleurs, la pr´ e- cision sur la valeur des param` etres de maille d´ etermin´ es ` a partir de clich´ es RHEED atteint difficilement un pour-cent de la valeur th´ eorique dans notre cas. Pour des caract´ erisations plus fines, des ´ etudes par diffraction de rayons X sont n´ ecessaires.

Lors de la diffraction sur une surface, ce sont les rang´ ees d’atomes perpen- diculaires au vecteur de diffusion qui diffractent. Dans un ´ echantillon massif, ce sont les plans d’atomes perpendiculaires ` a ce mˆ eme vecteur de diffusion.

La « loi » : l’´ echantillon est de dimension n et l’´ el´ ement perpendiculaire au vecteur de diffusion responsable de la diffraction est de dimension n − 1 est donc respect´ ee pour une surface. Dans le cas des surfaces ` a sym´ etrie t´ etrago- nale, ce qui sera notre cas, le vecteur de diffusion est aussi selon une direction du r´ eseau r´ eel. Les r´ eseaux de surface s’indexent donc naturellement ` a partir des r´ eseaux du massif. La direction du faisceau d’´ electrons (perpendiculaire

`

a celle du vecteur de diffusion) est appel´ ee azimut.

10

(20)

I.A. Croissance et structure des plots de Fe(110)

I.A.1.c Microscope ` a force atomique (AFM)

Le microscope ` a force atomique (Atomic Force Microscope, AFM)[31, 23], est un microscope de la famille des « Scanning Probe Microscopes » (SPM) ou microscopes ` a pointe et ` a balayage et permet d’obtenir des images de l’´ echantillon ` a grande ´ echelle (qq µm jusqu’` a environ 80 µm). Afin de d´ eter- miner la topographie de la surface, l’AFM sonde les forces de Van der Waals qui s’exercent entre la pointe et la surface. Pour cela deux modes d’acquisition sont possibles : le mode non-contact et le mode contact.

Le premier mode exploite le comportement d’oscillation du levier. En premi` ere approximation, on peut assimiler le levier ` a une poutre (certes de dimensions r´ eduites !) encastr´ ee ` a une extr´ emit´ e. Il existe une fr´ equence d’ex- citation pour laquelle la poutre rentre en r´ esonance. En fonction de la distance

`

a laquelle se trouve la pointe de la surface, la composante verticale de la force de Van der Waals est attractive ou r´ epulsive, ce qui modifie sa fr´ equence de r´ esonance et l’amplitude d’oscillation ` a fr´ equence d’excitation fix´ ee. Dans le second mode, la pointe est amen´ ee au contact de la surface et le levier subit une d´ eflexion du fait des forces r´ epulsives. Une boucle de r´ egulation sur l’am- plitude de vibration du levier ou la force exerc´ ee sur la pointe, selon le mode d’imagerie, permet d’asservir l’altitude de l’´ echantillon. La topographie de la surface est ainsi obtenue ` a partir du signal de r´ etroaction.

Il est utile de noter que le mode contact comporte un risque accru de d´ egradation de la pointe lorsque la surface pr´ esente de fortes irr´ egularit´ es (par exemple des plots de quelques centaines de nanom` etres de hauteur) du fait de la proximit´ e pointe-surface et du gain fini de la boucle d’asservissement.

D’une mani` ere g´ en´ erale, la qualit´ e de l’image obtenue par AFM (ou tout autre SPM) d´ epend de la finesse de la pointe. Si le rayon de courbure de la pointe est sup´ erieur ` a la taille des d´ etails ` a observer, alors des effets de pointes modifient la topographie observ´ ee. Ces effets incluent : d´ edoublement d’un d´ etail, marche atomique non verticale, . . .

Dans notre cas, la d´ etection de la d´ eflexion de la pointe est r´ ealis´ ee par l’interm´ ediaire de photodiodes (Fig. I.2). Un faisceau laser r´ efl´ echi par le levier de la pointe illumine deux photodiodes. La variation de la diff´ erence de tension entre les deux photodiodes traduit une variation de la d´ eflexion de la pointe.

I.A.2 El´ ´ ements de croissance ´ epitaxiale

Pour quelques techniques d’´ elaboration de couches minces, il est possible dans certaines conditions (pression, temp´ erature, . . . ) d’obtenir une couche monocristalline par d´ epˆ ot sur une surface elle-mˆ eme monocristalline : c’est

11

(21)

Fig. I.2 – Sch´ ema de l’AFM et du principe de d´ etection utilis´ es pour cette

´ etude.

la croissance ´ epitaxiale. On appelle alors relation d’´ epitaxie, la relation qui existe entre les axes cristallins des deux monocristaux

I.A.2.a Param` etres r´ egissant la croissance

Deux param` etres sont essentiels dans la croissance cristalline. (1) Les

´

energies de surface (interfaces substrat/vide, γ

s

et couche/vide, γ

c

), et d’in- terface (couche/substrat, γ

int

) reli´ ees, au niveau macroscopique, ` a la notion de mouillage de l’´ el´ ement d´ epos´ e sur le substrat. (2) Le d´ esaccord de para- m` etre de maille, voire de sym´ etrie, entre couche et substrat, implique un coˆ ut en ´ energie ´ elastique dans le syst` eme.

