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Étude de la lumière de fluorescence d'atomes excités en interaction résonnante avec un laser I. Analyse théorique

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(1)

HAL Id: jpa-00206635

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Submitted on 1 Jan 1968

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Étude de la lumière de fluorescence d’atomes excités en

interaction résonnante avec un laser I. Analyse théorique

M. Dumont, B. Decomps

To cite this version:

M. Dumont, B. Decomps. Étude de la lumière de fluorescence d’atomes excités en interaction

ré-sonnante avec un laser I. Analyse théorique.

Journal de Physique, 1968, 29 (2-3), pp.181-195.

�10.1051/jphys:01968002902-3018100�. �jpa-00206635�

(2)

ÉTUDE

DE

LA

LUMIÈRE

DE

FLUORESCENCE

D’ATOMES

EXCITÉS

EN

INTERACTION

RÉSONNANTE

AVEC UN LASER

(1)

I.

ANALYSE

THÉORIQUE

Par M. DUMONT et B.

DECOMPS,

Faculté des Sciences de Paris, Laboratoire de Spectroscopie Hertzienne de l’E.N.S., associé au C.N.R.S.

(Reçu

le 22

septembre

1967.)

Résumé. 2014 On étudie l’effet de l’irradiation par un laser à gaz sur la lumière de fluorescence

d’atomes excités par une

décharge

dans les niveaux

supérieur

et inférieur de la transition laser. Ces atomes sont soumis de

plus

à un

champ

magnétique statique.

Le calcul,

développé

dans le formalisme des

opérateurs

tensoriels irréductibles, tient

compte

de l’existence de

relaxations

isotropes

et du transfert d’excitation par émission

spontanée

entre le niveau

supérieur

et le niveau inférieur

(effet

de

cascade).

Suivant la méthode de Lamb [1], l’irradiation laser

est décrite

classiquement

par son

champ

électrique

et ses effets sont

prévus

par un

développement

en

perturbation.

On se limite ici à l’ordre 2.

L’application

des formules

générales

permet

de

définir un ensemble de

grandeurs

accessibles à

l’expérience,

rigoureusement

décrites par l’ordre 2

des

perturbations

et

simplement

reliées aux valeurs des

paramètres caractéristiques

des diverses relaxations.

La vérification

expérimentale

sera décrite dans un second article. L’accord avec les résultats

de

l’analyse

théorique présentée

ici montre que cette méthode

permet

d’étudier effectivement

plusieurs types

de relaxations.

L’application

au niveau

2p4

du néon y sera

présentée.

Abstract. 2014 The influence of

a gas laser beam on the fluorescence

light

emitted

by

atoms excited

by

a

discharge

in the upper and lower levels of the laser transition is

theoretically

studied in the presence of a static

magnetic

field. Calculations are

developed

in the formalism of irreducible tensor

operators.

One takes into account the existence of

isotropic

relaxations

and cascade effects due to

spontaneous

emission between the upper and the lower levels.

Following

Lamb

[1],

the laser beam is described

classically by

its electric field and its effects

are calculated

by perturbation theory.

Second order formulae are

applied

to define a set of observables

rigorously

described

by

this second order

theory

and

simply

related to relaxation

parameters.

In a second paper,

experimental

agreement with the

present

theoretical

analysis

will show the usefullness of this method to

study

several relaxation processes.

Application

to the

2p4

level of neon will be described.

A. Introduction. - De nombreuses

publications

th6oriques

ou

eXpérimentales

ont trait6 le

probl6me

d’un laser a gaz soumis a un

champ magn6tique.

Si l’on s’int6resse au comportement des atomes à

l’int6rieur d’un tel

laser,

1’6tude des

caractéristiques

du faisceau 6mis conduit a une

interpretation

delicate : en

effet,

il est sensible

6galement

aux

propri6t6s

de la cavité. De

plus,

du fait des saturations essentielles au fonctionnement d’un

oscillateur,

les

caractéristiques

du faisceau laser ne

dependent

pas lin6airement des

parametres

atomiques.

L’utilisation de la lumiere de

fluorescence, propos6e

par Javan [2],

pour 1’etude des atomes en interaction avec l’onde laser 6vite ces

complications. Depuis,

de

(1)

Cette 6tude a ete realisee avec l’aide de la D.R.M.E.

nombreux

expérimentateurs [3], [4]

ont utilise cette

m6thode. I1 nous est apparu

qu’une

6tude

plus

complete,

th6orique

et

eXpérimentale,

6tait n6cessaire

a cause de 1’existence de

plusieurs

types de relaxation

et de l’influence de 1’emission

spontan6e

se

produisant

sur la meme raie que l’oscillation laser.

Nous nous limitons pour l’instant a la

r6ponse

lin6aire des atomes. Cela est suffisant pour atteindre les

caractéristiques

propres de chacun des deux

ni-veaux

atomiques

pris s6par6ment.

Plusieurs effets de saturation sont observables par

cette m6thode

[5], [6].

L’6tude d6taill6e de ces

pheno-m6nes fera

l’objet

d’une

publication

ult6rieure.

1. DEFINITION DU SYSTEME ETUDIE. - NOUS

consi-derons un gaz d’atomes

possedant

quatre

niveaux

d’energie a, b, f et g ( fig. 1).

Nous cherchons a calculer

(3)

l’intensit6 et le

diagramme

de

polarisation

de la lumi6re de fluorescence 6mise par les atomes tombant du niveau a sur le

niveau f ou

par ceux tombant de b

sur g

lorsque

le gaz est soumis :

a)

a une

d6charge

qui

peuple

tous les niveaux

excites ;

b)

a une irradiation laser r6sonnante pour la

tran-sition b ---> a;

c)

a un

champ magn6tique statique.

