Une approche multi-physique du soudage en continu des composites à matrice thermoplastique : vers une modélisation multi-échelles

Une approche multi-physique du soudage en continu des composites à matrice thermoplastique : vers une modélisation multi-échelles

Célia. Nicodeau***, Gilles Régnier*, Jacques Verdu*, Francisco Chinesta**, Jacques. Cinquin***

*ENSAM – LIM UMR CNRS 8006, 151 bd de l’Hopital, 75013 Paris

**ENSAM – LMSP UMR CNRS 8106, 151 bd de l’Hopital, 75013 Paris

***EADS CCR 5, quai Marcel Dassault BP76 92152 Suresnes cedex [email protected]

Résumé :

Le nouveau procédé de drapage de consolidation en continu de thermoplastiques permet de fabriquer des pièces composites par soudage de plis pré-imprégnés les uns sur les autres. L’adhésion des bandes de matériau entre elles, qui conditionnent les propriétés mécaniques de la pièce résulte principalement de la compétition de trois phénomènes physiques couplés : i) l’inter-diffusion des macromolécules à l’interface lorsque le polymère est fondu, ii) la cristallisation du polymère dont l’aspect cinétique peut conduire à des cristallisations partielles au niveau de l’interface, iii) la dégradation du polymère à haute température engendrant des réticulations dans le matériau. La prise en compte de ces phénomènes physiques couplés a demandé le développement d’un modèle thermique explicite 2D en différences finies permettant de prédire les évolutions locales de température au niveau de interface à souder à partir de l’identification par méthode inverse des échanges de chaleur entre le composite et l’air ambiant, l’azote chaud pulsé par les torches, les contacts avec l’outillage. La fenêtre de conditions de procédé a pu être déterminée.

Abstract :

The automated tow placement process allows fabricating thermoplastic composite parts by welding of pre-impregnated plies. The adhesion between plies, which induces the mechanical properties at the interface, is governed by three coupled physical phenomena: i) the inter-diffusion of macromolecules at the interface when the polymer is melted, ii) the crystallisation of the matrix, which can be partial when the cooling rate is very high, iii) the degradation of the polymer at high temperature, which induces crosslinks. An explicit 2D finite differences model has been performed to take these three phenomena into account. The heat transfer coefficients have been determined by an inverse method from thermal measurements. The local temperature fields have been predicted at the interface and the process conditions window has been established.

Mots-clefs : soudage, diffusion des macromolécules, simulation multi-échelles 1 Introduction

Le procédé «Drapcocot» de drapage de consolidation en continu de thermoplastiques développé dans le milieu aéronautique entre EADS, Dassault Aviation et Eurocopter permet de fabriquer des pièces composites à matrice thermoplastique par soudage de plis pré-imprégnés les uns sur les autres (Coffier-Colas et al., 2005). Ce procédé présente un gain de temps et de coût par rapport au procédé habituellement utilisé qui consiste en un drapage suivi d’une consolidation en autoclave.

La tête de la machine dépose en continu les plis les uns à côté des autres puis les uns sur les autres pour former la pièce souhaitée. Deux torches qui soufflent de l’azote chaud permettent de fondre le composite au niveau de l’interface entre les deux plis au moment de la dépose (Fig.

1). Un rouleau presseur passe alors en continu sur le pli qui vient d’être posé afin d’améliorer le contact intime interplis (Lee et Springer, 1987).

Les paramètres vitesse de dépose, température des torches et température du rouleau imposeront au matériau son histoire temps-température. Notre objectif est d’expliquer les mécanismes physiques qui entrent en jeu dans ce phénomène d’adhésion, afin de pouvoir conclure quand à la possibilité de soudage dans des conditions de dépose raisonnables et intéressantes à l’échelle industrielle.

FIG. 1 – Principe du procédé « Drapcocot ».

Le matériau sélectionné est l’APC-2 fournit par la société Cytex, il s’agit d’un pré- imprégné unidirectionnel à fibres de carbone et à matrice PEEK (Polyétheréthercétone).

2 Approche multi-physiques

2.1 Cinétique de diffusion des macromolécules à l’interface

Le soudage de deux plis à matrice thermoplastique nécessite la diffusion des chaînes macromoléculaires au niveau de l’interface c’est à dire la perte de leur configuration initiale suivie de mouvements de réarrangement aléatoires des chaînes à travers l’interface afin que celle-ci disparaisse. Pour modéliser les mouvements des chaînes gaussiennes linéaires dont la masse molaire est supérieure à la masse molaire entre enchevêtrement, De Gennes (1979) et Doi et Edwards (Doi et Edwards, 1986) ont introduit la théorie de la reptation. Dans ce modèle la chaîne est confinée dans un tube qui représente les contraintes aux mouvements latéraux de la chaîne imposées par les monomères voisins via les enchevêtrements. La chaîne exerce des mouvements browniens de va et vient dans le tube et les bouts de chaînes sont libres de sortir dans n’importe quelle direction hors du tube. La mémoire de la configuration initiale du tube est entièrement perdue au bout d’un temps de reptation noté tR,.