En consid´ erant les ´ energies de surface seules, le mouillage est favoris´ e lorsque :

∆γ = γ

s

− γ

c

− γ

int

> 0, (I.1) Consid´ erons maintenant le d´ esaccord de param` etre de maille, qui peut ˆ

etre d´ efini par la relation suivante :

f = a

c

− a

s

a

s

, (I.2)

o` u a

c

et a

s

sont respectivement les param` etres de maille, dans une direc- tion du plan de croissance o` u les mailles cristallines des deux mat´ eriaux co¨ın- cident, de l’´ el´ ement ` a d´ eposer et du substrat. Notons que pour des mat´ eriaux de mˆ eme sym´ etrie d’´ epitaxie, f est isotrope. Analysons les cons´ equences du d´ esaccord param´ etrique, dans une image d’´ equilibre thermodynamique. Lors du premier stade de la croissance, le coˆ ut de la cr´ eation de dislocations est

12

(22)

I.A. Croissance et structure des plots de Fe(110)

trop fort et la couche minimise son ´ energie ´ elastique totale en adoptant le param` etre de maille du substrat ; on parle de pseudomorphisme. Cependant, l’´ energie ainsi stock´ ee croˆıt proportionnellement avec l’´ epaisseur d´ epos´ ee, de sorte qu’` a partir d’une certaine ´ epaisseur, dite critique (e

c

), il est pr´ ef´ erable d’introduire des dislocations souvent ` a l’interface couche/substrat. Le pa- ram` etre de maille de la couche relaxe alors, progressivement, vers le para- m` etre du mat´ eriau massif. Dans leur ´ etude[32], Jesser et Kuhlmann-Wilsdorf ont d´ emontr´ e, dans le cas d’une couche de Pt sur Au, que la d´ eformation d’une couche d´ ecroˆıt de mani` ere exponentielle avec l’´ epaisseur de cette mˆ eme couche au-del` a de l’´ epaisseur critique e

c

.

I.A.2.b Modes de croissance

Une revue des modes de croissance de couches m´ etalliques ferromagn´ e- tiques sur des substrats m´ etalliques non magn´ etiques peut ˆ etre trouv´ ee dans la r´ ef´ erence [33]. D’un point de vue macroscopique, trois modes de croissance peuvent ˆ etre observ´ es lorsque le syst` eme est ` a l’´ equilibre thermodynamique (Fig. I.3). Tout d’abord, le mode Frank-Van der Merwe[34] (a) : la couche se d´ epose plan atomique par plan atomique sur une ´ epaisseur th´ eoriquement infinie. A l’inverse se trouve le mode Volmer-Weber[35] (c) o` u des struc- tures tridimensionnelles apparaissent d` es le d´ ebut du d´ epˆ ot. Enfin, il existe un mode interm´ ediaire ou mode Stranski-Krastanov[36] (b) o` u, apr` es un ou plusieurs plans atomiques pseudomorphes, des structures tridimensionnelles apparaissent. Sch´ ematiquement, lorsque le d´ esaccord param´ etrique est grand, les modes (b) et (c) sont favoris´ es. Lorsque ∆γ > 0, les modes (a) et (b) sont alors favoris´ es.

Fig. I.3 – Les trois modes de croissance ´ epitaxiale[37].

13

(23)

Les ph´ enom` enes microscopiques impliqu´ es dans la croissance ´ epitaxiale ne seront pas d´ evelopp´ es dans ce manuscrit. Une revue d´ etaill´ ee de ces ph´ e- nom` enes peut ˆ etre trouv´ ee dans les r´ ef´ erences [38, 39].

I.A.3 Croissance ´ epitaxiale et propri´ et´ es structurales des plots de Fe(110)

Dans la gamme de temp´ erature 325-575

C, la croissance ´ epitaxiale de Fe/W(110) et Fe/Mo(110) est de type Stranski-Krastanov : des plots tridi- mensionnels auto-assembl´ es croissent sur une couche de Fe pseudomorphe.

Les conditions de d´ epˆ ot ont ´ et´ e optimis´ ees par Pierre-Olivier Jubert [19, 40]

au cours de sa th` ese. Une revue d´ etaill´ ee des modes de croissance du syst` eme Fe(110) ´ etudi´ e au laboratoire et en particulier des plots de Fe(110) utilis´ es au cours de cette th` ese peut ˆ etre trouv´ ee dans [22].

Les plots de Fe(110) sont facett´ es et allong´ es selon la direction [001] du substrat, ind´ ependamment de la direction des marches atomiques du sub- strat. La microscopie AFM permet d’imager dans l’espace direct ces facettes [Fig. I.4(a)] qui correspondent ` a des plans cristallographiques, comme l’in- dique la pr´ esence de r´ eseaux de tiges de diffraction sur la figure I.4(b). Les clich´ es RHEED permettent en outre d’indexer les facettes ` a partir des angles mesur´ es entre les diff´ erents r´ eseaux de tiges de diffraction [Fig. I.4(b)]. Les angles des facettes attendues pour diff´ erents azimuts avec le plan (110) sont r´ esum´ es tableau I.1 (cf. Appendice II de [22] pour le calcul d´ etaill´ e).

