HAL Id: jpa-00206635
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Submitted on 1 Jan 1968
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Étude de la lumière de fluorescence d’atomes excités en
interaction résonnante avec un laser I. Analyse théorique
M. Dumont, B. Decomps
To cite this version:
M. Dumont, B. Decomps. Étude de la lumière de fluorescence d’atomes excités en interaction
ré-sonnante avec un laser I. Analyse théorique.
Journal de Physique, 1968, 29 (2-3), pp.181-195.
�10.1051/jphys:01968002902-3018100�. �jpa-00206635�
ÉTUDE
DE
LALUMIÈRE
DEFLUORESCENCE
D’ATOMESEXCITÉS
EN
INTERACTION
RÉSONNANTE
AVEC UN LASER(1)
I.
ANALYSE
THÉORIQUE
Par M. DUMONT et B.
DECOMPS,
Faculté des Sciences de Paris, Laboratoire de Spectroscopie Hertzienne de l’E.N.S., associé au C.N.R.S.
(Reçu
le 22septembre
1967.)Résumé. 2014 On étudie l’effet de l’irradiation par un laser à gaz sur la lumière de fluorescence
d’atomes excités par une
décharge
dans les niveauxsupérieur
et inférieur de la transition laser. Ces atomes sont soumis deplus
à unchamp
magnétique statique.
Le calcul,développé
dans le formalisme des
opérateurs
tensoriels irréductibles, tientcompte
de l’existence derelaxations
isotropes
et du transfert d’excitation par émissionspontanée
entre le niveausupérieur
et le niveau inférieur
(effet
decascade).
Suivant la méthode de Lamb [1], l’irradiation laserest décrite
classiquement
par sonchamp
électrique
et ses effets sontprévus
par undéveloppement
enperturbation.
On se limite ici à l’ordre 2.L’application
des formulesgénérales
permet
dedéfinir un ensemble de
grandeurs
accessibles àl’expérience,
rigoureusement
décrites par l’ordre 2des
perturbations
etsimplement
reliées aux valeurs desparamètres caractéristiques
des diverses relaxations.La vérification
expérimentale
sera décrite dans un second article. L’accord avec les résultatsde
l’analyse
théorique présentée
ici montre que cette méthodepermet
d’étudier effectivementplusieurs types
de relaxations.L’application
au niveau2p4
du néon y seraprésentée.
Abstract. 2014 The influence of
a gas laser beam on the fluorescence
light
emittedby
atoms excitedby
adischarge
in the upper and lower levels of the laser transition istheoretically
studied in the presence of a staticmagnetic
field. Calculations aredeveloped
in the formalism of irreducible tensoroperators.
One takes into account the existence ofisotropic
relaxationsand cascade effects due to
spontaneous
emission between the upper and the lower levels.Following
Lamb[1],
the laser beam is describedclassically by
its electric field and its effectsare calculated
by perturbation theory.
Second order formulae areapplied
to define a set of observablesrigorously
describedby
this second ordertheory
andsimply
related to relaxationparameters.
In a second paper,
experimental
agreement with thepresent
theoreticalanalysis
will show the usefullness of this method tostudy
several relaxation processes.Application
to the2p4
level of neon will be described.
A. Introduction. - De nombreuses
publications
th6oriques
oueXpérimentales
ont trait6 leprobl6me
d’un laser a gaz soumis a unchamp magn6tique.
Si l’on s’int6resse au comportement des atomes àl’int6rieur d’un tel
laser,
1’6tude descaractéristiques
du faisceau 6mis conduit a uneinterpretation
delicate : eneffet,
il est sensible6galement
auxpropri6t6s
de la cavité. Deplus,
du fait des saturations essentielles au fonctionnement d’unoscillateur,
lescaractéristiques
du faisceau laser nedependent
pas lin6airement desparametres
atomiques.
L’utilisation de la lumiere de
fluorescence, propos6e
par Javan [2],
pour 1’etude des atomes en interaction avec l’onde laser 6vite cescomplications. Depuis,
de(1)
Cette 6tude a ete realisee avec l’aide de la D.R.M.E.nombreux
expérimentateurs [3], [4]
ont utilise cettem6thode. I1 nous est apparu
qu’une
6tudeplus
complete,
th6orique
eteXpérimentale,
6tait n6cessairea cause de 1’existence de
plusieurs
types de relaxationet de l’influence de 1’emission
spontan6e
seproduisant
sur la meme raie que l’oscillation laser.Nous nous limitons pour l’instant a la
r6ponse
lin6aire des atomes. Cela est suffisant pour atteindre lescaractéristiques
propres de chacun des deuxni-veaux
atomiques
pris s6par6ment.
Plusieurs effets de saturation sont observables par
cette m6thode
[5], [6].
L’6tude d6taill6e de cespheno-m6nes fera
l’objet
d’unepublication
ult6rieure.1. DEFINITION DU SYSTEME ETUDIE. - NOUS
consi-derons un gaz d’atomes
possedant
quatre
niveauxd’energie a, b, f et g ( fig. 1).
Nous cherchons a calculerl’intensit6 et le
diagramme
depolarisation
de la lumi6re de fluorescence 6mise par les atomes tombant du niveau a sur leniveau f ou
par ceux tombant de bsur g
lorsque
le gaz est soumis :a)
a uned6charge
qui
peuple
tous les niveauxexcites ;
b)
a une irradiation laser r6sonnante pour latran-sition b ---> a;
c)
a unchamp magn6tique statique.
