THESE PRESENTEE A L'UNIVERSITE PAUL SABATIER DE TOULOUSE (SCIENCES) POUR OBTENIR LE GRADE DE DOCTEUR DE SPECIALITE

N ' O O R D R E : 2 0 2 8

T H E S E

PRESENTEE

A L ' U N I V E R S I T E PAUL SABATIER DE TOULOUSE (SCIENCES)

POUR OBTENIR

LE G R A D E DE DOCTEUR DE SPECIALITE

• PHYSIQUE ATOMIQUE . Option : Collisions Atomiques et décharges dans les gaz

PAR

Mohamed BOUDJEMA

Mohim en Physique

ETUDE DE L'AUTOIONISATION DAMS LA COLLISION He°/He ENTRE 10 ET 140 keV

Soutenue Je 6 Juillet 1977 devant la Commission d'Examen

MM. D. B L A N C , Professeur U.P.S., Directeur du C P . A . 1 . Président M. B A R A T , Directeur de recherches au C.N.R.S.

Ph. DURAND, Professeur U.P.S. (Toulouse) R. Me C A R R O L L , Professeur Univcrsiîij de Bordeaux 1 P. BENOIT C A T T I N , Maître Assistant U.P.S. (Toulouse)

Examinateurs

r

De la part du. Centre de Physique Atomique de l'Université Paul Sabotier.

Avec nos compliments

118, route de Naibonne - 31077 TOULOUSE CEDEX

' M

: _ J

Le pA.He.nt tKa.va.it a été e^ectuS. au Cen-tte de Physique Atomique, d^ VUniveiiitë. Paul Sabatien da TOULOUSE.

•J'txptiime toute, ma g latitude, à Hon6ie.uA te PKo^iL&teun V.

BLANC, qui m'a accueilli dans &on taboJiatoVie et me. £ait V honneun.

de. pfithidtfi la commiaion d'examen.

Je. heme.no.ie, Mon&ieuA, M, BA^AT, ViJiecttufi de RecliZfLche& atx C. N. R, S. zt l\z&6izun& tti Ptio&z&&zuti* Ph. VURAUV et R. Mc CARR0U qui ont bien voulu jugeA mon travail,

Ma titconnaià&ance. i*ia pan.ticutie\Kement à tout tzà mcmbxe*

de notnz équipe de nzc.heic.ht, Hzi&ieutiit P. BENOIT-CATT1U, MaZtAe- A&6i6tant à t'Univzuitê. Paul Sabatiefi, A. BORVENAVE-hWNTESOUJEU, ChajiQi de Hechehchei» au C. W. R. S. e* A. GLE12ES, avec qui j'ai plia ptaitin. a tnavailtzK.

Me.& plu* vi$& ftemàcizment& itiont à Madame L. VURAHV et Mon&izul M. BELTHGUIER qui ont a&àutâ la ftéali&ation maté-xiellz de ce mzmoitie.

Les travaux présentés ici, ont pu être réalisés grâce à l'aide financière du C. N. R. S.. Le soutien constant apporté par cet organisme à notre groupe de recherche depuis sa création, s'est concrétisé en 1975 par la création de l'Equipe de Recherches Asso- ciée n° 598, dont la direction est assumée par Monsieur Pierre

BENOIT-CATTIN, Maître-Assistant à l'Université Paul Sabatier de i. • TOULOUSE. I ; I

j

R E S U M E :

l'analyse des électrons éjectés lors de la collision He°/He entre 10 et 140 keV a permis d'obtenir les sections effi- caces différentielles puis totales d'excitation des états auto- ionisants de l'atome d'hélium. Ces résultats sont présentés sous la forme de distributions angulaires et de distributions en éner-

2 1 3 2 1 gie pour chacun des états suivants : (2s ) S, (2s2p P^f {2p ) D,

(2s2p)¹P et ( l s 2 s²)²S .

Une étude particulière du phénomène d'élargissement des raies émises par les particules rapides à partir de l'effet OOPPLER et de l'Acceptance de l'analyseur est également présentée et per- met la comparaison entre les sections efficaces d'excitation de la cible et celles du projectile.

A B S T R A C T

Excitation cross section for the autoionizing states of helium atom as observed in the He on He collision betv/een 10 and 140 keV, have been measured. Total excitation cross section are

2 1 3 deduced from the angular distribution for the 2s S, 2s2p P,

2 1 1 - 2 2

2p D and 2s2p P autoionizing states and alov; for the He (ls2s ) S resonance. The excitation cross section for the target lines are compared to the corresponding values obtained for the projectile atom.

A detailed study of the broadening of the lines emitted by the incident particle, which is related to the DOPPLER shift and to the angular acceptance of the analyser, is also given.

. C i i l y J * jj-r. l^U ÀJ"^, (j)ofPu6R^ * y L , ^ > "^^^r-jlji

TABLE DES flATIERES

INTRODUCTION Page CHAPITRE I : OBTENTION DES RÉSULTATS

I-X. DISPOSITIF EXPERIMENTAL

1. Obtention des particules neutres ...

2. Mesure du courant de neutres 3. Influence des métastables créés lors

de la neutralisation

2-2. TRAITEMENT NUMERIQUE DES SPECTRES 1. Principe général

1-1. Paramétrisation

1-2. Les paramètres quadratiques ...

1-3. Les paramètres non quadratiques 2. Programme de traitement

2-1. Initialisation. Fonctions convoluantes

2-2. La minimisation

2-3. Calcul des sections efficaces et des paramètres SHORE

14 14 15 IS 21 21 23 27

CHAPITRE II : ELARGISSEMENT DANS LES SPECTRES D E S

ÉLECTRONS ÉMIS PAR LE PROJECTILE — 33

II-l. POSITION DU PROBLEME 33 .11-2. RAPPEL SUR L'EFFET DOPPLER 38

II-3. GEOMETRIE DU SYSTEME 43 1. Zone utile du faisceau incident 43

2. Ecarts angulaires dans le plan hori-

2ontal 44 II-4. FONCTION D'ACCEPTANCiT "DOPPLER" 46

1. Paramêtrisation. Angle solide 46 2. Influence de la hauteur de la fente

F² 48

3. Fonction d'acceptance 50 4- Hauteur utile de la fente d'entrée

(H. U. F. E.) 51 5. Facteur géométrique élémentaire 54

6. Effet de la fonction d'appareil 55 7. La cible, cas limite du projectile;

normalisation 57 II-5. RESULTATS DU TRAITEMENT NUMERIQUE 58

ANNEXE DU CHAPITRE II 65

CHAPITRE III ; RÉSULTATS EXPÉRIMENTAUX 69

III-l. RAPPELS SUR LE MODELE MOLECULAIRE 69 1. Diagrammes de corrélation 69 2. Modèle moléculaire aux faibles

énergies (He°/He) 71 3. Modèle moléculaire dans la collision

H e+/ H e 74

III-2. DISTRIBUTIONS ANGULAIRES 74 1. La résonance H e ~ ( l s 2 s²)²s 75 2. Les premiers états (2s nJl) 79 III-3. DISTRIBUTIONS EN ENERGIE 80

1. La résonance H e ~ ( l s 2 s^Z)²S 87 2. Les premiers états (2s ni) 87 3. Comparaison avec He /He 90

*

III-4. LES SECTIONS EFFICACES TOTALES 90 1. La collision He°/Ke 90 2. Comparaison avec les collisions

H+/He et He+/HE 94

CONCLUSION « BIBLIOGRAPHIE 99

ANNEXE 1 : CONVOLUTION ANALYTIQUE D'UN PROFIL DE SHORE

PAR LA FONCTION D'APPAREIL • 103

ANNEXE 2 : ORGANIGRAMME DU SOUS-PROGRAMMÊ D E CALCUL

DU SPECTRE THÉORIQUE ET DU CRITÈRE (CALCRI) 'OS ANNEXE 3 : LISTING GÉNÉRAL DU PROGRAMME DE TRAITEMENT

I H T R 0 D U C T I 0 fl

L'étude de la collision He°/He, après celles de H+/ H e et He /He, vient achever l'ensemble des recherches effectuées dans notre équipe sur les premiers états autoionisants de l'atome d'hé- lium entre 10 et 140 keV.

