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PHÉNOMÈNES DE COUPLAGE ENTRE COUCHES
MINCES FERROMAGNÉTIQUES
Olivier Massenet
To cite this version:
Olivier Massenet. PHÉNOMÈNES DE COUPLAGE ENTRE COUCHES MINCES
FER-ROMAGNÉTIQUES. Journal de Physique Colloques, 1968, 29 (C2), pp.C2-150-C2-156.
JOURNAL DE PHYSIQUE Colloque C 2, supplément au no 2-3, Tome 29, Février-Mars 1968, page C 2
-
150PHÉNOMÈNES DE COUPLAGE
ENTRE COUCHES MINCES
FERROMAGNETIQUES
Olivier MASSENETLaboratoire d'électrostatique et de physique du métal Section des couches minces et de l'ultra-vide, 38 - Grenoble
Résumé. - On étudie le couplage entre deux couches minces ferromagnétiques séparées par une couche mince intermédiaire d'un métal non magnétique.
Avec des couches intermédiaires d'or, d'argent ou de chrome, on montre que le couplage résulte de i'existence de ponts ferromagnétiques reliant entre elles les deux couches ferromagnétiques. Ces ponts se forment en raison de la structure lacunaire de la couche intermédiaire.
Avec des couches intermédiaires de palladium, le couplage est attribué à la diffusion d'impuretés magnétiques dans le palladium, rendant cette couche faiblement ferromagnétique.
Abstract. - We study the coupling between two ferromagnetic layers separated by a thin layer of a nonmagnetic metal.
With intermediate layers of gold, silver or chromium, we show that the coupling is due to magnetic bridges between the two magnetic films. These bridges result from the lacunar structure of the intermediate layer.
With intermediate layers of palladium, the coupling is due to the diffusion of magnetic atoms in the palladium, so that the intermediate layer becomes weakly ferromagnetic.
1. Introduction.
-
Plusieurs types de couplage peu- vent exister entre deux couches minces ferromagné- tiques séparées par une couche intermédiaire non magnétique.Le plus simple est celui résultant du champ démagné- tisant de forme qui tend à aligner antiparallèlement les aimantations de chacune des deux couches, pour obtenir une structure à flux fermé. Il peut y avoir également un couplage entre les parois séparant les domaines élémentaires de chacune des couches. Nous nous limiterons ici à l'étude d'un phénomène de cou- plage d'origine différente, qui apparaît lorsque l'épais- seur de la couche intermédiaire est de 50 à quelques centaines d'angstroms. Il tend à aligner parallèle- ment et dans le même sens les aimantations des deux couches.
II. Techniques expérimentales.
-
L'ensemble de pompage utilisé pour la préparation des couches est de type classique à diffusion d'huile, et donne une pression de 10-6 torr durant l'évaporation. La mesure des épaisseurs de dépôt est faite de façon continue durant l'évaporation, par la méthode du quartz vi- brant [4]. Lorsque l'épaisseur requise a été déposée, l'évaporation est arrêtée par un cache mobile;La structure type d'une couche multiple telle que nous les avons étudiées, est schématisée sur la figure 1.
Les premières études de ce phénomène remontent FIG. 1. -Structure d'une couche multiple (vue éclatée), à 1902 et ont été faites par Maurain [ l ] sur des couches a) support, b) et C ) couches ferromagnétiques, d ) couche non
obtenues par électrolyse. Ces travaux ont été repris magnétique. en 1960 dans notre Laboratoire notamment, par
J. C . Bruyère [2] et par l'auteur [3], avec des couches Sur un support de verre a), sont déposées les deux préparées par évaporation sous vide. Nous nous Som- couches ferromagnétiques b) et c), séparées par la mes proposé de déterminer l'origine de cette interac- couche intermédiaire non magnétique d). La couche b)
tion. est ordinairement du permalloy (81
%
Ni, 19%
Fe).PHÉNOMÈNES DE COUPLAGE ENTRE COUCHES MINCES FERROMAGNÉTIQUES C 2
-
151La couche c) est constituée d'un matériau magnétique plus dur, qui doit avoir un champ coercitif supérieur à celui du permalloy. La présence d'un champ magné- tique constant de 150 Oe durant l'évaporation induit une anisotropie uniaxiale. Cela se traduit par l'exis- tence d'une direction dite de facile aimantation, parallèle au champ magnétique, et commune pour les deux couches magnétiques.