2. HYPOTHESES. -a)
L’onde laser estind6pendante
du milieu
atomique
6tudi6 : elle estimpos6e
de l’extérieur. Le rayonnementlaser,
suppose
multimode,
sera trait6classiquement
comme unchamp
6lectrique
oscillant[1].
b)
Le milieuatomique. -1 )
Lesquatre
niveaux consi-deres ont une structure Zeeman d6termin6e par leurmoment
cinetique
totalJ,, Jb,
J f
etJg.
2)
Les atomes du gaz sont soumis a1’agitation
thermique
et nous supposons que lar6partition
des vitesses est uner6partition
de Maxwell detemp6ra-ture T
ind6pendante
de 1’etat d’excitation interne des atomes.3)
Lad6charge
estsuppos6e homog6ne
sur tout le volume 6tudi6 et constante dans le temps.4)
Elle n’introduit aucune orientation ni aucunalignement
dans les niveaux excites. Ceci revient àadmettre
qu’aux pressions
utilisées le bombardement desatomes par les electrons est
isotrope.
5)
Nous supposerons que les m6canismes de relaxa-tion(collisions,
diffusionmultiple)
ont lasym6trie
sph6rique,
c’est-a-direqu’il
n’y
a aucune directionprivil6gi6e.
Celasignifie
que, lors d’unecollision,
la vitesse relative des deux atomes a la memeprobabilite
d’avoirn’importe
quelle
direction. Celasignifie
6ga-lement,
pour la diffusionmultiple,
qu’un
photon
6mispar un atome a la meme
probabilite
d’etre r6absorb6quelle
que soit la direction danslaquelle
il est 6mis. Enfait,
aucune de ces deux conditions n’est r6alis6erigoureusement :
d’unepart,
le lasern’interagit
qu’avec
des atomes de vitesse d6termin6e pourlesquels
les collisions ne sont surement pas
isotropes,
d’autrepart, la cellule a la forme d’un tube mince et
long,
etla diffusion
multiple
n’estplus isotrope
des que le tauxde
reabsorption
de la lumiere devient faible.Nous avons 6tudi6 cette
sym6trie
axiale par unetheorie
phénoménologique,
mais lesexperiences
n’ont pu mettre en evidence les effetspr6vus.
Donc,
a laprecision
de nos mesures, la theorieisotrope
suffit,
cequi
nous permet ded6composer
la matrice densite enop6rateurs
tensoriels irr6ductibles et d’attribuer un seultemps
de relaxation par ordred’op6rateur
[8].
6)
Nous ne tiendrons pascompte
d’6ventuelschan-gements
de vitesse des atomes lors des collisions. Cettehypothèse
n’apporte
d’ailleurs aucune modificationimportante
pour le calcul au second ordreauquel
nous nous limiterons ici.7)
Enfin,
nous tiendronscompte
des atomes tombant de b en a par emissionspontan6e.
3. PLAN DU CALCUL. - Nous commencerons
par poser
1’6quation
deSchrodinger
alaquelle
ob6it lamatrice densite d’un
paquet
d’atomes de vitesse v(§
B).
Cette
equation
sera r6solue par un traitement deperturbation [1], [7] (§ C).
Au second ordre de cedéveloppement,
nous trouverons lapartie
lin6aire de la modification dusyst6me
atomique
sous 1’effet de l’irradiation laser.Au
quatrieme
ordre(non
trait6ici),
nouspourrions
trouver les
premiers
effets non lin6aires(saturation).
Apr6s integration
sur les vitesses des atomes, nous obtenons la matrice densiteglobale
de la vapeur etnous en d6duisons
(§ D)
lediagramme
derayonnement
de la lumi6re de fluorescence.Enfin,
nous montrons(§ E)
sur un casparticulier
comment cette 6tude
permet
de définir un ensemble degrandeurs
accessibles al’expérience
qui
permettent
de mesurer les valeurs des
temps
de relaxation.B.
equation
duprobl6me.
- En raison de 1’effetDoppler,
des atomes de vitesse differente ne voientpas la meme
frequence optique;
ils ne sont donc pas soumis au meme hamiltonien. Pour cetteraison,
nous sommesobliges
de r6soudre leproblème
s6par6ment
pour
chaque
classe de vitesse.En
fait,
seulecompte
laprojection v
de la vitesse des atomes sur la direction depropagation
de l’onde laser.De
meme,
il suffit derep6rer
laposition
d’un atomepar son abscisse r le
long
de 1’axe du laser :si k est le vecteur d’onde du laser
(r
est laposition
parrapport
auxplans equiphases) .