Le but est d'obtenir, par l'analyse en angle et en éner- gie des électrons éjectés lors de la collision, un ensemble de sec- tions efficaces permettant l'étude des divers mécanismes d'excita- tion sur les états autoionisants.

Les travaux effectués dans ce domaine, sont, S ce jour, restés peu nombreux- La plupart des expériences effsetuées sur He°/He concernait en effet les faibles énergies de collision.

Ainsi, BARKER et BERRY (Ba-3), étudiant les électrons éjectés à des énergies de collisions inférieures à 5 keV, n'ont observé aucune structure correspondant aux états de type (2s ni) qui sont les premiers états autoionisants. Leurs expériences ont permis cependant la mise en évidence de 1'excitation de l'état He

U s 2 s2ï2S à 19,34 eV, par la collision He°/He.

- 2 -

GERBER et alii (Ge-1), ont, de leur cÔtë^r donné des ré- sultats de spectres d'électrons éjectés dans la collision He°/He jusqu'à 5 keV également.

Le fait qu'aucune structure n'ait pu être observée au- dessus de 25 eV, permet de conclure à l'absence d'excitation des états (2s ÏLVI à ces basses énergies.

Dans le cadre des études de pertes d'énergie des particu- les diffusées dans la collision He°/He au-dessous de 3 keV, effec- tuées par l'équipe de BARAT à ORSAY (Ba-1), (Ba-2), (Ba-4), (Br-1), l'absence du pic I>, correspondant à la perte d'énergie de 60 eV, confirme les résultats de BARKER et BERRY et de GERBER et alii sur l'absence d¹autoionisation aux basses énergies.

Aux énergies étudiées ici, les seuls résultats existants actuellement sont ceux donnés par SCHOWENGERDT et RUDD en 1973

(Sc-1). Ces derniers ont obtenu les sections efficaces d'excitation des états (2s2)-""S, (2s2p)3P, <2p2 """D) , (2s2p) Xp et H e " ( l s 2 s2)2S en fonction de l'énergie de collision entre 20 et 150 keV et â un an- gle fixe de 135°. Ces résultats, obtenus par planimëtrie serviront de référence à ceux que nous avons obtenus par un traitement numé- rique -

Le modelé moléculaire, qui sert 3e base à l'analyse des mécanismes d'excitation sur les états autoionisants, a été étudié de façon théorique par M C CARROLL et PIACENTINI (Mc-2) et explique bien l'absence d'autoionisation aux faibles énergies.

Les principaux aspects du modèle moléculaire des colli- sions atomiques ainsi que la théorie de Mac CARROLL pour la colli- sion He°/He, sont présentés dans le dernier chapitre.

Ils permettront la comparaison des résultats de He"/He avec ceux obtenus dans notre équipe pour He /He (Me-1) et servi- ront de test pour la validité du modèle moléculaire.

Le principe général de l'étude est le même que pour les collisions H⁺/ H e (Bo-1) et H e⁺/ H e (Me-1).

- 3 -

Quelques modifications ont cependant été apportées au dispositif expérimental pour permettre l'obtention de projectiles neutralisés. Ces modifications ainsi que les problêmes qu'elles ont soulevés, sont exposés dans le premier chapitre. Ce chapitre détaillera également la méthode utilisée pour le traitement numé- rique des spectres.

Le problème particulier de l'élargissement des raies dans les spectres des électrons émis par les particules rapides, pro- blème commun à He /He et He°/He, est traité de façon détaillée dans le second chapitre.

Les résultats et les discussions concernant les distribu- tions angulaires et les sections efficaces totales pour les états (2s ) S, (2s2p) P, (2p ) D et (2s2p) P ainsi que pour la résonance He (ls2p) S, sont présentés dans le dernier chapitre. - 2

Je comparerai enfin ces résultats avec les résultats cor- respondants obtenus pour H /He et He /He, ainsi qu'avec ceux don- nés par SCHOWENGERDT et RUDD.

C H A P I T R E J

OBTENTION DES RÉSULTATS

I-l. DISPOSITIF EXPERIMENTAL

Le dispositif expérimental a déjà été décrit dans son ensemble par BENOIT-CATTIN (Be-1), SOBHANIAN (So-1) et BORDENAVE- MONTESQUIEU (Bo-1) "et repris par MERCHEZ (Me-1).

Je ne présenterai donc que les modifications apportées pour l'étude de la collision He°/He. Le schéma général du disposi- tif est présenté sur la figure 1.

1. Obtention des particules neutres

Les ions He sont produits à partir d'une source â excitation électrique haute fréquence et après extraction, sont accélérés par une tension délivrée par une génératrice SAMES pou- vant atteindre 140 kV. Après passage dans un monochromateur magné- tique à 60°, ils sont neutralisés par échange de charge résonnant

FIGURE 1 : SCHEMA D'ENSEMBLE DU DISPOSITIF EXPERIMENTAL.

1 : SOURCE D'IONS . 2 : CONDENSEUR D'IONS 3 : POMPAGE DE L'ACCELERATEUR 4 : REPOUSSEUR D'ELECTRONS 5 : MONOCHROMATEUR MAGNETIQUE 6 : COLLECTEUR AVEC REPOUSSEUR D'ELECTRONS 7 : TUBE PROLONGATEUR

S : DEFLECTEURS ELECTROSTATIQUES 9 : OIAPHRAGMES D'ENTREE DANS LA CHAMBRE 10 : COLLECTEUR D'IONS AVEC REPOUSSEUR D'ELECTRONS 11 : DIAPHRAGMES DE DEFINITION lil) FAISCEAU D'ELECTRONS 12 : ANALYSEUR ELECTROSTATIQUE A 127°

13 ; MULTIPLICATEUR TUBULAIRE 14 : PLATEAU TOURNANT

15 : Chambre de neutralisation

)6 . POMPAGE DE LA CHAMBRE DE COLLISION 17 : POMPAGE DE LA CHAMBRE D'ANALYSE 18 : CANON A ELECTRONS

19 : JAUGE A IONISATION

20:Lentille quadrupolaire

J

- 7 -

avec une cible d'hélium dans la chambre de neutralisation placée à l'avant de la chambre de collisions. Les ions résiduels sont ensuite éliminés du faisceau sortant, par les plaques d'un con- densateur plan.

•La pression de neutralisation, variable avec l'énergie des ions incidents, est choisie de telle sorte qu'on obtienne le maximum de neutres sur le collecteur d'ions de la chambre de col- lision.

2. Mesure du courant de neutres

La technique de mesure de l'intensité du faisceau d'atomes neutres participant à la collision utilise l'émission d'électrons secondaires par une cible métallique.

La mesure est faite à l'aide d'un collecteur à cible de cuivre placé face à l'entrée du faisceau dans la chambre de col- lisions (figure l a ) .

Le coefficient d'émission secondaire, y, est le nombre moyen d'électrons ëmis par la cible de cuivre sous l'impact d'une particule.

Pour le déterminer, on utilise le faisceau d'ions He non neutralisé.

L'enceinte du collecteur est d'abord polarisée négative- ment (une centaine de volts). Les électrons secondaires ëmis par la cible sont repousses vers celle-ci. Le courant mesuré est donc proportionnel au nombre d'ions. C'est le courant vrai i .

L'enceinte est ensuite polarisée négativement. Le courant mesuré sera proportionnel au nombre d'ions et au nombre d'électrons émis par la cible. C'est le courant amplifié I.. Il faut lui ajou- ter le courant 1°, créé par l'impact des neutres produits dans la traversée de l'accélérateur et de la chambre de collision où sub- siste une pression résiduelle de l'ordre de 10 torr. On écrira donc :

X

î *

^X

v

⁺

V v

^{+ r}

A

On peut tirer y., coefficient d'émission d'électrons secondaires par He :

La valeur de ce coefficient dépend beaucoup de l'état de la surface de la cible de cuivre, du temps de dégazage sous vide, e t c . . Aussi, est-il mesuré systématiquement au début et â la fin de l'enregistrement de chaque spectre, la valeur retenue étant la moyenne entre les deux mesures.