Les propriétés magnétiques d'une couche multiple sont étudikes essentiellement avec un appareillage donnant son cycle d'hystérésis par la technique de l'effet Kerr longitudinal. La mesure est généralement effectuée dans l'air, à la température ambiante. Toute- fois, elle peut être faite en maintenant la couche sous vide torr), ou sous pression réduite d'argon. On peut dans ce cas, faire varier la température de la couche entre -- 160 et
+
300 OC [3]. L'intérêt de la méthode d'effet Kerr est d'une part, qu'elle permet d'obtenir séparément le cycle d'hystérésis de chacun des éléments de la couche multiple, d'autre part, qu'elle se prête bien à des mesures sous vide.III. Description du couplage.
-
En l'absence de couplage, les cycles d'hystérésis des deux éléments ferromagnétiques de la couche multiple apparaissent rectangulaires et symétriques, si le champ magnétique alternatif de mesure est parallèle à la direction com- mune de facile aimantation. Le chainp coercitif du permalloy est de l'ordre de 2 œrsteds, celui de la couche dure dépend de sa composition, et varie entre 5 et 15 œrsteds.La présence du couplage a pour effet de modifier l'aspect des cycles d'hystérésis observés, notamment celui de la couche de permalloy, qui dépend alors de l'état d'aimantation de la couche dure (Fig. 2). La forme des cycles observés s'explique par l'introduction d'un champ fictif de couplage h [5], agissant sur le
COUCHE CURE CYCLE DU PERMALLOY
FIG. 2. - Cycle d'hystérésis du permalloy en fonction de i'état d'aimantation de la couche dure.
permalloy. Ce champ h se superpose au champ appli- qué, pour donner le cycle d'hystérésis observé. Son amplitude est constante sur toute la couche du per- malloy, et son sens est celui de l'aimantation de la couche dure.
Le champ de couplage traduit l'existence d'une énergie de couplage tendant à aligner dans le même sens les aimantations des deux couches magnétiques. Diverses méthodes de mesure du couplage dévelop- pées au Laboratoire [2, 3, 6, 71 montrent que cette énergie de couplage peut raisonnablement être mise sous la forme :
E =
-
hJe COS (O-
0')où J e t e sont respectivement l'aimantation spontanée et l'épaisseur de la couche de permalloy ; O et O' sont Ies angles que font les aimantations de chacune des couches avec l'axe commun de facile aimantation. IV. Couplages avec des couches intermédiaires d'or, d'argent ou de chrome.
-
Nous décrirons tout d'abord quelques propriétés fondamentales des couches couplées à intermédiaire d'or, d'argent ou de chrome ; ensuite, nous exposerons diverses hypothèses pouvant être envisagées pour expliquer le phénomène ; enfin, nous relaterons certaines expériences qui, menées à la lumière des hypothèses précédentes, précisent l'origine du couplage observé avec ces métaux intermédiaires. Nous avons fait varier séparément sur des séries de couches multiples préparées dans des conditions iden- tiques, l'épaisseur de chacun de leurs constituants [3]. Ceci a montré que seule l'épaisseur de la couche inter- médiaire détermine la valeur de l'énergie superficielle de couplage entre les deux couches magnétiques, tandis que cette énergie se révèle indépendante desh= LOe correspond
E=5,0? 10' erg/cme
C ~
L5% CO _?
100 200
épaisseurs des couches magnétiques (comprises entre 150 et 2 000
A).
Ceci est illustré par les figures 3, 4 et 5. Nous avons porté sur chacune le champ de couplage en ordonnée. La figure 3 représente les courbes de variation du champ de couplage, en fonction de l'épaisseur de la couche intermédiaire de chrome.FIG. 4. -Champ de couplage en fonction de l'épaisseur de la couche dure (FeNiCo).
I
Epaisseur Fe Ni-
O 400 800
&
0,5 -
FIG. 5. - Champ de couplage en fonction de l'épaisseur
de la couche de perrnalloy.
= 6LO
a
Fe Ni Co
h.e = Constante
x\
Les trois séries de points expérimentaux corres- pondent à trois compositions différentes de la couche magnétique dure soit, cobalt pur, 45
%
Co-45%
Ni-10
%
Fe, et 35%
Co-52%
Ni-13%
Fe. Dans chaque cas, le couplage décroît de façon monotone lorsque l'épaisseur de chrome augmente, et s'annule lorsque celle-ci atteint 140A.