Azimut [001] Azimut [1¯ 10] Azimut [1¯ 1¯ 1]

Plan Angle (240) ' 18.43

(130) ' 26.57

(020) 45

Plan Angle (33¯ 2) ' 25.23

(22¯ 2) ' 35.26

(11¯ 2) ' 54.74

Plan Angle (23¯ 1) ' 19.11

(12¯ 1) 30

(13¯ 2) ' 40.89

(01¯ 1) 60

Tab. I.1 – Angles des facettes cristallographiques attendues avec le plan (110) en fonction de l’azimut .

Cette forme facett´ ee est en accord avec la construction g´ eom´ etrique de Wulf-Kaishev qui pr´ edit la forme d’un cristal d´ epos´ e sur un substrat ` a l’´ equi- libre thermodynamique [41, 42, 23]. Cette construction ´ etablit que les diff´ e- rentes familles i de plans cristallographiques v´ erifient la relation :

γ

i

h

i

= γ

int

− γ

s

h

int

= Const. (I.3)

14

(24)

I.A. Croissance et structure des plots de Fe(110)

Fig. I.4 – Image AFM d’un plot Fe/W(110) obtenu pour 15 nm de Fe d´ epo- s´ es ` a 530

C sur une couche tampon de W(110) (a). Image RHEED obtenue pour 3 nm de Fe d´ epos´ es sur Mo(110) ` a 530

C (b). Le clich´ e est l´ eg` erement d´ esorient´ e par rapport ` a l’azimut [001] afin de mettre en ´ evidence les r´ e- seaux de tiges de diffraction associ´ es aux facettes {020} et {130}. La fl` eche blanche indique le plan d’incidence avec une tache intense correspondant au faisceau r´ efl´ echi. Les autres lignes blanches soulignent les diff´ erentes tiges de diffraction observ´ ees.

o` u γ

i

et h

i

sont l’´ energie de surface et la distance entre le centre du cristal et la famille i de plans cristallographiques consid´ er´ ee (Fig. I.5). D’apr` es le th´ eor` eme de Wulf-Kaishev, les facettes qui constituent le plot sont donc celles dont l’´ energie de surface est la plus faible.

Fig. I.5 – Illustration de la construction de Wulf-Kaishev. La ligne hachur´ ee repr´ esente la surface du substrat sur laquelle repose le cristal (zone sombre).

Typiquement, un ´ echantillon d´ epos´ e pendant ma th` ese a ´ et´ e r´ ealis´ e de la mani` ere suivante :

– D´ egazage du substrat de saphir Al

2

0

3

(11¯ 20) dans la chambre d’analyse pendant 45 min ` a '750

C.

– D´ epˆ ot d’une couche tampon de typiquement 8 nm de Mo(110) ou W(110)

`

a '200

C suivi d’un recuit ` a '820

C

15

(25)

– D´ epˆ ot de Fe ` a typiquement 530

C avec un taux de couverture Θ = 1 − 10 nm.

– D´ epˆ ot d’une couche de couverture (3-5 nm) ` a temp´ erature ambiante.

La figure I.6 repr´ esente des plots de Fe obtenus pour une couche de Fe/W(110) de 15 nm d´ epos´ ee ` a 530

C.

Fig. I.6 – Images AFM d’une assembl´ ee de plots Fe/W(110) (a), d’un plot individuel (b) obtenues pour un d´ epˆ ot de 15 nm Fe ` a 530

C sur une couche tampon de W(110).

La densit´ e surfacique de plots d´ ecroˆıt avec la temp´ erature de d´ epˆ ot. Elle

´

evolue typiquement de ' 0.5 µm

−2

pour un d´ epˆ ot ` a 325

C ` a ' 0.05 µm

−2

pour un d´ epˆ ot ` a 575

C. Dans la gamme de taux de couverture Θ = 1−10 nm, la densit´ e de plots ´ evolue peu au cours du d´ epˆ ot de sorte que la croissance des plots se d´ eroule de mani` ere homoth´ etique : chaque dimension du plot (longueur L, largeur l, hauteur h) croˆıt comme √

3

Θ [Fig. I.7]. Notons que les dimensions L, l et h ainsi que les rapports d’aspect lat´ eraux r= L/l et verti- caux η= h/l varient de mani` ere significative d’un ´ echantillon ` a l’autre ce qui sugg` ere que la temp´ erature de d´ epˆ ot n’est pas le seul param` etre intervenant dans la nucl´ eation des plots mais que d’autres param` etres tels que la densit´ e de marches atomiques du substrat et leur orientation peuvent intervenir[43].