La figure 2 tirée de STIER et alii (St-1) montre que, sur une très grande gamme d'énergie incidente, recouvrant large- ment la gamme étudiée ici, le rapport d'émission secondaire entre l'atome et l'ion d'hélium ezt très voisin de l'unité (- 1,04). On admettra donc que, y étant le coefficient relatif à l'atome neu- tre et Y+ celui relatif à l'ion :

Y⁰ = ^+

Le faisceau de neutres étant envoyé sur le collecteur polarisé de façon à mesurer le courant dû aux électrons secondai- res l£. On peut poser :

*k = ^{V A}

et en déduire l'intensité vraie du faisceau de neutres I" par :

v " i⁰ ' Y+

3. Influence des métastables créés lors de la neutra- lisation

Lors de l'échange de charge dans la chambre de neu- tralisation, les atomes île" peuvent être laissés dans un état métas- table. Ces états métastables sont principalement les états (2 S) et (2 S ) . Leur durée de vie est, d'après BRUNT (Br-2) :

Fig.la : PRINCIPE DE LA MESURE DU COEFFICIENT D'EMISSION SECONDAIRE A L'AIDE DU COLLECTEUR D'IONS.

i

1.4 1.2 1

•oaf-

20

J I L

60 100 140 E

^:

(ké/)

Fig.Z : VARIATION DU RAPPORT DES COEFFICIENTS D'EMISSION SECONDAIRE DE He" ET DE He EN FONCTION DE L'ENERGIE INCI­

DENTE. (D 'APRES S t - I ) .

10

Le temps de vol entre la sortie de la chambre de neutra- lisation et le centre de collision étant de l'ordre de 10 s, les -7 neutres dans un état mëtastable peuvent participer à la collision et avoir une influence sur La section efficace.

De plus,ils peuvent atteindre le collecteur et introdui- re une variation dans le courant mesuré cï le coefficient d'émis- sion d'électrons secondaires par impact de mëtastables, y * e s"t

o différent de celui des neutres dans l'état fondamental.

L'existence de mëtastables dans un faisceau d'hélium neutralisé a été étudiée par WITTKOWER (Wi-2) et par GILBODY et alii (Gi-2). En étudiant la variation de la section efficace de perte d'électron (ffQii)en fonction de la pression de neutralisa- tion, WITTKOWER a montré que o.. présentait un palier dans la zone de faible épaisseur (produit de la pression de neutralisation par la longueur de la chambre de neutralisation) ; a . diminuait en- . suite très rapidement pour se stabiliser en un très long palier dans la zone de forte épaisseur de gaz de neutralisation (figure 3 ) , WITTKOWER explique cette variation par la présence d'une frac- tion d'atomes d'hélium dans un état métastable. Cette fraction, im- portante dans les faibles épaisseurs, diminue et reste sensible- ment constante dans les fortes épaisseurs de gaz de neutralisation.

De son côté, GILBODY présente pour l'hélium des résultats donnant la variation de la fraction de mëtastables en fonction de la pression de neutralisation pour différents gaz de neutralisation.

Cette fraction f présente un palier de hauteur f aux faibles pres- sions puis diminue rapidement pour atteindre un palier de hauteur fe aux fortes pressions (figure 4).

L'allure générale de f étant analogue à celle présentée sur la figure 4 pour la neutralisation H e+/ H2, GILBODY donne, pour la neutralisation He /He les variations de f et f en fonction de l'énergie incidente E. .

1 2 3 .

Epaisseur du gaz cible (forr.cm)

FIGURE 3 : INFLUENCE DE L'EPAISSEUR DU GAZ DE NEUTRALISATION SUR LA SECTION EFFICACE DE PERTE D'ELECTRON. (D'APRES W i - 2 ) .

25 -

20 -

'10

-

-

^{N H e+/ H2}

Y(120keV)

- f. \

— ^{HeVHe \} /"(150 keV) \

N \ S \

N \ \ \

__ ^ \

N t

• i i . • >nl 1 '

c S

(-1 J

1 10 100.

Pression da neutralisation (unites arb.)

FIGURE 4 : INFLUENCE DE LA PRESSION DE NEUTRALISATION SUR L'EXISTENCE DE METASTABLES.(D'APRES G i - 2 ) .

1

- 12 -

Il apparaît que f croît avec l'Énergie E. pour attein- dre 13* vers 150 keV. De son côté/ f reste partout inférieur à 1%.

Cependant, ces résultats sont donnés avec une échelle de pression arbitraire. La comparaison avec les résultats de WITTKÛWER permet de penser que le palier de forte pression (hau- teur f ) commence vers 0,5 ; 0,7 torr.cm.

Nous avons donc essayé de chiffrer d'une part l'épaisseur de notre gaz de neutralisation et d'autre part, l'influence sur la section efficace d'autoionisation.

a " £PâëyE_£^_2â£_3§_D!=y££Ëi*§ï!£i2î3

La chambre de neutralisation est constituée par un petit parallélépipède rectangle de 10 cm de long (L,) limi- té par deux diaphragmes de 4 mm de diamètre, disposé à l'intérieur d'une enceinte placée au-dessus d'une pompe SOGEV (dont la vitesse de pompage au niveau de l'enceinte est de 150 l/s). La pression pi étant mesurée au niveau de l'enceinte, nous avons estimé la pres- sion pg à l'intérieur de la chambre proprement dite après évalua- tion des diverses conductances :

p2 = 40 Pl

Pour calculer l'épaisseur du gaz de neutralisation, il faut aussi tenir compte de la neutralisation produite par le vide résiduel hors de la chambre. Pour de faibles pressions p\ (< lo"

torr), l'effet du gaz résiduel peut être considéré comme négligea- ble. Pour de fortes pressions p , , on estime que la neutralisation ne débute vraiment qu'au delà du dernier diaphragme avant la cham- bre de neutralisation. Soit Ll la longueur parcourue dans le vide résiduel pi ; on écrira l'épaisseur :

pL = p L2 + p£L^

- 13 -

b - I n f l u e n c e _ d e _ l ^ é g a i s s e u r-s u r _ l a _ s e ê l S iî £ 2 ï Q D â 5 â Ê i 2 D

N o u s a v o n s é t u d i é la v a r i a t i o n d e l a s e c t i o n e f f i c a c e d u p i c ( 2 s2 XS + 2 s 2 p3P ) à 1 4 0 k e V e t 1 6 0 * ( é l e c t r o n s é m i s p a r l a c i b l e ) p o u r t r o i s p r e s s i o n s d e n e u t r a l i s a t i o n , l ' ë p a i s -

- 2 -1 s e u r é t a n t é g a l e s u c c e s s i v e m e n t à Î O t o r r . c m , 1 * 6 . l O t o r r . c m e t 1 t o r r . c m . L a v a r i a t i o n d e la s e c t i o n e s t r e s t é e i n f é r i e u r e à 1 0 % c ' e s t - à - d i r e i n c l u s e d a n s l a r s p r o d u c t i b i l i t Ê d e n o s r é s u l t a t s .

L e s m ê m e s t e s t s o n t é t é f a i t s e n u t i l i s a n t l ' h y d r o g è n e c o m m e g a z d e n e u t r a l i s a t i o n . A l o r s q u e l e s r é s u l t a t s d e G I L B O D Y e t d e W I T T K O W E R ( f i g u r e s 2 e t 3 ) d o n n e n t u n e v a r i a t i o n d e l a f r a c - t i o n d e m é t a s t a b l e s c r é é s d e 2 6 % â 6%, l a v a r i a t i o n o b t e n u e p o u r

2 1 3 la section efficace d excitation de (2s S + 2s2p P) reste infé- rieure à 13% pour les trois épaisseurs étudiées.