2. HYPOTHESES. -

a)

L’onde laser est

ind6pendante

du milieu

atomique

6tudi6 : elle est

impos6e

de l’extérieur. Le rayonnement

laser,

suppose

multimode,

sera trait6

classiquement

comme un

champ

6lectrique

oscillant

[1].

b)

Le milieu

atomique. -1 )

Les

quatre

niveaux consi-deres ont une structure Zeeman d6termin6e par leur

moment

cinetique

total

J,, Jb,

J f

et

Jg.

2)

Les atomes du gaz sont soumis a

1’agitation

thermique

et nous supposons que la

r6partition

des vitesses est une

r6partition

de Maxwell de

temp6ra-ture T

ind6pendante

de 1’etat d’excitation interne des atomes.

3)

La

d6charge

est

suppos6e homog6ne

sur tout le volume 6tudi6 et constante dans le temps.

4)

Elle n’introduit aucune orientation ni aucun

alignement

dans les niveaux excites. Ceci revient à

admettre

qu’aux pressions

utilisées le bombardement des

atomes par les electrons est

isotrope.

5)

Nous supposerons que les m6canismes de relaxa-tion

(collisions,

diffusion

multiple)

ont la

sym6trie

sph6rique,

c’est-a-dire

qu’il

n’y

a aucune direction

privil6gi6e.

Cela

signifie

que, lors d’une

collision,

la vitesse relative des deux atomes a la meme

probabilite

d’avoir

n’importe

quelle

direction. Cela

signifie

6ga-lement,

pour la diffusion

multiple,

qu’un

photon

6mis

par un atome a la meme

probabilite

d’etre r6absorb6

quelle

que soit la direction dans

laquelle

il est 6mis. En

fait,

aucune de ces deux conditions n’est r6alis6e

rigoureusement :

d’une

part,

le laser

n’interagit

qu’avec

des atomes de vitesse d6termin6e pour

lesquels

les collisions ne sont surement pas

isotropes,

d’autre

part, la cellule a la forme d’un tube mince et

long,

et

la diffusion

multiple

n’est

plus isotrope

des que le taux

de

reabsorption

de la lumiere devient faible.

Nous avons 6tudi6 cette

sym6trie

axiale par une

theorie

phénoménologique,

mais les

experiences

n’ont pu mettre en evidence les effets

pr6vus.

Donc,

a la

precision

de nos mesures, la theorie

isotrope

suffit,

ce

qui

nous permet de

d6composer

la matrice densite en

op6rateurs

tensoriels irr6ductibles et d’attribuer un seul

temps

de relaxation par ordre

d’op6rateur

[8].

6)

Nous ne tiendrons pas

compte

d’6ventuels

chan-gements

de vitesse des atomes lors des collisions. Cette

hypothèse

n’apporte

d’ailleurs aucune modification

importante

pour le calcul au second ordre

auquel

nous nous limiterons ici.

7)

Enfin,

nous tiendrons

compte

des atomes tombant de b en a par emission

spontan6e.

3. PLAN DU CALCUL. - Nous commencerons

par poser

1’6quation

de

Schrodinger

a

laquelle

ob6it la

matrice densite d’un

paquet

d’atomes de vitesse v

B).

Cette

equation

sera r6solue par un traitement de

perturbation [1], [7] (§ C).

Au second ordre de ce

développement,

nous trouverons la

partie

lin6aire de la modification du

syst6me

atomique

sous 1’effet de l’irradiation laser.

Au

quatrieme

ordre

(non

trait6

ici),

nous

pourrions

trouver les

premiers

effets non lin6aires

(saturation).

Apr6s integration

sur les vitesses des atomes, nous obtenons la matrice densite

globale

de la vapeur et

nous en d6duisons

(§ D)

le

diagramme

de

rayonnement

de la lumi6re de fluorescence.

Enfin,

nous montrons

(§ E)

sur un cas

particulier

comment cette 6tude

permet

de définir un ensemble de

grandeurs

accessibles a

l’expérience

qui

permettent

de mesurer les valeurs des

temps

de relaxation.

B.

equation

du

probl6me.

- En raison de 1’effet

Doppler,

des atomes de vitesse differente ne voient

pas la meme

frequence optique;

ils ne sont donc pas soumis au meme hamiltonien. Pour cette

raison,

nous sommes

obliges

de r6soudre le

problème

s6par6ment

pour

chaque

classe de vitesse.

En

fait,

seule

compte

la

projection v

de la vitesse des atomes sur la direction de

propagation

de l’onde laser.

De

meme,

il suffit de

rep6rer

la

position

d’un atome

par son abscisse r le

long

de 1’axe du laser :

si k est le vecteur d’onde du laser

(r

est la

position

par

rapport

aux

plans equiphases) .

Consid6rons donc le

paquet

d’atomes de vitesse v

passant

en r a l’instant t. 11 est

represente

par la ma-trice densite

p (v,

r, t).

r et t sont

reperes

par

rapport

aux axes du laboratoire. Pour connaitre cette matrice

density

nous devons r6soudre

1’6quation

de

Schrö-dinger

dans un

syst6me

d’axes en mouvement avec le

paquet

d’atomes considéré : a 1’instant t’ = t + r,

(4)

sys-t6me d’axes en mouvement,

1’6quation

de

Schrodinger

s’écrit

(avec

h =

1) :

que nous 6crirons de

faqon plus simple :

L’hamiltonien h decrit 1’evolution propre de p ainsi que l’action du

champ

magn6tique

et de l’onde laser. A

repr6sente

1’excitation par la

d6charge suppos6e

homog6ne

(hypothèse

3)). (dp/dt),,,,,x.

repr6sente

toutes

les relaxations et

(dp/dt)t,.

le transfert d’atomes de b en a par emission

spontan6e. Lorsque

cette

equation

sera

résolue,

il suffira de

poser t

= t’

(T

=

0)

pour

obtenir

p(v, r,

t )

dans le

syst6me

du laboratoire.