La figure 4 montre i'absence de variation du champ de couplage lorsque varie l'épaisseur de la couche magnétique dure. Enfin, la figure 5 montre que lorsque l'épaisseur e du permal- loy varie, le champ de couplage h varie de telle sorte que l'on a :h . e = Cte.
Autrement dit, l'énergie de couplage ne varie pas.
Des résultats différents ont été obtenus par Chezel, Girard, Le Guillerm [8], avec des couches multiples à intermédiaires d'or, préparées par électrolyse. Ces expériences ont révélé des variations non monotones du coupIage en fonction de l'épaisseur des divers constituants de la couche multiple. Dans l'état actuel des publications de cette équipe, nous ne nous expli- quons pas les raisons de cette divergence.
Nous dirons aussi que, notamment dans le cas du chrome, le couplage ne dépend pratiquement pas de la température de la couche, lorsque celle-ci varie entre
- 160 et
+
250 OC [3, 71.Trois mécanismes sont à notre connaissance suscep- tibles d'être à l'origine du couplage observé. II
peut tout d'abord y avoir interaction directe entre les couches magnétiques, par suite de l'existence de lacunes dans la couche intermédiaire [7]. En effet, la présence de tels trous permet la formation, lors de l'évaporation de la deuxième couche magnétique, de ponts ferromagnétiques reliant entre elles les deux couches magnétiques. H. Juretschke [9] a montré en outre qu'une géométrie particulière de ces ponts ferromagnétiques permettrait d'expliquer que l'énergie de couplage varie comme le cosinus de l'angle entre les aimantations de chacune des deux couches. L. Néel [IO] a proposé également l'existence d'un couplage de type magnétostatique résultant d'une corrélation dans les irrégularités topographiques des faces en regard des couches magnétiques. Enfin, la couche intermédiaire étant conductrice, B. Dreyfus [ I l ] a suggéré un mécanisme d'échange indirect à longue distance, faisant intervenir les électrons de conduction. Des expériences faites avec des couches intermé- diaires de monoxyde de silicium (SiO) ont montré que le couplage s'annule lorsque l'épaisseur de S i 0 atteint 60
A.
Or, avec le SiO, nous sommes dans les conditions optima pour observer le couplage magné- tostatique proposé par L. Néel. En effet, des divers matériaux utilisés pour la couche intermédiaire, chrome, argent, or ou SiO, ce dernier est sans contestecelui dont la granulométrie est la plus fine, et c'est donc avec lui qu'une corrélation entre les irrégularités topographiques des faces en regard des couches magnétiques ale plus de chance d'exister. L'absence de couplage au-dessus de 60A
de Si0 permet de conclure qu'à partir de cette épaisseur, il n'y a pas de corrélation.A
fortiori, ne doit- elle pas exister non plus avec des couches d'or, d'argent ou de chrome d'épaisseur supérieure ou égale à 60A,
et le couplage que l'on observe pourtant ne doit pas être d'origine magnétostatique.PHÉNOMÈNES DE COUPLAGE ENTRE COUCHES MINCES FERROMAGNÉTIQUES C 2
-
153des couches [3, 121. Avec l'or, le couplage ne dépend pas de cette température, tant que celle-ci ne dépasse pas 260 OC. Dans ces conditions, le couplage décroît avec l'épaisseur d'or, et s'annule lorsque celle-ci atteint 100
A.
Pour des températures de support supérieures à 260 OC, on observe un accroissement rapide du couplage avec cette température (Fig. 6).FIG. 6. - Champ de couplage en fonction de l'épaisseur de la
couche d'or, pour diverses valeurs de la température de support pendant l'évaporation.
