Étude du pompage optique dans le formalisme de la matrice densité

HAL Id: jpa-00236458

https://hal.archives-ouvertes.fr/jpa-00236458

Submitted on 1 Jan 1961

HAL is a multi-disciplinary open access

archive for the deposit and dissemination of

sci-entific research documents, whether they are

pub-lished or not. The documents may come from

teaching and research institutions in France or

abroad, or from public or private research centers.

L’archive ouverte pluridisciplinaire HAL, est

destinée au dépôt et à la diffusion de documents

scientifiques de niveau recherche, publiés ou non,

émanant des établissements d’enseignement et de

recherche français ou étrangers, des laboratoires

publics ou privés.

Étude du pompage optique dans le formalisme de la

matrice densité

J.P. Barrat, C. Cohen-Tannoudji

To cite this version:

J.P. Barrat, C. Cohen-Tannoudji. Étude du pompage optique dans le formalisme de la matrice densité.

J. Phys. Radium, 1961, 22 (6), pp.329-336. �10.1051/jphysrad:01961002206032900�. �jpa-00236458�

LE

JOURNAL

DE

_PHYSIQUE

ET

-1,E

RADIUM

ÉTUDE

DU POMPAGE

_OPTIQUE

DANS LE FORMALISME DE LA MATRICE DENSITÉ

_(*)

Par J.

_{P. BARRAT,}

Laboratoire

d’Optique,

Faculté des Sciences, Caen. et

C.

_{COHEN-TANNOUDJI,}

Laboratoire de _Physique de l’E. N. S.

Résumé. --- On étudie de

façon

détaillée les processus

d’absorption

et d’émission de

_photons

de résonance

optique

par un ensemble d’atomes. Le _rayonnement est traité _{quantiquement ;} l’ensemble des atomes, représenté par une matrice densité dans l’état excité et l’état fondamental. On montre _que sous l’influence de l’excitation lumineuse, l’état fondamental _acquiert une durée

de vie finie et une _{self-énergie.} Des équations différentielles sont obtenues _qui décrivent l’effet

des différentes étapes du _cycle de _pompage optique sur la matrice densité dans l’état fondamental.

Abstract. 2014 A detailed treatment is

given for résonance _absorption and emission radiation

by an ensemble of atoms.

Radiation

is treated _{quantum-mechanically.} The density matrix for-malism is used to describe atoms in the _ground and in the excited states. It is shown that the effect of

_optical

excitation is to _give the ground state a finite lifetime and a self energy.

Differen-tial equations are derived which describe the effect of the different _steps of the

_optical

pumping

cycle

on the _{density matrix} in the _ground state.

Tome 22 - No 6 JUIN 1961

Introduction. -- Nous _nous

proposons d’étudier l’’évolution d’un ensemble

_d’atomes,

_possédant

une

structure Zeeman dans l’état

_fondamental,

et éclai-rés _par une source

_qui

émet leur raie de résonance

optique.

Les atomes

_passent

à certains instants dans l’état excité en absorbant un

_photon,

_puis

retournent à l’état fondamental en en émettant un

autre. C’est le

_phénomène

bien connu de la

réso-nance

_optique.

Il en résulte une modification des

populations

des sous-niveaux de l’état fondamental et de la cohérence

_qui

existe entre eux. Le

_premier,

effet,

dans le cas

_particulier

d’une excitation en

lumière _a. ou _a-,

n’est

autre _{que le} « _pompage

optique

»,

pouvant

créer un

_important

taux

d’orien-tation dans l’état

_fondamental,

_déjà

souvent

étu-dié

_[1].

Le deuxième effet a

_déjà

été mis en

évi-dence,

en

particulier

dans l’étude de l’influence de

l’intensité lumineuse créant _{le pompage}

_optique

sur

la

_largeur

des courbes de résonance

_magnétique

de

l’état fondamental

_[2],

ou dans l’étude des

phéno-mènes transitoires

_qui

se

_produisent

lors de

l’éta-(*) Un second article, faisant suite à celui-ci sera _publié

dans le _prochain numéro du Journal de _Physique.