Consid6rons donc le
paquet
d’atomes de vitesse vpassant
en r a l’instant t. 11 estrepresente
par la ma-trice densitep (v,
r, t).
r et t sontreperes
parrapport
aux axes du laboratoire. Pour connaitre cette matrice
density
nous devons r6soudre1’6quation
deSchrö-dinger
dans unsyst6me
d’axes en mouvement avec lepaquet
d’atomes considéré : a 1’instant t’ = t + r,sys-t6me d’axes en mouvement,
1’6quation
deSchrodinger
s’écrit(avec
h =1) :
que nous 6crirons de
faqon plus simple :
L’hamiltonien h decrit 1’evolution propre de p ainsi que l’action du
champ
magn6tique
et de l’onde laser. Arepr6sente
1’excitation par lad6charge suppos6e
homog6ne
(hypothèse
3)). (dp/dt),,,,,x.
repr6sente
toutesles relaxations et
(dp/dt)t,.
le transfert d’atomes de b en a par emissionspontan6e. Lorsque
cetteequation
sera
résolue,
il suffira deposer t
= t’(T
=0)
pour
obtenir
p(v, r,
t )
dans lesyst6me
du laboratoire.Explicitons
les elements de cetteequation :
1. LA MATRICE DENSITE p. - Nous
ne
repr6sentons
par cette matrice que les atomes se trouvant dans les niveaux a et b. 11 en r6sulte que la trace de p
(nombre
d’atomes en a oub)
n’est pas constante.Dans la base
standard
I J M),
les elements de matrice seront notes :p est
formée de quatre sous-matrices :Les sous-matrices abP et baP sont formées de ce que nous
appellerons
les elements de « coherenceoptique
».aap et bbP contiennent des termes
diagonaux
ou «populations >>
et des termes nondiagonaux
ou « coherences Zeeman ».Pour effectuer le
calcul,
il est commode dedecom-poser p sur une base
d’op6rateurs
tensoriels irr6duc-tibles normalises :Rappelons quelques
relations utiles :enfin l’élément de matrice reduit est :
Pour
simplifier,
nous 6crirons«P, a T
a laplace
de exexP,aa T.
2. LA MATRICE D’EXCITATION
A(v).
- Ellerepre-sente les atomes
port6s
par unite detemps
et devolume dans les 6tats a ou b par la
d6charge.
Suivantl’hypothèse
3), A
estdiagonale
dans la basestan-dard
I JM >.
En notationd’opérateurs, A
estmultiple
de
l’op6rateur
scalaire :D’apr6s
l’hypothèse
2) :
suivant la loi de Maxwell de la theorie
cin6tique
des gaz. 3. LE TERME DE RELAXATION(dp/dt)relax,·
- Ceterme contient la duree de vie radiative de chacun des niveaux ainsi que 1’effect des collisions et
eventuel-lement de la diffusion
multiple
des raies de fluorescence. SuivantI’hypoth6se d’isotropie 5),
on a, en absence de diffusionmultiple :
1:’a =
1 /Ya
etTb =
1 /Yb
sont les dur6es de vie radia-tives des niveaux a et b.(rab(k))colI.,
lra(k))coll.
et(r b(k) ) colI.
repr6sentent
1’effet descollisions;
ces termes sontproportionnels
a lapression.
S’il y a de la diffusion
multiple
sur les raies de fluo-rescence 6mises par a(ou b),
il fautremplacer (I.11)
par :
L’indice i
repr6sente
tous les niveaux verslesquels
1’atome peut effectuer une transition radiative apartir
du niveau a. Yai est la
probabilite
dechaque
transitionet Xi le taux de
reabsorption
de la raie(probability
pour
chaque photon,
d’etrereabsorbe) ; oca(k, i)
est un coefficient dont la valeur est tabul6e[9], [10]
en fonction dek,
Ja
etJi.
Cette
faqon
d’écrire la diffusionmultiple
n’estvalable que pour le calcul au deuxieme ordre que nous faisons ici. En
effet,
l’atome 2qui
absorbe lephoton
6mis par l’atome 1 n’a pas engeneral la
meme vitesse que 1’atome 1(seules
lesprojections
de v,et v, sur la droite
joignant
les deux atomes sontegales) .
Il en r6sulte que l’atome 2n’interagit plus,
engeneral,
avec le laser et neparticipe
pas aux effets d’ordresuperieur.
4. LE TERME DE TRANSFERT
(dp/dt)tr.
- Ce termerepr6sente
1’effet sur a de l’ émissionspontanie
de b vers a. Nous avonsdeja
tenucompte
de la relaxation de bpar ce processus dans
(dp/dt)relax..(dp/dt)tr.
n’agit
donc que sur le niveau a. Il introduit dans les 6qua-tions un terme sourcedependant
de bP.En raison du caract6re
isotrope
de 1’emissionspon-tanee,
onpeut
montrer que lecouplage
entre a et b ne se faitqu’entre
tenseurs de meme nature(meme k
et memeq) [11], [12] :
En I’absence d’irradiation
laser,
ce processus nepeut
sedistinguer
des autres processusde population
duniveau a et il est
deja
inclus dansX,,,(v).
Autrementdit,
le terme
(da
p: fdt)tr.
nejoue
que sur la variation de p due a l’irradiation laser.5. L’HAMILTONIEN :
a)
H0
est l’hamiltonien de 1’atome isolé :b)
1%iz
= -MZ H
est 1’hamiltonien Zeeman.L’axe Oz a ete choisi par definition
parallele
auchamp
magn6tique.
A l’int6rieur de chacun des niveaux a etb,
le momentmagn6tique
estproportionnel
a J :ou (Ùex = g..
pH
est 1’ecart Zeeman(p
=magn6ton
de
Bohr, ga
= facteur deLande).
P ex
est leprojecteur
sur le niveau oc.c)
L’hamiltonien d’interaction avec lechamp
elec-trique
E du faisceau laser s’6crit :(approximation
dipolaire
6lectrique),
P estl’op6ra-teur
dipole
6lectrique.
l’indice 03BC,
sert adistinguer
les differents modes de la raie laser. Avec cettenotation,
nous pouvonsrepre-senter une onde lumineuse de
polarisation
quelconque.