I.B Outils th´ eoriques : introduction au micro- magn´ etisme

Les plots de Fe(110) auxquels nous nous sommes int´ eress´ es dans cette

´

etude ont des dimensions typiquement tout juste sub-microniques, soit suffi- samment grandes pour que les configurations magn´ etiques ` a r´ emanence soient multi-domaines. En effet au-del` a de qqs 10 nm de hauteur, on retrouve les propri´ et´ es du mat´ eriau massif ` a savoir pour le Fe, celles d’un mat´ eriau rela- tivement doux. La th´ eorie permettant de d´ ecrire en d´ etail les configurations en domaines d’objets magn´ etiques est appel´ ee micromagn´ etisme. Une hypo- th` ese fondamentale de cette th´ eorie est d’approximer l’´ echantillon par un mi-

16

(26)

I.B. Outils th´ eoriques : introduction au micromagn´ etisme

Fig. I.7 – Evolution en fonction du taux de couverture Θ des dimensions - L, l, h - (a) et des rapport d’aspects verticaux, η = h/l, et lat´ eraux, r = L/l, (b) des plots de Fe(110).

lieu continu dans lequel les grandeurs caract´ eristiques du syst` eme (aimanta- tion M, champ appliqu´ e H

app

, anisotropies, . . . ) varient lentement ` a l’´ echelle atomique. En particulier le module de l’aimantation est suppos´ e constant, uniforme et ´ egal ` a l’aimantation spontan´ ee : M = M

s

. On introduit alors g´ en´ eralement un vecteur unitaire, m, colin´ eaire ` a M

s

tel que M

s

= M

s

m.

Une pr´ esentation exhaustive du micromagn´ etisme peut ˆ etre trouv´ ee dans les ouvrages de r´ ef´ erence suivants : [5, 44]. Bien que l’essentiel des informations rassembl´ ees dans cette partie soit tir´ e de ces ouvrages, des r´ ef´ erences aux articles historiques sont incluses.

I.B.1 Micromagn´ etisme et ´ energies

Les configurations magn´ etiques statiques et dynamiques d’un syst` eme sont li´ ees ` a la tendance ` a la minimisation de l’´ energie libre de ce syst` eme.

Les principaux termes ´ energ´ etiques intervenant dans les configurations micro- magn´ etiques des plots de Fe(110) sont introduits dans cette section. Enfin les

´ equations permettant de pr´ edire, notamment num´ eriquement (cf. chap. II), les configurations d’´ equilibres statiques (´ equation de Brown) et les propri´ et´ es dynamiques (´ equation de Landau-Lifshitz-Gilbert) sont introduites.

Interaction d’´ echange Dans un mat´ eriaux ferromagn´ etique, l’interaction d’´ echange tend ` a aligner parall` element entre eux les moments magn´ etiques.

Cette interaction est de caract` ere ´ electrostatique (interaction coulombienne entre charges ´ electriques) associ´ e au principe d’exclusion de Pauli (deux ´ elec- trons ne peuvent ˆ etre dans le mˆ eme ´ etat quantique). En m´ ecanique quantique,

17

(27)

l’interaction d’´ echange peut ˆ etre repr´ esent´ ee par l’hamiltonien dit de Heisen- berg repr´ esentant une assembl´ ee finie de moments magn´ etiques localis´ es :

H = −

P

X

<i,j>

J

i,j

S

i

· S

j

(I.4)

o` u la somme est r´ ealis´ ee sur l’ensemble des paires de plus proches voisins (< i, j >) et J

i,j

est appel´ ee int´ egrale d’´ echange entre deux moments magn´ e- tiques i et j.

Il est possible de d´ emontrer que dans l’approximation des milieux conti- nus, l’´ energie d’´ echange, E

ech

, s’´ ecrit sous la forme :

E

ech

= A Z Z Z

[(gradm

x

)

2

+ (gradm

y

)

2

+ (gradm

z

)

2

]dV (I.5) o` u A est la constante d’´ echange, grandeur intrins` eque ` a chaque mat´ eriau et reli´ ee aux J

i,j

.

L’´ equation I.5 met clairement en ´ evidence que toute variation locale de l’orientation de l’aimantation contribue de mani` ere positive ` a l’int´ egrand aug- mentant ainsi l’´ energie libre du syst` eme.

Anisotropie magn´ etocristalline Les moments magn´ etiques interagissent avec leur environnement atomique via le couplage spin-orbite. Cet environ- nement est caract´ eris´ e par les sym´ etries du cristal. Un moment magn´ etique ne sera donc pas soumis aux mˆ emes interactions selon son orientation par rapport aux directions cristallines : on parle d’anisotropie magn´ etocristal- line. En particulier, certaines directions cristallographiques sont ´ energ´ etique- ment favorables, on parle de directions de facile aimantation. L’expression de l’´ energie d’anisotropie magn´ eto-cristalline, E

mc

, d´ epend des sym´ etries du cristal. Dans le cas d’un syst` eme cubique comme le Fe, cette ´ energie prend la forme :

E

mc

= Z Z Z

K

1

m

2x

m

2y

+ m

2x

m

2z

+ m

2y

m

2z

+ K

2

m

2x

m

2y

m

2z

+ · · ·

dV (I.6) o` u K

1

, K

2

sont les constantes d’anisotropie magn´ etocristallines, intrins` eques

`

a chaque mat´ eriau et les axes x, y, z sont choisis selon les axes du cube. Dans cette expression les termes d’ordres sup´ erieurs ont ´ et´ e n´ eglig´ es.

