HAL Id: jpa-00208241
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Submitted on 1 Jan 1975
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Observation de défauts d’empilement sous très haute tension
C. Mory, A. Rocher, B. Jouffrey
To cite this version:
C. Mory, A. Rocher, B. Jouffrey. Observation de défauts d’empilement sous très haute tension. Journal
de Physique, 1975, 36 (2), pp.163-170. �10.1051/jphys:01975003602016300�. �jpa-00208241�
OBSERVATION DE DÉFAUTS D’EMPILEMENT
SOUS TRÈS HAUTE TENSION
C. MORY
Laboratoire de
Physique
desSolides,
Université deParis-Sud,
91405Orsay,
FranceA. ROCHER et B. JOUFFREY
Laboratoire
d’Optique Electronique
duC.N.R.S., 29,
rueJeanne-Marvig,
31055Toulouse-Cedex,
France(Reçu
le 12septembre 1974)
Résumé. 2014 L’observation d’échantillons de CuSi 4 % par microscopie électronique à très haute tension nous a conduits à étudier le contraste de diffraction de défauts d’empilement par comparai-
son détaillée des micrographies électroniques aux profils théoriques correspondants. Dans un premier temps nous avons évalué dans le cristal parfait, les valeurs, en très haute tension de certains
paramètres
(distances d’extinction, coefficients d’absorption) s’introduisant dans la théorie dynami-que à N ondes. Des considérations simples sur les interférences entre les différents champs d’onde peuvent expliquer le contraste observé des défauts d’empilement,
l’origine
parexemple
d’une struc-ture fine sur les images en fond noir.
Nous concluerons, dans ce travail, que les règles de contraste de tels défauts sont pratiquement
les mêmes en très haute tension (1 MV) et en basse tension (100 kV).
Abstract. 2014 An ultra-high tension electron microscopy observation of CuSi 4 % alloys has led
us to study the diffraction contrast of stacking faults, by detailed comparison
of
electron micrographswith computed profiles.
We have evaluated for the case of a perfect crystal the values of the
parameters
(extinction dis-tances, absorption coefficients) which must be introduced at ultra high voltages in the many-beam dynamical theory. Simple considerations
concerning
the interferences between the various wavefields can explain the observed contrast of stacking faults, for example, the origin of fine structures
in dark field images. A general conclusion of this work is that the rules governing the contrast of
this type of defects are nearly similar at low voltages (100 kV) and ultra-high voltages (1 MV to 3 MV).
Classification
Physics Abstracts
7.168
Introduction. - La
microscopie électronique
à trèshaute tension permet, on le
sait,
d’observer des échantillonsplus épais
que lamicroscopie
électroni-que à basse tension
[1], [2], [15] (100 kV).
Cette techni- queprésente
ainsi un intérêt certain pour l’étude des défautsqui
se trouvent dans des conditionsplus proches
de celles existant dans un échantillon massif.C’est
pourquoi
nous avons étudié les contrastes de défauts observés sous des tensions allantjusqu’à
3 MV. Nous nous sommes
plus particulièrement
intéressés dans ce travail au cas des défauts
d’empile-
ment
[4].
Dans une
première partie,
en effectuantquelques rappels
succincts de théoriedynamique,
nous intro-duirons certains
paramètres
liés au cristalparfait
comme les distances d’extinction et les coefficients
d’absorption.
Leurs variations en fonction del’énergie
des électrons incidents retiendront notre attention
car ces
grandeurs
entrent dans le traitement des contrastes des défautsd’empilement.
Dans une seconde
partie,
c’est en associant l’obser- vation d’échantillons de CuSi 4%
contenant desdéfauts
d’empilement
etl’analyse
desprofils
théori-que
correspondants
que nousdégagerons
lesrègles
de contraste des défauts
d’empilement
observés entrès haute tension.
1. Théorie
dynamique.
Cristalparfait.
-11
THÉORIE DYNAMIQUE. RAPPELS. - Selon les notations
classiques [13]
utilisées en théoriedynamique, l’ampli-
tude des ondes diffractées dans la direction
ko
+ g, pour uneépaisseur
z de cristal traversé se met sousla forme :
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01975003602016300
164
La seule
grandeur
que nousatteignons
parl’expé-
rience
Ig(z),
intensité associée à la tache de diffraction g, peut s’écrire dans le cas d’un cristalparfait :
Les ondes de Bloch étant
normalisées,
lepremier
terme dans le faisceau transmis
Io(z)
estégal
à 1.Il est nul pour les autres taches de diffraction.