8!1- contient laphase
relative des différents modes. Enparticulier,
pour unepolarisation
plane,
on a :Pour
representer
l’onde stationnaire a l’int6rieur dulaser,
ilsuffit,
dans la sommation sur p1, d’associer deux ondesprogressives
achaque
mode :Nous pouvons
exprimer R
en fonction descompo-santes standard de
l’op6rateur
P et du vecteur E :En raison de ce
qui
a ete ditau §
B. 4,
le terme de transfert n’existepas a
Fordre(0),
car il est inclus dans A. Nous ne cherchons que la solution stationnaire de cesequations.
A l’ordre
(0),
le terme source A estscalaire,
laComme
l’op6rateur dipole
6lectrique,
R n’a pas d’elements de matrice a l’int6rieur de chacun desniveaux a ou b
(op6rateur impair) :
Remarque :
On introduit couramment[13]
commevecteurs de base les
polarisations
a+,
6- eft 7qui
s’6crivent
respectivement :
Avec cette
base,
on ecrit :Par definition :
On trouve alors :
C. Rdsolution des
equations.
- 1. METHODED’APPROXIMATION. - En
general,
nous ne pouvonspas r6soudre
rigoureusement
1’equation
(I.1).
Nous devons utiliser un calcul deperturbation (Lamb [1],
Bloembergen [7] ) .
Nous cherchons un
d6veloppement
de la matrice p en fonction despuissances
successives duchamp
elec-trique
de l’onde laser.Les ordres successifs
peuvent
etre calcul6s par iteration :solution stationnaire de
(Ü)p
1’est donc aussi.(Ü)p
nc contient pas de coh6rencesoptiques (ni Zeeman).
A 1’ ordre
(1),
le terme source est de la formeabR
(06P,
dont(l)p
n’aura que des termes de coherenceoptique.
Seuls(1)P
=Ainsi de
suite,
on montre que :Aux ordres
pairs,
nous n’avons que des « coh6rences Zeeman >> et despopulations.
Auximpairs,
nous n’avons que des « coh6rencesoptiques
».Pour r6soudre les
equations (1.23),
nous allons utiliser led6veloppement (I.2)
de la matrice densite sur la base desop6rateurs
tensoriels irréductibles :conduit aux
equations :
avec :
et :
Les
equations
(I.25,
b)
sont tres faciles a r6soudrepuisque
ce sont desequations
differentiellesind6pen-dantes. Une fois ces
equations
r6solues,
il suffit d’enreporter
les solutions dans lesequations
(1.25, a),
6galement ind6pendantes
les unes des autres.Par contre,
(I.25, c)
est unsyst6me
differentiel. Leterme de
couplage
entre les différents ordresd’op6ra-teurs
exprime
le fait que, dans le casgeneral,
lescomposantes
6+,
s- et 1t de la raieoptique
ne sontpas
simples (effet
Zeemananormal).
Chaque
element de matricePMa Mb a
unefr6quence particuli6re
deprecession
libre(6)
+Mb6>b - Ma6>a).
· LesabPq
dememe q, mais de k differents sont des combinaisons lin6aires de tous les elements PMaMb tels que :
q = Ma - Mb
ce
qui explique
qu’ils
n’ont pas defrequence
depr6-cession propre et que leurs
equations
sontcoupl6es.
Il y a deux cas
simples
ou cescouplages
dispa-raissent :- L’un des
J
est nul(effet
Zeemannormal);
- Les deux niveaux
ont meme facteur de Land6.
Bien que le
syst6me
differentiel soit soluble danschaque
casparticulier,
nous supposerons, poursim-plifier
lecalcul,
que nous sommes dans l’un des deux casprecedents.
Eneffet,
la raie laser1,52 03BC
du neoncorrespond
aupremier
cas et la raie 6 328A
corres-Tant que le
champ magn6tique
n’est pas trop fort(
100gauss),
Wb - Wa estn6gligeable
devant1,,.
Enfin,
pour les effets lin6aires(2e
ordre),
nousmontrerons a
posteriori
queI’approximation
reste va-lable tant que Wb -co,,
Av(largeur Doppler).
2. CALCUL A L’ORDRE 0. - Commenous l’avons
deja
dit,
seule lacomposante
scalaire de(0) p
est non nulle. La solution stationnaire est :Rest form£ de
1’operateur
dipole
électrique qui
estproportionnel
it1’operateur
tensoriel d’ordre(1),
T(l),
Il résulte alors de la relation de normalisation(I , 5)
que(1)p
n’a que les troiscomposantes k
=1; q
= 0.ou
Pab
=
Ja II
P II Jb >
est 1’616ment de matricel’inversion de
population (entre
les sous-niveaux de aet de
b)
pour les atomes de vitesse v.La solution stationnaire de
1’equation (1.28)
est la somme des oscillations forcéescorrespondant
a chacun des termes sources :Nous avons abandonné les termes de
frequence
negative (approximation s6culaire)
qui
auraient donne des termes en[rab ( 1 )
-i (co
-qco,, + w 11 -
kIJ.V)]-l.
Ces termes sont
parfaitement n6gligeables
aux fr6-quencesoptiques
(co - 27
X1015).
A l’ordre
(1),
ces formules nouspermettraient
de calculer lapolarisation
moyenne du gaz, d’ou l’indiceet
1’absorption
(lineaire) .