La gamme de pression utilisée au cours des tests est suffisante pour couvrir le passage du palier 'haut" (hau- teur f ) au palier "bas" (hauteur £ ) donnés par GILBOOV. On peut penser donc que nous avons fait varier la fraction de métastables dans le faisceau de 13% a moins de i% dans le cas de la neutrali- sation par l'hélium et de 26% â 6% dans le cas de l'hydrogène.

Le fait que la section efficace soit indépendante du taux de métastables n'est pas encore pleinement expliqué.

On peut cependant penser :

- soit que la contribution des métastables â la section efficace d'autoionisatian est compensée par leur contribu- tion â l'émission secondaire ;

- soit que la section efficace d1autoionisation par des métastables est identique à celle par He dans son état fonda- mental .

- 14 -

1-2. TRAITEMENT NUMERIQUE DES SPECTRES

1. Principe général

Dans le cas particulier d'une résonance isolée pou- vant être délimitée avec précision, la section efficace absolue peut être obtenue aisément par planimétrie.

En fait, cette condition n'est pratiquement jamais réali- sée pour les spectres que nous avons étudiés et la planimétrie peut éventuellement donner des résultats corrects seulement pour les

1 3 1 1

groupes S + P et D + P. Les sections efficaces données par SCHOWENGERDT (Sc-1) et gui nous servent de références sont obtenues de cette façon. Cependant, même dans ces cas-là, cette méthode va être limitée par l'effet "STARK" (cas He -He aux faibles énergies) et par les dissymétries (profil de SHORE) qui font que les réso- nances ou les groupes de résonances ne peuvent pas être isolées avec précision du continuum.

Pour pouvoir remonter aux sections efficaces absolues de chaque résonance, il est nécessaire donc de faire un traitement numérique par lequel on propose un spectre théorique simulant la collision et que l'on compare ensuite au spectre expérimental. Le principe général de cette simulation â déjà été exposé par RODIERE

(Ro-1) et GLEIZES (Gl-2) ; le spectre théorique proposé dépend d'un certain nombre de paramètres {nature de la collision, nombre et nature des résonances ...) dont quelques uns comme les sections ef- ficaces, les positions et les profils peuvent être modifiés afin que le spectre simulé se rapproche le plus possible du spectre ex- périmental au sens des moindres carrés.

L'existence de plusieurs fonctions (Appareil, STARK, DOP- PLER, e t c — ) altérant et élargissant le profil naturel fait qu'il est pratiquement impossible de donner une formulation analytique du spectre théorique pouvant déboucher sur un traitement par la mé- thode des moindres carrés analytique.

Aussi est-on amené à faire une minimisation paramètre après paramètre avec vérification visuelle de l'accord obtenu.

Le traitement numérique se composera donc de quatre par- ties essentielles :

- initialisation et calcul des diverses fonctions convoluantes ( S T A R K , DOPPLER, Appareil, Acceptance). Programme principal ;

- calcul du spectre théorique et de l'écart quadra- tique avec le spectre expérimental : sous-programme CALCBI ;

- minimisation des divers paramètres : sous-program- mes SMIC et VA04» ;

- calcul des sections efficaces et des paramètres de profil ainsi que contrôle visuel de l'accord obtenu.

1-1. Paramétrisatlon

D'après la théorie de FANO sur la désexcita- tion d'un niveau par émission d'un électron et les travaux de BALASHOV (Ba-O) et LIPOVETSKY (Li-1), on peut écrire le spectre d'énergie de l'électron sous la forme suivante (paramétrisatlon de

SHORE) : E_E

.2„

^A

2 a<V

^E

i> *ÎT2

£ + b ( e

o '

E

l

)

3Sdf

^{( E}

i '

^e

o -

^E

> = M i œ

¹

, e

^{o f B}

j +

^¥=r

^ (i)

E. : énergie de la collision ; 8 : angle d'observation j Er : énergie de la résonance ;

r-, : largeur naturelle de la résonance ;

d

°c

dîïdE ^i'^n'E) sera la représentation du continuum et a(6 ,E.) et b ( 9Q /Ei) seront les paramètres de SHORE de la ré- sonance considérée (a(B rEj_) = 0 pour un profil de LORENTZ) . La lar- geur naturelle étant connue avec précision (chapitre I ) , les pa- ramètres à ajuster dans l'expression (1) sont donc au maximum au

nombre de trois par résonance (a{9 /E.) b(6 ,E.),Er) auxquels il faut ajouter les paramètres décrivant le continuum.

a ~ Le_çontinuum

En divisant le comptage dans chaque canal par l'énergie des électrons comptés dans ce canal, on obtient la repré- sentation du spectre expérimental en section efficace doublement différentielle â une constante expérimentale près. Ceci a pour ef- fet de prendre en compte la variation de transmission de l'analy- seur avec l'énergie et de normaliser ainsi le spectre expérimental.

L'intervalle d'énergie étudié pour chaque spectre étant assez pe- tit (^ 6 e V ) , on peut représenter correctement le continuum par une droite. Nous poserons donc :

asiâf ( E

1

, e

o

,

E

) = c (

E i

, 6

o

) * E + B ( E

l f

e

0

)

b - Le_gritêre_de_minimisation

Nous considérons le cas d'une résonance, le cas de plusieurs résonances pouvant être traité de façon identique.

Posons pour alléger l'écriture que !

E-E_

atE.,,e^rt) = a

D

i ' V

= p

Soit un spectre expérimental échantillonné sur n points avec le pas expérimental y> (k = 1, ..., n) constitué d'une réso- nance dont on veut rendre compte par un profil de SHORE :

b E^v- E „

- où "k *r

"k T/2

" T" fck

E, énergie des électrons dans l'échantillon de rang k.

Après convolution par toutes les fonctions citées plus haut, le spectre théorique pourra s'écrire sous la forme :

*k ^ a* k a + b* k b + a Ek + P

<f>. (respectivement, $,. ) est l'échantillon de rang k de la partie du spectre théorique due â la partie asymétrique • j (respecti-

1 + e vement, symétrique 5) du profil de SHORE initial.

1 + E ^

Le fait qu'on puisse ainsi considérer le continuum comme étant une droite même après les convolutions citées plus haut dé- coule d'une propriété intéressante du produit de convolution. En effet, quand la fonction convoluante est symétrique et normée, le produit de convolution conserve la linéarité de la fonction convo- luée (Gl-2) .

Or, la seule fonction asymétrique est la fonction STARK, qui n'intervient pas au niveau du continuum. La droite est donc conservée sur le résultat final.

Nous définirons le critère d'ajustement (à une constante de normalisation prôs) par la relation :

En posant :

*k = *k " ( a Ek + e )

n r 1 !vj - k=

X

" J i L

^y

*~

^(a

*ka

^{+ b}

W ]

^{a (2)}

Dans le cas où il existerait plusieurs résonances, on les supposera toutes indépendantes.

y/ sera alors la valeur du spectre expérimental au point k sans la contribution théorique des autres résonances et du con- tinuum*.