blissement d’un

_champ

de

_{radiofréquence [3].}

Notre étude

_généralise

les résultats

obtenus,

en

_précisant

l’évolution dans le

_temps,

sous l’influence du

pom-poage

optique

et du

champ

de

radiofréquence

créant la résonance

_magnétique,

de la matrice den-sité

_qui

_représente

l’ensemble des atomes. Les

élé-ments

_diagonaux

de cette matrice

_{représentent}

les

populations

des

_{sous-niveaux,}

les

_éléments

non

dia-gonaux la cohérence

[4] qui

existe entre eux. Nous

obtenons certains résultats nouveaux, tels

qu’une

possibilité

de conservation

_partielle

de la

cohé-rence lors de la résonance

_optique,

la

_prévision

de

certains

_{déplacements}

de la

raie

de résonance

ma-gnétique

sous l’influence du pompage

optique,

et la

possibilité

de calculer

_simplement

de

_manière

géné-rale les effets observés lors des

_expériences

de

« faisceau croisé »

[5].

Le

_plan

de cette étude est le suivant : nous

pré-ciserons d’abord le formalisme

_{mathématique}

₍₁₎

puis

nous étudierons successivement l’excitation

lumineuse

_(II)

la retombée de l’état excité

_(III)

et

enfin le bilan

_{global qui}

en résulte _{pour l’état}

fon-damental

(IV) ;

l’effet d’un

_champ

de haute

330

quence sera étudié en dernier lieu

(V).

Moyennant

certaines

_{approximations}

que nous,

préciserons,

nous aboutissons à un

système

d’équations

très

voisin du

_système

des

_équations

de relaxation de

Kubo-Tomita-Bloch-Ayant

[6].

Nous montrerons que cette

analogie

est

plus

que

mathématique,

et

que,

malgré

certaines

différences,

l’excitation

lumi-neuse

_peut

être considérée comme un _processus de

relaxation

_auquel

sont associés

_plusieurs

_temps

de

relaxation

_{longitudinaux}

et transversaux. La mé-thode _{utilisée pour} traiter le

_champ

de rayonne-ment et les notations sont très voisines de celles

déjà

utilisées par l’un de nous

[7, 8].

Les notations non

_expliquées

£ont _{les mêmes que dans les}

publi-cations

_{précédentes.}

Les

_parties

_{(1), (II), (1II)}

du

_plan

_précédent

sont

traitées ci-dessous. Les autres le seront dans un

second article.

Les résultats de cette étude ont été

_publiés

sépa-rément aux

Comptes

Rendus de l’Académie des

Sciences

_[9].

I. Formalisme

mathématique.

-1. EXCITATION

LUMINEUSE. - L’action de la _source lumineuse _sur

un atome sera décrite par l’action

d’un

ensemble

de N ondes

_planes,

_{correspondant}

à N

_photons

de

vecteurs d’onde

_kl,

_k2

...

kN.

Tous

les

sont

supposés

parallèles,

la direction du vecteur

élec-trique

étant _{la même pour} toutes les ondes

_planes,

parallèle

au vecteur unitaire e4. Le nombre N est

supposé

très

_grand

et on

_peut

admettre une

répar-tition des nombres d’ondes avec une densité

_rz(k)

dk

dans l’intervalle

_{(k, k}

₊

_dk).

_u(k)

n’a de valeur notable _{que dans} une bande de

_{largeur A}

entou-rant la valeur

_{k. correspondant}

à la transition

optique

considérée.

_{A, largeur}

de raie de la source

excitatrice,

est

_supposé

_grand

devant

_{h, largeur}

naturelle du niveau

_excité,

6)e et 6)/, écarts Zeeman dans l’état excité et dans l’état fondamental :

Dans la réalité

_physique,

l’atome est soumis à

une succession de trains d’ondes et le modèle

adopté

peut

en sembler

éloigné.

Nous n’avons

cependant

pas pu trouver de modèle

plus

réaliste,

permettant

de conduire les calculs

_jusqu’au

bout

_(*).

Nous discutons dans

_{l’appendice}

1 la

validité du modèle. Nous montrons

_qu’il

n’a de

sens

_qu’en

calculant des moyennes sur un

_grand

nombre d’atomes ce

qui

correspond

bien aux

expé-riences

_envisagées

dans cet

_exposé.

2.

ÉTATS

DU SYSTÈME. - Les états du

système,

composé

d’un atome et du

_champ

de

_rayonnement

que nous

considérerons,

sont de 3

_types

[7].

a)

Les états où l’atome est dans le sous-niveau

Zeeman de nombre

_quantique

_{magnétique [L}

de (*) Une des difficultés rencontrée est par exemple l’appa-rition d’effets d’interférence entre trains d’onde successifs.

l’état

_fondamental,

en

_présence

des N

_photons

représentant

l’onde incidente :

ou

_plus

_simplement

_1(1.