4. ORDRE
(2).
- Nous commenceronspar
cal-culer
(2)p b
Calculons le terme source :
En
explicitant
Eq
etII)p
et en negardant
que les faiblesfréquences
dutype
cw -wv.
(nouvelle
approximation
s6culaire),
on obtient :L’équation
(I , 30)
devient :En r6solvant cette
equation
parrapport
hr,
comme nous 1’avons fait pour1’equation
(1. 28),
nous trouvons:Cette formule attire
plusieurs
remarques :- Au
d6nominateur,
nous avonsn6glig6
un termeen
(kv
- k,)
v. Ce terme,correspondant
a un effetDoppler
a lafr6quence
co, -w03BC est
negligeable.
En- La
presence
du coefficient(6 J)
dans1’expres-sion
(I .32)
deB: (v, v, lL,
coj
montreque k
ne peutprendre
que les valeurs0,
1 et 2 siJa >
1 et la seule valeur k ==0,
siJa
= 0.- Nous
voyons des maintenant
apparaitre
une modulation de p a toutes lesfréquences
de battemententre modes. C’est ce
qui
se traduira par une modula-tion de la lumiere de fluorescence[3].
L’équation
differentielle lin6aire(1. 35) pr6sente
deuxtermes source, l’un provenant du
laser,
I’autre de 1’emissionspontan6e.
La solution stationnaire est la somme des solutions stationnairescorrespondant a
chacun des termes source. La solutioncorrespondant
au terme laser estanalogue
a la solution(1.34)
de1’equation (1.30) :
il suffit deremplacer b
par aOn trouve :
5. INTEGRATION SUR LES VITESSES. -
Ak(V,
V, 03BCWz)
et
B q k( v,
v, p1,mz)
dependent
de la vitesse des atomes par des termes de la forme :Nous supposerons tous les
kv égaux
et nous poserons:En posant :
0394v = ku = ký2RT/M
=Av,/2
Vlog
2(1.39)
T =temperature
du gaz, M = masse molaire = 20 g pour leneon,
R = constante des gazparfaits,
AvD
=largeur
Doppler
de la raie[14],
avec x = -
kv/Av,
on obtient :Z est la fonction de
dispersion
desplasmas
et ses valeurs sont tabul6es[15].
Enfin,
nous poserons :est une fonction
paire
de Qest une fonction
impaire
de Q.(I.41)
En
general,
rab
estpetit
devant Av. 11 en r6sulte queX(Q)
est peu different d’unegaussienne
e-n2/AVet que
N(Q) depend
peu de la valeur derUb.
Pour cetteraison,
1’etudeeXpérimentale
des effets lin6airespar
rapport
a l’intensit6 du laser(ordre (2))
estpratiquement
insensible a la relaxation des elements nondiagonaux
«optiques »
:(2) bpq k (r,
t )
dépend
duchamp
magnétique
de deuxfaçons
différentes :sont r6sonnants
(si
q #
0)
lorsque
lafrequence
deprecession
qco, du termebpq k
est6gale
a lafrequence
d’oscillation forcée co, -
w03BC.
impos6e
par les modesdu laser. Ces termes
présentent
une resonance delargeur
rv(k)
(de
l’ordre d’une dizaine deMHz).
2)
Par les termes de la formeN(to -
qwz -wv).
Ces termes traduisent la forme
Doppler
de la raie.La
largeur
de la courbecorrespondante
est de l’ordre deAv,
c’est-a-dire environ 1 000 MHz pour une raie visible.Comme
Av »
rb(k),
onpeut
admettre que les fonctionsN(w -
qmz -(j)v)
varient peulorsque
1’on fait varier lechamp
magn6tique
defaçon
abalayer
donc considerer que ce dernier facteur determine la forme de la
resonance,
les facteursN(w) ne jouant
que surl’amplitude.
6. L’EFFET HANLE. - Dans la sommation sur v et 03BC,
nous trouvons des termes de
frequence
nulle. Ce sontles seuls termes
auxquels
nous serons sensibles si nous mesurons la lumi6re de fluorescence avec unappa-reillage
muni d’une forte constante de temps.Ces termes «
continus » q #
0 sont r6sonnants pour H = 0 : c’est 1’effet Hanle.Explicitons
cestermes :
a)
Pour q
= 0(ql
=q2),
nous n’avons pas depremier
facteur d’allure r6sonnante. La seule variationest due aux termes
Doppler :
Doppler
ordinaire.b) Pour q =A
0,
nous pouvonsnegliger
la variation deN (Ctl -
ql wZ -w03BC)
dans lar6gion
OÙ :1 / (rex
(k)
-iqwa,)
a une valeur
importante
etremplacer :
Dans certains cas, il sera
preferable
deremplacer
cette
expression
par :ce
qui
nechange
rien tant quewZ
w.REMARQUES.
- Nous retrouvons des resultats bienconnus. On ne
peut
pas obtenir desgrandeurs
trans-versales
(q = 0)
si on excite avec une onde depola-risation pure
6+,
(1- ou 1t(ql
=q2 - q =
0).
