Effets des dégénérescences Zeeman sur la fluorescence de résonance induite par un laser intense

HAL Id: jpa-00231353

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Effets des dégénérescences Zeeman sur la fluorescence de

résonance induite par un laser intense

C. Cohen-Tannoudji, S. Reynaud

To cite this version:

C. Cohen-Tannoudji, S. Reynaud. Effets des dégénérescences Zeeman sur la fluorescence de résonance

induite par un laser intense. Journal de Physique Lettres, Edp sciences, 1977, 38 (8), pp.173-176.

�10.1051/jphyslet:01977003808017300�. �jpa-00231353�

EFFETS

DES

DÉGÉNÉRESCENCES

ZEEMAN SUR LA

FLUORESCENCE

DE

_RÉSONANCE

INDUITE PAR

UN

LASER INTENSE

C. COHEN-TANNOUDJI et S. REYNAUD

Laboratoire de

_{Spectroscopie}

Hertzienne Ecole Normale

_Supérieure

et

_Collège

de

France,

24,

rue

_Lhomond,

75231 Paris Cedex

05,

France

(Re.Cu

le

_{22 fevrier}

_1977,

_accepte

le 22 mars

₁₉₇₇₎

Résumé. 2014 On attire l’attention

sur _{quelques conséquences} de la _{dégénérescence} Zeeman des niveaux inférieur et

_supérieur

d’une transition _atomique saturée par un laser résonnant intense : on _prévoit des _spectres de fluorescence _{complètement différents suivant que la polarisation} de détection est _parallèle ou _{perpendiculaire} à celle du laser ; les effets de pompage

optique

pourraient dans certains cas faire

_disparaître

_{complètement} les _spectres de fluorescence en _régime stationnaire.

Abstract. 2014

Some consequences of the Zeeman

_degeneracy

_{of the lower and upper} states of

an atomic transition saturated

_by

an intense resonant laser beam are

_pointed

out ; completely

diffe-rent fluorescence _spectra are _predicted

_according

as the detection _polarization is

_parallel

or per-pendicular to the laser one ; in some cases, the _steady state fluorescence _spectra could _disappear as a consequence of

optical pumping

effects.

Classification

Physics Abstracts

5.250 - 2.600

5.25020132.600

1. Introduction. - Le but de

cette lettre est d’at-tirer l’attention sur des effets de

_polarisation

_qui

pourraient

etre observes dans des

_experiences

de fluorescence de resonance sur un

jet atomique

irradie

a

_angle

droit _par un faisceau laser intense.

Jusqu’a

present,

les etudes aussi bien

_theoriques

_[1]

_]

qu’experimentales

[2]

effectuees sur ce

_probleme

ont surtout

_porte

sur des atomes a deux

_niveaux,

_pour

lesquels

on _peut evidemment oublier le caractere vectoriel du

_{dipole atomique}

ainsi _que la

_polarisation

de l’onde incidente.

_Rappelons

brievement les

resul-tats de ces diverses etudes. Le spectre de

_{fluorescence,}

monochromatique

comme le faisceau laser incident aux faibles intensites

_{(diffusion elastique),}

se deforme

progressivement lorsqu’on

augmente l’intensité _pour

prendre

1’allure d’un

_triplet

dont les trois

compo-santes sont

_{(a resonance)}

situees en _c~L.

c~L ± ~ 1

(cc~, : frequence

du

_laser,

_{col :}

_frequence

de Rabi caracterisant le

_couplage

_{atome-laser),}

les

_largeurs

et

_poids

de ces _composantes

_pouvant

etre calcules

exactement. Les observations

_{experimentales}

ont

essentiellement

_porte

sur la _composante

hyperfine

F = 2 -+ F = 3 de la transition

D2

du sodium. Pour eliminer 1’effet de la structure Zeeman

_(ainsi

_que celui du _pompage

_hyperfin),

on concentre _par un

pompage

optique prealable

les atomes dans le sous-niveau F =

2, MF

= 2 de 1’etat

fondamental, qui

_ne

peut, la

_polarisation

du laser etant

_(1+,

etre

_couple

qu’au

sous-niveau F =

3,

MF

= 3 de 1’etat

excite,

de

sorte _que l’on est ainsi ramene a un

systeme

a deux

niveaux.

Nous considererons ici une situation

differente,

celle d’une excitation en

_{polarisation 7c}

d’une

tran-sition

_atomique

entre deux niveaux de moments

cinetiques

non

_nuls,

_par

_exemple

la transition

Jg

= 1 +-+

_Je

= 2

representee

sur la

_figure

1. 11 appa-rait trois transitions 7c

_(Seches

_{verticales de la}

_figure

₁₎

dont les

_amplitudes

sont

_{proportionnelles}

aux coef-ficients de Clebsch-Gordan

_indiques

sur la

_figure.