Ce temps de reptation est assimilé au temps de relaxation le plus long pour le polymère fondu appelé aussi temps de relaxation terminal qui peut être estimé par des mesures rhéologiques dynamiques à l’état fondu ; il est très dépendant de la masse molaire. Nous l’avons estimé par des essais en cisaillement dynamiques à plusieurs températures pour une déformation de 2% et des fréquences allant de 0.01 à 100 rd/s. Ce temps peut alors être déterminé de différentes façons qui donnent des résultats théoriquement équivalents (Zanetto, 2001) : par le croisement des tangentes de G’ et G’’ quand ω tend vers 0, au maximum de la partie imaginaire de la viscosité dynamique ou alors lorsque la partie réelle de la viscosité dynamique passe du régime Newtonien à un régime rhéo-fluidifiant. Nous avons utilisé la dernière méthode (Fig. 2).

Finalement, nous calculons le nombre de fois qu’une chaîne macromoléculaire aura le temps de perdre sa configuration entre le moment où le polymère fond tf et celui où il se solidifie ts, par la relation suivante :

n = ( ( ))

f

i

t

t R

dt t T t

∫

Si n est supérieur à 1 alors on pourra considérer que la cicatrisation à l’interface a eu lieu, c’est à dire que les propriétés mécaniques pourraient être celles du matériau à cœur en faisant

Rouleau (Tr)

Vitesse V

Guide

F

N2 (T)

abstraction des problèmes de cristallisation. Cette approche simplifiée qui permet de construire une loi cinétique anisotherme de reptation (Yang et Pitchumani, 2002) est une approximation qui est discutable tout comme l’hypothèse faite d’une morphologie moléculaire à l’interface identique à celle à cœur. Compte tenu de l’action du rouleau, nous avons négligé les temps de contact supplémentaires dit intime (Lee et Springer, 1987) pour que la diffusion commence.

0.01 0.1 1 10

0.001 0.0014 0.0018

1/T (K^-1)

Terminal relaxation time (s)

410°C

325°C 600°C

FIG. 2 – Temps de relaxation terminal du polymère à différentes températures.

2.2 Cinétique de cristallisation

La cristallisation du polymère est un processus relativement lent dont l’aspect cinétique peut conduire à des cristallisations partielles au niveau de l’interface pour des vitesses de refroidissement rapides en entraînant des pertes de propriétés mécaniques. Le début de la cristallisation qui se caractérise par la constitution d’un réseau et une augmentation très importante des temps de relaxation marque également la fin du processus de diffusion des macromolécules.

La cinétique de cristallisation a été estimée de façon classique en calorimétrie différentielle pour des vitesses de refroidissement constantes allant de 1 à 50K/min. Une loi d’Evans-Avrami incluant les processus de germination et de croissance a été identifiée. L’extrapolation de cette loi à des vitesses de refroidissement de 100K/s donne des taux de cristallinité nul alors qu’expérimentalement les taux ne descendent pas en dessous de 20%, le maximum étant à 35%.

Il aurait été peut-être possible de déterminer la cinétique de cristallisation à hautes vitesses de refroidissement par méthode inverse, mais la détermination reste complexe et très délicate d’un point de vue expérimental.

2.3 Cinétique de dégradation

Lors d’une dégradation thermique, les réactions chimiques qui entraînent une modification de la masse molaire vont avoir une influence sur le phénomène de diffusion des macromolécules. Selon Day et al. (1989), Jonas et Legras (1991) et Jonas et Legras (1993), la dégradation du PEEK à haute température conduit à des réticulations des chaînes qui augmentent la masse molaire et les temps de reptation.

Le nombre d’actes de réticulation en dessous du point de gel peut être déterminé à partir de l’évolution de la masse molaire :

[2]

où Mn et Mw sont les masses molaires moyennes et en poids, Ip l’indice de polymolécularité.

Aux faibles taux de conversion, on peut supposer que l’indice de polymolécularité varie peu et reste égal à l’indice initial, que masse molaire et viscosité sont liés par :

[3]

Ainsi le nombre d’actes de réticulation peut être estimé par des mesures rhéologiques dynamiques entre 360 et 460 C (Fig. 3) :

[4]

0,0E+00 4,0E-06 8,0E-06 1,2E-05 1,6E-05 2,0E-05

0 4000 8000 12000 16000 20000

time (s)

Crosslinking concentration r (mol/g)

360°C 380°C 400°C 420°C 460°C

FIG. 3 – Evolution du nombre d’actes de réticulation

Le processus de dégradation suit à une loi cinétique d’ordre 0 dont la constante cinétique obéit à une loi d’Arrhenius valant :

⎟⎠

⎜ ⎞

⎝

= ⎛ −

RT A E

K_app exp ^a [5]

avec A = 3384 mol.g^-1.s^-1 et E_a = 168 KJ.mol^-1. 3. Modélisation

Un modèle 2D a été développé (Nicodeau, 2005) justifié par le fait que la conduction dans la direction transverse est 10 fois inférieure à celle dans la direction de pose. Les torches chauffent les plis de composite sur une certaine longueur et leur action thermique est modélisée par un coefficient d’échange (Fig. 4), tout comme les échanges thermiques entre les parties du

0

0 0

P P

n n W W

I I

1 1

r = - = -

M M M M

3,4 0

' = K M

η

0 0

1/ 3,4

P 0

W

I '

r = 1-

M '

η η

⎡ ⎛ ⎞ ⎤

⎢ ⎜ ⎟ ⎥

⎝ ⎠

⎢ ⎥

⎣ ⎦

composite et l’air ou l’outillage. Après le passage du rouleau, l’interface est supposée disparaître d’un point de vue thermique, laissant la place à un régime de conduction.

