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Observation de défauts d'empilement sous très haute tension

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HAL Id: jpa-00208241

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Submitted on 1 Jan 1975

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Observation de défauts d’empilement sous très haute tension

C. Mory, A. Rocher, B. Jouffrey

To cite this version:

C. Mory, A. Rocher, B. Jouffrey. Observation de défauts d’empilement sous très haute tension. Journal

de Physique, 1975, 36 (2), pp.163-170. �10.1051/jphys:01975003602016300�. �jpa-00208241�

(2)

OBSERVATION DE DÉFAUTS D’EMPILEMENT

SOUS TRÈS HAUTE TENSION

C. MORY

Laboratoire de

Physique

des

Solides,

Université de

Paris-Sud,

91405

Orsay,

France

A. ROCHER et B. JOUFFREY

Laboratoire

d’Optique Electronique

du

C.N.R.S., 29,

rue

Jeanne-Marvig,

31055

Toulouse-Cedex,

France

(Reçu

le 12

septembre 1974)

Résumé. 2014 L’observation d’échantillons de CuSi 4 % par microscopie électronique à très haute tension nous a conduits à étudier le contraste de diffraction de défauts d’empilement par comparai-

son détaillée des micrographies électroniques aux profils théoriques correspondants. Dans un premier temps nous avons évalué dans le cristal parfait, les valeurs, en très haute tension de certains

paramètres

(distances d’extinction, coefficients d’absorption) s’introduisant dans la théorie dynami-

que à N ondes. Des considérations simples sur les interférences entre les différents champs d’onde peuvent expliquer le contraste observé des défauts d’empilement,

l’origine

par

exemple

d’une struc-

ture fine sur les images en fond noir.

Nous concluerons, dans ce travail, que les règles de contraste de tels défauts sont pratiquement

les mêmes en très haute tension (1 MV) et en basse tension (100 kV).

Abstract. 2014 An ultra-high tension electron microscopy observation of CuSi 4 % alloys has led

us to study the diffraction contrast of stacking faults, by detailed comparison

of

electron micrographs

with computed profiles.

We have evaluated for the case of a perfect crystal the values of the

parameters

(extinction dis-

tances, absorption coefficients) which must be introduced at ultra high voltages in the many-beam dynamical theory. Simple considerations

concerning

the interferences between the various wave

fields can explain the observed contrast of stacking faults, for example, the origin of fine structures

in dark field images. A general conclusion of this work is that the rules governing the contrast of

this type of defects are nearly similar at low voltages (100 kV) and ultra-high voltages (1 MV to 3 MV).

Classification

Physics Abstracts

7.168

Introduction. - La

microscopie électronique

à très

haute tension permet, on le

sait,

d’observer des échantillons

plus épais

que la

microscopie

électroni-

que à basse tension

[1], [2], [15] (100 kV).

Cette techni- que

présente

ainsi un intérêt certain pour l’étude des défauts

qui

se trouvent dans des conditions

plus proches

de celles existant dans un échantillon massif.

C’est

pourquoi

nous avons étudié les contrastes de défauts observés sous des tensions allant

jusqu’à

3 MV. Nous nous sommes

plus particulièrement

intéressés dans ce travail au cas des défauts

d’empile-

ment

[4].

Dans une

première partie,

en effectuant

quelques rappels

succincts de théorie

dynamique,

nous intro-

duirons certains

paramètres

liés au cristal

parfait

comme les distances d’extinction et les coefficients

d’absorption.

Leurs variations en fonction de

l’énergie

des électrons incidents retiendront notre attention

car ces

grandeurs

entrent dans le traitement des contrastes des défauts

d’empilement.

Dans une seconde

partie,

c’est en associant l’obser- vation d’échantillons de CuSi 4

%

contenant des

défauts

d’empilement

et

l’analyse

des

profils

théori-

que

correspondants

que nous

dégagerons

les

règles

de contraste des défauts

d’empilement

observés en

très haute tension.

1. Théorie

dynamique.

Cristal

parfait.

