Sur la radioactivité des solutions de sels d'uranium

HAL Id: jpa-00242580

https://hal.archives-ouvertes.fr/jpa-00242580

Submitted on 1 Jan 1912

HAL is a multi-disciplinary open access archive for the deposit and dissemination of sci- entific research documents, whether they are pub- lished or not. The documents may come from teaching and research institutions in France or abroad, or from public or private research centers.

L’archive ouverte pluridisciplinaire HAL, est destinée au dépôt et à la diffusion de documents scientifiques de niveau recherche, publiés ou non, émanant des établissements d’enseignement et de recherche français ou étrangers, des laboratoires publics ou privés.

Sur la radioactivité des solutions de sels d’uranium

L. Michiels

To cite this version:

L. Michiels. Sur la radioactivité des solutions de sels d’uranium. Radium (Paris), 1912, 9 (12),

pp.432-434. �10.1051/radium:01912009012043200�. �jpa-00242580�

432

Sur la radioactivité des solutions de sels d’uranium

Par L. MICHIELS [Laboratoire de Radioactivité de Gif.]

Il m’a parti intéressant d’étudier l’action ionisant d’une solution d’une substance radioactive ne produisant

pas d’émanation, _{telle que} ^l’uranium.

D’une première ^série d’expériences effectuées au

moyen de solutions de sulfate uranico-potassique K(UO)SO4+H2O ^dont la teneur, exprimée ^{en uranium} métallique, ^{allait de 0,556} gr à 5,56 gr pour 100 cc

de solution, j’ai pu déduire que : i° ^{ces solutions} provoquent ^une décharge rapide ^de l’électroscope;

que la vitesse de décharge augmente ^{avec les con-} centrations en uranium, _pour ^une même surface et une même épaisseur ^de liquide ^examiné.

Ainsi, ^{si l’on} porte les résultats obtenus avec le sulfate uranico-potassique, ^{sur un} diagramme ^{où les}

concentrations des solutions sont portées ^{en abscisses}

et les activités en ordonnées, ^{on obtient une droite} exprimant qu’à ^une augmentation de l’activité cor-

respond ^une augmentation proportionnelle ^{des con-}

centrations en uranium.

Comme on en avait à mesurer ainsi des courants

d’ionisation d’intensité très faible, ^{il a} fallu pour avoir le plus ^de sensibilité que je ^{me serve d’un élec-} troscope ^{à très faible} capacité.

L’instrument dont je ^{me suis servi et} qui ^{a été}

construit spécialement pour ^ce genre de recherches était constitué par ^une lJOitc cylindrique ^{en laiton B}

Fig. 1.

de 1 cm de diamètre et de 8,5 ^cm de llauteur. La base supérieure ^{du cilindre} portait ^{en son centre un}

bouchon d’ambre eylindrillue ^{a d’environ 1,J cm} d’épaisseur ^{et de 5 cm de} longueur, ^{ce bouchon}

d’anlbre était percé suivant l’axe par ^un petit ^canal

d’un millimètre et demi environ de diamètre, ^dont

l’ouverture inférieure plus étroite retenait suspendue,

à l’intérieur du cylindre, ^la petite tige ^en laiton por- tant la feuille d’or de l’électroscope. ^Cette tige ^avait

un millimètre d’épaisseur ^{et 4 cm de} longueur, apla-

tie d’un côté, ^contre lequel s’appliquait ^{une feuille}

d’or des mêmes dimensions. On pouvait ainsi par ^le

petit ^{canal, ir travers le bouchon d’amhre,} venir char- ger 1°électroscope. ^{Deux fenêtres} pratiquées ^{dans la} paroi ^du cylindre, ^en face l’une de l’autre, permet-

taient de suivre au moyen d’un microscope ^{m muni}

d’ un micromètre le mouvement de la feuille.

Les solutions à examiner étaient placées ^{au bas du} cylindre ^{dans une} coupelle ^{en verre C de 8,2 cm de}

diamètre intérieur et de 1,4 ^cm de hauteur.

La coupelle ^{se trouvait ainsi} par ^un dispositif ^à

baïonnette maintenue à 5,5 ^{cm de la} partie ^inférieure

de la feuille. J’ai observé qu’il était inutile de rap-

procher davantage ^la coupelle ^{de la} tige ^{et de la}

feuille pour avoir plus de sensibilité. La cuvette en verre convenait aussi bien qu’une ^{cuvette en métal,}

la conductibilité propre du ^{verre étant} suffisante dans

ces expériences.

Un écran mince en métal venait fermer la partie

inférieure du cylindre, glissant au-dessus de la cou-

pelle ^{en verre} pendant ^que l’on effectuait les nia- n0153uvres de placement ^ou d’enlèvement de la cou-

pelle. ^La feuille d’or ^se trouvait ainsi mise a l’abri des courants d’air qui ^se produisent ^{à ces moments.}

Les déterminations ont été faites dans une place

bien à l’abri des influences étrangères, ^{en me servant}

d’un éclairage artificiel. Ce dernier présente ^l’avan- tage d’être constant, ^ce qui ^{rend les mesures} toujours comparables.