>.

b)

Les états où l’atom2 a absorbé un

_photon

de

vecteur

d’ondes ki

dans l’onde incidente et se

trouve dans le sous-niveau Zeeman de nombre

quantique

magnétique m

de l’état excité :

ou

plus

simplement

lm ;

- ki >.

c)

Les états où l’atome a absorbé le

_{photon ki}

et est retombé dans le sous-niveau

_{Zeeman y}

de l’état

fondamental en réémettant un

photon

de vecteur

d’ondes k et de

_polarisation

caractérisée _{par le}

vecteur _ex ,

ou

_{plus simplement}

_{1(1. ;}

_{- ki ; k,}

X >.

Si l’on

_prend

comme zéro

d’énergie, l’énergie

des

lV

_photons

de l’onde

_incidente,

les

_énergies

de ces

3

_types

d’états sont

_{respectivement :}

(dans

tout ce

_qui

_suit,

on a fait ? =

1,

_c =

1).

Le vecteur d’état du

_système

à l’instant t s’.écrit :

L’état

_initial,

à l’instant t =

_to,

est

représenté

par :

où seuls les

_alL(to)

sont non nuls. Le but du

forma-lisme

_développé

ci-dessous est de calculer les

_aw(t)

et

aIL: - kt,:

k.

X(t)

qui

décrivent l’état de l’atome avant

et

_après

le

_phénomène

de résonance

_optique,

ou

_plus

précisément

les éléments de la matrice densité

au(t)

au,*(t)

et

₁

_{t7g; - kt-. k.À(t)}

_{aki; 1}

_k.À(t),

calculés

1.k.À ’

1.

en faisant la _moyenne sur les Je atomes

identiques

d’une _{vapeur. Les} éléments

_diagonaux

((1- = ti)

de cette matrice

_{représentent}

les

_populations

des ni-veaux (1-, les éléments non

diagonaux

(> # w’)

la

« cohérence » _entre les

niveaux.

Nous _supposerons

qu’une

telle cohérence existe à l’état initial

et nous étudierons son évolution au cours du

_temps

sous l’influence du pompage

_optique.

3.

_ÉQUATIONS

D’ÉVOLUTION. -

L’Hamiltonien

331

Ko représente

l’énergie

de l’atome et du

_champ

de

_rayonnement.

Il est

_diagonal

et ses valeurs

propres sont les

_énergies

des états données ci-dessus. RI

représente

le

_couplage

entre le

rayon-nement et l’atome. Ses seuls éléments de matrice

non nuls sont donnés par

(cf. [7], éq.

(1,

13)

et

(1, 14))

’

D est

_(à

un facteur

près)

le moment

dipolaire

de

l’atome.

_Ak

_dépend

des fonctions d’onde de l’atome 1

et est

_{proportionnel à}

Jk. R

détermine la

posi-k

tion de

_{l’atome, , qui dépend}

de sa vitesse v :

1

’1’( t)

> satisfait à :

Passons en

_{représentation}

d’interaction. On _pose:

Il vient :

’

Les coefficients b satisfont à :

avec

(1,

9a)

décrit

_{l’absorption}

d’un

_photon

et

l’exci-tation de

_{l’atome ; (I, 9b)}

décrit l’évolution de l’état

_{excité ; (1, 9c)}

décrit

la réémission d’un

pho-ton et le retour dans l’état foridamental.

II.

Étude

de l’excitation

_{optique. -}

A.

EYQLU’

TION DE L’ÉTAT FONDAMENTAL. - Le

_principe

du

calcul consiste à éliminer

_{bu’ -}

_ki,

k,x entre

(1,

9c)

et

_{(1, 9b),}

_puis

_{bm; -kà}

entre

_(1,

_9b)

et

_(I,

9a).

