Étude en champs pulsés du retournement de spin de MnF2 en fonction de la température

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Submitted on 1 Jan 1968

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Étude en champs pulsés du retournement de spin de MnF2 en fonction de la température

J. de Gunzbourg, J.P. Krebs

To cite this version:

J. de Gunzbourg, J.P. Krebs. Étude en champs pulsés du retournement de spin de MnF2 en fonction de la température. Journal de Physique, 1968, 29 (1), pp.42-46. �10.1051/jphys:0196800290104200�.

�jpa-00206617�

ÉTUDE

EN CHAMPS

PULSÉS

DU RETOURNEMENT DE SPIN DE

MnF2

EN FONCTION DE LA

TEMPÉRATURE

Par

J.

de GUNZBOURG et

J.

^P.

^KREBS,

Service de Physique ^{du Solide et} de Résonance Magnétique, ^{Centre d’Études} Nucléaires de Saclay.

(Reçu ^{le 13} juillet

1967.)

Résumé. 2014 Le

champ

de retournement de

spin

^de

l’antiferromagnétique MnF2

passe de 96 k0152 ^{à 0 °K à 125} k0152 à 60 °K. Des mesures en

champs pulsés

^de

He

⁼

f(T)

^ont

permis

de déterminer de manière

expérimentale

la variation de la constante

d’anisotropie

^{en fonc-}

tion de la

température

^en dessous du

point

^{de Néel.}

L’énergie d’anisotropie

^{à 0 °K est de} 4,85 ¹⁰⁶

ergs/cm3,

^ce

qui correspond

^{à un}

champ d’anisotropie

^{de 8 100 0152 et à un}

champ d’échange

^{de 570} k0152. Les résultats sont confrontés avec la théorie

microscopique proposée

par Yosida.

Abstract. ²⁰¹⁴ The

spin-flop

^field

He

^{of the}

antiferromagnetic MnF2

increases from 96 k0152 at 0 °K to 125 k0152 ^{at 60 °K.}

Measurements of

He

⁼

f(T)

carried out in

pulsed

fields enabled us to détermine

experi- mentally

^the

change

^{in the}

anisotropy

^constant below the Néel

point

^versus

temperature.

^The

anisotropy

energy ^{at 0 °K} is : 4.85 106

ergs/cm3,

^which

corresponds

^{to an}

anisotropy

^field

of 8 100 0152 ^{and an}

exchange

^{field of 570 k0152.} The results are

compared

^with Yosida’s micro-

scopic theory.

Introduction. ^- Le fluorure de

manganèse

^{a une}

structure cristalline du type ^{rutile à}

symétrie

^tétra-

gonale.

^En dessous de

TN = 67,3 OK, MnF2

^est

ordonné

antiferromagnétiquement

^{en deux sous-}

réseaux

simples,

^l’axe de facile aimantation étant l’axe c.

Pour un

antiferromagnétique anisotrope

^{de ce} type, le

phénomène

^de retournement de

spin

^{a lieu}

lorsque

le

champ appliqué

suivant la direction

privilégiée d’antiferromagnétisme

^{atteint une valeur}

critique H~.

Ce

phénomène

^{consiste en un} basculement des

spins

de

chaque

sous-réseau

(initialement parallèles

^au

champ extérieur)

^{dans une direction}

approximative-

ment

perpendiculaire,

l’aimantation totale passant

brusquement

de la valeur

XI/Hc à la

^valeur

X1- Hc.

Pour

MnF2,

^le retournement de

spin

^se

produit

^{à un}

champ

^{élevé :}

H~

^{= 96 ± 3 k0152 à 0 oK. Nous avons}

étudié en

champs pulsés

^la variation de

H,

^{en fonction}

de la

température

^{et en avons déduit}

expérimentale-

ment la variation de

l’anisotropie

^{en fonction de T.}

Partie

expérimentale.

