APPLICATION DE LA DIFFUSION RAMAN ANTI-STOKES COHERENTE (DRASC) A L'ETUDE DES SYSTEMES REACTIFS

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APPLICATION DE LA DIFFUSION RAMAN ANTI-STOKES COHERENTE (DRASC) A L’ETUDE

DES SYSTEMES REACTIFS

J. Taran

To cite this version:

J. Taran. APPLICATION DE LA DIFFUSION RAMAN ANTI-STOKES COHERENTE (DRASC)

A L’ETUDE DES SYSTEMES REACTIFS. Journal de Physique Colloques, 1987, 48 (C4), pp.C4-

189-C4-192. �10.1051/jphyscol:1987413�. �jpa-00226645�

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APPLICATION DE LA DIFFUSION RAMAN ANTI-STOKES COHERENTE (DRASC) A L'ETUDE DES SYSTEMES REACTIFS

J.P. TARAN

Office Nattonal d'Etudes et de Recherches Aérospatiales, B. P. 72, 92322 Chht £ Z Zon Cedex, France

Les principales applications de la DRASC aux milieux réactifs (plasmas, systèmes photochimiques, combustion) sont passées en revue. Les possibilités d'application

A

l'étude des détonations sont discutées, ainsi que les aspects trés particuliers de ce problème.

We review the main applications of Coherent Anti-Stokes Raman Scattering (CARS) to the investigation of reactive media (plasmas, photochemistry, combustion). The particulars of detonation studies are discussed.

1

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INTRODUCTION

La Diffusion Raman Anti-Stokes Cohérente (DRASC) s'est progressivement im- posée comme une des meilleures techniques non intrusive de mesure des températures et des concentrations dans les milieux réactifs. Elle couvre à présent un domaine d'application immense, depuis les gaz raréfiés (décharges

A

basse pression, photochimie) jusqu'aux flammes sous haute pression dans les moteurs à combustion interne et, tout rbcemment, jusqu'aux détonations.

Le succès de cette méthode est dû à son excellente luminosité, qui lui permet d'effectuer des mesures dans les milieux luminescents,

A

une bonne résolu- tion spatiale ( N 1 mm)

,

et à une excellente résolution temporelle (10 ns)

.

^{Elle est}

en revanche très coûteuse et d'un emploi délicat.

L'objet de cette communication n'est pas de rappeler le principe de la DRASC, qui est présenté dans de nombreuses publications et articles de revue El-31, mais de faire un survol rapide des principaux résultats et d'examiner les problémes particuliers posés par les milieux en détonation.

2

-

PRINCIPAUX SUCCES DE LA DRASC

Les premiéres démonstrations de mesures de concentration [4] et de tempéra- ture [5] ont été faites dans une petite flamme h pression atmosphérique. Il est facile de juger à quel point le domaine d'application s'est étendu.

2.1

-

Gaz rarefies

Deux catégories d'expériences sont abordées en gaz raréfiés : études de dé- charges et mesure des distributions de population en photochimie.

Les premières démonstrations de mesures en decharge sont anciennes. Des

dé-

charges luminescentes dans D, et N, notamment ont été étudiées il y a une dizaine d'années C6.71. Ces études ont connu récemment un regain trés vif, avec la mesure des populations rovibrationnelles de Hz en plasma multipolaire [81, de Wz en dé- charge luminescente [ 9 ] et pulsée [IO], de OZ en microondes [Il].

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphyscol:1987413

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JOURNAL

DE

PHYSIQUE

Récemment aussi, des expériences de photochimie ont été couronnées de suc- cès, avec la mesure des photofragments de O3 [12], la mesure précise des distributions rovibrationnelles de Hz produit par photolyse de H2C0 1131, ou la détection du radical NHZ produit par photolyse de NHû 1141. Citons aussi les études de trans- fert d'énergie Na(3P)-H2 [15].

Toutes ces études, conduites à des niveaux de pression compris entre 10-1 et 1 0 mbar environ, constituent le domaine privilégié d'application de la DRASC. En effet, les raies sont fines avec un profil dominé par l'effet Doppler, donc facile A modéliser ; en outre, les expériences sont stables sur de longues périodes, ou reproductibles pour ce qui concerne les systèmes pulsés. Ceci autorise l'emploi de la spectroscopie h balayage [2] qui offre une excellente résolution spectrale et une détectivité comprise entre 10'' et 1oL3/cm3 par état quantique. Les milieux sont généralement hors d'équilibre. Les temperature rotationnelles trouvées sont dans le domaine 300-1500 K et les temperatures vibrationnelles dans le domaine 800-4000 K. Fréquemment, les divers modes ne sont même pas en équilibre thermodynamique, surtout dans les expériences de photochimie. Ceci impose de mesurer indivi- duellement tous les états de rotation-vibration détectables.