,

1. Elimination de

_{b(J.; -}

_ki;

_{k, x.} - On

intègre (I, 9c)

et on

_porte

dans

_{(1, 9b).}

Il

_vient,

avec la condition

initiale

_{bIL’: -k¡:}

_k.À(to)

= 0

Le deuxième terme

_représente

les effets de l’émis-sion

_spontanée

sur l’évolution de l’état excité. Le

calcul de ce terme est

identique

à celui _{que l’on}

rencontre dans l’étude de l’émission de

rayon-nement

par un atome isolé. On trouve que

(ir, 1)

est

_équivalent

à

_{[7] :}

1 r et AE sont la

largeur

naturelle et la self

énergie

du niveau excité. _{Nous poserons :}

2..Elimination de

_{bm; -ki -}

On

_intègre

de même

_{(II, 2)}

et on

_porte

dans

(1, 9a)

avec la

condi-tion initiale

_{bm; -ki(to)}

= 0

Utilisant

_{(I, 10a)}

et

_remplaçant

la sommation

sur i _par une

intégration

sur k

pondérée

_par la

forme de la raie

_optique

excitatrice

_{u(k) (cf. § I,1)}

on obtient

L’exponentielle qui figure

sous

_{l’intégrale}

est une

fonction de k très

_rapidement

_oscillante,

et dès

que t

- t’ »

1 /à

où à est la

_largéur

de

_u(k),

l’inté-grale

sur k du

_produit

de cette fonction _par

u(k)lAkI2

qui

varie très

_lentement,

est nulle. Les

seules valeurs de t’

_qui

contribuent à un résultat non nul sont telles _que t > t’ > t -

(1 /A).

Si

_bp.,(t)

varie _peu sur un intervalle de

_temps

de

l’ordre de

_{1 là}

_(ce

_que nous

justifierons

_par la

332

bu(t).

L’intégrale

sur t’ se calcule alors aisément et

il reste à calculer

_{l’intégrale}

sur k :

Pour t

_{- ta}

»

_{1 /r,}

seul cas intéressant

puisque

la vitesse de variation de

_b,(t)

est lente devant i’

(cf. § IV, 3)

on

_peut

négliger

le terme

_exponentiel

et il reste

_pratiquement

’

.

et

en

_{posant :}

Dans ces

expressions,

nous avons

_négligé

mme et

p,ltùi,

qui

sont très

_petits

devant la

_{largeur A}

de

_rz(k)

_qui

détermine la vitesse de variation de

u(k}IAkJ2.

Nous avons

_remplacé

de même

_{ko . v}

par

ko

v

(effet

Doppler qui

n’est pas très

petit

devant

A,

mais devant

_ko,

n’introduisant donc ainsi

_qu’une

erreur

_{négligeable.)}

3.

_{Interprétation}

_physique

de r’. - La

partie

réelle de

_(II,

₅₎

est une courbe de

Lorentz,

de lar-geur 17 centrée au

point

1co

₊

_{ko. v,}

dont l’aire est

égale

à 77. 1, étant très

petit

devant

A, l’intégrale

(II, 8a)

est _peu différente de

r’

_{s’interprète}

comme

_{proportionnel}

à la

proba-bilité _{par unité de}

_temps

_{que’l’atome quitte}

l’état

fondamental en absorbant un

photon.

Cette

proba-bilité,

calculée au _{moyen de} la théorie des

pertur-bations,

est en effet

I7’A,,

_{pour le} niveau {JL.

1 /r’Aww s’interprète

donc comme une durée de

vie

_{T Il-}

du sous-niveau _pL.

_Tw

_dépend

_dey

_par

_AIJ.IL’

c’est-à-dire par l’état de

polarisation

dé la

lumière,

et est inversement

_{proportionnelle}

à l’intensité

lumineuse excitatrice à la

_fréquence

_{d’absorption}

déplacée

par effet

Doppler

ko

+

ko . v.

Nous poserons I" -

1/Tp (II, 10),

pour nous

conformer à des notations

_déjà

utilisées

_[3].

4.

_{Interprétation physique}

de DE’. - La

_partie

imaginaire

de

_(II,

₅₎

est une courbe de

_dispersion

de

_largeur

_r,

centrée au

point

ko

₊

_ko.v.

L’inté-grale (II,

8b)

est nulle si le centre

_kl

de la raie

excitatrice est confondu avec

ko

₊

_{k o . v.}

En

pre-nant _pour

_u(k)

une forme

_simple

telle

_qu’un

créneau

ou une courbe de

Lorentz,

on

_peut

préciser

l’allure

générale

de variation de AE’avec

_{kl -}

(k0

₊

_{ko .}

_{v) :}

DE’ commence à croître avec

_k,

-

(ko

+

ko. v).