Un modèle thermique explicite, en différences finies, couplé avec la cinétique de cristallisation, permettant de prédire localement l’évolution des températures à l’interface, a été implémenté. Les cinétiques de dégradation et diffusion des macromolécules, pilotées par l’histoire thermique donnent le niveau de dégradation et de cicatrisation selon les critères définis dans les équations 1 et 4. Le couplage entre les phénomènes pourrait être implanté si on savait modéliser correctement l’effet de la réticulation sur l’évolution de la masse molaire.

FIG. 4 – Schématisation de la modélisation du procédé

Les différents coefficients d’échanges thermiques ont été identifiés par méthode inverse grâce à des mesures locales de température réalisées à l’aide de petits thermocouples implantés entre les plis.

4. Simulation du procédé et résultats

La simulation des différentes conditions de procédé a permis de prédire une fenêtre de procédé (Fig. 5) pour laquelle la partie supérieure représente les conditions permettant d’obtenir une bonne cicatrisation de l’interface, et la partie inférieure celles permettant d’obtenir un matériau non significativement dégradé par le procédé. On remarque que l’intersection entre les deux zones est vide et explique qu’il n’existe pas de conditions industriellement viables pour le procédé avec ce moyen de chauffage. Ces prédictions sont confirmées par les rapports entre les G1c mesurés sur les plis soudés sur le procédé et le G1c obtenu lors d’une consolidation en autoclave.

Conclusion

Les prédictions pertinentes de la simulation du procédé de soudage montrent que le bien- fondé de la modélisation multi-physiques effectuée. Cependant, le matériau composite est considéré comme un matériau homogène avec une conductivité thermique anisotrope. Mais très localement, entre les fibres de carbone, la très forte anisotropie thermique peut engendrer des évolutions et des gradients thermiques différentiés, ce qui ne permet sans doute pas de représenter finement au niveau d’une interface l’action des phénomènes physiques et de leurs couplages sur l’adhésion. Une modélisation multi-échelles serait alors nécessaire.

Tool (steel)

Welded area

Torches Velocity v

v

Non welded area Convection

Conduction

Roller

h_tor, l_tor h_rol, l_rol Composite material

Tool (steel)

Welded area

Torches Velocity v

v

Non welded area Convection

Conduction

Roller

h_tor, l_tor h_rol, l_rol Composite material

FIG. 5 – Fenêtre prédite des conditions du procédé « Drapcocot » et comparaison avec les rapports entre les valeurs de G1c mesurées sur le procédé et celles obtenues par consolidation en

autoclave.

Références

Coiffier-Colas C., Sibois H., Lefebure P., 2005 Future for high performance thermoplastic composites and aircraft helicopters”, JEC Composites, 14-19.

Cole K.G., Casella I.G., 1993 Fourier transform infra-red spectroscopic study of thermal degradation in poly(ether ether ketone)-carbon composites”, Polymer, 34,740-745.

Day M., Cooney J.D., Wiles D.M., 1989 Kinetic study of the thermal decomposition of poly(aryl-ether-ether-ketone) (PEEK) in nitrogen”, Polymer Engineering and Science, 29,19-22.

De Gennes P.G., 1979 Scaling concepts in polymer physics, Cornell University.

Doi M., Edwards S.F., 1986 The theory of polymer dynamics, Oxford Science Publications.

Jonas A., Legras R., 1991 Thermal stability and crystallization of poly(aryl ether ether ketone), Polymer, 32, 2691-2702.

Lee W.I., Springer G.S., 1987 Model of the manufacturing of thermoplastics matrix, Journal of Composites Materials, 21,1017-1055.

Nicodeau C., 2005 Modélisation du soudage en continu de composites à matrice thermoplastique, Thèse, Ecole Nationale Supérieure d’Arts et Métiers.

Yang F., Pitchumani R., 2002, Healing of thermoplastic polymers at an interface under nonisothermal conditions, Macromolecules, 35,3213-3224.

Zanetto E., 2001 Soudage par fusion des polymères thermoplastiques semi-cristallins, Thèse, Ecole Polytechnique Fédérale de Lausanne.

400 600 800 1000 1200

0 10 20 30 40 50 60 70 80

Velocity (mm/s)

Torches temperature (°C)

N = 1

r = 10-7 mol/g

0.21 0.36 0.51 0.21

0.26 0.45 0.27 0.13

0.05 0.39 0.21 0.2 0.27 0.39

0.2 0.08 0.04