^{- Notre} installation de

champs pulsés,

décrite dans ^un article antérieur

[1],

permet d’effectuer des mesures d’aimantation dans des

champs atteignant

^{450 k0152. Le}

champ

^est

créé dans une bobine hélicoïdale frettée en cuivre

au

béryllium (diamètre

intérieur = 18 _mm, lon- gueur = 80

mm).

Le

frettage

radial consiste en deux

demi-coquilles

en céloron ceinturées _par deux

demi-coquilles

^en

bronze,

^isolées l’une par rapport ^à l’autre. Le

frettage

axial consiste en deux

pièces

^{en acier}

inoxydable pré-

sentant des _rampes hélicoïdales afin de permettre

l’ajustement

^{avec les} extrémités de la bobine. L’en- semble est alors serré avec une force de 30 tonnes entre deux

disques

^d’acier

( fig.1 ) . L’échantillon, placé

dans la _queue d’un dewar à

température variable,

^est

entouré par ^un

système

de bobines

captrices qui

per- met d’obtenir directement sur un

oscilloscope

^{la courbe}

d’aimantation M

= f (H).

^{Les mesures de}

tempéra-

ture sont effectuées à l’aide d’une résistance au

carbone ^et d’un

thermocouple

Chromel-Constantan.

Pour

l’étalonnage

^en

champ,

^nous utilisons la valeur du

champ critique

de saturation de

l’hélimagnétique ZnCr2Se4 [2]

^{mesuré en}

champ statique

^à

4,2

^{OK et}

trouvé

égal

^à

64,5

^{k0152. Pour}

plus

^de

précision

^sur

la valeur de ce

champ critique,

^{au lieu}

d>enregistrer

sur

l’oscilloscope M = f (H),

^nous

enregistrons dMldH

⁼

g(H).

^En

fait,

^nous n’obtenons _pas exac- tement

mais dM - dM d77

dt

tement

’

^mais

dt -à-H X dt ^Or,

est une fonction monotone

(approximativement

^une

sinusoïde),

^et par

suite,

^tout

changement

^de pente dans la courbe d’aimantation

correspond

^{à une dis-}

continuité de la dérivée. La mesure absolue du

moment

magnétique

^{se fait} par

comparaison

^{avec les}

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:0196800290104200

43

FiG. 1. ^- Bobine pour

champs pulsés jusqu’à

⁴⁵⁰ k0152.

moments à saturation d’un échantillon de ferrite

MnFe204 (4,25

^et d’un échantillon de

ZnCr2Se4 (6,1 préalablement

^{étalonnés en}

champ statique

^{à l’aide de nickel.}

L’erreur sur le

champ

^{est évaluée à 3}

%,

^{celle sur}

le moment est en valeur absolue inférieure à

0,01

[.LB par molécule de

MnF2.

L’échantillon de fluorure de

manganèse

^{est un}

2. ^- Courbes d’aimantation de

MnF2

^{à 4,2 °K}

pour deux orientations différentes du cristal.

monocristal

sphérique (diamètre =

⁴

mm)

^dont

l’axe c est orienté suivant l’axe du

champ

^extérieur.

La

figure

²

représente

^{la courbe} d’aimantation à

4,2

^oK

pour ^un écart

d’angle

^{entre le}

champ

^{et l’axe c infé-}

rieur à

0,50 (1).

Nous voyons, déduction faite du

champ démagné-

tisant

(500

^{0152 dans la}

région

^de retournement de

spin),

que la pente de la courbe d’aimantation est, à la

transition, pratiquement

infinie. La valeur du

champ critique

^est

H,

^{= 96}

k0152,

^valeur

légèrement plus

^élevée que celle trouvée par

Jacobs [3],

^mais

en accord avec celle trouvée par Foner

[4].

^Notre

appareillage,

pour les

températures supérieures

^{à celles}

de l’hélium

liquide,

^{nous introduit un écart d’an-}

gle

^{6 N 30.}

Un calcul effectué à

partir

de la théorie du

champ

moléculaire permet ^{de rendre} compte de l’influence de 0 sur les courbes d’aimantation.