Un maximum est atteint _pour

_k,

--

(k0

+

ko.

v)

de

l’ordre

_{de A/2}

où 0 est la

_largeur

de

_u(k).

L’ordre

de

_grandeur

de ce maximum est

_{T’ô /2}

_où

_r§

est

la valeur de r’

_lorsque

_k*

=

kQ

+

kov . ;

;- dE’

dé-croît ensuite et varie comme

-

L’interprétation

physique

de AE’ est la sui-vante : Considérons un atome dans l’état fonda-mental en

_présence

d’un

_photon

dont

_l’énergie

_k,

ne

coïncide pas avec

l’énergie

résonnante

_Ao

₊

_ko.v.

L’absorption

réelle du

_photon

_par l’atome ne

_peut

avoir lieu : en effet

l’énergie

ne serait pas conservée.

Mais cette transition

_peut

se faire de

_façon

«

vir-tuelle » _à condition de durer un

_temps

inférieur

a ,

N

1 en vertu de la 4

e,

relation d

ln-à

k, - (ko 1 + ko

en vertu de la

4e’relation

d’in-k1 -- (k0

+

k0.v)

certitude. L’effet de ces transitions virtuelles sur

l’atome est de ramener dans l’état

fondamental

une

_partie

de

_l’énergie

du niveau

_excité,

donc de

-déplacer

le niveau fondamental. DE’ est donc la

self-énergie

de l’état fondamental en

_présence

du

rayonnement

excitateur.

_{(Remarquons également}

que par suite de ces transitions

_,virtuelles,

les

pho-tons se

_propagent

moins vite au sein de la vapeur

atomique ;

le

_{déplacement qui}

_apparaît

dans nos

calculs est donc étroitement lié à la

_dispersion

de

cette _vapeur

_atomique.)

Notre

_formalisme,

tenant

_compte

_uniquement

du niveau de

_résonance,

ne

_peut

décrire l’effet des

transitions virtuelles vers tous les niveaux excités.

Nous montrerons

_{cependant plus loin (chap.}

_IV)

que si nous ne _pouvons atteindre la

self-énergie

absolue de l’état

_fondamental,

nous

_pouvons

appré-cier la différence des

_{selfs-énergies}

des

sous-niveaux u. C’est cette différence

_qui

est intéres-sante parce

qu’elle

se manifeste sous forme d’un

déplacement

de la

_raie

de résonance

_magnétique.

Signalons qu’un

déplacement

de ce _{genre vient}

d’être observé

_{expérimentalement}

_{par l’un} d’entre

5. Introduction de la matrice densité. -

L’équa-tion

_{(II, 6) permet}

d’écrire :

Posons

PP,p,’ est un élément de la matrice densité

repré-sentant l’état de l’atome dans l’état fondamental.

A

_partir

de

_{(II, 11)}

on

_peut

calculer la vitesse de

variation de la matrice densité

d(1)/ dt

_Pww’ due au pro-cessus d’excitation.

Les

_{équations (II, 13)}

sont

_strictement

équiva-lentes aux

_équations

_{(II, 11).}

Effectuons

mainte-nant _{la moyenne} des 2 membres de

l’équa-tion

_(II,13)

_par

_rapport

à l’ensemble des JV atomes

de la vapeur. Nous voyons

apparaître

au 2e membre

des termes tels ue

1 i,E’

, . L’efiet

des termes tels _que q

(1/2Tp

_(2T,

+

iAE’)

puu’. puw L’effet

Doppler

varie d’un

atome à l’autre. Il en est donc de même

_poùf

_1/TfJ

et AE’.

_‘Mais,

_{par suite des}

chocs,

la valeur de _{puu’ pour} un atome déterminé

et sa vitesse n’ont pas de corrélation

précise

de

sorte _{que l’on}

_peut

_{calculer la moyenne}

indépen-damment pour les deux facteurs

(1/2Ttp)

-E- iAE’

et p,,w du

_{produit précédent.}

Nous redéfinissons

donc

_1/2T’P

et DE’ comme étant les moyennes des

expressions

(II,

8a)

et

(II, 8b)

par

rapport

à la fonction de distribution de

_kD.v

_qui

n’est autre

que la courbe

d’absorption

Doppler.

Dans ces conditions

l’équation

(II, 13)

valable

pour

chaque

atome,

est valable pour la matrice densité

_qui

_représente

un ensemble de N atomes.

