HAL Id: jpa-00253684
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Submitted on 1 Jan 1995
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Etude de la redistribution des phases dans des Matériaux Duplex Alumine-Zircone Déformés
Superplastiquement
R. Duclos, R. Baddi, L. Clarisse, J. Crampon
To cite this version:
R. Duclos, R. Baddi, L. Clarisse, J. Crampon. Etude de la redistribution des phases dans des Matériaux
Duplex Alumine-Zircone Déformés Superplastiquement. J. Phys. IV, 1995, 05 (C3), pp.C3-207-C3-
213. �10.1051/jp4:1995318�. �jpa-00253684�
Etude de la redistribution des phases dans des Matériaux Duplex Alumine- Zircone Déformés Superplastiquement
R. Duclos, R. ~ a d d i ( l ) , L. Clarisse et J. Crampon
Laboratoire de Structure et Propriétés de 1'Etat Solide, URA 234 du CNRS, Université des Sciences et Technologies de Lille, 59655 Villeneuve dAscq cedex, France
Résumé: Au cours de la déformation superplastique d e matériaux biphasés alumine-zircone, le mécanisme d'intercalation d e grains entre les deux types de phases a été mis en évidence. Il se produit par formation d'une protubérance, au niveau d'un nœud triple, sur un grain d'une phase et pénétration de celle-ci dans un joint séparant deux grains de l'autre phase. La séparation complète des deux grains conduit à un changement de voisinage des grains qui a été étudié pour chaque phase. On montre en particulier que ces intercalations entraîne la croissance d'aggrégats d e grains d'alumine.
Abstract: During the superplastic deformation of alumina-zirconia ceramics, the way how the intercalation mechanism between grains of the two phases occurred has been put forward. It correspond to the formation of a protuberance on a grain of one of the phases, located at a triple junction, which grew by penetrating in the boundary separating two grains of the other phase. When these grains are completely separated, a change in the grain surroundings has occurred that has been studied. It has been observed that the intercalations favoured the growth of alumina clusters.
1. INTRODUCTION
La superplasticité structurale des matériaux céramiques résulte de mécanismes de déforma- tion au cours desquels les grains se déplacent les uns par rapport aux autres par glissement aux joints et permutation d e voisins. Cette dernière procédure est extrèmement importante car elle permet de garder des grains de forme approximativement équiaxée qui autorisent l'obtention d e taux de déformation importants. Ce mécanisme d'intercalation a été décrit pour la première fois par Ashby et Verra11 en 1972 [Il. Ainsi dans des matériaux monopha- sés, telles les zircones partiellement stabilisées à l'oxyde d'yttrium, la structure n'évolue que très peu au cours de la déformation, jusqu'à des taux qui peuvent dépasser 100% [ 2 ] , et les mécanismes élémentaires de permutation de grains sont difficiles à mettre en évidence.
La superplasticité nécessite également des grains de très petite taille pour que la diffusion d e matière soit suffisamment rapide pour être le mécanisme qui gouverne la déformation mais aussi pour relâcher les concentrations de contrainte et limiter ainsi
(1) Université Mohamed ler, Oujda, Maroc
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jp4:1995318
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l'endommagement du matériau. La croissance granulaire doit donc être évitée. Une des possibilités pour stabiliser la taille de grain consiste à introduire des grains d'une seconde phase dans le but de freiner les déplacements des joints dans une direction perpendiculaire à ceux-ci. C'est pour cette raison que nous nous sommes intéressés à des matériaux biphasés.
Ces matériaux biphasés présentent également l'avantage, par rapport à des solides monophasés, de permettre une identification plus facile des mouvements relatifs des grains, les grains d'une phase servant de marqueur pour les grains de l'autre phase. Par contre, ces mouvements relatifs peuvent être à l'origine d'une redistribution complète des phases du matériau qui peut modifier d'une part l'aptitude à la superplasticité en cours de déformation et d'autre part les propriétés mécaniques et physiques finales des produits obtenus par une technique de formage superplastique. La redistribution des phases et les mécanismes à son origine méritent donc qu'on leur porte attention.
Nous présentons ici une étude qui concerne l'intercalation de grains et ses conséquences sur la redistribution des phases dans un composé biphasé alumine-zircone.