On voit immediatement _que les

_frequences

de

Rabi

_rot

et

_co?

associees

_{respectivement}

aux transitions - 1 H - 1 et + 1 H + 1 d’une _part, 0 H 0 de 1’autre sont différentes

_(elles

sont

_{proportionnelles}

aux

_amplitudes

des transitions

_{correspondantes).}

Ainsi _que

_plusieurs

auteurs l’ont

_signale

_[3],

le _spectre de fluorescence 7c doit donc dans ce cas etre

_plus

ou

-1 1 U +1

FIG. 1. - Transition

atomique Jg = 1 H Je = _{2; on a indique} les

coefficients de Clebsch-Gordan associes aux transitions 7c verticales.

[Atomic transition _Jg = 1 _{to Je} = _2; the Clebsch-Gordan

coeffi-cients _{corresponding} to the vertical 7c transitions are _indicated.]

L-174 JOURNAL DE _{PHYSIQUE -} LETTRES

moins une

_{superposition}

de deux

_triplets,

_c~

~L ~ c~i

et c~L, 6)L

a)o 1

correspondant

a ces deux

_frequences

de Rabi

_mt

et

_co?.

11 ne faut _pas oublier

_cependant

que les trois

systemes

ti deux niveaux - 1 H -

1,

0 H

0,

+ 1 H ₊ 1 de la

_figure

1 ne sont _pas

inde-pendants,

mais

_couples

_par 1’emission

_spontanee

de

photons

6

_(flechcs

en

_pointilles

de la

_figure

1),

ce

_qui

modifie les

largeurs

et les

_poids

des diverses

compo-santes et

_peut,

_pour certaines valeurs de

_{Je et}

_Jg,

faire

_{disparaitre completement}

le _spectre de fluores-cence

_(effets

de _pompage

_optique

_que nous

discu-terons

_{plus loin).}

Une autre

_{possibilite qui}

ne semble _pas avoir ete

envisagee jusqu’ici

serait d’observer le

_spectre

de fluorescence en

_{polarisation 7 (spectre}

7r-y : excita-tion en _7r, observation en

y).

A faible

intensite,

ce

spectre

est

_{monochromatique (diffusion}

Raman avec

changement

de + 1 ou -1 du nombre

_quantique

magnetique

dans 1’etat

_{inferieur). Que}

devient ce

spectre a haute intensite et comment se

_compare-t-il

au

_spectre

7c-7c

_(excitation

et detection en

7c) ?

Nous montrons ci-dessous comment une

_approche

theorique

introduite recemment

_[4-5]

_permet

de resoudre

_simplement

ces divers

_problemes

a la limite des hautes intensites. Nous nous limiterons

à

une discussion

_qualitative

sans entrer dans le detail des calculs

_qui

ne

_presentent

aucune difficult6 de

prin-cipe.

Pour

_simplifier,

nous _supposerons

qu’aucun

champ magnetique statique

n’est

_applique

et _que

1’excitation laser est resonnante.

2.

_{Diagramme d’énergie}

de I’atome habille. - Les

niveaux

_d’energie

du

_systeme

atome + mode laser en

interaction mutuelle

_(atome

_habille)

se

_groupent

en

multiplicités 8" separees

de c~. La

multiplicite

8~

comprend

huit niveaux non

_perturbes

exactement

degeneres :

(M’ = -

2,...,

+

2 ; M

= -

1,...,

₊

1

_{n :} nombre

de

_photons).

Les deux

_niveaux

_{I e,}

M’ = ±

_{2, n ~}

qui

ne _peuvent etre

_peuples

ni _par excitation

optique,

ni _par emission

_spontanee

ne

_jouent

aucun r6le et seront

_ignores.

Les six autres niveaux sont

_couples

deux a deux _par l’interaction V avec le

_laser,

les

coefficients de

_couplage

etant

_{proportionnels}

aux coefficients de Clebsch-Gordan

On en deduit les etats

_perturbes

de la

_multiplicite

_8~

representes

sur la

_figure

_2,

ou

a _pour

_{energie :}

na)L 2

1-3.

_Spectres

1t-1t et 1t-tl. - Les

frequences

de Bohr de l’atome habille

_{correspondant}

a des

_paires

de

FIG. 2. - Etats

perturbes de la multiplicite 6n de I’atome habille

(les niveaux I e, ± 2, n > ne _jouent aucun role _par la _suite). La

separation des doublets est donnee par les frequences de Rabi

_wi

et _u~. La difference entre _0} et _cu! a été _{exageree pour rendre la}

figure plus claire.