Explicitons

les elements de cette

equation :

1. LA MATRICE DENSITE p. - Nous

ne

repr6sentons

par cette matrice que les atomes se trouvant dans les niveaux a et b. 11 en r6sulte que la trace de p

(nombre

d’atomes en a ou

b)

n’est pas constante.

Dans la base

standard

I J M),

les elements de matrice seront notes :

p est

formée de quatre sous-matrices :

Les sous-matrices abP et baP sont formées de ce que nous

appellerons

les elements de « coherence

optique

».

aap et bbP contiennent des termes

diagonaux

ou «

populations >>

et des termes non

diagonaux

ou « coherences Zeeman ».

Pour effectuer le

calcul,

il est commode de

decom-poser p sur une base

d’op6rateurs

tensoriels irr6duc-tibles normalises :

Rappelons quelques

relations utiles :

enfin l’élément de matrice reduit est :

Pour

simplifier,

nous 6crirons

«P, a T

a la

place

de exexP,

aa T.

2. LA MATRICE D’EXCITATION

A(v).

- Elle

repre-sente les atomes

port6s

par unite de

temps

et de

volume dans les 6tats a ou b par la

d6charge.

Suivant

l’hypothèse

3), A

est

diagonale

dans la base

stan-dard

I JM >.

En notation

d’opérateurs, A

est

multiple

de

l’op6rateur

scalaire :

D’apr6s

l’hypothèse

2) :

suivant la loi de Maxwell de la theorie

cin6tique

des gaz. 3. LE TERME DE RELAXATION

(dp/dt)relax,·

- Ce

terme contient la duree de vie radiative de chacun des niveaux ainsi que 1’effect des collisions et

eventuel-lement de la diffusion

multiple

des raies de fluorescence. Suivant

I’hypoth6se d’isotropie 5),

on a, en absence de diffusion

multiple :

(5)

1:’a =

1 /Ya

et

Tb =

1 /Yb

sont les dur6es de vie radia-tives des niveaux a et b.

(rab(k))colI.,

lra(k))coll.

et

(r b(k) ) colI.

repr6sentent

1’effet des

collisions;

ces termes sont

proportionnels

a la

pression.

S’il y a de la diffusion

multiple

sur les raies de fluo-rescence 6mises par a

(ou b),

il faut

remplacer (I.11)

par :

L’indice i

repr6sente

tous les niveaux vers

lesquels

1’atome peut effectuer une transition radiative a

partir

du niveau a. Yai est la

probabilite

de

chaque

transition

et Xi le taux de

reabsorption

de la raie

(probability

pour

chaque photon,

d’etre

reabsorbe) ; oca(k, i)

est un coefficient dont la valeur est tabul6e

[9], [10]

en fonction de

k,

Ja

et

Ji.

Cette

faqon

d’écrire la diffusion

multiple

n’est

valable que pour le calcul au deuxieme ordre que nous faisons ici. En

effet,

l’atome 2

qui

absorbe le

photon

6mis par l’atome 1 n’a pas en

general la

meme vitesse que 1’atome 1

(seules

les

projections

de v,

et v, sur la droite

joignant

les deux atomes sont

egales) .

Il en r6sulte que l’atome 2

n’interagit plus,

en

general,

avec le laser et ne

participe

pas aux effets d’ordre

superieur.

4. LE TERME DE TRANSFERT

(dp/dt)tr.

- Ce terme

repr6sente

1’effet sur a de l’ émission

spontanie

de b vers a. Nous avons

deja

tenu

compte

de la relaxation de b

par ce processus dans

(dp/dt)relax..(dp/dt)tr.

n’agit

donc que sur le niveau a. Il introduit dans les

6qua-tions un terme source

dependant

de bP.

En raison du caract6re

isotrope

de 1’emission

spon-tanee,

on

peut

montrer que le

couplage

entre a et b ne se fait

qu’entre

tenseurs de meme nature

(meme k

et meme

q) [11], [12] :

En I’absence d’irradiation

laser,

ce processus ne

peut

se

distinguer

des autres processus

de population

du

niveau a et il est

deja

inclus dans

X,,,(v).

Autrement

dit,

le terme

(da

p: fdt)tr.

ne

joue

que sur la variation de p due a l’irradiation laser.

5. L’HAMILTONIEN :

a)

H0

est l’hamiltonien de 1’atome isolé :

b)

1%iz

= -

MZ H

est 1’hamiltonien Zeeman.

L’axe Oz a ete choisi par definition

parallele

au

champ

magn6tique.

A l’int6rieur de chacun des niveaux a et

b,

le moment

magn6tique

est

proportionnel

a J :

(6)

ou (Ùex = g..

pH

est 1’ecart Zeeman

(p

=

magn6ton

de

Bohr, ga

= facteur de

Lande).

P ex

est le

projecteur

sur le niveau oc.

c)

L’hamiltonien d’interaction avec le

champ

elec-trique

E du faisceau laser s’6crit :

(approximation

dipolaire

6lectrique),

P est

l’op6ra-teur

dipole

6lectrique.

l’indice 03BC,

sert a

distinguer

les differents modes de la raie laser. Avec cette

notation,

nous pouvons

repre-senter une onde lumineuse de

polarisation

quelconque.