Si m est le nombre de résonances étudiées, on pourra écrire avec des notations évidentes :

*k - . ^

^{( a}

j * L

⁺

V k b >

^{+ ( a E}

k

⁺

«

Le critère xen fonction des paramètres de la résonance 1 par exem- ple s'écrira sous la même forme cjue (2) avec cette fois-ci :

I t a ^^a + h^lyj - tfxE^v + 6)

1-2. Paramètres quadratiques En développant (2) T on obtient :

* = *

²

1 * L -

^{2 a}

l y

^R

* k a

^{+ 2 a b}

£ *ka+kb-

^{2 b}

l ï k * k b

^{+ b 2}

1 * k b

⁺

1 y

^{k 2}

qui est une forme quadratique en a et b ^ et dont les coefficients :

kl l

" 2

=r' *kb k KD

*1 = l W k

k2 2 " 2

S -1 Wi

k1 2 n

=

l *ka*kb

dépendent de façon complexe de la position E . La relation (2) devient :

X = a2k 2- 2 a J l2+ 2 a b kI 2- 2 b J l1+ b2k1 1+ Z y £² (3) La résolution du système suivant :

(S) .

s- ^o

avec E constant, conduit aux valeurs suivantes pour a et b pour lesquelles xeBt minimum :

a = i 2^kl l " ^tl^k1 2

kl l^k2 2 ^k1 2

Cependant, cette méthode nécessite le traitement séparé

2 2 des parties asymétriques e/1 + e et symétrique 1/1 + e du profil

naturel et le calcul de tous les coefficients Y:,, et S,, de la rela- tion (3). En annulant la dérivée de x dans la relation (3) on a :

- pour a constant, b = • M.2~

pour b constant, a

k^b

*22

(4) (5) Pour a constant, le minimum de la parabole représentant X en fonction de b se projette dans le plan (a,b) sur la droite d'équation (4). Inversement, à b constant, ce minimum se projette- ra sur la droite d'équation (5).

Il est évident que le minimum cherché de x en fonction de a et b se projettera à l'intersection de ces deux droites (fi- gure a) .

a

i

a.

' ^{F^ft.;}

' ^{F^ft.;}

a*

?* 1 1 _^,

b

i 1

¹

\ \

- . i—

— i — \ — - ^ • >•

k l

v., u

L'intersection des deux droites {4) et (5) donne en ef- fet le couple ( ar a# bm) , solution du système (S).

Pour déterminer cette intersection, la connaissance de deux points de chaque droite suffit. On peut procéder comme suit

(figure b) :

a étant fixé égal à une valeur initiale quelcon- que a , le critère sera calculé pour trois valeurs différentes de b ; le minimum de la parabole passant par ces trois points sera obtenu par exemple pour une valeur b, de b.

b étant fixé égal à b . , une minimisation paraboli- que sur a donnera a,. On obtiendra de même b2 et a^-

Les quatre couples de points (b,,a ) et ^ 2 'al ^ ^ 'u n e

part et ( b ^ a ^ et ( b²» a²) d'autre part,-permettent de déduire l'intersection cherchée :

a5 <^ar T^ai î - ^an (a,-^a,)

b„(a -a,)

assez près au regard de la précision demandée par nos calculs, au bout des deux premières minimisations, c'est-à-dire que (a,,b,) 7 ^

(a ,b ) . Ceci peut être expliqué par le fait que le terme de cou- plage, entre a et b dans la relation (3) soit k.-, est très petit.

En effet, toutes les fonctions convoluantes étant normées à l'unité, reste égal à :

k1 0 = Z ^&k

\7 ~ L 2~1

L i

k=i ci + ejjr

Dans la mesure où on considère que le nombre n de points expéri- mentaux couvre toute l'envergure de la raie (ce qui est nécessaire pour l'estimation du continuum loin de toute résonance}, k._ peut être considéré comme nul. On peut estimer que la minimisation con- verge vers ta #b ) au bout des deux premières recherches et cela quelque soit le point de départ a (ou b ) les droites (4) et (5) devenant quasiment orthogonales.

Les coefficients a et p du continuum définissent aussi une forme quadratique pour X avec cependant un terme de couplage en a et 6 qui n'est plus négligeable. Pour pouvoir utiliser la mé- thode décrite ci-dessus, il importe de démarrer la recherche très

- 21 -

près du minimum (a ,8 ) . C'est pour cela que si les paramètres a et b sont initialises arbitrairement et de façon identique pour toutes les résonances, a et B sont déduits d'une approximation linéaire du continuum par la méthode des moindres carrés (para- graphe 1-2) .

1-3. Paramètres non quadratiques

Comme nous l'avons vu plus haut, le critère d'ajustement dépend de façon très complexe de la position E de la résonance. C'est le paramètre le plus difficile à ajuster. La minimisation sur ce paramètre est faite par l'utilisation de l'al- gorithme de POWELL (Po-1) déjà décrit par GLEIZES (Gl-2) et RODIERE

(Ro-1) dans l'étude de la collision proton-hélium.

La fiabilité du traitement dépendant fortement de la va- leur de départ de E , il est important d'initialiser la position de la résonance le plus près possible de sa valeur réelle. C'est pour cela que l'on opère en trois étapes (paragraphe 1-2) :

- une préinitialisation "manuelle" déduite de l'étu- de du spectre expérimental ;

- une réinitialisation par le programme lui-même ; - la minimisation proprement dite par la méthode de POWELL.

2. Programme de traitement

Le programme du traitement est asses général et son uti- lisation assez souple pour permettre l'étude de tous les cas qui

+ - 2 2 sont étudiés dans le groupe (He -He, He°-He, résonance He (ls2s ) S fortes ou faibles énergies ) . L'organigramme général est donné ci-contre et détaillé sous forme de listing en annexe.

L E C T U R E t>&& J > " « « « 5

C * ! t J A " fa«fc<« ""«as

rw*..*»

V M I M I O U t>M CBl^BaS AVEC J)*U£ CAV.C.SÏ.I .

TAQ v»nlt>iO!>E Towe.i.1- fclws V A O ^ A -

C A L C . R . 1 .

m.

6 * F l C f t c t s e.-r b u s "^MRAnE

R E S U L T A T S

O B B A N I G I W i E GENERAI DU PROGBABiE I E TRAMîllEMT OTKBBIQTO

2-1. Initialisation. Conditions de la collision La forme du profil naturel (SHORE ou L0RENT2), le nombre total de résonances, le nombre de résonances indépendantes ainsi que la prise en considération ou pas de l'effet "STARK" sont fixés d'emblée par des "entiers directeurs de la minimisation" ac- compagnant chaque spectre (cf. listing). Les positions prëinitiali- sëes de chaque résonance indépendante sont injectées en même temps que les données expérimentales* Elles sont déduites au préalable de l'observation du spectre expérimental et leur estimation dépend de plusieurs facteurs tels que la position du maximum de la raie, la forme du profil, les écarts théoriques entre résonances, e t c .

Les résonances non indépendantes sont,le(2s2p) p dans tous les cas de He -He et He°-He, initialise à l'écart théorique de 0,23 eV du (2p ) D, et le (2s2p) P dans les cas où il n'est pas

2 1

bien défini par rapport au (2s ) s. Il est alors initialise à l'é- cart théorique de 0,5 eV de de dernier.

Ces écarts théoriques sont éventuellement corrigés de la différence entre les déplacements DOPPLER de chaque résonance.

Les paramètres de SHORE a et b sont, conformément aux résultats du paragraphe 1-1, initialises arbitrairement et de fa- çon identiques pour toutes les résonances. Les valeurs de départ qui ont été utilisées systématiquement sont les suivantes, quel- que soit la résonance :

a. = - 3 coups/eV

b

= ±°°°

c o u p s /

e V

l'indice i indiquant la résonance.

Les paramètres représentant le continuum sont initiali- ses à partir d'une approximation linéaire par la méthode des moin- dres carrés entre les cinq premiers et les cinq derniers points du spectre expérimental ; ces points étant supposés pris loin de toute résonance. On obtient ainsi les paramètres de départ a et B .

- Fonctions aonvoluantes :

La fonction d'appareil, considérée dans le cas général comme étant un trapèze (So-1) est représentée par la fonc- tion :

I n f < S^{f t}, S . ) | E - E j S + S.

T0M5 , = ^s° (1 s 2 _ _ , ^avec | ^M | < -°_J:

V 2r

0

>

T(E-E ) = O ailleurs

S est la largeur de la fente d'entrée (fente objet), Sj est celle de la fente de sortie (fente image) de l'analyseur électrostatique ; AE est.la largeur â mi-hauteur de la fonction d'appareil quand l'analyseur est centré sur E :

Max (S ,S.)