1. 2 DISTANCE D’EXTINCTION
(Fig. 1). - Les
inten-sités et contrastes observés sont liés aux battements entre les diverses ondes de Bloch. Les battements entre les ondes
(i)
et( j)
ont pourpériode
lesquantités :
nommées distances d’extinction
(dans
le cadre d’une théoriedynamique
à Nondes).
Nous nous sommes intéressés à la variation des distances d’extinction du
premier
ordrej[fi
en fonctionde la vitesse des électrons
incidents,
et ceci pour différentes réflexions(111,
002 et220)
dans du cuivre.Nous avons
remarqué
que pour des tensionssupérieures
à 1MV,
cette variation secomplique ;
on assiste à une remontée de la distance
d’extinction,
remontée
qui
a lieu d’autantplus
tôt en tension que la distance d’extinctioncorrespond
à une réflexiond’indices
plus
bas. Cet effetthéorique
serait d’ailleurs difficile à mettre en évidenceexpérimentalement,
car pour une réflexion
(111)
où il est leplus
net(Fig. 1c)
des
phénomènes
de N ondes(intensités
desfranges principales
et des battementssecondaires) compli- queraient
leproblème.
Dans le cas
particulier
d’une réflexion deBragg
du
premier
ordre[3],
il estpossible
d’écrire :Le second terme de la
parenthèse représente
lacorrection par rapport à la distance d’extinction en
deux ondes. Ce terme correctif
positif
aux tensionshabituelles
peut
devenirnégatif
aux très hautes tensions. Uneexpression analogue
écrite pour une réflexion du second ordre donnerait un terme correctifnégatif
aux tensions usuelles. Elle permet alors de traiter ladégénérescence
des nappes(tension critique).
Elle montre
l’impossibilité
d’une tensioncritique
au
premier
ordre dans un matériau oùUg
>Ü29 (cfc etc.),
cequi
neparaît
pas forcément le cas pourun matériau
plus complexe.
Le facteur de diffusion utilisé est celui
proposé
par
Doyle
et Turner[16].
En effet comme il a étéFIG. 1. - Variation de la distance d’extinction à 2 ondes et à 12 ondes en fonction de la vitesse des électrons : la : Orientation 111;
lb : Orientation 002 ; lc : Orientation 220.
montré par des
expériences
des tensionscritiques [3],
dans le cas du
cuivre,
c’est celuiqui
serapproche
le
plus
du facteur de diffusion correct.En
faibleépaisseur
lechangement
du facteur de diffusion peut apporterd’importantes
modifications sur la nature desfranges
extrêmes en fondclair,
parexemple.
1.3 ABSORPTION. - Afin de tenir compte des
phénomènes d’absorption,
c’est-à-dire des interac- tionsinélastiques
des électrons avec lamatière,
nousavons
utilisé,
comme cela estclassique [6], [7],
unpotentiel
d’interactions électrons-cristalcomplexe (Ug
+i UIl) -
Chacune des ondes de Bloch est affectée d’un facteur d’atténuation en
exp( - J.l(i)z)
oùComme Metherell et Fischer
[8]
nous avons cons-taté que les différentes lois
classiquement
utiliséespour la variation des coefficients
Ul
avec g, lelong
d’une
même rangée systématique,
ont peu d’influencesur les
profils théoriques (franges d’égale épaisseur
et défauts
d’empilement).
En effet à l’aide de la relation(5),
il est parexemple possible
decomprendre
le rôle des différents termes
U’g
dans le coefficient d’atténuationjl(l)
+M(2) (cuivre,
réflexion 111 enposition
deBragg). jl(l)
+jl(2)
est lié à l’interférence entre les deuxpremiers champs
d’onde(1)
et(2), qui
fournit l’essentiel del’intensité
transmise oudiffractée g :
Dans les trois cas, le rôle de
U2’.
restenégligeable
devant celui de
Ub ’" U’g.
Ainsi l’influence de la variation deU’g
avec g, lelong
d’une mêmerangée systématique
serafaible,
àpartir
du moment oùUO > U9
>U’2g.
Aussi une loi
simple
a-t-elle été choisie :Ugl U,rg
estpris
constant avec n lelong
d’une mêmerangée systématique.
L’ordre degrandeur
deU,’IU,,
dansle cas du
cuivre,
et pour différentes tensions et réfle- xions a été obtenu parcomparaison
deprofils
defranges d’égale épaisseur théoriques
etexpérimentaux.
Nous noterons en accord avec
Humphreys
et Hirsch[9]
que
U,’IU,
croît avec g et décroît avecl’énergie
desélectrons incidents.