-

11

THÉORIE DYNAMIQUE. RAPPELS. - Selon les notations

classiques [13]

utilisées en théorie

dynamique, l’ampli-

tude des ondes diffractées dans la direction

ko

+ g, pour une

épaisseur

z de cristal traversé se met sous

la forme :

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01975003602016300

(3)

164

La seule

grandeur

que nous

atteignons

par

l’expé-

rience

Ig(z),

intensité associée à la tache de diffraction g, peut s’écrire dans le cas d’un cristal

parfait :

Les ondes de Bloch étant

normalisées,

le

premier

terme dans le faisceau transmis

Io(z)

est

égal

à 1.

Il est nul pour les autres taches de diffraction.

1. 2 DISTANCE D’EXTINCTION

(Fig. 1). - Les

inten-

sités et contrastes observés sont liés aux battements entre les diverses ondes de Bloch. Les battements entre les ondes

(i)

et

( j)

ont pour

période

les

quantités :

nommées distances d’extinction

(dans

le cadre d’une théorie

dynamique

à N

ondes).

Nous nous sommes intéressés à la variation des distances d’extinction du

premier

ordre

j[fi

en fonction

de la vitesse des électrons

incidents,

et ceci pour différentes réflexions

(111,

002 et

220)

dans du cuivre.

Nous avons

remarqué

que pour des tensions

supérieures

à 1

MV,

cette variation se

complique ;

on assiste à une remontée de la distance

d’extinction,

remontée

qui

a lieu d’autant

plus

tôt en tension que la distance d’extinction

correspond

à une réflexion

d’indices

plus

bas. Cet effet

théorique

serait d’ailleurs difficile à mettre en évidence

expérimentalement,

car pour une réflexion

(111)

il est le

plus

net

(Fig. 1c)

des

phénomènes

de N ondes

(intensités

des

franges principales

et des battements

secondaires) compli- queraient

le

problème.

Dans le cas

particulier

d’une réflexion de

Bragg

du

premier

ordre

[3],

il est

possible

d’écrire :

Le second terme de la

parenthèse représente

la

correction par rapport à la distance d’extinction en

deux ondes. Ce terme correctif

positif

aux tensions

habituelles

peut

devenir

négatif

aux très hautes tensions. Une

expression analogue

écrite pour une réflexion du second ordre donnerait un terme correctif

négatif

aux tensions usuelles. Elle permet alors de traiter la

dégénérescence

des nappes

(tension critique).

Elle montre

l’impossibilité

d’une tension

critique

au

premier

ordre dans un matériau où

Ug

>

Ü29 (cfc etc.),

ce

qui

ne

paraît

pas forcément le cas pour

un matériau

plus complexe.

Le facteur de diffusion utilisé est celui

proposé

par

Doyle

et Turner

[16].

En effet comme il a été

FIG. 1. - Variation de la distance d’extinction à 2 ondes et à 12 ondes en fonction de la vitesse des électrons : la : Orientation 111;

lb : Orientation 002 ; lc : Orientation 220.

montré par des

expériences

des tensions

critiques [3],

dans le cas du

cuivre,

c’est celui

qui

se

rapproche

le

plus

du facteur de diffusion correct.

En

faible

épaisseur

le

changement

du facteur de diffusion peut apporter

d’importantes

modifications sur la nature des

franges

extrêmes en fond

clair,

par

exemple.

(4)

1.3 ABSORPTION. - Afin de tenir compte des

phénomènes d’absorption,

c’est-à-dire des interac- tions

inélastiques

des électrons avec la

matière,

nous

avons

utilisé,

comme cela est

classique [6], [7],

un

potentiel

d’interactions électrons-cristal

complexe (Ug

+

i UIl) -

Chacune des ondes de Bloch est affectée d’un facteur d’atténuation en

exp( - J.l(i)z)

Comme Metherell et Fischer

[8]

nous avons cons-

taté que les différentes lois

classiquement

utilisées

pour la variation des coefficients

Ul

avec g, le

long

d’une

même rangée systématique,

ont peu d’influence

sur les

profils théoriques (franges d’égale épaisseur

et défauts

d’empilement).