- Si le laser est de
polarisation plane,
lessym6tries
de(1.43)
et(1.44)
montrent que l’on ne peut creer d’orientation(k
=1)
que si le
champ magn6tique
estsuffisant pour
s6parer
sensiblement les formesDop-pler
a+,
03C3 et 1t. Dans1’approximation
faite ici desgrandes largeurs
Doppler,
nous pouvonsnegliger
l’orientation.- Nous trouvons ici la
justification
del’hypothèse
faiteau §
C. 1 sur la structure Zeeman. Si nous avionsfait le calcul
complet
en conservant les termes decouplage
en (Ùb - (Ùa desequations
(I . 25 c),
cettedifference wb -
wa n’interviendrait dans
(1.43)
que par des termes de la forme :puisque q,
mz estn6gligeable
devantAv, M(co5 - to,,)
1’est afortiori.
Seule la formule
(1.45)
risque
d’etre modifi6e enchamp
tresfort,
mais il est evidentqu’au
lieu d’etre lasuperposition
des trois formesDoppler
s+,
6- et 1t,elle sera la
superposition
d’autant de formesDoppler
- Si tous les modes ont la meme
polarisation,
nous pouvons poser 811- = etCl1- ou e est le vecteur unitairepolarisation.
On peut alors ecrire :6> j2
estproportionnel
a l’intensit6I03BC,
du mode 03BC,. On voit que(26Pk
n’est pasproportionnel
a l’intensit6 totale du laser car les modes loin du centre de la raiesont moins efficaces.
Lorsque
l’on fait varier lapuis-sance du laser en modifiant les
pertes
de lacavité,
le nombre de modes varie. Ceciproduit
une cause de non-linéarité dans 1’etude de la variation de la lumi6re de fluorescence en fonction de l’intensit6 totale du laser. Ceci est adistinguer
desph6nom6nes
de saturation lies aux termes en12, 13,
..., etc. Parcontre, les variations de la
largeur
de 1’effet Hanle en fonction de I nepeuvent
provenir
que des saturations. 7. CAS PARTICULIER d’une onde laser sepropageant
parallelement
a Oz etpolaris6e
parallelement
a Ox :1
On a alors :
contient 1’effet
Doppler
et l’influence de la structuredes modes du laser.
D.
Emissions
de lumi6re de fluorescence par les niveaux a ou b. - Nousposerons les
equations
pourla raie b - g. Pour la raie a
- f,
tout estidentique
dans ce
paragraphe,
auremplacement
pres
de b par aet g par
f.
La lumiere de fluorescence 6mise dans un
angle
solide AQ avec lapolarisation X
s’6crit(Cohen-Tannoudji [13],
formule(III.
B .1 ) g6n6ralis6e
pour les vecteurs excomplexes) :
ou Ybg est la
probabilite
de transition b -->- g par unitede temps.
D est un
op6rateur
vectorielhermitique
propor-tionnel a P et
n’ayant
d’616ments de matricequ’entre b
et g, tel que :
ce qui donne :
Nous pouvons
exprimer
X et D en fonction de leurscomposantes
standard etd6composer
p enop6rateurs
tensoriels irréductibles :Cette formule
permet
de calculer directement lediagramme
derayonnement
de la lumi6re de fluo-rescence des que 1’on connait les elementsq-Il nous reste a donner
1’expression
descompo-santes
Àp
pour une direction d’observation et unepolarisation
quelconque
( fig. 2).
La directiond’obser-vation est d6finie par les
angles
0 et cp. Lapolari-sation est
reperee
parrapport
aux deux vecteurs eo ete,
( 8q¡
parall6le
axOy)
duplan
normal a la direction d’observation.Polarisation
plane :
Polarisation circulaire :
E. Ddfinition de
grandeurs
observablesexpdrimen-talement. - Dans
ce
paragraphe,
nous nous proposonsde définir
plusieurs
grandeurs
mesurables et demon-trer comment elles sont reli6es aux divers temps de relaxation.
Nous nous
plaçons
dans le casparticulier du §
C. 7(formules
(1.47)) :
1’onde laser se propage parallè-lement a Oz(axe
duchamp
magn6tique)
et elle estpolaris6e parallelement
a Ox.Nous consid6rons les directions d’observation
per-pendiculaires
a Oz(6
=7r/2).
Pourchaque
directionreperee
par cp dans leplan xOy
( fig.
2),
nous mesurons l’intensit6 des deuxpolarisations
planes
1t et 03C3 de chacune des raies de fluorescence issues du niveau a ou b. Pour le niveausuperieur b,
la formule(1.51)
donne(pour
lapolarisation
n :Xo
=1,
À:f: 1
=0,
etComme avec toute
polarisation plane,
on ne peut pas observer les composantes de l’orientation(k
=1).
Dans les formules(I .52),
on peut utiliser ladecom-position
de la matrice densite en ordres successifs :(0) LF
est l’intensité de la lumiere defluorescence;
en l’absence d’irradiationlaser,
elle nedepend
que de lapopulation.
La variation deLF
sous l’effet du laser est :ð.LF = (2)LF + (4)LF +
...(I .54)
ð.LF = (2)LF + (4)LF +
...(I .54)
Si l’intensité du laser
I,
est tresfaible,
ALp
estsensiblement
egal
à(2)LF.
(2)L’F. b(J
et(2)LJ,. by
sont des combinaisons linéaires dec bPo
(variation
depopula-tion),
c2bPo
et(2)
(alignements
longitudinal
ettransversal).
La determinationexperimentale
de(2)LF
et de
(2) LJ,
pour les différentes raies de fluorescenceissues de b nous
permet
donc de calculer la valeur relative de lapopulation
et desalignements,
ainsi que leur temps de relaxation.1.