Cette étude
préliminaire
du cristalparfait
nousamène au but de notre étude et nous aidera dans la
compréhension
des contrastes des défautsd’empile-
ment en très haute tension.
2. Défauts
d’empilement.
- 2. 1 INTRODUCTIONDU DÉFAUT A PARTIR DU CRISTAL PARFAIT. - Pour effectuer le calcul des
amplitudes
transmise et diffrac-tées à la sortie d’une lame contenant un tel
défaut,
nous utilisons une notation matricielle
analogue
àcelle
employée
par Gevers[12],
ou Rocher[10, 11]
en deux
ondes,
ou par Hirsch[13]
en N ondes.Au passage du défaut les
amplitudes ({Jg(Zl)
sontdéphasées
de laquantité
rxg = 2ng. R (R :
vecteur-déplacement
dudéfaut).
Nousappelons Md
la matricediagonale
caractérisant cesdéphasages.
Soit
après
traversée du cristal II :T est une matrice liée à l’orientation du cristal par rapport au faisceau
incident, identique
en 1 et en II(cristal parfait),
tandis queA I(Z 1)
est une matricediagonale caractéristique
de lapropagation
des élec-trons en 1.
2.2 POIDS DES DIFFÉRENTES ONDES DE BLOCH
PARTICIPANT A LA FORMATION DU CONTRASTE D’UN DÉFAUT D’EMPILEMENT. -
D’après
cequi
a été vuprécédemment, l’amplitude
diffractée dans la direc- tion g, à la sortie d’un cristalparfait,
en tenant compte desphénomènes d’absorption
s’écrit :Nous pouvons, par
analogie,
souhaiter écrire la fonc- tion d’onde des électrons diffractés dans la direction g à la sortie d’une lame contenant un défautd’empile-
ment sous une forme
équivalente
à(8)
où
p(i)( (X,g, zl)
est unecombinaison
linéaire desc() 0
et
cg(i), fonction
du défautd’empilement
choisi(pro-
fondeur Zl et
déphasage
introduit(Xg).
Cette formula- tion(9)
al’avantage
de mettre en évidence lesproduits
p(i) cg(i) qui représentent
lespoids
des ondes diffractées dans les directions g et provenant de la nappe(i),
à la sortie de la lame contenant le défaut. Une onde
(i)
166
sera
prépondérante
dans la formation du contraste d’un fond noir gparticulier,
si elle est très excitée(produit P(i) cg(i) important)
et peu absorbée(coeffi-
cient
j1(i) faible).
Si les ondes(i)
et( j) répondent
àces
critères,
nous devons mettre en évidence sur lamicrographie correspondante
lapériode
de leursbattements :
N).
Ces
périodes
calculées pour des conditionsexpéri-
mentales
particulières (celles
des défauts étudiésen 2.3 et
2.4)
sont rassemblées sur le tableau suivant :Pour évaluer
les
coefficientsp(i),
il suffitd’expliciter
les éléments des matrices
T, A 1, A II
etMd
en fonc-tion des
cg), cg(i)
et a g et d’écrire leproduit
matriciel(7)
sous la forme
(9).
En
particulier
un calcul littéralapproché [4]
peut être mené à bien pour des conditions d’observationsimples :
sur unerangée systématique,
quatre ondessont excitées
( -
g,0,
+ g, +2 g)
et nous sommes en réflexion deBragg
exacte pour lapremière
tache g.Nous avons fait
l’approximation supplémentaire
dene
garder, après
traversée du cristal 1qu’une
seuleonde,
l’onde de Bloch(2).
Ceci sejustifie simplement :
la
première
onde deBloch,
la seule à être aussi excitée que l’onde(2)
serarapidement
absorbéeet
Compte
tenu de ceci :avec
Le
produit c0(2)
exp 2 inIlk(2)Zl
étant en facteur dans chacun desp(i),
ce sont lesproduits a(i) cg(i)
que nousconsidérerons par la suite.
2.3 DÉFAUT D’EMPILEMENT OBSERVÉ EN BASSE TENSION. - Etudions par
exemple
le cas d’un défautd’empilement intrinsèque
dedéphasage
a = - 2nl3 (pour
une réflexion dupremier ordre)
situé dans unelame de cuivre de 2 500
A d’épaisseur,
en réflexionde
Bragg
exacte pour g =(002).
Le fond clair et les fonds noirs get* -
g sontreportés
sur lafigure 2,
et les
profils correspondants
sur lafigure
3.FIG. 2. - Défaut d’empilement - 100 kV - Micrographies, épais-
seur 2 500 A : 2a : Fond clair 002 ;
2b :
Fond noir 002 ; 2c : Fondnoir 002.