8!1- contient la

phase

relative des différents modes. En

particulier,

pour une

polarisation

plane,

on a :

Pour

representer

l’onde stationnaire a l’int6rieur du

laser,

il

suffit,

dans la sommation sur p1, d’associer deux ondes

progressives

a

chaque

mode :

Nous pouvons

exprimer R

en fonction des

compo-santes standard de

l’op6rateur

P et du vecteur E :

En raison de ce

qui

a ete dit

au §

B. 4,

le terme de transfert n’existe

pas a

Fordre

(0),

car il est inclus dans A. Nous ne cherchons que la solution stationnaire de ces

equations.

A l’ordre

(0),

le terme source A est

scalaire,

la

Comme

l’op6rateur dipole

6lectrique,

R n’a pas d’elements de matrice a l’int6rieur de chacun des

niveaux a ou b

(op6rateur impair) :

Remarque :

On introduit couramment

[13]

comme

vecteurs de base les

polarisations

a+,

6- eft 7

qui

s’6crivent

respectivement :

Avec cette

base,

on ecrit :

Par definition :

On trouve alors :

C. Rdsolution des

equations.

- 1. METHODE

D’APPROXIMATION. - En

general,

nous ne pouvons

pas r6soudre

rigoureusement

1’equation

(I.1).

Nous devons utiliser un calcul de

perturbation (Lamb [1],

Bloembergen [7] ) .

Nous cherchons un

d6veloppement

de la matrice p en fonction des

puissances

successives du

champ

elec-trique

de l’onde laser.

Les ordres successifs

peuvent

etre calcul6s par iteration :

solution stationnaire de

(Ü)p

1’est donc aussi.

(Ü)p

nc contient pas de coh6rences

optiques (ni Zeeman).

A 1’ ordre

(1),

le terme source est de la forme

abR

(06P,

dont

(l)p

n’aura que des termes de coherence

optique.

Seuls

(1)P

=

(7)

Ainsi de

suite,

on montre que :

Aux ordres

pairs,

nous n’avons que des « coh6rences Zeeman >> et des

populations.

Aux

impairs,

nous n’avons que des « coh6rences

optiques

».

Pour r6soudre les

equations (1.23),

nous allons utiliser le

d6veloppement (I.2)

de la matrice densite sur la base des

op6rateurs

tensoriels irréductibles :

conduit aux

equations :

avec :

et :

Les

equations

(I.25,

b)

sont tres faciles a r6soudre

puisque

ce sont des

equations

differentielles

ind6pen-dantes. Une fois ces

equations

r6solues,

il suffit d’en

reporter

les solutions dans les

equations

(1.25, a),

6galement ind6pendantes

les unes des autres.

Par contre,

(I.25, c)

est un

syst6me

differentiel. Le

terme de

couplage

entre les différents ordres

d’op6ra-teurs

exprime

le fait que, dans le cas

general,

les

composantes

6+,

s- et 1t de la raie

optique

ne sont

pas

simples (effet

Zeeman

anormal).

Chaque

element de matrice

PMa Mb a

une

fr6quence particuli6re

de

precession

libre

(6)

+

Mb6>b - Ma6>a).

· Les

abPq

de

meme q, mais de k differents sont des combinaisons lin6aires de tous les elements PMaMb tels que :

q = Ma - Mb

ce

qui explique

qu’ils

n’ont pas de

frequence

de

pr6-cession propre et que leurs

equations

sont

coupl6es.

Il y a deux cas

simples

ou ces

couplages

dispa-raissent :

- L’un des

J

est nul

(effet

Zeeman

normal);

- Les deux niveaux

ont meme facteur de Land6.

Bien que le

syst6me

differentiel soit soluble dans

chaque

cas

particulier,

nous supposerons, pour

sim-plifier

le

calcul,

que nous sommes dans l’un des deux cas

precedents.

En

effet,

la raie laser

1,52 03BC

du neon

correspond

au

premier

cas et la raie 6 328

A

corres-Tant que le

champ magn6tique

n’est pas trop fort

(

100

gauss),

Wb - Wa est

n6gligeable

devant

1,,.

Enfin,

pour les effets lin6aires

(2e

ordre),

nous

montrerons a

posteriori

que

I’approximation

reste va-lable tant que Wb -

co,,

Av

(largeur Doppler).

2. CALCUL A L’ORDRE 0. - Comme

nous l’avons

deja

dit,

seule la

composante

scalaire de

(0) p

est non nulle. La solution stationnaire est :

Rest form£ de

1’operateur

dipole

électrique qui

est

proportionnel

it

1’operateur

tensoriel d’ordre

(1),

T(l),

Il résulte alors de la relation de normalisation

(I , 5)

que

(1)p

n’a que les trois

composantes k

=

1; q

= 0.

(8)

ou

Pab

=

Ja II

P II Jb >

est 1’616ment de matrice

l’inversion de

population (entre

les sous-niveaux de a

et de

b)

pour les atomes de vitesse v.

La solution stationnaire de

1’equation (1.28)

est la somme des oscillations forcées

correspondant

a chacun des termes sources :

Nous avons abandonné les termes de

frequence

negative (approximation s6culaire)

qui

auraient donne des termes en

[rab ( 1 )

-

i (co

-

qco,, + w 11 -

kIJ.V)]-l.

Ces termes sont

parfaitement n6gligeables

aux fr6-quences

optiques

(co - 27

X

1015).

A l’ordre

(1),

ces formules nous

permettraient

de calculer la

polarisation

moyenne du gaz, d’ou l’indice

et

1’absorption

(lineaire) .

4. ORDRE

(2).