La fuite spontanée ^de l’appareil ^{était déterminée} plusieurs fois pour ^une série d’opérations, ^en plaçant

dans l’électroscope ^la coupelle ^contenant 50 centimètres cubes d’eau distillée. C’est d’ailleurs sous ^{le volume de}

50 centimètres cube- que j’ai ^{étudié toutes les solu-}

tions.

La fuite spontanée ^u’est guère influencée par ^une

atmasphère ^saturée de vapeur d’eau, ^{l’ambre reste}

encore dans ces conditions un excellent isolant. Le fait était ^connu et j’ai ^{vérifié a} plusieurs reprises que la fuite spontanée ^restait sensiblement constante.

L appareil ^ainsi conditionné donnait pour 1 uranium le lULli’alllt de saturation.

En me servant du sulfate uranico-potassique, ^il

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/radium:01912009012043200

433

n’était guère possible, ^{â cause de} la solubilité res-

treinte de ce sel, ^de préparer des solutions riches en

uranium. Je me suis alors adressé au nitrate d"uranyle (UO)NO3 ^{+ 5} H20. ^{J’en ai} préparé ^une série de solu- tions dont la teneur en uranium métallique ^{allait de} 0,85 gr à 52 gr pour 100 cm3 de la solution.

Je les ai successivement examinées à l’électroscope

dans les mêmes conditions _que celles oil je ^m’étais placé pour le sulfate uranico-potassique.

J’ai observé qu’ici ^{aussi le} pouvoir ionisant aug- mentait avec la concentration des solutions. Seulement,

pour les concentrations fortes, ^on peut ^{observer sur}

un diagramme ^{fait en} portant les activités en or-

données et les teneurs en uranium en abscisses _que les activités n’augmentent pas proportionnellement

aux concentrations en uranium. Pour les concentra- tions élevées, il existe une courbure qui indique que l’intensité de l’ionisation augmente moins vite que la

concentration.

Le nitrate d’uranyle qui ^{a servi à établir cette}

courbe ne renfermait pas de quantités ^{de radium} supérieures ^à 10-9 gr. ainsi qu’il résulte d’un dosage

effectué par la méthode ^de l’émanation.

Pour juger de la confiance que je pouvais ^avoir

dans mes mesures, j’ai ^{refait une} seconde fois toutes les déterlninations d’activité des mêmes solutions et

j’ai pu obtenir ^une courbe absolument superposable ^à

la première.

Ces résultats permettent ^{de faire} quelques ^considé-

rations sur les conséquences qu’ils entrainent. D’abord,

étant donnée cette courbe, je puis déterminer exacte-

ment, rien que par ^son activité, ^{la teneur en uranium} d’une solution du même sel, ^{examinée dans les mêmes} conditions.

C’est donc là le principe ^d’une méthode de dosage

à la fois rapide ^et rigoureux. Cette méthode permet

certainement de doser la quantité ^{d’uranium contenu}

dans 100 ce. de solution à 0,1 _gr près.

Ensuite cela permet de constituer un étalon pour la mesure des activités spécifiques ^au moyen des rayons ^x. Cet étalon est très bien déterminé, ^{si on}

connait la concentration de la solution, la surface sous

laquelle ^elle agit ^et l’épaisseur ^{de la} couche. En pra-

tique ^on peut éliminer directement l’influence de

l’épaisseur ^{de la couche en} prenant ^une épaisseur supérieure ^{à 5 mm} environ. On peut préparer ^ainsi

des étalons toujours comparables à eux-mêmes alors que des disques préparés ^au moyen de substances

pulvérulentes ^{étalées en couches} très minces ne

peuvent jamais offrir la même régularité. ^{La surface}

réelle de rayonnement dépend ^là déjà notablement de la surface de chaque grain.

Dans le cas d’une solution, ^au contraire, ^{on a une}

surface de rayonnement bien définie et, si l’on déter- mine le sel d’uranium à employer, ^sa concentration, la surface et l’épaisseur ^{de la couche,} ainsi que la

température, ^{on aura} des conditions rigoureusement

fixées.

Il est peut-être nécessaire de déterminer le sel d’uranium à employer ^{et la} température, ^{car ce sont}

là deux facteurs qui feraient varier la densité de solu- tions à méme teneur en uranium et cette variation de densité, ^{en ce} qui ^concerne les couches supérieures

du liquide, influencerait dilléremiiient le rayonnement provenant ^{des couches} profondes de la solution d’ura- nium, tout comme le feraient des écrans d’épaisseurs

différentes.

En réalité, l’ionisation provoquée par la solution d’uranium est due au rayonnement ^u provenant ^{de la}

couche superficielle de celle-ci. Si la densité augmente,

une partie plus grande ^du rayonnement Y. ^{est inter-} ceptée ^au voisinage de la surface et l’ionisation qui

en résulte est aussi moins considérable.

On peut admettre que les rayons B ^et y qui pro- vicnnent de l’uranium X présent ^{dans la solution}

n’ont aucune action appréciable ^{sur la valeur de l’ioni-}

sation mesurée. En conséquence, ^{le fait de la} présence

ou de l’absence de l’uranium X dans les solutions d’uranium serait sans conséquence.