Elle

nous

_permet

de décrire

_{l’évolution}

des

popu-lations des niveaux

_(puu)

et de la cohérence entre

eux

(p,,,,)

sous l’influence de l’excitation lumineuse.

6. Etude de cas

_{particuliers.}

-

a)

Excitation en

lumière a+ ou a- ou 7r.

Dans ce cas, les éléments de matrice

ne diffèrent de 0 _que si

_{m - u = + 1,}

--1 ou 0

respectivement.

Dans ce cas

_Auu,

n’est différent

de 0 _{que pour u -}

_f.L’.

Une telle excitation est

dite non cohérente. C’est le cas usuel des

expé-riences de pompage

optique.

Dans ce cas

_{(II, 13)}

s’écrit

Cette

_équation

met bien en

_évidence,

la

cons-tante de

_temps

_{T (LfJ,’}

_{telle que}

avec

_laquelle

la cohérence

_disparaît,

la variation de

la distance

_{énergétique}

_E’(A1L1L

--

AIL’IL/)

entre les deux niveaux - et la _« durée de vie »

TIL

telle que

1ITp.

=

1IT 1LfJ. =

A(J.(J.ITp

du niveau _li.

b)

Excitation cc cohérente ». - C’est le cas

_général

où

_{AILIJ.I =1=}

_{0 même pour u #}

_(L’.

C’est en

parti-culier le cas des

_expériences

de « faisceau croisé »

_[5].

Notre formalisme

_permet

aisément de calculer

l’absorption

d’un faisceau lumineux. En

_effet,

le nombre de

_photons

_{absorbés par unités de}

_temps

est

_égal

au nombre d’atomes

_qui

_quittent

J’état

fondamental _{par unité} de

_temps.

_{L’absorption}

est

donc donnée

_{par - E (d(1)}

_puu

_ldt).

.

B.

ÉVOLUTION DE

L’ÉTAT EXCITÉ. -

L’intégra-tion de

_{(II, 2)}

donne :

Prenant le

_complexe

_conjugué,

l’indice m étant

remplacé

par

m’,

et

multipliant

membre à membre

l’équation

ainsi obtenue par

(II, 2)

on trouve

Nous nous intéressons à la cohérence dans l’état excité et aux

_populations

des

sous-niveaux _m,

mais non au

_{photon k;}

absorbé. Nous étudions

donc la

_quantité

dont la dérivée

d dt

Pmm’ est donnée par

(11,

,

16)

)

et

334

mêmes

_{intégrales qu’au §}

I I A 2 et on trouve

(cf.

réf.

₈₎

et

Le 1er terme du 2e membre de

_{(II, 18)}

repré-sente l’émission

_spontanée,

le 2e terme l’effet du pompage à

partir

de l’état fondamental.

III.

Étude

de la réémission de

_rayonnement.

-1. MATRICE DENSITÉ APRÈS RÉÉMISSION DE RAYON-NEMENT EXPRIMÉE EN FONCTION DE L’ÉTAT EXCITÉ.

-

L’intégration

de

_{l’équation}

_{(1, 9c)}

donne :

Comme au §

II-B,

nous _prenons

_{l’équation}

com-plexe

conjuguée,

avec l’indice

_u’

_remplaçant

y, et

multiplions

membre à membre cette

_équation

et

(1, 9,

c) :

:

.

Nous nous intéressons là encore à la

cohérence

globale qui

existe dans l’état fondamental de l’atome

_{après réémission,}

ainsi

_{qu’aux populations}

des niveaux

_Jy

>, et non aux

_photons

absorbés ou

réémis. Nous devons donc sommer les 2 membres

de

_{(III, 2)}

_par

_rapport

à

_{ki, k,}

À. La sommation

sur i revient en fait à

_supprimer

l’indic3 - ki dans les deux membres. La sommation sur

_(k,

_X)

com-porte

une sommation sur

Ikl

_puis

sur la direction de k et

_la

_polarisation

À. I a sommation sur

lkl

conduit à évaluer

le calcul étant

_déjà

fait dans la théorie de l’émission

spontanée

[7] ;

on a donc :

Cette

_équation

_permet

de calculer la

_quantité

de

lumière de fluorescence émise _par unité de

_temps

dans une direction déterminée avec un état de

polarisation

donné,

qui

n’est autre _que

Pour achever la sommation

_{sur k,}

il convient

d’expliciter

la nature des éléments de matrice

[LleÀ.D/m

>. Nous nous limiterons au cas d’un

état fondamental du moment

_angulaire

électro-nique

J = 0 _avec

spin

nucléaire

I,

_{avec comme}

état excité le sous-niveau

_hyperfin

F d’un niveau

de moment

_{angulaire électronique}

J = 1

_(cas

des

isotopes impairs

du _{mercure, pour} la

raie

2 537

A,

61S0 -6 3 P 1).