- Nous commencerons

par

cal-culer

(2)p b

Calculons le terme source :

En

explicitant

Eq

et

II)p

et en ne

gardant

que les faibles

fréquences

du

type

cw -

wv.

(nouvelle

approximation

s6culaire),

on obtient :

L’équation

(I , 30)

devient :

En r6solvant cette

equation

par

rapport

hr,

comme nous 1’avons fait pour

1’equation

(1. 28),

nous trouvons:

Cette formule attire

plusieurs

remarques :

- Au

d6nominateur,

nous avons

n6glig6

un terme

en

(kv

- k,)

v. Ce terme,

correspondant

a un effet

Doppler

a la

fr6quence

co, -

w03BC est

negligeable.

En

- La

presence

du coefficient

(6 J)

dans

1’expres-sion

(I .32)

de

B: (v, v, lL,

coj

montre

que k

ne peut

prendre

que les valeurs

0,

1 et 2 si

Ja >

1 et la seule valeur k ==

0,

si

Ja

= 0.

- Nous

voyons des maintenant

apparaitre

une modulation de p a toutes les

fréquences

de battement

entre modes. C’est ce

qui

se traduira par une modula-tion de la lumiere de fluorescence

[3].

L’équation

differentielle lin6aire

(1. 35) pr6sente

deux

termes source, l’un provenant du

laser,

I’autre de 1’emission

spontan6e.

La solution stationnaire est la somme des solutions stationnaires

correspondant a

chacun des termes source. La solution

correspondant

au terme laser est

analogue

a la solution

(1.34)

de

1’equation (1.30) :

il suffit de

remplacer b

par a

(9)

On trouve :

5. INTEGRATION SUR LES VITESSES. -

Ak(V,

V, 03BC

Wz)

et

B q k( v,

v, p1,

mz)

dependent

de la vitesse des atomes par des termes de la forme :

Nous supposerons tous les

kv égaux

et nous poserons:

En posant :

0394v = ku = k

ý2RT/M

=

Av,/2

Vlog

2

(1.39)

T =

temperature

du gaz, M = masse molaire = 20 g pour le

neon,

R = constante des gaz

parfaits,

AvD

=

largeur

Doppler

de la raie

[14],

avec x = -

kv/Av,

on obtient :

Z est la fonction de

dispersion

des

plasmas

et ses valeurs sont tabul6es

[15].

Enfin,

nous poserons :

est une fonction

paire

de Q

est une fonction

impaire

de Q.

(I.41)

En

general,

rab

est

petit

devant Av. 11 en r6sulte que

X(Q)

est peu different d’une

gaussienne

e-n2/AV

et que

N(Q) depend

peu de la valeur de

rUb.

Pour cette

raison,

1’etude

eXpérimentale

des effets lin6aires

par

rapport

a l’intensit6 du laser

(ordre (2))

est

pratiquement

insensible a la relaxation des elements non

diagonaux

«

optiques »

:

(2) bpq k (r,

t )

dépend

du

champ

magnétique

de deux

façons

différentes :

sont r6sonnants

(si

q #

0)

lorsque

la

frequence

de

precession

qco, du terme

bpq k

est

6gale

a la

frequence

d’oscillation forcée co, -

w03BC.

impos6e

par les modes

du laser. Ces termes

présentent

une resonance de

largeur

rv(k)

(de

l’ordre d’une dizaine de

MHz).

2)

Par les termes de la forme

N(to -

qwz -

wv).

Ces termes traduisent la forme

Doppler

de la raie.

La

largeur

de la courbe

correspondante

est de l’ordre de

Av,

c’est-a-dire environ 1 000 MHz pour une raie visible.

(10)

Comme

Av »

rb(k),

on

peut

admettre que les fonctions

N(w -

qmz -

(j)v)

varient peu

lorsque

1’on fait varier le

champ

magn6tique

de

façon

a

balayer

donc considerer que ce dernier facteur determine la forme de la

resonance,

les facteurs

N(w) ne jouant

que sur

l’amplitude.

6. L’EFFET HANLE. - Dans la sommation sur v et 03BC,

nous trouvons des termes de

frequence

nulle. Ce sont

les seuls termes

auxquels

nous serons sensibles si nous mesurons la lumi6re de fluorescence avec un

appa-reillage

muni d’une forte constante de temps.

Ces termes «

continus » q #

0 sont r6sonnants pour H = 0 : c’est 1’effet Hanle.

Explicitons

ces

termes :

a)

Pour q

= 0

(ql

=

q2),

nous n’avons pas de

premier

facteur d’allure r6sonnante. La seule variation

est due aux termes

Doppler :

Doppler

ordinaire.

b) Pour q =A

0,

nous pouvons

negliger

la variation de

N (Ctl -

ql wZ -

w03BC)

dans la

r6gion

OÙ :

1 / (rex

(k)

-

iqwa,)

a une valeur

importante

et

remplacer :

Dans certains cas, il sera

preferable

de

remplacer

cette

expression

par :

ce

qui

ne

change

rien tant que

wZ

w.

REMARQUES.

- Nous retrouvons des resultats bien

connus. On ne

peut

pas obtenir des

grandeurs

trans-versales

(q = 0)

si on excite avec une onde de

pola-risation pure

6+,

(1- ou 1t

(ql

=

q2 - q =

0).

- Si le laser est de

polarisation plane,

les

sym6tries

de

(1.43)

et

(1.44)

montrent que l’on ne peut creer d’orientation

(k

=

1)

que si le

champ magn6tique

est

suffisant pour

s6parer

sensiblement les formes

Dop-pler

a+,

03C3 et 1t. Dans

1’approximation

faite ici des

grandes largeurs

Doppler,

nous pouvons

negliger

l’orientation.