En effet à l’aide de la relation

(5),

il est par

exemple possible

de

comprendre

le rôle des différents termes

U’g

dans le coefficient d’atténuation

jl(l)

+

M(2) (cuivre,

réflexion 111 en

position

de

Bragg). jl(l)

+

jl(2)

est lié à l’interférence entre les deux

premiers champs

d’onde

(1)

et

(2), qui

fournit l’essentiel de

l’intensité

transmise ou

diffractée g :

Dans les trois cas, le rôle de

U2’.

reste

négligeable

devant celui de

Ub ’" U’g.

Ainsi l’influence de la variation de

U’g

avec g, le

long

d’une même

rangée systématique

sera

faible,

à

partir

du moment

UO > U9

>

U’2g.

Aussi une loi

simple

a-t-elle été choisie :

Ugl U,rg

est

pris

constant avec n le

long

d’une même

rangée systématique.

L’ordre de

grandeur

de

U,’IU,,

dans

le cas du

cuivre,

et pour différentes tensions et réfle- xions a été obtenu par

comparaison

de

profils

de

franges d’égale épaisseur théoriques

et

expérimentaux.

Nous noterons en accord avec

Humphreys

et Hirsch

[9]

que

U,’IU,

croît avec g et décroît avec

l’énergie

des

électrons incidents.

Cette étude

préliminaire

du cristal

parfait

nous

amène au but de notre étude et nous aidera dans la

compréhension

des contrastes des défauts

d’empile-

ment en très haute tension.

2. Défauts

d’empilement.

- 2. 1 INTRODUCTION

DU DÉFAUT A PARTIR DU CRISTAL PARFAIT. - Pour effectuer le calcul des

amplitudes

transmise et diffrac-

tées à la sortie d’une lame contenant un tel

défaut,

nous utilisons une notation matricielle

analogue

à

celle

employée

par Gevers

[12],

ou Rocher

[10, 11]

en deux

ondes,

ou par Hirsch

[13]

en N ondes.

Au passage du défaut les

amplitudes ({Jg(Zl)

sont

déphasées

de la

quantité

rxg = 2

ng. R (R :

vecteur-

déplacement

du

défaut).

Nous

appelons Md

la matrice

diagonale

caractérisant ces

déphasages.

Soit

après

traversée du cristal II :

T est une matrice liée à l’orientation du cristal par rapport au faisceau

incident, identique

en 1 et en II

(cristal parfait),

tandis que

A I(Z 1)

est une matrice

diagonale caractéristique

de la

propagation

des élec-

trons en 1.

2.2 POIDS DES DIFFÉRENTES ONDES DE BLOCH

PARTICIPANT A LA FORMATION DU CONTRASTE D’UN DÉFAUT D’EMPILEMENT. -

D’après

ce

qui

a été vu

précédemment, l’amplitude

diffractée dans la direc- tion g, à la sortie d’un cristal

parfait,

en tenant compte des

phénomènes d’absorption

s’écrit :

Nous pouvons, par

analogie,

souhaiter écrire la fonc- tion d’onde des électrons diffractés dans la direction g à la sortie d’une lame contenant un défaut

d’empile-

ment sous une forme

équivalente

à

(8)

p(i)( (X,g, zl)

est une

combinaison

linéaire des

c() 0

et

cg(i), fonction

du défaut

d’empilement

choisi

(pro-

fondeur Zl et

déphasage

introduit

(Xg).

Cette formula- tion

(9)

a

l’avantage

de mettre en évidence les

produits

p(i) cg(i) qui représentent

les

poids

des ondes diffractées dans les directions g et provenant de la nappe

(i),

à la sortie de la lame contenant le défaut. Une onde

(i)

(5)

166

sera

prépondérante

dans la formation du contraste d’un fond noir g

particulier,

si elle est très excitée

(produit P(i) cg(i) important)

et peu absorbée

(coeffi-

cient

j1(i) faible).