Energie Zeeman ´ L’´ energie Zeeman correspond ` a l’interaction entre l’ai- mantation m et le champ magn´ etique appliqu´ e H

app

:

18

(28)

I.B. Outils th´ eoriques : introduction au micromagn´ etisme

E

Z

= −µ

0

M

s

Z Z Z

H

app

· m dV (I.7)

Ce terme est minimis´ e lorsque l’aimantation est parall` ele au champ ap- pliqu´ e.

Energie d´ ´ emagn´ etisante - Interaction dipolaire Dans l’approche cou- lombienne de la magn´ etostatique des milieux magn´ etiques[45], on introduit, par analogie avec l’´ electrostatique, des charges magn´ etiques de volume ρ

m

et de surface σ

m

induites par la pr´ esence d’aimantation au sein du mat´ eriau :

ρ

m

= −div m (I.8)

σ

m

= m · n (I.9)

o` u n est la normale sortante ` a la surface de l’´ echantillon.

Ces charges magn´ etiques g´ en` erent un potentiel scalaire : Φ

d

(r) = M

s

Z Z Z ρ

m

(r

0

)

|r − r

0

| dV

0

+

Z Z σ

m

(r

0

)

|r − r

0

| dS

0

(I.10) duquel d´ erive un champ appel´ e champ dipolaire, H

d

= −gradΦ

d

(r). Soit,

H

d

(r) = M

s

Z Z Z

(r − r

0

m

(r

0

)

|r − r

0

|

3

dV

0

+

Z Z (r − r

0

m

(r

0

)

|r − r

0

|

3

dS

0

(I.11) Dans le cas particulier d’un ´ echantillon ellipso¨ıdal uniform´ement aimant´e, les contributions magn´ etiques et g´ eom´ etriques du champ d´ emagn´ etisant peuvent ˆ etre d´ ecoupl´ ees. Le champ d´ emagn´ etisant est alors uniforme et s’´ ecrit alors sous la forme :

H

d

= −N · M (I.12)

o` u N est le tenseur des coefficients de champ d´ emagn´ etisant.

Le terme d´ emagn´ etisant prend tout son sens sous cette forme simplifi´ ee puisque le champ cr´ e´ e s’oppose ` a l’aimantation. Le tenseur N ne d´ epend que de la forme de l’´ echantillon. Le tenseur des coefficients de champ d´ emagn´ e- tisant est de trace ´ egale ` a 1. Si les axes principaux de l’ellipso¨ıde sont selon les vecteurs x, y, x, N

x

+ N

y

+ N

z

= 1. Pour ˆ etre complet notons que, jus- qu’` a r´ ecemment, la relation I.12 ´ etait valable dans le cas d’´ echantillons dont les surfaces ´ etaient de degr´ e inf´ erieur ou ´ egal ` a 2[46]. L’ellipso¨ıde ´etant la

19

(29)

seule g´ eom´ etrie avec une surface de degr´ e 2 ` a ˆ etre d’extension finie, le rac- courci ´ etait souvent fait dans la litt´ erature. Une approche r´ ecente[47] bas´ ee sur l’analyse de Fourier a n´ eanmoins ´ etabli que dans le cas d’´ echantillons uniform´ ement aimant´ es de forme quelconque.

< H

d

> = −N · M (I.13)

o` u < H

d

> est la valeur moyenne du champ dipolaire int´ egr´ e sur le volume de l’´ echantillon.

Dans tous les cas l’´ energie d´ emagn´ etisante, E

d

, est d´ efinie par la relation : E

d

= − 1

2 µ

0

Z Z Z

´

echantillon

H

d

· M dV (I.14)

Sous cette forme, l’´ energie d´ emagn´ etisante est similaire au terme d’´ energie Zeeman, le champ dipolaire jouant alors le rˆ ole d’un champ effectif. N´ ean- moins il est important de noter que ce champ effectif est cr´ e´ e par le mat´ eriau et qu’il agit sur lui-mˆ eme. En chaque point de l’´ echantillon le champ d´ ema- gn´ etisant est en effet la somme de contributions infinit´ esimales provenant de toutes les r´ egions de l’´ echantillon [´ eq. I.10]. Le facteur 1/2 devant l’int´ egrale est la trace de cette « auto-interaction » (on parle de self-energy en anglais ou

´

energie propre). Contrairement aux ´ energies d’´ echange et d’anisotropie intro- duites pr´ ec´ edemment, l’´ energie d´ emagn´ etisante correspond ` a une interaction

`

a longue port´ ee.