AE = — - —± ~ E

o r⁰ o

r est le rayon moyen de l'analyseur cylindrique.

Cette largeur varie donc quand E décrit le spectre. Ce- pendant on estime que cette variation reste faible dans l'inter- valle d'énergie couvert par les traitements numériques. On définit alors une fonction d'appareil unique, en prenant pour E , la valeur moyenne entre l'énergie du premier point et celle du dernier point du spectre.

L'erreur commise de cette façon est, pour le cas le plus défavorable (spectre traité sur 200 points, résolution de 1,1%), de 0,044 e Vf soit inférieure au pas d'échantillonnage.

Cette fonction est ensuite normëe à l'unité, sa surface, qui est égale à S.E / r0, n'intervenant qu'au niveau du calcul des sections efficaces différentielles absolues.

La fonction "STARK" est calculée pour chaque résonance séparément par la distribution suivante établie par BARKER et BERRY (Ba-2) :

Y ! - Y >r t- E )

T s( EQ- E ) = 2 _ e 5 ° pour EQ- E > O

= O 2

T : durée de vie du niveau considéré.

Elle représente la transformation par l'effet "STARK"

tou effet BERRY, ou effet post-collision) d'une distribution ini- tiale de Dirac centrée sur E . C'est une distribution très disymé- trique, dont la queue porte très loin vers les faibles énergies, et qui peut être caractérisée par sa largeur à mi-hauteur, Y- et l'écart entre la position de son maximum et l'énergie initiale E , soit A„ :

1 07

*

_{1 0 7}

r

ⁿ

(ev)

1 07

*

_{1 0 7}

/B± (keV)

0 ,

. #

3 Y S

r

^{n ( e}

v ,

s s * ^ i{kevï

r représente la largeur naturelle de la résonance et E. l'énergie de l'ion incident.

Théoriquement, l'effet STARK existe pour la collision He°-He (seulement pour la résonance He (ls2s des énergies de collision assez élevées (> â 140 k e V ) .

H e^T- H e et He°-He (seulement pour la résonance He (ls2s ) S) jusqu'à

Cependant, des comparaisons entre des mesures faites par planimétrie et des résultats de traitement numérique ont montré que cet effet pouvait être ignoré au-dessus de 50 keV pour He -He.

3 + — 2 2 Les résonances (2s2p) P dans He -He et He (ls2s ) S dans He°-He, ayant des largeur naturelles très faibles (0,01 eV et 0,008 eV) il est raisonnable de penser qu'elles sont peu affectées par l'effet STARK.

Tous les spectres He -Fie au-dessus de 50 keV, et He°-He (autoionisation ou He ) ont donc été traités sans effet STARK.

- 26 -

Dans les autres cas, 1? programme échantillonne les fonc- tions STARK sur 5 eV avec le pas expérimental, les norme â l'unité puis calcule les largeurs et déplacements y et A .

La convolution d'un profil naturel (LORENTZ par exemple) par la fonction "STARK" entraîne un déplacement du pic généralement supérieur à A . L'initialisation de la position d'une raie doit être corrigée pour qu'après convolution le spectre théorique puis- se s'accorder au spectre expérimental. Pour cela, on estime que le déplacement STARK réel est proportionnel- au déplacement STARK théo- rique A . Le coefficient de proportionnalité est déterminé empiri-

1 1

quement. Il est pris égal à 1,8 pour le S et 1,4 pour le D.

Le programme décale positivement les positions initiales du S et du D de 1,8 * A ( S) et 1,4 * A^s( D) respectivement. Les initialisations des autres résonances non indépendantes se font alors à partir des positions ainsi obtenues.

La fonction DOPPLER utilisée est celle déterminée par GLEIZES (Gl-1) et dont je rappelle l'expression :

m : masse de l'électron ; e

M. : masse de l'atome ; E, : énergie de collision ; 6 : angle d'observation ; o J

0^ : angle de diffusion.

$ {E) représente l'élargissement pax effet DOPPLER d'une distribution de Dirac centrée sur E . C'est une fonction symétri- que caractérisée par sa largeur I*D (écart entre asymptote) . Cette largeur r dépend très fortement de l'angle de diffusion 0^ (cf.

chapitre II:).. Or cet angle, n'étant pas accessible â la mesure

- 27 -

dans le cadre de nos manipulations, ne peut qu'être estimé; Cepen- dant, les seuls résultats existants provenant de l'étude des pertes d'énergie à 60 eV (pic D) dans He -He, sont ceux publiés par l'é- quipe de BARAT (Ba-1), (Ba-4) et (Br-1) qui donne, pour l'énergie qui se rapproche le plus de notre gamme, soit 3 keV, une distribu- tion dont le maximum se situe entre 8 et 10 keV.degré.

D'autres résultats, non encore publiés, obtenus dans no- tre équipe de recherche pour He -He (Bo-4) permettent de penser que dans notre gamme d'énergie, la distribution en fonction de E^O;. pour le pic D présente un maximum beaucoup plus près des faibles angles (< 1 keV.degré).

Cependant, le traitement numérique a montré qu'on obtenait des accords corrects avec E.0; = 10 keV.degré sauf pour la résonan- ce He (ls2s ) S à 19,34 eV pour laquelle il a fallu prendre E ^ = 2 2 5 keV.degré pour obtenir de bons accords.

La fonction DOPPLER est déconnectée automatiquement quand sa largeur devient inférieure à deux pas d'échantillonnages. La conservation du nombre de particules impose que cette fonction soit normée à l'unité de la même façon que la fonction STARK.

La quatrième fonction calculée par le programme princi- pal est la fonction d'acceptance "DOPPLER" qui est détaillée dans le chapitre I I .

Cette fonction est déconnectée automatiquement pour la cible et dans le cas où sa largeur à la base est inférieure à deux pas expérimentaux.

2-2. La minimisation

Elle se fait d'abord par rapport aux paramètres quadratiques à l'aide du sous-programme SMIC,

Les paramètres a et & du continuum, qui sont les mieux ajustés au départ, sont optimisés en dernier.

- 28 -

La minimisation sur les autres paramètres (a,b) est indé- pendante de l'ordre choisi pour ces derniers. L'ordre choisi actuel lement (b,a), permet seulement une meilleure commodité d'écriture (passage d'une forme de SHORE à une forme de LORENTZ par exemple).

Le- sous-programme SMIC opère de la même façon pour tous les paramètres quadratiques.

Soient p. le paramètre à ajuster et p? sa valeur initia- le. Le critère x est calculé par le sous-programme de calcul du spectre théorique (CALCRI) pour trois valeurs différentes de pi qui sont pj, 2p£ et -4p°.

On donne à p. la valeur p., position du minimum de la pa- rabole x " f( P J ) passant par les trois points, obtenus et on passe au paramètre suivant.

- Cas de résonances non indépendantes Quand les élargissements sont tels que les raies se recouvrent et que les spécificités dues aux largeurs na- turelles différentes de chaque résonance s'amenuisent, il n'est plus possible de considérer les résonances comme indépendantes.Ce- pendant, même dans les cas les plus défavorables (projectile à forte énergie par exemple) on peut admettre l'indépendance du grou- pe S + P par rapport au groupe D + P. Il s'avère donc nécessai- re de traiter simultanément les deux résonances de chaque groupe et d'éviter ainsi de privilégier l'une par rapport à l'autre.