Avec les notations de la

réfé-rence

_7,

on a :

C1I(F, m ;

m - _li,

_(J.)

est un coefficient de

Clebsch-Gordan. L3

_principe

du calcul est évidemment le même pour le cas des atomes alcalins _pour

_lesquels

la

_{transposition}

des résultats est aisée,

La sommation sur les

angles

donne alors

[7]

:

et il reste :

et

_finalement,

la vitesse de variation de la matrice

densité de l’état fondamental d(2)

_PILIL,/dt

due au

processus de retombée est donnée par :

On voit

_qu’on

ne

_peut

avoir d(2)

PIJ.IJ/dt =1=

0

couples

(m,

m’)

tels

_{que m :A m’.}

En d’autres

termes,

il ne

_peut

_y avoir de cohérence dans l’état

fondamental

_après

réémission de

_rayonnement

_que s’il _y en a dans l’état excité avant l’émission.

2. MATRICE DENSITÉ APRÈS RÉÉMISSION DE

RAYONNEMENT EXPRIMÉE EN FONCTION DE L’ÉTAT

FONDAMENTAL. - Nous allons chercher à

_exprimer

la vitesse de variation de _puu’ due à la réémission d’un

_photon

en fonction des valeurs de _{puu’ avant}

l’absorption

en éliminant _{pmm’ entre}

(II, 18)

et

(III, 7). L’intégration

de

_{(II, 18)}

donne

Si l’on

_{reporte (III,}

₈₎

dans

_{(III, 7)}

on obtient

L’interprétation physique

de ce résultat est la suivante : la retombée dans l’état fondamental à

l’instant t

_dépend

de toute l’ « histoire » de l’état

fondamental

_{entre to}

et t. Mais le

_facteur.

e r(t-A,)

fait _{que les valeurs de pu’u"}

_(t’)

_pour

des instants

_t’,

très antérieurs à t -

(1 jh)

contribuent très _peu.

En

_effet,

les atomes

_qui

réémettent et retombent

dans l’état fondamental à l’instant t l’ont

_quitté

à

un instant

_t’,

et t -- t’ ne

_dépasse

_{guère 1 /r,}

durée

de vie de l’état excité.

Si nous admettons que la vitesse de variation

de _{pu"u" est} lente devant

_{1 jh}

_(ce

_que nous

justi-fions

_plus

_{loin, cf. §}

_{IV, 6)}

on

_peut

donc

_remplacer

dans

_{(III, 9)}

_{PP.’fL,,(t’)}

_par

_{Pp.’p.,,(t)}

et

_{l’intégrale}

sur

_t’,

_{pour des} instants t tels

_{que t}

--

to

»

1lr,

seul cas intéressant en

_pratique,

se réduit à

Donc,

la variation de la matrice densité due à la retombée de

l’état

excité est donnée par :

avec

APPENDICE 1

Justification’ du modèle décrivant

l’excitation

umineuse. -- Un état tel

que

,

est un état stationnaire du

_champ

de

_rayonnement

lorsqu’il n’interagit

pas avec les atomes.

_Chaque

photon

de vecteur d’onde

_ki,

est associé à une

onde

_plane

indéfinie

_e4kir,

ce

_qui

signifie

physi-quement

que la

probabilité

pour que le

photon

se

manifeste dans une interaction en un

point

quel-conque de

l’espace

est la même dans tout

l’espace

et’est constante dans le

_temps.

Un état _{tel que} 1

peut,

par un choix convenable des _oc,

_représenter

un

_paquet

d’ondes

_qui

se _{propage. Il}

_représente

donc de manière

_{beaucoup plus}

réaliste la situa-tion

_{physique :}

une source émet des trains d’ondes

qui

passent

l’un

_après

l’autre au

_point

où se trouve

un atome. La matrice densité

_{représentant}

_IT

>

par

rapport

aux états de base du

_type

₍₁₎

du

_champ

de

_rayonnement

n’est _pas

_diagonale.