2. METHODES EXPERIMENTALES
Le composé biphasé étudié, dans lequel chaque phase représente 50% du volume, a été densifié par frittage naturel de pastilles obtenues par coulage d'un mélange d'alumine (HR8, Cricéram) et d'une zircone partiellement stabilisée à l'oxyde d'yttrium (HSY-3, Daiichi Kigenso Kagaku Kogyo, Japan). La masse volumique mesurée, 5,03 g/cm3, est très proche de la valeur théorique (>99%). La figure 1 montre la distribution des deux phases: les grains d'alumine (en sombre) ont une taille moyenne de 1,l pm et sont arrangés en petits amas de quelques grains noyés au milieu des grains de zircone plus petits (0,8 pm).
Les phénomenes d'intercalation et de redistribution ont été étudiés par microscopie électronique en transmission (MET) et à balayage (MEB) sur des échantillons préalablement déformés par fluage à 1350°C, jusqu'à des taux réels pouvant atteindre 100%, sous des contraintes comprises entre 20 et 200 MPa correspondant à des vitesses expérimentales variant de 8x104 à 2x10-4 s-1.
Figure 1: Micrographie de MEB montrant la distribution des phases alumine (en sombre) et
zircone (en clair) dans un échantillon brut de frittage. Barre d'échelle = 4 Pm.
cours des évènements d'intercalation, le MEB, avec sa vision plus globale et plus simple des structures, ayant servi à l'analyse de la redistribution des phases. Pour cela l'environnement des grains de chacune des phases a été caractérisé par le nombre moyen de voisins d'un grain donné et, parmi ceux-ci, par la fraction d e grains d'une phase, l'alumine en l'occurrence. L'évolution de l'environnement des grains a ainsi été établie en fonction des conditions expérimentales.
3. RESULTATS ET DISCUSSION 3.1. Mécanisme d'intercalation
Les déplacements de joints à l'origine du mécanisme d'intercalation entre grains des deux phases ont été mis en évidence par TEM. Il apparait que celui-ci procède par écoulement d'un grain d'une des deux phases entre deux grains de l'autre phase ainsi que le montre la figure 2. Ces observations concernent les deux types de phases et ne sont pas réservées, pour la composition étudiée, à une phase plutôt qu'à l'autre. Les protubérances ainsi formées aux nœuds triples s'expliquent à partir d'une part d e la distribution des contraintes normales sur les joints, et d'autre part de la faible solubilité d'une phase dans l'autre [3,41.
Figure 2: Micrographie de MET montrant le phénomène de pénétratioi-i d'un grain d'une phase - zircone (a) ou alumine (b)- entre deux grains d e l'autre phase. La flèche double indique la direction de la contrainte. Barre d'échelle = 0,4 Pm.
Le calcul de la distribution des contraintes sur les joints a été faite de manière analogue à celle proposée par Spingarn et Nix [5] dans le cas d'un matériau monophasé, c'est à dire que nous avons fait essentiellement les trois hypothèses suivantes:
a) les contraintes de cisaillement sur les joints 2 , et Ty sont rapidement relâchées et n'interviennent pas dans l'équilibre global d'un grain (Fig. 3a);
b) nous avons supposé les grains hexagonaux en coupe plane, et utilisé les symétries
d u problème, en particulier le fait que le milieu des joints est centre de symétrie. Ceci
implique que ces milieux sont puits ou sources de matière;
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C) enfin nous avons admis que l'enlèvement ou le dépot de matière sur un joint se fait de maniere uniforme, c'est à dire que les joints restent rectilignes et ne subissent pas de rotation.
La résolution des équations de la diffusion (loi de Fick) et de la mécanique (équilibre d'un grain) [ 6 ] conduit aux expressions suivantes o(x) et o(y) des contraintes normales sur les joints respectivement verticaux et obliques:
où x et y est la distance verticale ou oblique comptée à partir du nœud triple O, 1 la demi- longueur d'un coté et o la contrainte appliquée. La distribution de ces contraintes est représentée sur la figure 3b. Les joints obliques sont soumis à des contraintes de compres- sion et les joints verticaux à des contraintes de traction, à l'exception d'une faible longueur près des nœuds triples. Cette distribution est à l'origine d'un flux de lacunes du milieu des joints verticaux vers le milieu des joints obliques, et d'un flux de matière en sens inverse.
contraintes d e traction
F'
contraintes
Figure 3: définition de la géométrie des grains et des notations utilisées (a) et (b) distribution des contraintes sur les joints oblique et vertical en fonction du module de la contrainte o.