Dans le cas d’une couche mince infinie uniform´ ement aimant´ ee hors du plan (N

x

= N

y

= 0 et N

z

= 1), H

d

= −M

s

et E

d

=

12

µ

0

M

s2

V . On introduit alors g´ en´ eralement K

d

=

12

µ

0

M

s2

comme la densit´ e d’´ energie d´ emagn´ etisante maximale stock´ ee dans un ´ echantillon.

Grandeurs caract´ eristiques du micromagn´ etisme La configuration micromagn´ etique fondamentale d’un syst` eme est le r´ esultat de la comp´ etition entre les diff´ erentes ´ energies en jeu. A la diff´ erence des autres termes ´ energ´ e- tiques, l’´ energie d´ emagn´ etisante ne favorise pas une aimantation uniforme[44].

Dans certaines conditions li´ ees aux propri´ et´ es intrins` eques du mat´ eriau et aux dimensions de l’´ echantillon, il se peut que la configuration d’´ equilibre corresponde ` a la formation de r´ egions o` u l’orientation de l’aimantation est uniforme, cette orientation variant d’une r´ egion ` a une autre : on parle de domaines magn´ etiques s´ epar´ es par des parois de domaines. Diff´ erentes gran- deurs caract´ eristiques sont introduites. Elles r´ esultent de l’´ equilibre de termes d’´ energie pris deux ` a deux dans des cas simples :

20

(30)

I.B. Outils th´ eoriques : introduction au micromagn´ etisme

. La largeur de paroi de Bloch, l

Bloch

Une d´ efinition de la largeur de paroi de Bloch, dans le cas d’un ´ echantillon

`

a anisotropie magn´ eto-cristalline uniaxiale, caract´ eris´ ee par le coefficient K, est l

Bloch

= π

q

A

K

. Cette quantit´ e est pertinente pour les situations o` u les termes d’´ echange et d’anisotropie sont dominants (ex. : la paroi de Bloch dans un mat´ eriau massif).

. La longueur d’´ echange, L

ech

Par analogie ` a la largeur de paroi de Bloch, on d´ efinit la longueur d’´ echange comme L

ech

= π q

A

Kd

= π q

A

1

2µ0Ms2

. Cette grandeur est pertinente pour les si- tuations o` u les termes d’´ echange et d’´ energie d´ emagn´ etisante pr´ edominent (ex. : le vortex magn´ etique).

. Le facteur de qualit´ e, Q Ce facteur, d´ efini comme Q=

KK

d

, caract´ erise les configurations pour les- quelles l’anisotropie magn´ eto-cristalline et l’´ energie d´ emagn´ etisante sont pr´ e- pond´ erantes (ex. : les domaines dans les couches minces ` a anisotropie per- pendiculaire).

Les ´ equations du micromagn´ etisme Comme nous l’avons vu pr´ ec´ edem- ment, quatre ´ energies principales contribuent ` a l’´ energie libre totale du sys- t` eme :

E

tot

= E

ech

+ E

mc

+ E

Z

+ E

d

(I.15) D’autres termes ´ energ´ etiques, notamment de surfaces/interfaces, peuvent intervenir dans la d´ etermination de la configuration micromagn´ etique du sys- t` eme. N´ eanmoins l’´ epaisseur des plots de Fe(110) (typiquement 100 nm) est bien sup´ erieure aux ´ epaisseurs auxquelles la transition entre un r´ egime couche mince o` u les surfaces/interfaces dominent et un r´ egime mat´ eriau massif se d´ eroule. En effet, dans des syst` emes tels que Co/Au[48] et Fe/W[49], cette transition se manifeste par une r´ eorientation de l’aimantation hors plan - dans le plan (Co/Au) et dans le plan (Fe/W), respectivement, pour des ´ epaisseurs de ∼4 MC, o` u une monocouche (MC) correspond ` a la quantit´ e d’atomes n´ ecessaire ` a la formation d’un plan atomique dans un mat´ eriau massif, et

∼10 nm, respectivement. Les effets de surfaces/interfaces peuvent donc ˆ etre n´ eglig´ es en premi` ere approximation dans les plots de Fe(110). De mˆ eme les effets de magn´ eto-´ elastiques n’ont pas ´ et´ e pris en compte.

Par un calcul variationnel (cf. [44] p. 173), il est possible de d´ emontrer que la configuration micromagn´ etique d’´ energie minimale peut ˆ etre d´ etermin´ ee par la r´ esolution de l’´ equation de Brown[50] :

21

(31)

m × H

eff

= 0, (I.16) H

eff

= 2A

µ

0

M

s

∆m + H

app

+ H

d

− 1 µ

0

M

s

∂e

mc

∂m (I.17)

o` u e

mc

est la densit´ e d’´ energie magn´ etocristalline, ∂e

mc

/∂m est une no- tation pour un vecteur dont les coordonn´ ees, dans un rep` ere cart´ esien, sont

∂e

mc

/∂m

x

, ∂e

mc

/∂m

y

, ∂e

mc

/∂m

z

.

