Theory of the vibrational structure of the Raman spectra of impure crystals

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Submitted on 1 Jan 1965

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Theory of the vibrational structure of the Raman spectra of impure crystals

K. Rebane, I. Tehver

To cite this version:

K. Rebane, I. Tehver. Theory of the vibrational structure of the Raman spectra of impure crystals.

Journal de Physique, 1965, 26 (11), pp.737-737. �10.1051/jphys:019650026011073700�. �jpa-00206343�

737.

THEORY OF THE VIBRATIONAI,

STRUCTURE OF THE RAMAN SPECTRA

OF IMPURE

CRYSTALS

By K. REBANE and I. TEHVER,

Université

d’État

de

Leningrad,

^{Chaire de}

Physique Théorique

Résumé. 2014 1. Si la

fréquence

de la lumière incidente est

beaucoup plus

voisine des

fréquences d’absorption

des centres

d’impuretés

que de celles

du

cristal pur, la structure vibrationnelle du

spectre

^Raman

peut

^être

approximativement

déterminée par la

dynamique

locale du réseau et l’interaction de ses vibrations avec les centres

d’impuretés.

Par suite de l’absence du

spectre

Raman du

premier

ordre pour le cristal

accepteur

pur, les conditions d’observation de ^cette struc- ture vibrationnelle sont favorables dans les

systèmes

tels que les cristaux

impurs d’halogénures

alcalins.

2. On montre que les

spectres

^Raman

auraient,

^dans

l’approximation adiabatique

^{de Born-}

Oppenheimer,

^une structure vibrationnelle

quasi linéaire, analogue

^{à celle des}

spectres d’absorp-

tion

(ou

^de

luminescence).

En l’absence de modes

locaux,

^le

spectre

^se compose de raies

fines,

sans action des

phonons (analogues,

pour le

spectre Raman,

^à la raie de

Mössbauer)

^et d’une bande due aux

phonons, beaucoup plus ^{large (analogue}

^aux

élargissements

par

phonons

de la raie de

Mössbauer).

Un mode local

(ou pseudo-local) ajoute

^{à cet}

aspect

^une série de raies de vibration.

3. On calcule la

répartition

de l’intensité et l’action de la

température

^sur la structure vibra- tionnelle pour différents modèles

d’impuretés.

Si la

fréquence

de la lumière incidente est voisine du maximum de la bande

d’absorption

^de

l’impureté

^{et si le}

déplacement

^de Stokes est

appréciable,

^la

répartition

^de l’intensité dans une

série

vibrationnelle

n’est

plus ^monotone,

^et l’intensité maximale ne

correspond plus

^{à une raie de}

vibration dont la

fréquenee

diffère de n03C9 de celle de la lumière

incidente,

^{03C9 étant la}

fréquence

^du

mode local et n un

entier, plus grand

que ^1.

4. On compare les conclusions

théoriques

^avec les résultats

expérimentaux

^{de Stekhanov et}

Eliashberg,

pour les cristaux

impurs d’halogénures

^alcalins.

Abstract. 2014 1. If the

frequency

^{of the incident}

light

^is

considerably

^{closer to the}

frequencies

^of

impurity

^{centres than to} those absorbed

by

^{the pure}

crystal,

the vibrational structure of the Raman

spectra

may ^be

appreciably

determined

by

^{the local}

dynamics

^{of the} lattice and the vibronic interaction in the

impurity

^centre. For lack of the first order Raman

spectrum

^{of the} pure

crystal

the matrix conditions of

observing

^this vibrational structure are favourable in

systems

^{such as}

impure

alkali-halide

crystals.

2. It is shown that the Raman

spectra

^{would have in the}

Born-Oppenheimer

^adiabatic

approxi-

mation

quasi

^linear vibrational structure

analogous

^to that of the

absorption (luminescence) spectra :

^{in the absence of} local modes the

spectrum

consists of a

sharp no-phonon

^line

(the

^Raman

analogue

of the Mössbauer

line)

^{and of a}

considerably

^wider

phonon

^band

(the

^Raman

analogue

of the

phonon wing

of the Mössbauer

line) ;

^{a local}

(or pseudo-local)

^{mode causes} in addition to this

aspect

^a series of vibrational lines.

3. For various models of the

impurity

centre the

intensity

distribution and

temperature depen-

dence of the vibrational structure are calculated.

If the

frequency

of the incident

light

^{is close to the} maximum of the

impurity absorption

^band

and the Stokes-shift is

appreciable,

the distribution of the

intensity

^{in a} vibrational series is no

longer

monotonic and the maximum

intensity

^{will now}

belong

^{to a} vibrational line whose

frequency

differs from the

frequency

of the incident

light by

^{n03C9, where 03C9 is the}

frequency

^{of the local mode}

and n is an

integer, n >

1.

4. The theoretical conclusions are

compared

^{with the}

experimental

results of Stekhanov and

Eliashberg

^{on the Raman}

spectra

^of

impure

alkali-halide

crystals.

LE JOURNAL DE PHYSIQUE ^TOME

26,

^NOVEMBRE

1965,

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:019650026011073700