_IT

> n’est

en

général

_pas un,état _{propre de} l’Hamiltonien du

champ

de

_rayonnement

en l’absence d’interaction.

Il est

_{beaucoup plus}

difficile de mener les calculs en

prenant

comme état initial un état du

_{type (2)}

_qu’un

état du

_type

_(1).

Une difficulté

_analogue

se

_présente

en théorie de

la relaxation

_spin-réseau

dans _{les solides pour la}

représentation

des ondes de

_phonons

dues à

l’agita-tion

_thermique

_(réseau).

On est amené à

_représenter

le réseau

par un

mélange

statistique

d’états,

en

équilibre

thermique,

donc par une matrice densité

diagonale,

et on _{suppose que}

l’énergie

du réseau

est tellement

_grande

devant celle des

_spins

que les

échanges

d’énergie

entre les

_spins

et le réseau ne

modifient _{pas la matrice} densité de celui-ci. La

première

hypothèse

se

_justifie

_par le fait _que nous ne

_disposons

d’aucune donnée

précise

sur le

_réseau,

et que les effets liés à la

_présence

d’éléments de matrice non

_diagonaux

_par

_rapport

au réseau ont

une _{moyenne nulle}

_quand

on étudie l’action du

réseau sur un très

_grand

nombre de

spins,

c’est-à-dire si on

_répète

un très

grand

nombre de fois une

même

_expérience.

Guidés

_par cette

_analogie,

nous

_{représenterons}

l’excitation lumineuse _par une matrice densité

dia-gonale.

Comme nous étudions

toujours

en

_pratique

l’action du

_rayonnement

sur un très

_grand

nombre

d’atomes,

cela

revient à faire en même

_temps

un

très

_grand

nombre

_{d’expériences,}

et l’on

_peut

alors

négliger

les effets des termes non

diagonaux,

dont

la moyenne est _{nulle parce que} leur

_phase

varie

aléatoirement d’une

_expérience

à une autre.

Or,

nos

_équations

sont

_linéaires,

_par

_rapport

à la ma.

336

trice

_densité,

et l’on

_peut

admettre _{que tous} les

états

_présents

dans le

_{mélange statistique}

initial

correspondent

aux mêmes valeurs des

para-mètres

_T,,

_/lE’,

etc...

_{(c’est-à-dire}

au même flux

lumineux

_excitateur).

Il est alors

suffisant

de faire

,le

calcul,

comme nous l’avons

fait,

_pour un seul état

du

_type

_(1).

On admet en outre _que

_{l’absorption}

du

rayonnement

par les atomes ne modifie

prati-quement

pas ses

_{caractéristiques,}

c’est-à-dire _que la

matrice densité

_{représentant}

l’état de l’ensemble du

système

en ce

_qui

concerne le

_rayonnement

_(la

trace étant

_prise

sur les états de

_l’atome)

reste

toujours

la même.

Manuscrit reçu le 16 janvier 1961.

BIBLIOGRAPHIE

[1] KASTLER _(A.), J. _Opt. Soc. _{Amer., 1957, 47,} 460.

BROSSEL (J.), Quantum Electronics (édité par Ch. H.

Townes, Columbia University Press), p. 82. [2] CAGNAC _(B.), J.

_{Physique Rad., 1958, 19,}

863.

[3] CAGNAC _(B.) et BARRAT _{(J. P.),} C. R. Acad. Sc., 1959,

249, 534.

[4] COHEN-TANNOUDJI (C.), Suppl. Nuovo Cimento, 1960

(à paraître).

[5] DEHMELT _(H. G.), Phys. Rev., 1957, 105, 1924. BELL (W. E.) et BLOOM _{(A. L.), Phys.} Rev., 1957,107,1559.

[6] ABRAGAM _{(A.), Principes} of nuclear _magnetism, Oxford Press, chap. 8.

[7] BARRAT _{(J. P.), Thèse, Paris, 1959 ;} J. Physique Rad., 1959, 20, 541, 633, 657.

[8] BARRAT _{(J. P.), Proc. Roy. Soc., Density} matrix

for-malism _applied to _light beat _{experiments (à} paraître).

[9] BARRAT _{(J. P.)} et COHEN-TANNOUDJI _(C.), C. R.

Acad. _{Sc.,1961, 252, 93, 255.}