L’énergie

^totale

par unité de volume s’écrit :

~1

^et

D2

^{étant les}

angles

que font les

spins

^de

chaque

sous-réseau avec l’axe _{c, n} la constante de

champ moléculaire,

^{NK la constante}

d’anisotropie

^et

Mo

l’aimantation d’un des sous-réseaux. En minimisant

Etot

par rapport ^à

~1

^{et et en} supposant ⁰

petit,

nous obtenons :

avec

le

champ d’anisotropie

^{et le}

champ critique

^{étant res-}

pectivement H, - NK Mo

^et

^{’V 2nNK.}

Les courbes d’aimantation déduites des formules ci-dessus sont

représentées

^{sur la}

figure

^3.

Nos résultats

expérimentaux

^{sont en} relativement bon accord avec la théorie du

champ

moléculaire

(en particulier

^{pente infinie à 9 =} 00 pour H ⁼

H,).

Cependant,

^{si l’allure}

générale

^{est la} même pour

0 # 00,

^{il faut noter} que la courbe

expérimentale présente

^un

décalage

^{AH vers la droite} par rapport à la courbe calculée

(pour

^{0 -}

3~,

^{AH- 5}

k0152).

Nous avons

remarqué

que ^ce

décalage augmentait

avec 6.

Le réseau de courbes isothermes M

= f (H)

^{a été}

(1) Toutes

les courbes d’aimantation

expérimentales

sont

reproduites

directement

d’après

^des enregistrements

photographiques

^{obtenus en}

champs pulsés

^{sur l’oscil-}

loscope.

FiG. 3. ^- Réseau de courbes d’aimantation ^de

MnF 2

à 0 °K, calculées ^en fonction de l’orientation du cristal.

FIG. 4. ^- Réseau de courbes d’aimantation isotherme d’un monocristal de

MnF’2

(6 N

3°).

tracé sur la

figure

^{4. Le}

phénomène

^de retournement

de

spin

^a pu être observé

jusqu’à 0,9 TN.

^D’autre part, ^entre

1,6

^{oK et 7}

OK,

il n’a été observé aucune

variation notable de la courbe

d’aimantation,

^ce

qui

^nous permet d’admettre _que les courbes à basse

température représentent

bien l’aimantation à 0 °K.

La

figure

^{5 montre la variation de}

en fonction de la

température

pour deux échantillons différents. Pour

plus

^de

précision,

ces mesures ont été effectuées à

partir

de la dérivée des courbes d’aiman- tation

(2).

^Les

figures

^{6 ~ et 6 b sont les}

enregistrements

(2) ^{Nous avons admis} que l’écart

d’angle

^{de 3° ne}

modifie pas la variation relative du

champ critique

^en

fonction de T.

FIG. 5. ^- Variation du

champ

^de retournement de

spin

de

MnF2

^{en fonction de T.}

FIG. 6 u. ^-

Enregistrement photographique

^{de la courbe}

d’aimantation de

MnF’2

^{et de sa dérivée à} 4,2,DK

(3).

FIG. 6 b. ^-

Fnregistrement photographique

^{de la courbe}

d’aimantation de

MnF.

^{à 4,2 OK}

jusqu’à

⁴³⁰

(3), (3)

^Le trait horizontal inférieur

correspond

^au

signal

sans échantillon.

45

de la courbe d’aimantation et de sa dérivée à

4,2

^OK.

On remarque ^sur la

figure

⁷

qu’à

^{430 k0152}

MnF,

n’est pas ^encore saturé.

Discussion des résultats. ^- L’ion Mn++ est dans l’état ~S

(L = 0)

^{et se trouve dans un}

champ

^cristallin

de

symétrie orthorhombique,

provenant ^de

l’entourage

des six ions F-.