- Nous trouvons ici la

justification

de

l’hypothèse

faite

au §

C. 1 sur la structure Zeeman. Si nous avions

fait le calcul

complet

en conservant les termes de

couplage

en (Ùb - (Ùa des

equations

(I . 25 c),

cette

difference wb -

wa n’interviendrait dans

(1.43)

que par des termes de la forme :

puisque q,

mz est

n6gligeable

devant

Av, M(co5 - to,,)

1’est a

fortiori.

Seule la formule

(1.45)

risque

d’etre modifi6e en

champ

tres

fort,

mais il est evident

qu’au

lieu d’etre la

superposition

des trois formes

Doppler

s+,

6- et 1t,

elle sera la

superposition

d’autant de formes

Doppler

(11)

- Si tous les modes ont la meme

polarisation,

nous pouvons poser 811- = etCl1- ou e est le vecteur unitaire

polarisation.

On peut alors ecrire :

6> j2

est

proportionnel

a l’intensit6

I03BC,

du mode 03BC,. On voit que

(26Pk

n’est pas

proportionnel

a l’intensit6 totale du laser car les modes loin du centre de la raie

sont moins efficaces.

Lorsque

l’on fait varier la

puis-sance du laser en modifiant les

pertes

de la

cavité,

le nombre de modes varie. Ceci

produit

une cause de non-linéarité dans 1’etude de la variation de la lumi6re de fluorescence en fonction de l’intensit6 totale du laser. Ceci est a

distinguer

des

ph6nom6nes

de saturation lies aux termes en

12, 13,

..., etc. Par

contre, les variations de la

largeur

de 1’effet Hanle en fonction de I ne

peuvent

provenir

que des saturations. 7. CAS PARTICULIER d’une onde laser se

propageant

parallelement

a Oz et

polaris6e

parallelement

a Ox :

1

On a alors :

contient 1’effet

Doppler

et l’influence de la structure

des modes du laser.

D.

Emissions

de lumi6re de fluorescence par les niveaux a ou b. - Nous

poserons les

equations

pour

la raie b - g. Pour la raie a

- f,

tout est

identique

dans ce

paragraphe,

au

remplacement

pres

de b par a

et g par

f.

La lumiere de fluorescence 6mise dans un

angle

solide AQ avec la

polarisation X

s’6crit

(Cohen-Tannoudji [13],

formule

(III.

B .1 ) g6n6ralis6e

pour les vecteurs ex

complexes) :

(12)

ou Ybg est la

probabilite

de transition b -->- g par unite

de temps.

D est un

op6rateur

vectoriel

hermitique

propor-tionnel a P et

n’ayant

d’616ments de matrice

qu’entre b

et g, tel que :

ce qui donne :

Nous pouvons

exprimer

X et D en fonction de leurs

composantes

standard et

d6composer

p en

op6rateurs

tensoriels irréductibles :

Cette formule

permet

de calculer directement le

diagramme

de

rayonnement

de la lumi6re de fluo-rescence des que 1’on connait les elements

q-Il nous reste a donner

1’expression

des

compo-santes

Àp

pour une direction d’observation et une

polarisation

quelconque

( fig. 2).

La direction

d’obser-vation est d6finie par les

angles

0 et cp. La

polari-sation est

reperee

par

rapport

aux deux vecteurs eo et

e,

( 8q¡

parall6le

a

xOy)

du

plan

normal a la direction d’observation.

Polarisation

plane :

Polarisation circulaire :

E. Ddfinition de

grandeurs

observables

expdrimen-talement. - Dans

ce

paragraphe,

nous nous proposons

de définir

plusieurs

grandeurs

mesurables et de

mon-trer comment elles sont reli6es aux divers temps de relaxation.

Nous nous

plaçons

dans le cas

particulier du §

C. 7

(formules

(1.47)) :

1’onde laser se propage

parallè-lement a Oz

(axe

du

champ

magn6tique)

et elle est

polaris6e parallelement

a Ox.

Nous consid6rons les directions d’observation

per-pendiculaires

a Oz

(6

=

7r/2).

Pour

chaque

direction

reperee

par cp dans le

plan xOy

( fig.

2),

nous mesurons l’intensit6 des deux

polarisations

planes

1t et 03C3 de chacune des raies de fluorescence issues du niveau a ou b. Pour le niveau

superieur b,

la formule

(1.51)

donne

(pour

la

polarisation

n :

Xo

=

1,

À:f: 1

=

0,

et

(13)

Comme avec toute

polarisation plane,

on ne peut pas observer les composantes de l’orientation

(k

=

1).

Dans les formules

(I .52),

on peut utiliser la

decom-position

de la matrice densite en ordres successifs :

(0) LF

est l’intensité de la lumiere de

fluorescence;

en l’absence d’irradiation

laser,

elle ne

depend

que de la

population.

La variation de

LF

sous l’effet du laser est :

ð.LF = (2)LF + (4)LF +

...

(I .54)

ð.LF = (2)LF + (4)LF +

...

(I .54)

Si l’intensité du laser

I,

est tres

faible,

ALp

est

sensiblement

egal

à

(2)LF.

(2)L’F. b(J

et

(2)LJ,. by

sont des combinaisons linéaires de

c bPo

(variation

de

popula-tion),

c2bPo

et

(2)

(alignements

longitudinal

et

transversal).

La determination

experimentale

de

(2)LF

et de

(2) LJ,

pour les différentes raies de fluorescence

issues de b nous

permet

donc de calculer la valeur relative de la

population

et des

alignements,

ainsi que leur temps de relaxation.

1.

RTUDE

DE LA POLARISATION 7t. DEFINITION DE F.