[Perturbed

dressed states of the _{multiplicity 6n (the levels e,} ± 2, n )

play no role in the following). The _splitting of the doublets is given by the Rabi _frequencies

_(u}

and

_(u!.

The difference between

_wi

and

_w°

has been exaggerated to make the figure

clearer.]

niveaux entre

_lesquels

le

_{dipole atomique}

a un

ele-ment de matrice non nul donnent immediatement les

positions

des _composantes des _spectres de fluores-cence. Les

_figures

3a et 3b

_representent

les transitions

permises

respectivement

en

_7r(AM

=

0)

et

(1-(AM

= -

1).

Ces transitions relient des etats

appartenant a des

_{multiplicites}

_&,,

et

_{~n_ 1}

_adjacentes.

-a-

-b-FIG. 3. - Transitions

permises, 7c _{pour la figure} 3a, 7’ pour la

figure 3b, apparaissant dans le _spectre de fluorescence et reliant les

multiplicites En et _8,,-i 1 (la difference entre _wi et

_coo

a ete exageree

pour rendre la figure plus claire).

[7c allowed transitions _{(Fig. 3a)} and (1- allowed transitions _{(Fig. 3b)}

appearing in the fluorescence _spectrum and _connecting

the’111ulti-plicities En and _{8~-1 1 (the} difference between

_c~l

and

_coo

has been

exaggerated to make the _{figure clearer).}

On retrouve bien d’abord a

_partir

de la

_figure

_3a,

que le spectre 7r-7r est une

superposition

de

_triplets

correspondant

a des ecarts

_cot

et

_coo

diSerents et dont la _composante centrale est

_toujours

situee en _roL. Si

_{~ 2013 cot}

est

_{plus grand}

que la

largeur

des raies

(de

1’ordre de la

_largeur

naturelle F de 1’etat

_excite),

on obtient

_cinq

raies dont les

_positions

sont

repre-sentees sur la

_figure

4a.

II

_apparait

clairement sur la

figure

3b _que les transitions (1 -

_(ainsi

_que

_{(1 +)}

relient des doublets dont la

_separation

est différente de sorte _que la

composante centrale a la

_frequence

(OL

disparait

et

FIG. 4. - Positions des

composantes des spectres de fluorescence associees aux transitions des _figures 3a et 3b. Les spectres 7T-7T _(4a)

et 7T-o’ _(4b) ont une structure différente.

[Positions of the components of the fluorescence spectra associated with the transitions of figures 3a and 3b. The n-n _(4a) and n-a _(4b)

spectra have a different _structure.]

deux _composantes laterales

_apparaissent

en

~L ±

2(a)l

+

~D’

Le _spectre 7r-7

represente

en 4b

est donc

_completement

different du _spectre 7~-7~

(1).

L’approche precedente

nous a

permis

de

prevoir

tres

_simplement

la structure des divers

_spectres

observables

_lorsqu’on

fait varier la

_polarisation

a la detection. Pour calculer de maniere

_precise

le

_poids

et la

_largeur

des diverses

_composantes,

il suffirait d’utiliser les resultats etablis dans la reference

_[4]

a

partir

de la resolution de

_{1’equation pilote}

decrivant 1’effet de 1’emission

_spontanee

de l’ atome habille. Mentionnons toutefois _que certaines raies des _spectres des

_figures

4

_{correspondent}

a

_plusieurs

transitions de meme

_frequence

sur la

_figure

3 et

_qu’il

faut donc dans ce cas tenir _compte des

_couplages

_par emission

spontanee

entre les elements non

_diagonaux

corres-pondants

de la matrice densite

_(voir

_appendice

de

_[4]

ou

_appendice

B de

_[5]).

11 faut

_egalement

tenir _compte de tels

_{couplages lorsque}

la

_separation

_{(c~ 2013 (Ot)}

des doublets des

_figures

4 n’est

_plus

assez

grande

devant _{F pour que} ces doublets soient resolus. Les

poids

des diverses _composantes s’obtiennent en

mul-tipliant

par des taux de transition les

populations

stationnaires des niveaux de l’atome habille calcules

en resolvant les

equations

devolution de ces

popula-tions. Notons _que ces

populations

stationnaires

résultent de 1’action combinee de 1’excitation

optique

7r

Notons que le cas d’une transition _{Jg == ~ -~ Je = i,} qui vient

de faire _l’objet d’une publication [6], n’est pas tres interessant pour

observer ces effets de _{polarisation puisqu’une} seule _frequence de Rabi est associee aux 2 transitions n

satur6es * 1 , - 2 1 2

et

+ ₂ + _1. Par rapport au _triplet de fluorescence d’un _systeme a 2 niveaux, il y a seulement (sur le _{spectre 7c-y)} une modification des _largeurs des raies laterales due au _{couplage par} emission spon-tanee de photons a.