Si l'on considère maintenant le cas, dans nos matériaux biphasés, d'un grain d'alu-
mine et d e deux grains voisins de zircone (Fig. 4a), les hypothèses ci-dessus s'appliquent,
pour le moins, au début quand les joints sont encore rectilignes. Il en résulte donc un flux
grains. La non miscibilité des deux phases fait que l'alumine qui migre vers le nœud triple, ne pouvant être absorbée par la zircone, pénétre dans le joint d e phase zircone/zircone et conduit à la naissance des protubérances observées (Fig. 4b).
Ces pénétrations d'un grain d'une phase entre deux grains de l'autre phase se font en général dans les joints favorablement orientés, c'est A dire ceux presque parallèles à la direction de la contrainte. La séparation complète des deux grains de zircone par une protubérance correspond à un évènement d'intercalation de grains (Fig. 4c et d).
Figure 4: Schéma d'un évènement d'intercaiation entre grains des deux phases.
Une fois les pénétrations formées, d'une part la symétrie des joints n'existent plus, d'autre part on remplace une surface de joint de phase par deux surfaces équivalentes de joints d'interphase, ce qui augmente l'énergie de surface du système. De plus les faibles rayons d e courbure au départ d'une protubérance sont un frein à la croissance d e celles-ci dans la mesure où elles modifient localement le potentiel chimique des lacunes d'un terme y R / r (y est l'énergie de surface, R le volume atomique et r le rayon de courbure) qui s'oppose au transfert de matière d u grain vers la pointe de la pénétration (en prenant y = 1 J/m2 et r = 10 nm, y/r vaut 100 MPa). Ceci peut expliquer la raison pour laquelle ces protubérances n'ont été observées que lorsque la contrainte appliquée était supérieure à 120 MPa environ, ce qui montre que la contrainte aide à leur formation.
3.2. Réarrangement des phases
Le réarrangement des grains, étudié en considérant l'environnement moyen des grains (c'est à dire la fraction moyenne de voisins alumine parmi les grains premiers voisins ), est présenté sur les figures 5 et 6 où sont comparées des structures correspondant respectivement à un échantillon brut d e frittage (noté BF) et deux échantillons déformés de 100%, l'un sous une contrainte de 100 MPa (Dl), l'autre sous une contrainte d e 200 MPa (D2). Sur la figure 5 sont tracées les fonctions de distribution du nombre d e voisins pour chaque type d e phase, la zircone en (a) et l'alumine en (b). Ces diagrammes ne mettent pas en évidence d e façon significative d'évolution du nombre de voisins avec les conditions expérimentales. Par ailleurs, comme la taille moyenne des grains n'a pas évolué de manière notable avec les conditions d'essais (Alumine/zircone = 1,08 pm/0,8 pm (BF);
1,11/0,82 (Dl); 1,13/0,81 (DZ)), ces données ne sont pas suffisantes pour caractériser
l'évolution structurale du matériau.
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.-
O- 5 =,
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u u.- -
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$ -
.-
'CI
2 4 b R 10 12 14 16 2 4 b H 10 12 14 16
noinbrc dc voisiiis nombre de voisins
Figure 5: Distribution du nombre de voisins des grains de zircone (a) et d'alumine (b).
Nous nous sommes donc attachés à mieux définir l'environnement des grains en considérant en plus la nature, alumine ou zircone, des voisins. Sur la figure 6 est reportée la fraction d e grains d'alumine premiers voisins d'un grain donné en fonction du nombre d e voisins de ce grain. On constate que si les échantillons BF et Dl ont des environnements similaires, il n'en est pas de même pour l'échantillon D2. On remarque pour ce dernier qu'en moyenne la fraction d e grains d'alumine entourant un grain d'alumine a augmenté par rapport à celles des échantillons BF et Dl, signifiant que les grains d'alumine ont plus tendance à l'agglomération pour cet échantillon. Par contre cette tendance n'apparait pas de manière significative pour les grains de zircone.
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4 b 8 10 12
iroiiibrc de voisins