J’ai étudié l’influence de la densité sur l’activité observée. J’ai préparé 4 ^{solutions à même teneur en}

uranium mais dont les densités se trouvaient être différentes grâce ^à l’addition de clllorure ferrique ^en quantité ^variable.

Ces solutions avaient ^un poids spécifique qui ^allait

de 1,5550 à 1,4943. ^Les temps nécessaires pour ^faire

.

tonlber la feuille d’un même nombre de d disions ollt varié de 45"5 u 46". En calculant les vitesses et en

les corrigeant, ^{il a été} possible, ^en possession ^{de ces} intel1silés, ^{de faire un} diagramme où les intensités se trouvent en ordonnées et les densités en abscisse, j’ai ^{obtenu une courbe} indiquant que pour ^une même teneur en uraniunl l’intensité baissait quand ^{la den-}

sité augmentait.

L’expérience ^{inverse est encore} plus probante. ^Elle

consiste à prendre ^{des solutions à teneurs en uranium}

différentes mais dont la densité a été maintenue cons-

tante. Le procédé ^que j’ai ^{utilisé a t’te de} mélanger

en proportions variables dcui solutions, l’une de chlo-

rure ferrique, I*autre de nitrate d’uranyle ^{de densités}

très voisins 1 , £9 £8 pour le chlorure 1’errique

434

1,4818 _pour le nitrate d’uranyle). Les différents mé-

langes présentaient sensiblement la mème densité.

En prenant leurs activités et en faisant à nouveau un diagramme ^{où l’on} portait ^{en abscisses les teneurs}

Fjg. ^5.

en uranium, ^en ordonnées les aclivités, j’ai obtenu

une droite. Le fait d’une densité constante a ramené la proporlioiinalité ^{entre le} ravonnement ^{émis et la} concentration en uranium.

Évidemment pour des solutions de nitrate d’uranyle

dont la densité a été reliée au moyen de chlorure

ferrique, ^{on constate une} dilninution dans l’intensité du rayonnement comparativement ^aux solutions a même teneur de nitrate d’uranyle ^{sans chlorure fer-}

rique.

En résumé, ^{la mesure} précise de l’activité des so-

lutions de sels d’uranium permet :

1° De préparer facilement des étalons d’activités

toujours comparables ^{entre eux. Il suffit, en effet, de} disposer d’une solution titrée de sel d’uranium à den- site _connue, l’activité est alors proportionnelle ^{à la}

teneur en uranium. On peut ainsi réaliser des étalons très faibles comparables ^{aux étalons} plus ^forts.

Les produits faiblement actifs pourraient ^{alors être} comparés directement à des étalons d’activité du méme ordre de grandeur.

2° D’établir un procédé ^de dosage de l’uranium par voie radio-active, qui, ^{s’il ne} dépasse pas la précision

de la méthode chimique, permet ^{de doser dans des} solutions l’uranium à côté d’autres métaux, ^{sans néces-} siter d’autre séparation préalable que celle des subs- tances radioactives autres que l’uranium éventuel- lement présentes 1.

Ce travail a été effectué au Laboratoire de liadio- activité de Gif (Seine-et-Oise).

Qu’il ^{me soit} permis d’adresser ici à lI. Jacques

Danne, qui ^le dirige, l’expression ^{de ma vive recon-}

naissance pour ^les conseils éclairés qu’il ^{n’a cessé de}

me prodiguer ^{au cours de mes} recherches.

[,)Ianuscrit reçu le 10 octobre 1912.]

1. La technique ^{de cette} méthode de dosage ^fera l’objet

d’une autre publication.

Sur le nombre de particules ^03B1 expulsées ^{au moment}

de la désintégration ^{d’un atome} d’émanation de thorium

Par J. ^SATTERLY

[Université ^de Cambridge.

Laboratoire de J. J. THOMSON.]

1. Introduction.

Jusqu’à ^{ces tout derniers} temps, ^on supposait être virai ^sans exception que tous les produits radioactifs qui élnettent des parti-

cules x lors de leur désintégration n’émettent qu’une

seule particule x par ^{atome se} désintégrant.

Cela a été montré être conforme à la vérité dans le cas du radium par Rutherford et Geiger ^et par d’autres expérimentateurs, qui comptaiellt ^{le nombre}

de particules ^{x émises et} n1esuraient aussi le volume J’héliun1 qui s’accumulait quand ^on soumettait à l’examen une quantité ^{de radium connue.}

Dans le cas de l’émanation du thorium cependant,

une description ^de quelques expériences ^{a été} publiée

dans Le nadill1n d’octobre 1911 1, _par Miss M. Leslie,

dont l’interprétation suggère que l’émanation du thorium donne quatre particules ^x par ^ato111e quand

elle se transforme ^en Th A.

L’auteur ^a abordé le prohlèl11e ^en colnparant ^les pouvoirs ionisants des tluantités d’émanation de radium et de thorium qui ^{sont en} équilibre ^{avec des} quantités ^connues de radium et de thorium. De la

1. Voir aussi BARRAir. Le Radium, ^{mars 1912.}