Si les ondes

(i)

et

( j) répondent

à

ces

critères,

nous devons mettre en évidence sur la

micrographie correspondante

la

période

de leurs

battements :

N).

Ces

périodes

calculées pour des conditions

expéri-

mentales

particulières (celles

des défauts étudiés

en 2.3 et

2.4)

sont rassemblées sur le tableau suivant :

Pour évaluer

les

coefficients

p(i),

il suffit

d’expliciter

les éléments des matrices

T, A 1, A II

et

Md

en fonc-

tion des

cg), cg(i)

et a g et d’écrire le

produit

matriciel

(7)

sous la forme

(9).

En

particulier

un calcul littéral

approché [4]

peut être mené à bien pour des conditions d’observation

simples :

sur une

rangée systématique,

quatre ondes

sont excitées

( -

g,

0,

+ g, +

2 g)

et nous sommes en réflexion de

Bragg

exacte pour la

première

tache g.

Nous avons fait

l’approximation supplémentaire

de

ne

garder, après

traversée du cristal 1

qu’une

seule

onde,

l’onde de Bloch

(2).

Ceci se

justifie simplement :

la

première

onde de

Bloch,

la seule à être aussi excitée que l’onde

(2)

sera

rapidement

absorbée

et

Compte

tenu de ceci :

avec

Le

produit c0(2)

exp 2 in

Ilk(2)Zl

étant en facteur dans chacun des

p(i),

ce sont les

produits a(i) cg(i)

que nous

considérerons par la suite.

2.3 DÉFAUT D’EMPILEMENT OBSERVÉ EN BASSE TENSION. - Etudions par

exemple

le cas d’un défaut

d’empilement intrinsèque

de

déphasage

a = - 2

nl3 (pour

une réflexion du

premier ordre)

situé dans une

lame de cuivre de 2 500

A d’épaisseur,

en réflexion

de

Bragg

exacte pour g =

(002).

Le fond clair et les fonds noirs g

et* -

g sont

reportés

sur la

figure 2,

et les

profils correspondants

sur la

figure

3.

(6)

FIG. 2. - Défaut d’empilement - 100 kV - Micrographies, épais-

seur 2 500 A : 2a : Fond clair 002 ;

2b :

Fond noir 002 ; 2c : Fond

noir 002.

Dans ce cas :

Ce sont les battements entre les ondes

(1)

et

(2) qui

créent le contraste du fond clair et du fond noir

classique

g.

En effet

les

franges

du fond clair et du fond noir g ont bien

une

période de c(8)12

= 295

A (voir Tableau).

Nous

retrouvons par les relations littérales

(11),

sur l’allure

des

profils (Fig. 3a)

et sur les

micrographies (Fig. 2a-2b)

les

règles

de contraste

classiques proposées

par

exemple

par Gevers

[12]

ou Hirsch

[ 13] (fond

clair

symétrique,

LE JOURNAL DE PHYSIQUE. - T. 36, 2, FÉVRIER 19ÎS

FIG. 3. - Défaut d’empilement - 100 kV - Profils : 3a : Fond

clair 002 et fond noir 002, épaisseur

2 500 A ;

3b : Fond noir

002,

épaisseur 2 500 À ; 3c : Fond noir

002,

épaisseur 4 200 Á.

fond noir

dissymétrique, pseudo-complémentarité

du

fond clair et du fond noir en bas du

défaut...).

En

particulier

au milieu du défaut

(Z2

non

négligeable),

l’onde 2 reste seule en

jeu, ce qui

donne des

franges

d’autant

plus

atténuées que la lame est

plus épaisse.

Les

franges

du fond noir - g

présentent

une

certaine structure fine

(Fig. 2c).

Or

l’amplitude

diffrac-

tée dans cette direction s’écrit :

(7)

168

Les termes a(i)

e!Y g

i = 1, 4 sont

comparables,

aussi

les 4 ondes vont-elles

participer

au contraste de

façon équivalente.