-

LJ,

ne

depend

pas de

1’angle cp

d’observation. D’autre

part,

(2)L,7

ne

depend

que de

(2lp8 et bPo

qui

sont

independants

du

champ magn6tique

(tant

que

mz «

Av).

La

comparaison

de deux raies de

fluo-rescence b -g

et b

-g’,

telles

que] g =1= Jg,,

permet d’obtenir le

rapport

(2lp8/(2lpð.

Pour

cela,

nous définissons la

grandeur :

Les formules

(I .52)

et

(1.47)

permettent d’6crire :

Ainsi,

nous’ obtenons autant de determinations

ind6pendantes

du

rapport

]pb(2)/]Fb(O)

que nous avons de

couples

de raies de fluorescence telles que

J, 0 Jg,.

Remarquons que F

peut

d6pendre

du

champ

ma-gn6tique

par les termes de saturation

[5]

(46P,

mais que F(1) n’en

depend

pas

(tant

que mz

Av).

2.

RTUDE

DE LA POLARISATION 6 : : EFFET HANLE. DEFINITION DE AH ET R. - La formule

(I . 52)

montre

que

LG

contient deux

parties

de

comportement

dif-férent :

a)

Une

partie isotrope,

c’est-h-dire

indépendante

de

1’angle

cp de la direction d’observation

(dans

le

plan

xOy) :

Elle

depend

seulement de la

population

et de

1’ali-gnement

longitudinal.

b)

Une

partie anisotrope, qui

dépend

de cp : c’est le

terme en

(bP2’e"P

+

bP2 2 e-iCP).

Pour deux directions d’observation

perpendiculaires,

ce terme se traduit par une variation de la lumiere

6gale

et de

signe

contraire.

Experimentalement,

nous ne nous int6ressons

qu’aux angles

d’observation cp = 0 et

cp =

?u/2

(14)

De meme que nous 1’avons montre a l’ordre

(2),

on peut montrer

qu’a

tous les ordres

b p2 ± 2

s’annule des que 1’6cart Zeeman est tres

superieur

a

rb(2).

Cette variation

anisotrope

de la lumiere de

fluo-rescence,

qui

peut

etre d6truite par un

champ

magn6-tique,

constitue

l’effet

Hanle.

Avec les definitions

(I.59)

et

(I.60),

nous pouvons écrire :

En l’absence d’irradiation laser ou en

champ

magné-tique

fort,

nous avons :

Supposons

d’abord le laser assez faible pour que nous

puissions

negliger

les termes non lin6aires

(ordre

de

perturbation

superieur

a

2).

Dans ces

conditions,

les formules

(1.47)

montrent que

(2hPg et (2¿PÕ

ne

dependent

pas du

champ magn6tique

tant que Wb Av

(largeur Doppler).

Donc,

seul le terme

anisotrope

depend

du

champ

magn6tique :

Ce terme varie en fonction de w, suivant une courbe de Lorentz dont la

largeur

a

mi-hauteur,

~wb = gb p OH

est

6gale

a

rb(2).

11 suffit donc de

tracer

experimentalement

la courbe d’effet

Hanle,

LFn

(ou LFl)

en fonction de H pour mesurer

r,(2).

Sur la meme

courbe,

il est

6galement

facile de

mesurer la hauteur relative de 1’effet Hanle que nous d6finissons comme le rapport de la hauteur de la courbe de Lorentz a la variation

AL§ provoqu6e

par le laser en

champ magn6tique

fort :

Puisque

nous nous limitons ici au deuxi6me

ordre,

nous avons :

Rjj

_ - Rl

et la valeur absolue de ces

quantit£s

est

6gale

au rapport R(1) entre la

partie

ani-sotrope

(pour

H =

0)

et la

partie isotrope

de

(2) LJ. :

R(1)

repr6sente

physiquement

le rapport entre 1’efI’et d’interference des

composantes a+

et a- de l’onde laser

(excitation

« 6 coherente »

qui

cree de

l’aligne-ment

transversal)

et 1’effet de ces deux

composantes

s6par6ment (excitation

« incoherente »

qui

modifie les

populations

et cree de

Falignement longitudinal).

En utilisant

(1.52)

et

(1.47 b) :

La determination de R(1) nous donne donc une nouvelle mesure du

rapport

rb (2) jrb (o)

qui

est

pro-portionnel

a la

quantite R(l) - 3.

Les valeurs utiles des

coefficients ( 6, J)

sont don-n6es en

appendice.

Malheureusement,

le laser est

trop

intense en

g6n6-ral pour que l’on

puisse

negliger

les termes non lin6aires

(saturations).

Les courbes

L,0(11 ou )

en fonction de H ne sont

plus

aussi faciles a

interpreter :

l’effiet Hanle est d6form6 par les

saturations;

aux ordres de

perturbation

supérieurs

a

(2),

la

partie

isotrope

aussi bien que la

partie anisotrope

sont fonc-tion du

champ

magn6tique

et

présentent

une allure r6sonnante en

champ

nul

[5].

11 en r6sulte

que

I RII I et

Rl

I

ne sont

plus egaux

et differents de R(1). Pour obtenir

R(1),

il faudra

LE JOURNAL DE PHYSIQUE. - T. 29. Nos 2-3. FPVRIER-MARS 1968.

mesurer

et

Rl

en fonction de l’intensit6 du

laser ix

et chercher la valeur limite commune a ces deux

quantités

quand I,

tend vers zero.

Nous verrons

qu’il

est

experimentalement

plus

(15)

FIG. 3. -

Les différentes

grandeurs

R :

R’ est le taux

d’anisotropie

en

champ

nul,

R et R’ tendent tous deux vers R(1) aux faibles intensités du laser. La

figure

3 visualise la definition des

grandeurs

R.