Dans ce cas :
Ce sont les battements entre les ondes
(1)
et(2) qui
créent le contraste du fond clair et du fond noir
classique
g.En effet
les
franges
du fond clair et du fond noir g ont bienune
période de c(8)12
= 295A (voir Tableau).
Nousretrouvons par les relations littérales
(11),
sur l’alluredes
profils (Fig. 3a)
et sur lesmicrographies (Fig. 2a-2b)
les
règles
de contrasteclassiques proposées
parexemple
par Gevers
[12]
ou Hirsch[ 13] (fond
clairsymétrique,
LE JOURNAL DE PHYSIQUE. - T. 36, N° 2, FÉVRIER 19ÎS
FIG. 3. - Défaut d’empilement - 100 kV - Profils : 3a : Fond
clair 002 et fond noir 002, épaisseur
2 500 A ;
3b : Fond noir002,
épaisseur 2 500 À ; 3c : Fond noir
002,
épaisseur 4 200 Á.fond noir
dissymétrique, pseudo-complémentarité
dufond clair et du fond noir en bas du
défaut...).
Enparticulier
au milieu du défaut(Z2
nonnégligeable),
l’onde 2 reste seule en
jeu, ce qui
donne desfranges
d’autant
plus
atténuées que la lame estplus épaisse.
Les
franges
du fond noir - gprésentent
unecertaine structure fine
(Fig. 2c).
Orl’amplitude
diffrac-tée dans cette direction s’écrit :
168
Les termes a(i)
e!Y g
i = 1, 4 sontcomparables,
aussiles 4 ondes vont-elles
participer
au contraste defaçon équivalente.
Au milieu du défaut où l’onde 1 estrapidement absorbée,
subsisteront les ondes 2, 3et 4. Les battements entre les ondes 2 et 3, et 2 et 4
sont
équivalents
et ont unepériode
de 100Á, période
tiers de celle du fond clair
(ou
fond noirg).
Cedétriple-
ment des
franges
est effectivement observé sur lamicrographie (Fig. 2c)
et leprofil correspondant (Fig. 3b). Quant
aux battements entre les ondes 3 et4,
degrande période
2 900Á (les
nappes dedisper-
sion 3 et 4 sont
proches
l’une de l’autre pour cesconditions),
ils serontplus visibles,
si on trace leprofil
de ce même défaut situé dans une lameplus épaisse (par exemple
4 200À),
comme cela a étéeffectué sur la
figure
3c.En bas du défaut l’onde 1 se superpose aux 3 autres
ondes,
cequi
introduit unepériodicité
desfranges légèrement plus
faible et de l’ordre de 75Á,
liée auxbattements entre les ondes 1 et
3,
et 1 et 4.Appliquons
le raisonnementprécédent
au cas d’undéfaut
d’empilement
observé à 1 MV.2.4 DÉFAUT D’EMPILEMENT OBSERVÉ EN HAUTE TENSION. - Bien que, d’une
part
les quatre ondes choisies ne soientplus
aussiprépondérantes
par rapport à celles que nous avonsnégligées,
et que d’autre part leurspoids
relatifs soientmodifiés,
nous pouvons rendre compte des
phénomènes
observéspar le calcul
approché
à quatre ondes. Comme enbasse tension il nous faut connaître les ordres de
grandeur
des différents coefficients d’excitation etd’absorption
ainsi que les diversespériodes
de batte-ment. Les conditions d’observation du défaut choisi
FIG. 4. - Défaut d’empilement - 1 MV - Micrographies, épais-
seur 4 800 A : 4a : Fond clair 002 ;
4b :
Fond noir 002 ; 4c : Fondnoir 002.
sur la
figure
4 sont les suivantes : tension 1MV,
échantillon de cuivred’épaisseur
4 800Â environ,
en réflexion de
Bragg
pour g =(002).
Lesprofils
liés à ce défaut sont tracés sur la
figure
5.FIG. 5. - Défaut d’empilement - 1 MV - Profils : 5a : Fond clair
002 et fond noir 002, épaisseur 4 800
Á; 5b :
Fond noir002,
épais-seur 4 800 A ; 5c : Fond noir
002,
épaisseur 25 000 Á.Dans ce cas :
Nous notons immédiatement
d’après
ces ordres degrandeur
que la différence entre les coefficientsa(1), a(2)
eta(3), a(4)
est moinsmarquée qu’à
100 kV. Pour-tant comme à 100
kV,
les ondes 1 et 2 contribuerontpour une
grande
part à la formation du contraste du fond clair et du fond noir g, mais ce ne sera pas aussia(2) cô2a
,net. En effet si le
rapport 0
est de l’ordre de 20 àa 0 100
kV,
il est de l’ordre de 5 à 1 MV.Les
amplitudes
transmise et diffractées se mettent sous la forme(11).