Au milieu du défaut où l’onde 1 est

rapidement absorbée,

subsisteront les ondes 2, 3

et 4. Les battements entre les ondes 2 et 3, et 2 et 4

sont

équivalents

et ont une

période

de 100

Á, période

tiers de celle du fond clair

(ou

fond noir

g).

Ce

détriple-

ment des

franges

est effectivement observé sur la

micrographie (Fig. 2c)

et le

profil correspondant (Fig. 3b). Quant

aux battements entre les ondes 3 et

4,

de

grande période

2 900

Á (les

nappes de

disper-

sion 3 et 4 sont

proches

l’une de l’autre pour ces

conditions),

ils seront

plus visibles,

si on trace le

profil

de ce même défaut situé dans une lame

plus épaisse (par exemple

4 200

À),

comme cela a été

effectué sur la

figure

3c.

En bas du défaut l’onde 1 se superpose aux 3 autres

ondes,

ce

qui

introduit une

périodicité

des

franges légèrement plus

faible et de l’ordre de 75

Á,

liée aux

battements entre les ondes 1 et

3,

et 1 et 4.

Appliquons

le raisonnement

précédent

au cas d’un

défaut

d’empilement

observé à 1 MV.

2.4 DÉFAUT D’EMPILEMENT OBSERVÉ EN HAUTE TENSION. - Bien que, d’une

part

les quatre ondes choisies ne soient

plus

aussi

prépondérantes

par rapport à celles que nous avons

négligées,

et que d’autre part leurs

poids

relatifs soient

modifiés,

nous pouvons rendre compte des

phénomènes

observés

par le calcul

approché

à quatre ondes. Comme en

basse tension il nous faut connaître les ordres de

grandeur

des différents coefficients d’excitation et

d’absorption

ainsi que les diverses

périodes

de batte-

ment. Les conditions d’observation du défaut choisi

FIG. 4. - Défaut d’empilement - 1 MV - Micrographies, épais-

seur 4 800 A : 4a : Fond clair 002 ;

4b :

Fond noir 002 ; 4c : Fond

noir 002.

sur la

figure

4 sont les suivantes : tension 1

MV,

échantillon de cuivre

d’épaisseur

4 800

 environ,

en réflexion de

Bragg

pour g =

(002).

Les

profils

liés à ce défaut sont tracés sur la

figure

5.

(8)

FIG. 5. - Défaut d’empilement - 1 MV - Profils : 5a : Fond clair

002 et fond noir 002, épaisseur 4 800

Á; 5b :

Fond noir

002,

épais-

seur 4 800 A ; 5c : Fond noir

002,

épaisseur 25 000 Á.

Dans ce cas :

Nous notons immédiatement

d’après

ces ordres de

grandeur

que la différence entre les coefficients

a(1), a(2)

et

a(3), a(4)

est moins

marquée qu’à

100 kV. Pour-

tant comme à 100

kV,

les ondes 1 et 2 contribueront

pour une

grande

part à la formation du contraste du fond clair et du fond noir g, mais ce ne sera pas aussi

a(2) cô2a

,

net. En effet si le

rapport 0

est de l’ordre de 20 à

a 0 100

kV,

il est de l’ordre de 5 à 1 MV.

Les

amplitudes

transmise et diffractées se mettent sous la forme

(11).

Un calcul

complet

des intensités

correspondantes

confirmerait ce

qui

est mis en évidence

sur les

micrographies

et les

profils :

les

règles

de

contraste sont conservées. On remarquera en

parti-

culier la

symétrie

du fond

clair,

la

dissymétrie

du fond

noir et la

semi-complémentarité

du fond clair et du fond noir en bas du défaut. Comme on

pouvait s’y

attendre les

franges

du fond clair et du fond noir g ont une

période

de 460

A ~(10)12.

Le fond noir - g

(Fig. 4c) présente

une structure

fine

analogue

à celle observée en basse tension. Si les

poids

relatifs des

quatre premières

ondes dans la formation de ce contraste sont

toujours comparables,

leurs

périodes

de battement sont différentes

(voir

Tableau

précédent).