Avec le chrome et l'argent [3], on observe aussi des variations importantes du couplage avec la tempéra- ture du support analogue à ce qui est observé pour l'or, au-dessus de 260OC. Ce type de comportement est attribué à un couplage par ponts ferromagnétiques, dû à la structure lacunaire de la couche intermédiaire. En effet, lorsque la température du support s'élève, cette structure devient de plus en plus lacunaire, parallèlement à l'augmentation de sa granulométrie. Ceci a pu être confirmé en observant la couche intermédiaire au microscope électronique, après dissolution dans l'acide nitrique dilué des couches magnétiques situées de part et d'autre [13]. Cette méthode n'est pas applicable aux couches d'argent. On observe alors [12, 31 que les couches d'or déposées au-dessus de 260 OC et les couches de chrome. sont indiscutablement lacunaires. Par contre, dans les couches d'or déposées au-dessous de 260 OC, aucun trou n'est visible. Toutefois, étant donné la définition des images obtenues, nous ne pouvons pas exclure l'existence, dans ces couches, de trous de très petites dimensions, inférieures ou égales à une quinzaine d'angstroms. Ainsi, s'il est établi que le couplage à travers les couches de chrome et celles d'or déposées
au-dessus de 260 OC, est dû à la présence de trous dans la couche intermédiaire, il n'en est pas de même pour les couches d'or déposées au-dessous de 260 OC.
Des expériences d'oxydation contrôlées effectuées après l'évaporation de la couche intermédiaire, ont alors été entreprises [12, 31. L'oxydation est obtenue par introduction d'air dans l'enceinte à vide ; cet air est ensuite repompé avant l'évaporation de la deuxième couche magnétique. L'effet de l'oxydation est mesuré en comparant la valeur du couplage sur la couche multiple ainsi obtenue, à celle d'un échantillon témoin, identique au précédent, mais n'ayant pas subi fd'oxy- dation. Ces expériences ont montré que la diminution de couplage consécutive à l'oxydation ne dépendait pas de la nature de la couche intermédiaire, qu'elle soit de chrome ou d'or, ni de la température à laquelle a été déposé l'or, qu'elle soit supérieure ou inférieure à 260 OC. Par contre, elle dépend de la température du support pendant l'évaporation de la couche de permalloy sous-jacente. Ceci semble indiquer que dans tous les cas, y compris celui des couches d'or déposées à basse température, ce sont les lacunes existant dans la couche intermédiaire qui sont à l'origine du couplage. Lors de l'entrée d'air, c'est l'oxydation du permalloy situé à l'aplomb de ces lacunes, qui entraîne la diminu- tion de couplage observée. Ceci explique que cette diminution ne dépend pas de la nature de la couche intermédiaire, mais seulement de l'oxydabilité du permalloy, influencée par la température du support pendant son évaporation.
Ces expériences semblent donc indiquer que le couplage est dû à la structure lacunaire de la couche intermédiaire, qui permet la formation de ponts ferromagnétiques reliant les deux couches magnétiques. Avec les couches d'or déposées à basse température (< 260 OC) ces lacunes sont très petites (< 15
A).
Rappelons que l'énergie de couplage varie appro- ximativement comme le cosinus de l'angle entre les aimantations des deux couches. Ceci indique que la rotation de l'aimantation dans les ponts ferromagné- tiques n'est pas répartie sur la longueur du pont, mais est au contraire brusque et localisée essentiellement à 1 couche atomique. Cette rotation brusque peut avoir lieu à l'interface entre les deux couches, par suite d'un affaiblissement à cet endroit, des forces d'échange. Cet affaiblissement résulterait d'une altération de la surface libre par les gaz résiduels subsistant dans l'enceinte à vide, pendant l'intervalle de temps séparant l'évaporation des deux couches ferromagnétiques [3].5 1
\
<
;
=1800yx e palladium 100 200 3'00 LOO 500 600
FIG. 7. - Champ de couplage en fonction de l'épaisseur de la couche de palladium (température du support pendant I'évapo-
ration : 350 OC).
courbes de variation du couplage en fonction de I'épaisseur de palladium pour diverses compositions de la couche magnétique dure [3J. D'une manière générale, on observe que c'est avec des couches de cobalt pur que l'on obtient les plus forts couplages, .et qu'ils subsistent jusque pour les plus fortes épaisseurs de palladium. Il y a toujours décroissance monotone du couplage lorsque l'épaisseur de palladium croît, et on l'observe jusque pour des épaisseurs de palladium de plusieurs centaines d'angstroms.
Il y a en outre décroissance du couplage lorsque la température de l'échantillon augmente [13, 31. Ceci est illustré par la figure 8, donnant la valeur du champ de couplage en fonction de la température, pour une série de couches de type FeNi-Pd-Co ayant des épais- seurs de palladium différentes.
e palladrum
1
C ) 340A
d ) 600 À
FIG. 8.