RTUDE
DE LA POLARISATION 7t. DEFINITION DE F.-
LJ,
nedepend
pas de1’angle cp
d’observation. D’autrepart,
(2)L,7
nedepend
que de(2lp8 et bPo
qui
sont
independants
duchamp magn6tique
(tant
quemz «
Av).
Lacomparaison
de deux raies defluo-rescence b -g
et b-g’,
tellesque] g =1= Jg,,
permet d’obtenir le
rapport
(2lp8/(2lpð.
Pour
cela,
nous définissons lagrandeur :
Les formules
(I .52)
et(1.47)
permettent d’6crire :Ainsi,
nous’ obtenons autant de determinationsind6pendantes
durapport
]pb(2)/]Fb(O)
que nous avons decouples
de raies de fluorescence telles queJ, 0 Jg,.
Remarquons que F
peut
d6pendre
duchamp
ma-gn6tique
par les termes de saturation[5]
(46P,
mais que F(1) n’endepend
pas(tant
que mzAv).
2.
RTUDE
DE LA POLARISATION 6 : : EFFET HANLE. DEFINITION DE AH ET R. - La formule(I . 52)
montreque
LG
contient deuxparties
decomportement
dif-férent :a)
Unepartie isotrope,
c’est-h-direindépendante
de1’angle
cp de la direction d’observation(dans
leplan
xOy) :
Elle
depend
seulement de lapopulation
et de1’ali-gnement
longitudinal.
b)
Unepartie anisotrope, qui
dépend
de cp : c’est leterme en
(bP2’e"P
+bP2 2 e-iCP).
Pour deux directions d’observation
perpendiculaires,
ce terme se traduit par une variation de la lumiere6gale
et designe
contraire.Experimentalement,
nous ne nous int6ressonsqu’aux angles
d’observation cp = 0 etcp =
?u/2
De meme que nous 1’avons montre a l’ordre
(2),
on peut montrerqu’a
tous les ordresb p2 ± 2
s’annule des que 1’6cart Zeeman est tressuperieur
arb(2).
Cette variation
anisotrope
de la lumiere defluo-rescence,
qui
peut
etre d6truite par unchamp
magn6-tique,
constituel’effet
Hanle.Avec les definitions
(I.59)
et(I.60),
nous pouvons écrire :En l’absence d’irradiation laser ou en
champ
magné-tique
fort,
nous avons :Supposons
d’abord le laser assez faible pour que nouspuissions
negliger
les termes non lin6aires(ordre
deperturbation
superieur
a2).
Dans cesconditions,
les formules(1.47)
montrent que(2hPg et (2¿PÕ
nedependent
pas duchamp magn6tique
tant que Wb Av(largeur Doppler).
Donc,
seul le termeanisotrope
depend
duchamp
magn6tique :
Ce terme varie en fonction de w, suivant une courbe de Lorentz dont la
largeur
ami-hauteur,
~wb = gb p OH
est6gale
arb(2).
11 suffit donc detracer
experimentalement
la courbe d’effetHanle,
LFn
(ou LFl)
en fonction de H pour mesurerr,(2).
Sur la memecourbe,
il est6galement
facile demesurer la hauteur relative de 1’effet Hanle que nous d6finissons comme le rapport de la hauteur de la courbe de Lorentz a la variation
AL§ provoqu6e
par le laser enchamp magn6tique
fort :Puisque
nous nous limitons ici au deuxi6meordre,
nous avons :Rjj
_ - Rl
et la valeur absolue de cesquantit£s
est6gale
au rapport R(1) entre lapartie
ani-sotrope
(pour
H =0)
et lapartie isotrope
de(2) LJ. :
R(1)
repr6sente
physiquement
le rapport entre 1’efI’et d’interference descomposantes a+
et a- de l’onde laser(excitation
« 6 coherente »qui
cree del’aligne-ment
transversal)
et 1’effet de ces deuxcomposantes
s6par6ment (excitation
« incoherente »qui
modifie lespopulations
et cree deFalignement longitudinal).
En utilisant
(1.52)
et(1.47 b) :
La determination de R(1) nous donne donc une nouvelle mesure du
rapport
rb (2) jrb (o)
qui
estpro-portionnel
a laquantite R(l) - 3.
Les valeurs utiles des
coefficients ( 6, J)
sont don-n6es enappendice.
Malheureusement,
le laser esttrop
intense eng6n6-ral pour que l’on
puisse
negliger
les termes non lin6aires(saturations).
Les courbesL,0(11 ou )
en fonction de H ne sontplus
aussi faciles ainterpreter :
l’effiet Hanle est d6form6 par les
saturations;
aux ordres deperturbation
supérieurs
a(2),
lapartie
isotrope
aussi bien que lapartie anisotrope
sont fonc-tion duchamp
magn6tique
etprésentent
une allure r6sonnante enchamp
nul[5].