2.2

-

Combustions

Les combustions constituent la deuxième grande catégorie d'étude. Une légè- re simplification est apportée (l'équilibre thermodynamique est généralement satis- fait, ce qui simplifie la spectroscopie), mais plusieurs problèmes graves s'ajoutent :

la turbulence perturbe les faisceaux laser, nuisant à la qualité des spectres et rendant les mesures moins précises ; il devient nécessaire d'effectuer des mesures instantanées par DRASC multiplex 1161 qui sont moins précises ;

les pressions,élevées compliquent les profils spectraux dont l'interpré- tation, encore simple au voisinage de la pression atmosphérique, devient très déli- cate dans le domaine 3-100 bars.

En effet, intervient alors le mécanisme de rétrécissement dynamique, qui rend les formes spectrales très sensibles à la pression. Les dépouillements néces- sitent des codes numériques complexes [17-201 qui ne sont pas encore finement vali- dés par l'expérience aux températures, rencontrées (1000-2500 K).

La plupart des mesures en combustion sont consacrées aux moteurs à piston 121-241 et aux foyers

A

combustion continue [25-281. Compte tenu des forts gradients présents dans ces milieux, il est généralement admis comme raisonnable de ne pas dépasser les diamètres de 10 cm pour les moteurs à combustion interne et des épaisseurs d'écoulements de 15 cm à 3 bars pour les foyers turbulents continus. Des systèmes plus volumineux peuvent être étudiés, mais la chute de signal résultant de l'effet de la turbulence impose d'enregistrer et de moyenner un grand nombre de tirs laser pour conserver un bon rapport signal sur bruit. Cette procedure n'est acceptable que si les fluctuations sont limitées, sinon des erreurs appréciables peuvent être commises.

Sur un grand nombre d'applications de combustion, la précision de mesure peut aujourd'hui atteindre 20 à 50 K, suivant la température, dans des conditions idéales, et avec un montage optique très soigné [29]. D'autre part, la mesure des concentrations se révèle délicate en raison des fluctuations de signal qui résul- tent de la turbulence. On espère arriver rapidement A des d6tectivités de 0,1% en fraction molaire, avec des précisions relatives de l'ordre de 10 %.

3

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APPLICATION AUX DETONATIONS

Les détonations constituent un défi pour les méthodes optiques en général et la DRASC en particulier. Les gradients de densité considérables qui se dévelop-

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extrêmes qui règnent donnent naissance à des déformations spectrales importantes.

Si ces dernières constituent souvent un très intéressant sujet d'étude fondamenta- le, elles peuvent en revanche constituer une gêne pour l'identification et la mesure de concentation d'espèces intermédiaires et d'espèces-produits. En revanche, la densité du milieu étant élevée, les puissances laser nécessaires en DRASC ne sont pas aussi élevées que dans les gaz raréfiés. Enfin, la méthode conserve une excellente luminosité.

Une remarquable démonstration de faisabilité a été accomplie par une équipe de Los Alamos dans le benzène et le nitrométhane comprimés par choc

a

10 GPa [30].

L'étude a pu être réussie grâce à une géométrie de faisceaux traversant en inciden- ce normale le front de choc. La résolution spatiale que l'on peut ainsi obtenir dans ce front de choc n'est guère meilleure que 1 mm et il ne semble pas a priori très facile de l'améliorer. De forts déplacements et élargissements de raies ont et6 observés. Leur analyse demandera probablement un temps assez long, mais ce tra- vail est extrêmement prometteur.

4

-

CONCLUSION

La DRASC, qui a à son palmarPs de nombreux succès dans les études de gaz réactifs, semble pouvoir aussi aborder le délicat problème des milieux en détona- tion, moyennant quelques compromis sur la résolution spatiale si l'on veut etudier les fronts de choc eux-mêmes. Son principal handicap demeure son coût élevé, et le fait qu'il soit difficile d'acquérir plus d'une mesure pour chaque expérience. En revanche, la qualité et la nouveaute des rksultats justifient pleinement que ces efforts soient poursuivis.

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