Nous

distinguons,

vers le milieu

du

défaut,

les

périodes

de battement entre les ondes 2

et 3 et 2 et

4, périodes équivalentes

à celle du

fond

clair. Les battements entre ces mêmes ondes à 100 kV donnaient naissance à un

détriplement

des

franges,

ce

qui

n’est pas le cas ici.

En bas et en haut du défaut nous observons la

période

des battements entre les ondes 1 et 3 et 1 et 4

(230 A),

moitié de celle du fond clair. On assiste alors à un dédoublement des

franges

par rapport au fond clair.

Le battement entre les ondes 3 et

4,

de

grande période ( ~ 18

000

Á)

module

l’enveloppe supérieure

des

franges.

Si ce

phénomène

n’est pas très visible

sur le

profil

5b il est mis en évidence sur le

profil 5c,

un même défaut a été étudié dans une lame

plus épaisse.

Ce

profil

5c pour une si

grande épaisseur ( N 2,5 y)

est tout à fait

théorique

car nous avons

estimé une

épaisseur

de

pénétration

utile dans le cuivre de l’ordre de

1,7 y [14, 15].

A 1

MV, donc,

nous observons et

expliquons

une

structure fine des

franges

du fond noir - g

analogue

à celles rencontrée en basse

tension,

mais ce ne sont

pas les battements entre les mêmes ondes

qui

en sont

responsables (période

moitié au lieu d’une

période tiers).

Pour une même

réflexion,

la haute tension est

caractérisée par un

rapport ! g III ko plus

faible

qu’en

basse tension :

Nous nous

rapprocherons

des conditions d’observa- tion rencontrées en basse

tension,

en utilisant en

haute tension des orientations d’indices

plus

élevés

(par exemple

220

avec ! 1 g220 1 ~ J8 1 g111 1).

Aussi

les

règles

de contraste

classiques

seront-elles d’autant mieux conservées que la réflexion du

premier

ordre

utilisé est d’indices

plus

élevés.

(9)

170

L’étude des contrastes de défaut

d’empilement

observés sous des tensions

plus

élevées mènerait à des résultats

analogues.

Il est inutile de refaire le raisonnement

précédent

pour un défaut observé

sous une tension

plus

élevée. Notons

simplement

comme

exemple

une

plage

de CuSi 4

%

observée

sous une tension de

2,5 MV,

traversée par un contour 220

qui

permet de l’orienter en

chaque point (cf. Fig. 9).

Les défauts

qui

la parcourent fournissent un contraste semblable à celui

qu’auraient

des défauts pour une

orientation

111,

en basse tension. Nous retrouvons ici encore les

règles

de contraste

classiques.

Conclusion. - Les aspects des clichés de défauts

d’empilement pris

en fond

clair,

en fond noir g ou

en fond noir - g peuvent donc être

expliqués

par des considérations

simples (interférence

de

champs d’onde),

et ceci en basse tension comme en très haute tension. Les

règles

de contraste trouvées en

très haute tension dans cette étude sont

pratiquement

les mêmes que celles utilisées

classiquement

à

plus

basse tension.

Cependant

si le cristal n’est pas très

épais

et pour éviter toute

ambiguïté

il est

préférable

d’utiliser des

rangées systématiques

dont les réflexions

au

premier

ordre soient d’indices assez élevés

(220

etc.

par

exemple

dans les matériaux

cubiques

à faces

centrées).

FIG. 6. - Défauts d’empilement observés sous une tension de 2,5 MV. Micrographies : 6a : Fond

clair 220 ;

6b : Fond noir 220 ;

6c : Fond noir 220.

Bibliographie [1] DUPOUY, G., PERRIER, F. et DURRIEU, L., J. Microscopie

9 (1970) 575.

[2] HUMPHREYS, C. J., Phil. Mag. 25 (1972) 1459.

[3] ROCHER, A., Thèse de Doctorat d’Etat, 1973, Orsay.

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