-
Champ de couplage en fonction de la température de la couche multiple, pour diverses épaisseurs de la couche intermédiaire de palladium.Enfin, l e couplage augmente avec la température du support pendant l'évaporation et également si l'on
recuit l'échantillon à des températures de l'ordre de 350 OC [13, 3, 141. La figure 9 représente les courbes de variation du couplage avec l'épaisseur de palladium pour deux séries de couches évaporées, respectivement sur support à 350 et 300 OC (courbes a) et b)). La courbe c) montre le couplage obtenu sur les échan- tillons déposés à 300 OC, et recuits ensuite à 350 OC pendant une heure.
@
(O ) Déposé à 350°C ( b ) Déposé à 300° C ( c ) Déposé 3 300° C et recuit à 350°C e palladium 100 200 300 LOOFIG. 9. - Influence sur le champ de couplage de la tempéra- ture du support pendant l'évaporation, ainsi que du recuit.
L'ensemble de ces résultats indique que le couplage n'a pas ici la même origine que précédemment, mais qu'il résulte plutôt d'une diffusion d'éléments magnétiques dans la couche intermédiaire, lorsque l'échantillon est à des températures de l'ordre de 350 OC. En outre, le fait que ce soit avec le cobalt que l'on obtienne les couplages les plus importants, suggère qu'il doit diffuser plus vite dans le palladium que le nickel ou le fer.
PHÉNOMÈNES DE COUPLAGE ENTRE COUCHES MINCES FERROMAGNETIQUES C 2
-
155du type PdCo. L'accroissement de l'aimantation lors du refroidissement de 20 OC à
-
180 OC résulte de la présence d'alliages PdCo ayant des compositions qui correspondent à des températures de Curie peu élevées, et dont l'aimantation varie fortement à l'intérieur de la gamme de température utilisée. L'observation à- 180 OC d'une aimantation plus forte pour la couche contenant du palladium, va dans le sens des travaux de Bozorth et al. [16]. Ils ont montré que l'aimantation d'un alliage PdCo est supérieure à celle que donne la quantité de cobalt contenue dans l'alliage, et prise à l'état pur.
L'existence d'une diffusion des éléments ferroma- gnétiques dans la couche de palladium étant établie, il reste à déterminer si le couplage est lié à l'apparition du ferromagnétisme de la couche intermédiaire, ou s'il apparaît à une température supérieure à la tempé- rature de Curie de cette couche. Nous avons donc étudié des couches déposées sur support froid (20 OC), pour éviter la diffusion, et dans lesquelles nous avons remplacé la couche de palladium par un alliage de PdCo [3]. On a représenté sur la figure 10, pour trois échantillons de ce type, les variations avec la tempé- rature du décalage du cycle de permalloy, ainsi que
les variations de son champ coercitif. La couche inter- médiaire de PdCo a la même composition pour les trois échantillons, mais des épaisseurs différentes. On observe nettement que c'est au-dessous de la même température de 400C que le couplage et le champ coercitif du permalloy se mettent à croître. Cet effet sur le champ coercitif est du reste caractéris- tique de ce type de couches, et ne se retrouve pas sur les couches couplées à intermédiaire de palladium, déposées sur support chaud. On observe le même accroissement du champ coercitif avec des couches de structure FeNi-PdCo évaporées à 200C. Ceci prouve que la couche de cobalt ne joue aucun rôle. Nous en concluons qu'il est dû à une modification des propriétés physiques de la couche de PdCo en contact avec le permalloy, lorsque l'on descend au- dessous d'une certaine température critique. Cette modification semble devoir être attribuée à l'appari- tion du ferromagnétisme du PdCo.
De fait, la mesure de la susceptibilité paramagnétique d'une couche de PdCo [3] identique aux précédentes, puisque évaporée en même temps, mais sur un support séparé, a été effectuée à la balance de torsion, en collaboration avec D. Paccard. Pour cela, on mesure le couple exercé sur la couche par un champ de 900 Oe, faisant un angle de 450 avec le plan de la couche. On observe alors une rapide augmentation du couple dès que 1,011 descend au-dessous de cette même tem-
20 -
Fe Ni-Pd C o - C o pérature de 40 OC. Ceci permet de conclure que le
déposé à 20°c couplage apparaît bien en même temps que le ferro-
( 1 ) e
=IIOS
magnétisme de la couche intermédiaire de PdCo,Pd et qu'il n'y a pas de couplage tant que cette dernière
( 2 ) e =1658
P d est à l'état paramagnétique.