La relation (2) étendue à deux résonances s'écrira :

X

\îl N "

^(a

**a

^{+ b}

*kb> " <

^a

'*ka

⁺

»'*kb>|

^{2 ( 6 )}

En développant (6) et avec les notations suivantes :

k2 2 = l *ka kll = l *îb k12'l *ka kb

1

k

22 " £ *ka

^k

l l " I < 4

^k

12 " I *ka*kb

I W t a *1 " I »k*kb

k . „ *i=^k*kb

"a = £ ^ka^ka ml = £ *kb*kb

n2 = £ *kb*ka nl " J *ka*kb ' le critère x s'écrira :

* - J Jri

^{2 + k}

2 2

^{a 2}

*

^k

i i

^{b 2}

+ * 2 2

a l 2 + k

i i

b

'

2 + 2 a

'

b

'

k

i

2

"

2 a < J

4 "

2 f a , J

4

+ 2aa'm2 + 2bb*m1 + 2ab'n2 + 2a'bn2

Le système linéaire obtenu en annulant la dérivée de- x par rapport à chaque paramètre se simplifie si on considère que les produits "partie asymétrique-partie symétrique" (du type

^ka^kb ' *kb^ka' e t c- - - ï o n t une somme très petite sur toute l'en- vergure des raies (cf. paragraphe 2 ) .

l¥ ^k1 2 ^ nl ^ n 2 ^ °

*12 rr *12

k,,b + b'm,.= £, k-,0a + a'm» = £0

(S.) 1 X l X <s.) 2 2 2 2

La méthode exposée plus haut pour les paramètres a et b d'une seule résonance peut être appliquée ici. Cependant à présent, les termes de couplage m^ entre b et b*, nu entre a et a' ne sont plus négligeables. Les couples correspondants au minimuin de x soit

(bm, b^) (resp. (am, a^)) seront obtenus par l'intersection des droi- tes du système (S,) (resp. (S2)) (cf. paragraphe 2 ) .

- 30 -

Avec les paramètres ainsi trouvés, on étudia la varia- tion du critère en fonction de la position de chaque résonance de part et d'autre des valeurs initiales (étape I sur l'organigramme général).

Les positions sont â nouveau initialisêes aux minimas trouvés et une seconde minimisation sur les paramètres quadrati- ques est alors faite. Les valeurs obtenues servent alors de va- leurs d'entrée au sous-programme VA04A (étape II) utilisant l'al- gorithme de POWELL et le rendent ainsi beaucoup plus performant en fiabilité et en vitesse de calcul.

2 T 3 - Calcul des sections efficaces et des paramètres de SHORE

I

Les spectres théorique final et expérimental sont superposés l'un à l'autre pour permettre une comparaison visuelle de l'accord obtenu.

La section efficace différentielle pour une résonance i de largeur naturelle ri est calculée par la relation :

{

^

^{± =}

2

T r r

i

b

î

où b! est relié à l'intensité b. trouvée par la minimisation:

bi - ^ke x p ^bi

k est une constante contenant les Lermes de normalisation (fac- teur géométrique G (cf. chapitre II) et surface de la fonction d'appareil), la pression, le flux de particules incidentes, la den- sité de particules cibles, e t c . .

On calcule aussi le paramètre de profil q de FANO par la relation :

Un exemple d'accord obtenu par cette méthode est donné cl-aprës.

-section efficace (10"²V/sr.eV) -section efficace

(10"²V/sr.eV) He°/He 100keV

• • ^{• r '}

30° Cible Resolution O.66V0

60

• • ^{• r '}

•

r *

/ \*

50

-

^{^*w^ «}

40

I I

1

s

³

P

••• ^^^ •

* X,

I I I

/ \*

J \»

/ « x * •

* r i J Î _ *

32 33 35

FIGURE S ; EXEMPLE D'ACCORD OBTENU DANS LE CAS DE QUATRE RESONANCES.

36 Energie d'analyse(eV)

C H A P I T R E II

ELARGISSEMENT DES SPECTRES DES ÉLECTRONS ÉMIS PAR LE PROJECTILE

ri-l, POSITION DU PROBLEME

Le dispositif d'analyse que nous avons utilisé, comprend en particulier une fente de définition F-^ placée en avant de la fente* d"* entrée F2 de 1 analyseur électrostatique (Be-1), (Bo-1),

(So-1). Ces deux fentes définissent une ouverture angulaire maxi- male qui délimite sur le faisceau incident une longueur utile,- va- riable avec 1*angle d*observation et dont la connaissance est né- cessaire pour le calcul des sections efficaces absolues (figure 1 ) .

La direction d'observation de l'analyseur étant centrée sur un angle $laii* tout électron émis par la partie utile du fais- ceau incident et dont la trajectoire est contenue dans l'ouvertu- re angulaire atteint la fente d'entrée F, et peut être transmis et détecte.

- 34 -

L'angle réel d'émission (dans le système du laboratoireô peut alors être légèrement différent de B- ..

Lorsque l'énergie des électrons, E, . , varie rapidement avec l'angle d'observation, des électrons ëmis avec la même énergie seront analysés à des énergies différentes s'ils sont émis sous des angles différents.

C'est le cas pour les collisions He -He et He°-He étu- diées ici, dans les domaines où le déplacement DOPPLER dépend très fortement de l'angle d'observation.

Il en découle donc un élargissement supplémentaire des raies dans les spectres d'électrons émis par la particule rapide.

Les figures 2, 3a, 3b présentent quelques exemples des élargisse- ments obtenus. La première figure montre que pour une même lar- geur d'appareil et une même largeur DOPPLER, le spectre projecti- le est beaucoup plus élargi que le spectre cible. Les deux autres figures montrent clairement l'augmentation du phénomène avec la vitesse de la particule émettrice.

La connaissance des sections efficaces différentielles d'éjection d'électrons par le projectile dans les divers états étudiés ici va donc demander un traitement particulier pour pren- dre en compte le plus exactement possible cet élargissement. C'est principalement dans ce but que l'étude qui suit a été menée.

En fait le problème n'est pas nouveau et a déjà été abor- dé par de nombreux auteurs dans le cas de la spectrométrie de par- ticules diffusées par un gaz. Cependant, depuis JORDAN et BRODE (Jo-1), la préoccupation essentielle des études a été le calcul de la correction géométrique ("G factor") â apporter aux sections ef- ficaces de diffusion sous des angles très petits. Notre objectif étant sensiblement différent, nous aborderons la question de fa- çon entièrement nouvelle tout en gardant comme référence les résul- tats les plus généraux obtenus notamment par SKALSKAYA (Sk-1), SILVERSTEIN (Si-1) et FILIPENKO (Fi-1).

\ \ f

1/1 y i

TA' ^/Pî

^J

^,

/ / \ \ h

?\ ^{b /}

^{y b t i 1}

R

⁰

/ / "*

^{f«o \ \}

v/

(F)

U

* M 2

^9f-t

^{1 \ '}

Fiq.1 : SCHEMA DU DISPOSITIF

D'ANALÏSE DANS LE PLAN DE COLLISION.

Z'2 A

He°-He 30keV.80°

He-(1s2s

2

)

2

S

cible

« L M H f.appareil(0.13ev)

~ 3 B k f â $ ) } largeur Doppler

I J_ X

16 17 18 19 énergie . d analyse (eV)

rig Z : ELARGISSEMENT PARTICULIER DE LA RAIE EMISE PAR LE PROJECTILE.

(KT'W/èr.ar)

He°-He 50keV 40 R é s o l u N o n ; 0 . 6 7 % 8.1

6.5

4.9

33

(l<f

1

»m*/sr.ev;

He-He 140keV 40°

Résolutfon : 0 6 7 %

' ' ' i i i i ' ' . '

66 68 70 72 74 (eVJ

Fig. 3 •• AUGMENTATION DE L'ELARGISSEMENT AVEC L'ENERGIE DE LA COLLISION.

I I _ 2' RAPPEL SUR L'EFFET DOggLER

Lorsque l'électron est émis par une particule animée d'une vitesse non nulle v. avec une vitesse v „ , il peut être observé dans un système lié au laboratoire avec une vitesse v, . différente de v et telle que :

hab ~ Ko

^{+ ?}

i

^{( 1}

>

L'effet DOPPLER a été étudie de diverses manières par notamment OGURTSOV (Og-1) , GERBER (Ge-1) , RISLEY et GEBAL1E (Ri-lS . De plus, il a fait l'objet d'une étude très approfondie dans notre équipe par GLEIZES (Gl-1) et MERCHEZ (Me-1). C'est pour cela que je ne présenterai ici que les résultats les plus importants et leurs conséquences pour l'élargissement du à l'ouverture angulaire.