Un calculcomplet
des intensitéscorrespondantes
confirmerait cequi
est mis en évidencesur les
micrographies
et lesprofils :
lesrègles
decontraste sont conservées. On remarquera en
parti-
culier la
symétrie
du fondclair,
ladissymétrie
du fondnoir et la
semi-complémentarité
du fond clair et du fond noir en bas du défaut. Comme onpouvait s’y
attendre les
franges
du fond clair et du fond noir g ont unepériode
de 460A ~(10)12.
Le fond noir - g
(Fig. 4c) présente
une structurefine
analogue
à celle observée en basse tension. Si lespoids
relatifs desquatre premières
ondes dans la formation de ce contraste sonttoujours comparables,
leurs
périodes
de battement sont différentes(voir
Tableau
précédent).
Nousdistinguons,
vers le milieudu
défaut,
lespériodes
de battement entre les ondes 2et 3 et 2 et
4, périodes équivalentes
à celle dufond
clair. Les battements entre ces mêmes ondes à 100 kV donnaient naissance à un
détriplement
desfranges,
ce
qui
n’est pas le cas ici.En bas et en haut du défaut nous observons la
période
des battements entre les ondes 1 et 3 et 1 et 4(230 A),
moitié de celle du fond clair. On assiste alors à un dédoublement desfranges
par rapport au fond clair.Le battement entre les ondes 3 et
4,
degrande période ( ~ 18
000Á)
modulel’enveloppe supérieure
des
franges.
Si cephénomène
n’est pas très visiblesur le
profil
5b il est mis en évidence sur leprofil 5c,
où un même défaut a été étudié dans une lame
plus épaisse.
Ceprofil
5c pour une sigrande épaisseur ( N 2,5 y)
est tout à faitthéorique
car nous avonsestimé une
épaisseur
depénétration
utile dans le cuivre de l’ordre de1,7 y [14, 15].
A 1
MV, donc,
nous observons etexpliquons
unestructure fine des
franges
du fond noir - ganalogue
à celles rencontrée en basse
tension,
mais ce ne sontpas les battements entre les mêmes ondes
qui
en sontresponsables (période
moitié au lieu d’unepériode tiers).
Pour une même
réflexion,
la haute tension estcaractérisée par un
rapport ! g III ko plus
faiblequ’en
basse tension :
Nous nous
rapprocherons
des conditions d’observa- tion rencontrées en bassetension,
en utilisant enhaute tension des orientations d’indices
plus
élevés(par exemple
220avec ! 1 g220 1 ~ J8 1 g111 1).
Aussiles
règles
de contrasteclassiques
seront-elles d’autant mieux conservées que la réflexion dupremier
ordreutilisé est d’indices
plus
élevés.170
L’étude des contrastes de défaut
d’empilement
observés sous des tensions
plus
élevées mènerait à des résultatsanalogues.
Il est inutile de refaire le raisonnementprécédent
pour un défaut observésous une tension
plus
élevée. Notonssimplement
comme
exemple
uneplage
de CuSi 4%
observéesous une tension de
2,5 MV,
traversée par un contour 220qui
permet de l’orienter enchaque point (cf. Fig. 9).
Les défauts
qui
la parcourent fournissent un contraste semblable à celuiqu’auraient
des défauts pour uneorientation
111,
en basse tension. Nous retrouvons ici encore lesrègles
de contrasteclassiques.
Conclusion. - Les aspects des clichés de défauts
d’empilement pris
en fondclair,
en fond noir g ouen fond noir - g peuvent donc être
expliqués
par des considérationssimples (interférence
dechamps d’onde),
et ceci en basse tension comme en très haute tension. Lesrègles
de contraste trouvées entrès haute tension dans cette étude sont
pratiquement
les mêmes que celles utilisées
classiquement
àplus
basse tension.
Cependant
si le cristal n’est pas trèsépais
et pour éviter touteambiguïté
il estpréférable
d’utiliser des
rangées systématiques
dont les réflexionsau
premier
ordre soient d’indices assez élevés(220
etc.par
exemple
dans les matériauxcubiques
à facescentrées).
FIG. 6. - Défauts d’empilement observés sous une tension de 2,5 MV. Micrographies : 6a : Fond
clair 220 ;
6b : Fond noir 220 ;6c : Fond noir 220.
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