La relation I.16 traduit le fait qu’` a l’´ equilibre statique, le couple exerc´ e par le champ effectif, H

eff

, sur l’aimantation, m, doit s’annuler. Ce champ effectif est une fonction de m, d’o` u la difficult´ e pour r´ esoudre num´ eriquement ce genre d’´ equations.

La dynamique de l’aimantation peut ˆ etre obtenue ` a partir de la pr´ ecession de l’aimantation dans le champ effectif : ˙ m = −γm × H

eff

, o` u ˙ m est la d´ eriv´ ee de m par rapport au temps et o` u γ est le rapport gyromagn´ etique (> 0). N´ eanmoins cette expression ne permet pas de d´ ecrire les ph´ enom` enes de dissipation observ´ es exp´ erimentalement et qui permettent d’atteindre un

´

etat d’´ equilibre. Un terme d’amortissement est donc introduit de mani` ere ph´ enom´ enologique pour mener ` a l’´ equation de Gilbert propos´ ee en 1955[51, 52] :

m ˙ = −γ

G

m × H

eff

+ α

G

m × m ˙ (I.18) Cette expression est ´ equivalente ` a l’´ equation propos´ ee en 1935 par Landau et Lifshitz[53] :

˙

m = −γ

LL

m × H

eff

− α

LL

m × (m × H

eff

) , (I.19) de sorte que le terme d’´ equation de Landau-Lifshitz-Gilbert est main- tenant pass´ e dans la litt´ erature. La correspondance des coefficients est : γ

LL

= γ

G

/(1 + α

2G

) et α

LL

= α

G

γ

G

/(1 + α

2G

).

I.B.2 Parois dans les couches minces

Dans la partie pr´ ec´ edente, nous avons ´ evoqu´ e le fait que pour des raisons de minimisation de l’´ energie, un syst` eme magn´ etique pouvait s’organiser en domaines de diff´ erentes orientations d’aimantation s´ epar´ es par des parois o` u la variation de l’aimantation est rapide. Nous d´ etaillons ici les diff´ erentes parois observ´ ees.

22

(32)

I.B. Outils th´ eoriques : introduction au micromagn´ etisme

Paroi de Bloch sym´ etrique Dans un mat´ eriau massif ` a anisotropie ma- gn´ etocristalline uniaxiale, la paroi de plus faible ´ energie est la paroi de Bloch

`

a 180

, sch´ ematis´ ee sur la figure I.8 (a). Cette paroi est caract´ eris´ ee par une rotation de l’aimantation de 180

dans le plan de la paroi. Il est possible de d´ emontrer que cet arrangement ne cr´ ee pas de charges magn´ etiques de volume car div m = 0. Les seules ´ energies en jeu sont donc E

ech

et E

mc

. Par un calcul unidimensionnel, on d´ emontre que la cr´ eation d’une telle paroi de largeur l

Bloch

= π p

A/K, induit un coˆ ut ´ energ´ etique par unit´ e de surface ´ egal

` a 4 √

AK .

Fig. I.8 – Illustration de la paroi de Bloch ` a 180

(a) et de N´ eel ` a 180

(b).

Paroi de N´ eel sym´ etrique Dans le cas des couches minces ` a aimanta- tion planaire, la paroi de Bloch n’est plus la configuration d’aimantation

´ energ´ etiquement favorable lorsque l’´ epaisseur du mat´ eriau magn´ etique de- vient comparable ` a l

Bloch

. En effet la rotation de l’aimantation hors du plan de l’´ echantillon cr´ eerait des charges magn´ etiques de surface. Le syst` eme ma- gn´ etique pr´ ef` ere une rotation de l’aimantation dans le plan de la couche : c’est la paroi dite de N´ eel [Fig. I.8 (b)], qui fut en effet le premier ` a pr´ edire ce changement du plan de rotation de l’aimantation en fonction de l’´ epais- seur de la couche[54]. Pour cela, il consid` ere un mod` ele simplifi´ e de la paroi, mod´ elis´ ee par un cylindre elliptique de largeur a et de hauteur e (Fig. I.9), cette hauteur correspondant ´ egalement ` a l’´ epaisseur de la couche mince. Pour la paroi de Bloch, le facteur d´ emagn´ etisant vertical pertinent est le facteur vertical, N

Bloch

= a/(a + e), alors que le facteur d´ emagn´ etisant horizontal, N

eel

= e/(a + e), l’est dans le cas d’une paroi de N´ eel. L’´ energie d´ emagn´ eti- sante d’une paroi de N´ eel est donc plus faible que celle d’une paroi de Bloch lorsque a > e.

Parois asym´ etriques Dans les paragraphes pr´ ec´ edents, nous avons vu que la paroi de Bloch ´ etait privil´ egi´ ee dans les couches d’´ epaisseur infinie car elle

23

(33)

Fig. I.9 – Illustration des notations utilis´ ees dans le mod` ele de N´ eel[54] pour la paroi de Bloch (a) et pour la paroi de N´ eel (b).

n’engendrait pas de charge magn´ etique. Dans les couches minces, la paroi de N´ eel est favoris´ ee au d´ etriment de la paroi de Bloch, cette derni` ere g´ en´ erant des charges de surface aux interfaces mat´ eriau/substrat et mat´ eriau/vide. Ces deux parois sont des mod` eles simplifi´ es (unidimensionnels) qui permettent de rendre compte des grandes tendances. Dans la r´ ealit´ e, les parois sont plus complexes.