Abragam

^et

Pryce [5]

^{ont montré}

que l’action combinée du

champ

cristallin et de l’inter- action

spin-spin

^{entre électrons} d’un même ion donne

une contribution au second ordre

proportionnelle

^à

L’anisotropie qui

^{en résulte} peut ^être

interprétée

comme venant du

couplage

^entre l’état fondamental

(3d5)6S

^et l’état excité

(3d44s)6 D,

^le

champ

^cristallin

produisant

^une

légère

déformation

elliptique

^{de la}

symétrie sphérique

de l’état S. Ceci conduit à l’hamil- tonien

d’anisotropie :

Le terme

E(S2

^-

S2)

^{est nul car}

MnF2

^{a une}

symé-

trie uniaxiale suivant Oz.

Quant

^{au dernier terme}

A(Si

^~-

S2

^-~-

qui provient

des interactions avec

la

partie cubique

^du

champ cristallin,

^il

donne,

par suite de la très faible valeur de

A,

^une contribution

négligeable

^à l’hamiltonien.

D’après

^Keffer

[6],

^la

plus grande partie

^de

l’anisotropie provient

^{des inter-}

actions

dipolaires (8

³⁰⁰

0152),

^le reste venant des interactions avec le

champ

cristallin

(500 0152).

^Mais

comme l’hamiltonien

dipolaire

est, dans l’état ^or-

donné, proportionnel

^{au carré de} l’aimantation d’un

ion,

^{donc à}

S;,

^{nous ne}

garderons

^dans

l’hamiltonien,

comme Yosida

[7],

que le ^terme

prépondérant

^de

l’anisotropie,

^soit

DS2;

^{et nous} supposerons que le

couplage dipôle-dipôle

^est

implicitement

^{contenu dans}

la constante D

qui

^{sera alors une constante}

phéno- ménologique.

L’hamiltonien total s’écrira donc :

En traitant le terme

d’anisotropie

^{comme une} pertur- bation du

premier ^ordre, l’énergie d’anisotropie

pour

un ion s’écrit .

Ean

^{= K}

où

B s (x)

^est la fonction de Brillouin et

j

^est

l’intégrale d’échange

^{et z est} le nombre de

plus proches voisins, K(T)

^{est la constante}

d’anisotropie

d’un ion.

Pour T ⁼ 0 OK :

Pour T =

TN :

La courbe

théorique

^est

représentée

^en

pointillé

^{sur la}

figure

^7.

7. ^- Variation de

l’anisotropie de MnF2

en fonction de T.

De

l’expression

^du

champ critique

nous tirons :

(N

^{étant le} nombre d’ions _par unité de

volume).

^A

partir

^de nos mesures

expérimentales

^de

H~ ( T ),

^et

en utilisant les valeurs de

(xi

^-

Zil)

^données par Griffel et Stout

[8],

nous avons

également

^{tracé sur}

la

figure

⁷ la courbe

expérimentale

^de

L’accord entre la théorie de Yosida et nos résultats

expérimentaux

^{nous semble}

raisonnable,

compte ^tenu des

approximations

^faites.

A

N ⁼⁼

0,258

^{X 1023}

ions/cm3, d’où, d’après (e), X(0) = 4,85

^{X 106}

ergs/cm3.

^{Ceci est en} bon accord avec la valeur calculée _{par la} méthode des ondes de

spin (4,9

^{X 106}

ergs/cm3) [9]

^{et avec la valeur}

expérimen-

tale de Foner

(5,0

^{X 106}

ergs/cm3).

De la formule

(d),

^nous obtenons D ^{= -}

0,19

^cm-’.

Le

champ d’anisotropie

^{à 0 OK est donné} par :

HA

⁼

soit 8 100

~,

^valeur

légèrement plus

^faible que celle trouvée par Keffer

(8 800

^Le

champ d’échange H, -

^{est de 570 k~.}

Remerciements. ^- Nous remercions vivement Mme Saint

James

^{et M.}

Jehanno qui

^ont

fabriqué

et orienté les monocristaux.

Nous tenons à remercier

également

^M.

Herpin

pour ^tous les conseils

qu’il

^a bien voulu nous donner

pendant

^{ce travail.}

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