De

meme,

pour mesurer

rb (2)

a

partir

de la courbe d’effet

Hanle,

il faudra mesurer la

largeur

AH de

cette courbe en fonction de l’intensit6 du laser et

chercher sa limite AH(’)

quand i03BB

tend vers 0 :

rb(2) _

gb P

AH(l) =

limite g, P

AH,

(I . 69)

ix-O

La encore, nous verrons

qu’il

est utile d’61iminer la

partie isotrope

de la lumiere de fluorescence avant

de faire ces mesures. Nous tracerons donc les courbes

Lgjj

-

LIFI,

en fonction de H

(qui

repr6sente

l’effet Hanle

proprement

dit).

3. CAS DU NIVEAU INFERIEUR DE LA TRANSITION LASER. - Nous

avons d6fini la m6thode de mesure de

p(1) (bgg’), AH(l)

et

Rbg

pour des raies de

fluores-cences issues du niveau

superieur

b. La meme m6thode de mesure peut etre

appliqu6e

aux raies issues du niveau a. Nous obtenons alors des

grandeurs

p(1)(aff’),

AH(’)

et

Ra f,

mais ces

quantités

ne sont pas aussi

simples

a

interpreter

a cause des effets de 1’6mission

spontan6e

de b vers a.

Pour obtenir

1’expression

dep(1)

(tiff’)

et

Raf

à

partir

expressions (I . 58)

et

(1.66)

de

F(’) (bgg’)

et

R(’),

il faut non seulement

échanger

les

lettres,

mais

aussi,

comme

le montre la

comparaison

des

expressions (1.47 a)

et

(1.47 b),

faire les

remplacements :

Pour obtenir par cette m6thode une valeur du

rapport

ra(2)/ra(0),

il faudra donc au

pr6alable

d6ter-miner

rb(o), rb(2)

et Yba.

En ce

qui

concerne

AH(’),

il n’est

plus

reli6 de

façon

simple

a

ra(2),

car a la courbe de Lorentz ordinaire

(de largeur

ra(2))

s’ajoute

une courbe

plus

compli-qu6e [11], [12]

dont la forme

depend

a la fois de

ra(2)

et de

rb(2).

Heureusement,

dans le cas

experi-mental du niveau

2p4

du

neon,

une

simplification

importante

permettra de

négliger

cet effet Hanle de transfert.

Appendice.

- Les valeurs des

coefficients {6 J}

sont

donn6es dans le tableau ci-dessous :

(16)

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London, 1961.

INSTABILITÉ

ÉLECTRONIQUE

DU TYPE

JAHN-TELLER

POUR UN

MÉTAL

A STRUCTURE

DE

BANDE

ÉTROITE

A

TROIS DIMENSIONS :

CAS DE

MODES DE

DISTORSION

PÉRIODIQUES

Par

J.

LABBÉ

(1),

Laboratoire de Physique des Solides

(2),

Faculté des Sciences, 9I-Orsay.

(Reçu

le 20

juillet 1967.)

Résumé. 2014 Une distorsion de

période

03C4 d’un réseau cristallin

métallique

produit

une

variation

d’énergie électronique

0394E pour une bande étroite.

Compte

tenu des processus

«

Umklapp

)), c’est au

voisinage

de la condition |03C4 + K| =

2k0

que 0394E varie le

plus

vite

avec 03C4

(k0

vecteur d’onde de Fermi, K

période

du cristal non

distordu).

On s’attend donc le

plus

généralement

à une anomalie de Kohn des courbes de

dispersion 03C9(03C4)

de

phonons.

Mais

il

peut

arriver que 0394E

présente

un minimum absolu pour |03C4 + K| voisin de

2k0.

Dans ce

cas, il

peut

se

produire

une distorsion

périodique

stable à basse

température,

par un effet de

type Jahn-Teller.

Abstract. 2014 A lattice distortion of

period 03C4

produces

an electron energy variation 0394E for a narrow band.

"Umklapp"

processes

being

accounted for, it is near the condition |03C4 + K| =

2k0

that the variation of 0394E versus 03C4 is the

strongest (k0

Fermi wave vector, K

period

of the non

distorted-crystal).

One can therefore

generally expect

a Kohn

anomaly

in the

phonon

dispersion

curves

03C9(03C4).

But it is

possible

for 0394E to have an absolute minimum for |03C4 + K| near

2k0.

In this case a

periodic

distortion, stable at low

temperatures,

can occur

by

a

Jahn-Teller

type

of effect.

LE JOURNAL DE PHYSIQUE TOME 29, FÉVRIER-MARS 1968, PAGE 195.

Introduction. - Considérons une structure de

bande étroite dans un cristal

m6tallique

a trois dimensions ne contenant

qu’un

seul atome par maille.

Supposons

que dans

l’approximation

de Hartree un

(1)

Ce travail fait

partie

d’une these

qui

sera soumise par J. Labbé a la Facu1té des Sciences

d’Orsay,

en vue

de l’obtention du Doctorat d’Etat 6s Sciences

Physiques.

(2)

Laboratoire associ6 au C.N.R.S.

etat

6lectronique

de vecteur d’onde k

puisse

etre

décrit,

dans un mod6le de liaisons

fortes,

par la fonction de Bloch non

perturbée :

où 03C8(r - Rn)

d6signe

la fonction d’onde

atomique

centr6e sur le site

Rn.

Appelons

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diagramme  de  rayonnement  de  la  lumi6re  de fluo-
FIG.  3.  -  Les différentes  grandeurs  R :

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