En particulier, dans une paroi de Bloch, une structure interne bidimen- sionnelle apparaˆıt afin de minimiser l’´ energie d´ emagn´ etisante. Pour les raisons

´

evoqu´ ees dans les mat´ eriaux massifs, le cœur de ces parois reste de type Bloch, soit ` a aimantation perpendiculaire. N´ eanmoins ` a proximit´ e des surfaces de la couche, la composante de l’aimantation perpendiculaire au plan du substrat diminue et la paroi de type Bloch ´ evolue vers une paroi de type N´ eel. Ces r´ egions de la couche o` u l’aimantation tourne dans le plan de la couche afin de minimiser les charges magn´ etiques de surface sont couramment appel´ ees do- maines de fermeture de N´ eel. De plus ces domaines de fermeture se d´ ecalent lat´ eralement par rapport au cœur de la paroi pour minimiser les charges de volume dans le domaine de fermeture de N´ eel. Ceci a pour la premi` ere fois

´

et´ e pr´ edit lorsque Labonte eu l’id´ ee de relˆ acher la contrainte de sym´ etrie dans le calcul num´ erique de profil bidimensionnel d’une paroi de Bloch en couche mince[55]. Le terme de N´ eel cap traduit en fran¸cais par domaine de fermeture de N´ eel est apparu, ` a notre connaissance, au plus tard en 1996-1997[56, 57].

Consid´ erons la transition entre paroi de Bloch et de N´ eel. Lorsque l’´ epaisseur de la couche se r´ eduit, les deux domaines de fermeture de N´ eel sont fortement coupl´ es antiparall` element [Fig. I.10 (a)]. On parle alors de paroi de vortex du fait de sa section. Lorsque l’´ epaisseur est encore plus r´ eduite, l’´ etat de plus basse ´ energie devient celui avec des domaines de fermeture de N´ eel paral- l` eles. On parle alors de paroi de N´ eel asym´ etrique [58, 59, 60] [Fig. I.10 (b)]

car l’aimantation du cœur de la paroi redevient plan lorsque l’´ epaisseur est r´ eduite, pour aboutir ` a une paroi de N´ eel simple, purement planaire. Notons

24

(34)

I.B. Outils th´ eoriques : introduction au micromagn´ etisme

que la transition entre parois de Bloch et de N´ eel asym´ etrique est de premier ordre (donc abrupte et pouvant impliquer une hyst´ er´ esis).

Fig. I.10 – Vue en coupe d’une paroi de Bloch asym´ etrique (a) et d’une paroi de N´ eel asym´ etrique (b) obtenues par simulations micromagn´ etiques.

Le cœur des parois est localis´ e par les lignes noires (d´ efinies par les isosurfaces telles que m

x

= 0)[5].

Energies de parois et champ transverse ´ Le coˆ ut ´ energ´ etique d’une pa- roi magn´ etique, calcul´ e pour une couche de Permalloy (M

s

' 8 × 10

6

A/m, Q = 2.5 × 10

−4

), en fonction de l’´ epaisseur de la couche consid´ er´ ee est re- pr´ esent´ e en figure I.11 (a). Dans la limite des faibles ´ epaisseurs et ` a champ appliqu´ e nul, on retrouve que la paroi de N´ eel sym´ etrique est la configura- tion la plus favorable dans la limite des faibles ´ epaisseurs par rapport ` a la paroi de Bloch. On observe ´ egalement l’apparition d’une asym´ etrie dans la paroi de N´ eel lorsque l’´ epaisseur de la couche augmente. On note par ailleurs que le domaine d’existence d’une paroi de N´ eel asym´ etrique ` a champ nul est marginal. La figure I.11 (b) pr´ esente le diagramme de phase des parois dans une couche de Permalloy en fonction du champ transverse appliqu´ e et de l’´ epaisseur de la couche. Sous champ transverse, on v´ erifie notamment que la paroi de N´ eel est ´ energ´ etiquement favorable, pour toute ´ epaisseur de film, lorsque le champ appliqu´ e d´ epasse h = µ

0

M

s

H

app

/2K = 0.4. Dans un soucis de clart´ e, il convient de mentionner que la paroi « cross-tie » pr´ esent´ ee dans la figure I.11 est en fait un ensemble de parois de N´ eel ≤90

se substituant

`

a une paroi de N´ eel ` a 180

. L’´ energie dipolaire associ´ ee ` a une paroi de N´ eel

≤90

est en effet inf´ erieure ` a celle engendr´ ee par une paroi de N´ eel ` a 180

d’un ordre de grandeur[5]. Notons que dans le cas du Fe, on s’attend ` a une stabilit´ e prolong´ ee des parois de Bloch vers les faibles ´ epaisseurs, avant la transition vers des parois de N´ eel.

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