11 en r6sulte
que
I RII I et
Rl
I
ne sontplus egaux
et differents de R(1). Pour obtenirR(1),
il faudraLE JOURNAL DE PHYSIQUE. - T. 29. Nos 2-3. FPVRIER-MARS 1968.
mesurer
R«
etRl
en fonction de l’intensit6 dulaser ix
et chercher la valeur limite commune a ces deux
quantités
quand I,
tend vers zero.Nous verrons
qu’il
estexperimentalement
plus
FIG. 3. -
Les différentes
grandeurs
R :R’ est le taux
d’anisotropie
enchamp
nul,
R et R’ tendent tous deux vers R(1) aux faibles intensités du laser. Lafigure
3 visualise la definition desgrandeurs
R.De
meme,
pour mesurerrb (2)
apartir
de la courbe d’effetHanle,
il faudra mesurer lalargeur
AH decette courbe en fonction de l’intensit6 du laser et
chercher sa limite AH(’)
quand i03BB
tend vers 0 :rb(2) _
gb P
AH(l) =limite g, P
AH,
(I . 69)
ix-O
La encore, nous verrons
qu’il
est utile d’61iminer lapartie isotrope
de la lumiere de fluorescence avantde faire ces mesures. Nous tracerons donc les courbes
Lgjj
-LIFI,
en fonction de H(qui
repr6sente
l’effet Hanleproprement
dit).
3. CAS DU NIVEAU INFERIEUR DE LA TRANSITION LASER. - Nous
avons d6fini la m6thode de mesure de
p(1) (bgg’), AH(l)
etRbg
pour des raies defluores-cences issues du niveau
superieur
b. La meme m6thode de mesure peut etreappliqu6e
aux raies issues du niveau a. Nous obtenons alors desgrandeurs
p(1)(aff’),
AH(’)
etRa f,
mais cesquantités
ne sont pas aussisimples
ainterpreter
a cause des effets de 1’6missionspontan6e
de b vers a.Pour obtenir
1’expression
dep(1)(tiff’)
etRaf
àpartir
expressions (I . 58)
et(1.66)
deF(’) (bgg’)
etR(’),
il faut non seulementéchanger
leslettres,
maisaussi,
commele montre la
comparaison
desexpressions (1.47 a)
et
(1.47 b),
faire lesremplacements :
Pour obtenir par cette m6thode une valeur du
rapport
ra(2)/ra(0),
il faudra donc aupr6alable
d6ter-minerrb(o), rb(2)
et Yba.En ce
qui
concerneAH(’),
il n’estplus
reli6 defaçon
simple
ara(2),
car a la courbe de Lorentz ordinaire(de largeur
ra(2))
s’ajoute
une courbeplus
compli-qu6e [11], [12]
dont la formedepend
a la fois dera(2)
et derb(2).
Heureusement,
dans le cas experi-mental du niveau2p4
duneon,
unesimplification
importante
permettra denégliger
cet effet Hanle de transfert.Appendice.
- Les valeurs descoefficients {6 J}
sontdonn6es dans le tableau ci-dessous :
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et CONTE(S. D.),
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dis-persion
fonction )), Academic Press, New York,London, 1961.
INSTABILITÉ
ÉLECTRONIQUE
DU TYPEJAHN-TELLER
POUR UN
MÉTAL
A STRUCTURE
DEBANDE
ÉTROITE
ATROIS DIMENSIONS :
CAS DE
MODES DE
DISTORSIONPÉRIODIQUES
Par
J.
LABBÉ
(1),
Laboratoire de Physique des Solides
(2),
Faculté des Sciences, 9I-Orsay.(Reçu
le 20juillet 1967.)
Résumé. 2014 Une distorsion de
période
03C4 d’un réseau cristallinmétallique
produit
unevariation
d’énergie électronique
0394E pour une bande étroite.Compte
tenu des processus«
Umklapp
)), c’est auvoisinage
de la condition |03C4 + K| =2k0
que 0394E varie leplus
viteavec 03C4
(k0
vecteur d’onde de Fermi, Kpériode
du cristal nondistordu).
On s’attend donc leplus
généralement
à une anomalie de Kohn des courbes dedispersion 03C9(03C4)
dephonons.
Maisil
peut
arriver que 0394Eprésente
un minimum absolu pour |03C4 + K| voisin de2k0.
Dans cecas, il
peut
seproduire
une distorsionpériodique
stable à bassetempérature,
par un effet detype Jahn-Teller.
Abstract. 2014 A lattice distortion of
period 03C4
produces
an electron energy variation 0394E for a narrow band."Umklapp"
processesbeing
accounted for, it is near the condition |03C4 + K| =2k0
that the variation of 0394E versus 03C4 is thestrongest (k0
Fermi wave vector, Kperiod
of the nondistorted-crystal).
One can thereforegenerally expect
a Kohnanomaly
in thephonon
dispersion
curves
03C9(03C4).
But it ispossible
for 0394E to have an absolute minimum for |03C4 + K| near2k0.
In this case a
periodic
distortion, stable at lowtemperatures,
can occurby
aJahn-Teller
type
of effect.LE JOURNAL DE PHYSIQUE TOME 29, FÉVRIER-MARS 1968, PAGE 195.
Introduction. - Considérons une structure de
bande étroite dans un cristal
m6tallique
a trois dimensions ne contenantqu’un
seul atome par maille.Supposons
que dansl’approximation
de Hartree un(1)
Ce travail faitpartie
d’une thesequi
sera soumise par J. Labbé a la Facu1té des Sciencesd’Orsay,
en vuede l’obtention du Doctorat d’Etat 6s Sciences
Physiques.
(2)
Laboratoire associ6 au C.N.R.S.etat
6lectronique
de vecteur d’onde kpuisse
etredécrit,
dans un mod6le de liaisons