( 3 ) e =îîoX Il est ainsi établi que dans les couches couplées à
intermédiaires de palladium, il y a diffusion d'impu- retés magnétiques dans le palladium ; ceci rend la couche intermédiaire ferromagnétique, avec des tem- pératures de Curie dépendant de la concentration locale en impuretés magnétiques ; le couplage apparaît en descendant au-dessous de ces températures de Curie.
VI. Conclusion. - L'origine du couplage observé lorsque deux couches minces ferromagnétiques sont séparées par une épaisseur suffisamment faible d'un métal non magnétique dépend de la nature de ce métal. Avec des couches intermédiaires de chrome, d'or ou d'argent, le couplage résulte de leur structure lacu- naire. Les lacunes se comblent de matériau ferroma- gnétique, et il se forme ainsi des ponts reliant entre elles
-20 -10 O IO 20 30 LO 50 les deux couches. La diminution du couplage, lorsque
FIG. 10.
-
Variation avec la température, du champ de l'épaisseur de la couche intermédiaire augmente,Avec les couches de palladium, le couplage doit être attribué au fait que la couche intermédiaire est rendue ferromagnétique par la diffusion dans le palladium de fer, de nickel, et de cobalt, provenant des couches magnétiques situées de part et d'autre. Le couplage s'annule lorsque la couche intermédiaire devient para- magnétique. Ainsi, chaque fois que nous avons observé un couplage entre deux couches ferromagnétiques, ces deux couches étaient reliées entre elles, soit par une couche intermédiaire elle-même ferromagnétique, soit par des ponts ferromagnétiques traversant la couche intermédiaire.
Références
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J. Phys. Rad., Fr., 1902,1, p. 151.
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1966.
[4] BRUYERE (J. C.), J. Phys. Rad. Fr., 1960, 21, p. 222 A.
[5] BRUYÈRE (J. C.), MASSENET (O.), MONTMORY (R.), NÉEL (L.), C. R. Acad. Sc. Paris, 1964, 258, p. 841.
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COMPTON (V. B.), WERNICK (J. H.), Phys. Rev.
(USA), 122, p. 1157.
DISCUSSION
M. DEUTSCHER. - Que pensez-vous des expériences réalisées par Girard et al. sur des couches. minces
déposées par électrolyse, et qui semblent mettre en évidence un couplage de type oscillant ?
M. MASSENET.
-
Il ne s'agit pas d'un couplage oscil- lant, mais ayant des variations non monotones en fon- tion de l'épaisseur des constituants de la couche mul- tiple. Un couplage oscillant serait tantôt positif, tantôt négatif, celui auquel vous faites allusion est toujours positif. Quant à i'explication de ces expé- riences, je ne la connais pas.M. MASSENET. - Quelle serait la différence possible entre les expériences faites par évaporation et celles effectuées par électrolyse ?
M. LE GUILLERM.
-
Par électrolyse, nous pensons avoir une (( direction de croissance épitaxiale )), c'est-à-dire la reproduction dans la couche intermédiaire d'une direction cristallographique de la couche sous- jacente ; ce qui expliquerait l'obtention de phéno- mènes plus purs.
M. DE GENNES. - Si l'on voulait mettre en évidence un mécanisme de couplage purement électronique, il serait très important d'étudier systématiquement la variation du couplage avec le libre parcours moyen
Z
de la couche intermédiaire (en utilisant pour celle-ci des alliages non magnétiques concentrés).M. MASSENET.
-
Sans aucun doute. C'est la raison pour laquelle initialement nous avons voulu étudier le couplage en fonction de la température de la couche. Toutefois la notion de libre parcours moyen dans une couche mince (- 100A)
pour des électrons allant dans le sens de l'épaisseur est complexe ; cela pose notam- ment la question de ce qui se passe à l'interface entre la couche ferromagnétique et la couche intermédiaire (réflexion spéculaire, diffuse, transmission spéculaire ou transmission diffuse).M. FRIEDEL.