FIG. 5. - Transition atomique Jg = 2 +-+ _Je = 1. Par _pompage

optique, les atomes s’accumulent dans g, M = _{± 2 > et} ne _peuvent

plus absorber de _photons laser n.

[Atomic transition _Jg = 2 _{to Je} = 1. Optical pumping accumulates

atoms in sublevels g, M = _{± 2 >} from which it is impossible _to

absorb 7r laser _photons.]

qui,

étant tres

intense,

egalise

les

_{populations de}

chaque paire

de

_sous-niveaux

_{g, M > et}

_{e, M >}

et

de 1’emission

_spontanee

_qui

redistribue ces

popula-tions entre les diverses valeurs de M.

11 est absolument

indispensable

de tenir _compte de cet effet de _pompage si l’on veut

_comprendre

quantitativement

les

_poids

des diverses _composantes.

Dans certains cas, il peut meme etre

_responsable

de la

_disparition

des _spectres de fluorescence en

_regime

stationnaire.

_Supposons

_par

_exemple

_que l’on inverse les moments

_cinetiques

de la

_figure

1 en

_prenant

Jg

=

2,

Je

= 1

(Fig.

5).

L’effet du

pompage

optique

est

d’accumuler,

apres

un

_regime

transitoire durant

un _temps de l’ordre de

r-1,

tous les atomes dans les

_etats

_{I g, M =}

_:t.2>

_qu’ils

ne

_peuvent

_plus

ensuite

_quitter

_par

_absorption

d’un

_photon

laser 7r.

La fluorescence n’existe alors _que

_pendant

le

_regime

transitoire. 11 est facile de voir que cette situation se

produit chaque

fois _que

_Jg

=

Je

₊ 1 _ou

que Je

=

Jg

entier ;

dans ce demier cas en

effet,

le coefficient de

Clebsch-Gordan

_{correspondant}

a la transition

I

Jg,

M =

0 > +-+

I Je, M

=

0 >

s’annule _ce

qui

inter-dit aux atomes

_pompes

_dans

_{( Jg,}

M =

0 >

de s’en

echapper

par

absorption

d’un

photon

laser 7r.

En

_conclusion,

on _peut dire _que la fluorescence

de resonance d’un

_{jet atomique}

irradie _par un laser

---intense ne _peut,

_lorsqu’il

_y a des

_{degenerescences}

Zeeman,

s’analyser simplement

en termes de

super-position

de

_triplets

_ayant des

_separations

diff6rentes. On

_dispose

maintenant d’un

_parametre

supplemen-taire

_qui

est

_1’angle

entre les

_{polarisations}

d’excita-tion et de detection. L’allure des _spectres de

fluores-cence a haute intensite doit en

_general

_changer

completement lorsqu’on

fait varier cet

_angle

et il serait interessant

_d’essayer

d’observer

experimenta-lement un tel effet. 11 faut

egalement

se mefier des

effets de _pompage

_qui

_peuvent,

dans de nombreux

cas, diminuer considerablement l’intensité des spectres

L-176 JOURNAL DE _{PHYSIQUE -} LETTRES

B~liographie

[1] MOLLOW, B. R., Phys. Rev. 188 ₍₁₉₆₉₎ 1969. Une liste détaillée

de références plus récentes est donnée dans [4] et _[5].

[2] SCHUDA, F., STROUD, C. R. and HERCHER, M., J. _Phys. B 7

(1974) L-198 ;

WALTHER, H., Proc. of the 2nd Laser _{Spectroscopy Conf.,} June

75, editors S. Haroche, J. C. Pebay-Peyroula, T. W. Hansch and S. H. Harris (Berlin : Springer Verlag) 1975, 358 ; HARTIG, W., RASMUSSEN, W., SCHIEDER, R. et WALTHER, W.,

Z. Phys. A 278 _{(1976) 205 ;}

Wu, F. Y., GROVE, R. E. et EZEKIEL, S., Phys. Rev. Lett. 35

(1975) 1426;

GROVE, R. E., Wu, F. Y. et EZEKIEL, S., Phys. Rev. to be pu-blished (1977).

[3] Voir [2] ;

DELSART, C. et KELLER, J. C., J. Phys. B 9 (1976) 2769 ; HIGGINS, R. B., J. Phys. B 8 (1975) L-321.

[4] COHEN-TANNOUDJI, C. et REYNAUD, S., J. _Phys. B 10 (1977) to be _published.

[5] REYNAUD, S., Thèse de troisième cycle, Paris _(1977).

[6] POLDER, D. et SCHUURMANS, M. F. H., Phys. Rev. A 14 (1976)