En développant la relation (1), on arrive à Î

me -• -v

Elab = Ee o " ÏÇ Ei + V l a b 'vi ( 2 )

oû m est la masse de l'électron* M. celle de la particule émet- trice, E. l'énergie de la particule émettrice, £ l'énergie de l'électron dans le système lié à lfémetteur et E, . son énergie dans le système du laboratoire.

Avec les notations de la figure 4, on obtient la rela- tion suivante :

m m 1/2

Elab " Ee o " »l Ei + 2 <Î Ç EiElab' <oosS c o s 6l a b+

En posant

cosS cos^iSLt> + sine s l n 9i a b COB^e~$j) = K(cos((>_-•,)) = K

* " . - * - - - -

^{( 3 )}

H

FIGURE 4 : SCHEMA DE LA COLLISION.

- 40 -

Dans le cas de l'hélium, on a :

E* - E < O pour E. < 259 keV avec E„

i eo c x • e

ou E± < 142 keV avec E

L'équation (3) admet donc une seule racine positive dans la çtamme d'énergie étudiée ici :

1/2

Elab<Ka> " Ee o + =Ϋ»J-1) + 2KQ {E*[E* (K*-!) + E J Pour une configuration donnée (8. ^$ù, l'Énergie obser- vée sera comprise entre deux valeurs limites données par

cos (0 -<(i.) = + 1. On obtient donc une distribution (Gl-1) dont la largeur sera donnée, si on pose :

K(l) = K+ = COStSf 8l a b)

K ( - D = iÇ = cos(^ e

l a b

)

K(0) = K° = cosG^cosô, . par :

et le déplacement DOPPLER par :

- E„

Cependant, l'angle de diffusion ÊK, étant très petit, le déplacement en dépend très peu et peut être obtenu dans la prati- que par la relation :

1/2 AD « E * c o s 2 6l a b + 2 c o s 9l a b {E*(Ee û-E*sin2e

lab

)}

(4) Cette relation montre que le déplacement DOPPLER (ou de façon équi- grand, comme on peut le constater sur la figure 5a.

ffl

déplacement Doppler(eV)

u =0.023 R

^d

E;

^o

=34.5eV

9 N

E„=34.5eV E . j 3

^{J ; f}

F

^{1 0 k e V}

-

^{d e <}

3

^{r e}

FlQlS : VARIATION DU DEPLACEMENT DOPPLER ET DE L'ELARGISSEMENT DU A L'ACCEPTANCE EN FONCTION DE L'ANGLE

D'OBSERVATION.

30 60

n le"~"~

^V

d'observation (deq)

90 120 1 ! 150

- 42 -

One variation Û0, . de l'angle d'observation entraînera e 1'

S E1 = K

— " l a b

3E, .

e t d ' a u t a n t plus grande que l a pente A(8, ^fa) = -7 s e r a f o r t e . lab

En diffërentiant (4) on obtient :

«Êg + cos29n

[fe " -"•J"

⁾⁽⁵⁾

l « „kl = " ETsinZe. . {2

/fs§ - sin

2

6, .

Ej# lab

/ ^ ? -sin

2

e

lab La figure 5b présente la variation cla Û El a b en fonction de 6. . , pour différentes énergies de collision et où la variation A0, . est égale à. la demi-ouverture angulaire horizontale du sys- tème d'analyse.

On peut remarquer que, en plus de l'augmentation de &E, . avec E., l'élargissement reste notable même à 10 keV, l'énergie la plus basse que nous avons étudiée.

REMARQUES :

* Les résultats ci-dessus sont valables seulement dans le cas où la perte d'énergie inélastique peut être négligée devant l'énergie de collision. Ceci est amplement justifié dans le cadre de nos expériences, où la perte d'énergie est de l'ordre de 60 eV devant des énergies de collision s'étalant de 10 à 140 keV.

* Le cas de la cible peut être traité directement à partir de ces résultats en considérant 0;, non plus comme étant l'angle de diffusion du projectile mais comme l'angle de recul de la cible. De même E, sera l'énergie de recul. Les changements à opérer dans les relations obtenues plus haut seront donc les suivants .:

E* devient E*0? O^en radians),

GEOMETRIE DU SYSTEME

Soient les deux repères suivant (figure 1} :

* Sur le faisceau, le repère d'origine O, centre géométrique de la collision, et orienté dans le sens du faisceau (F). Les abscisses des points de (F) dans ce repère seront notées

* Dans le plan horizontal (plan de collision), dé- fini par le faisceau et l'axe de symétrie des fentes F, et F-, le repère orthonormé xoyr oy étant l'axe de symétrie des fentes.

1. Zone utile du faisceau incident

Les guatres droites limites s'appuyant sur le bord des fentes définissent sur le faisceau, les points Z,, Z2, Z', Zi tels que Î

Rrtb,+b,<R -h) R b,-b, (R-h) Z(2 ) = O 1 2 O Z<Z,) o. °-l 2 °

hsine +(b,+b0)cose„ hsinB„+(b,-b,)oos6 -R b.+b,(R -h) -Rb,-b,(R -h)

z(ZA) = P 1 2 ° z(z.') °À..A_P

hsineo-{b1-b2)ooseo

avec les notations de la figure 1.

Ces droites forment avec oy les angles u et v tels que : u = Arctg -±-5-—-

b - b2

v = Arctg T-

Tous les points de la zone utile [z£, z j ne sont pas équivalents au regard de la fente d'entree F». En effet, on paut définir trois zone intéressantes (figure 6).

ze[z£r zJp et z&. [z2, z j où un point voit une partie

z € [Z2/ z2] 1 où un point voit toute la largeur de F2. 2. écarts angulaires dans le plan horizontal

D'un point P d'abscisse z sur le faisceau, partent deux trajectoires limites qui déterminent une ouverture angulaire dans le plan horizontal et donc deux écarts limites a,(z) et a2(z) qui peuvent être calculés comme suit :

Une droite passant par P et un point de coor- données ("P,q) dans le système xoy, fait avec la normale oy â la

zsin6 -p fente F2 un angle a(z) = - Arctgzcose -q •

La figure 1, où on a représente a en fonction de z mon- tre que si un point s peut émettre suivant plusieurs écarts angu- laires a, des électrons émis suivant le même angle proviennent de plusieurs points du faisceau.

a est la demi-ouverture au point o : b, b, A a Q .Arctg 2 . ^ { Rd}

o o

am est l'écart limite supérieur en 22, a~ est l'écart limite infé- rieur en Zi.

b,=1mm b^o.22mm

<

V

rç=90mm

h:52mm

^{-3 -t -1 /}

y/w ' / K 1 ![ 3

*'* f

I ^{/ /.ts}

F|Q«7 : VARIATION DE L'ECART ANGULAIRE EN FONCTION DE L'ABSCISSE

/& ^f _•A

' •"* SUR LE FAISCEAU.

—

-U

Vo Vo

II-4. FONCTION D'ACCEPTANCE "DOPPLER"

1. Parawétrisation. Angle solide

Avec les notations de la "figure 8^# un électron émis avec une énergie E à partir d'un point P d'abscisse z (a ds p r è s ) , et dont la trajectoire est définie par les écarts a dans le plan horizontal et 6 dans le plan vertical, arrivera au point M de la fente F- avec une énergie E. Si 8 est l'angle que fait cette tra- jectoire avec le faisceau et, si on considère que l'écart :

est petit, on a :

E = EQ + A ( 9Q) * e (6)

A(e ) est explicité dans le paragraphe 13-2. Le déplacement D O P P L E R du à l'angle moyen d'observation 6 est implicite dans E .

Pour calculer l'élément d'angle solide dîî sous lequel le point P voit l'élément de surface dS définie en H par les écarts da et dt, nous poserons :

PM = R Pm = p = Rcoslî

dO = dS * cosa cosB R dS = dx dt