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Caractéristiques, chronologie et rôles des circulations fluides dans le bassin d'Athabasca et son socle : implications dans la formation et l'évolution du gisement d'uranium de Cigar Lake

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Academic year: 2021

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fluides dans le bassin d’Athabasca et son socle :

implications dans la formation et l’évolution du gisement d’uranium de Cigar Lake

Pierre Martz

To cite this version:

Pierre Martz. Caractéristiques, chronologie et rôles des circulations fluides dans le bassin d’Athabasca et son socle : implications dans la formation et l’évolution du gisement d’uranium de Cigar Lake.

Sciences de la Terre. Université de Lorraine, 2017. Français. �NNT : 2017LORR0221�. �tel-01816179v2�

(2)

AVERTISSEMENT

Ce document est le fruit d'un long travail approuvé par le jury de soutenance et mis à disposition de l'ensemble de la communauté universitaire élargie.

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Contact : ddoc-theses-contact@univ-lorraine.fr

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Code de la Propriété Intellectuelle. articles L 335.2- L 335.10 http://www.cfcopies.com/V2/leg/leg_droi.php

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(3)

UMR 7359, Vandoeuvre-lès-Nancy, 54506 Nancy, France

Ecole doctorale RP2E (Ressources, Procédés, Produits et Environnement) Collegium Sciences et Technologies

Thèse

Présentée pour l’obtention du grade de Docteur de l’Université de Lorraine (Nancy)

en Géosciences Pierre Martz par

Caractéristiques, chronologie et rôles des circulations fluides dans le bassin d'Athabasca et son socle : implications dans la formation et

l'évolution du gisement d'uranium de Cigar Lake

Characteristics, chronology and roles of fluid circulations in the Athabasca Basin and its basement: implications for the formation and

evolution of the Cigar Lake uranium deposit Soutenance publique le 13 décembre 2017 Membres du jury :

Rapporteurs :

Dr. Mostafa Fayek Professeur, Université de Manitoba, Canada

Dr. Thomas Wagner Professeur, Ecole supérieure polytechnique de Rhénanie-Westphalie à Aix-la-Chapelle, Allemagne

Examinateurs :

Dr. Yves Géraud Professeur, Université de Lorraine, France

Dr. Delphine Charpentier Maître de Conférences, Université de Franche-Comté, France

Dr. Elena Crespo Feo Maître de Conférences, Université Complutense de Madrid, Espagne Dr. Marie-Christine Boiron Chargé de recherche, CNRS, France

Directeurs de thèse :

Dr. Michel Cathelineau Directeur de recherche, CNRS, France Dr. Julien Mercadier Chargé de recherche, CNRS, France

Invité :

(4)
(5)

Les principales cibles d'exploration pour les gisements d’uranium de type discordance du bassin d’Athabasca (Canada) sont les structures graphiteuses du socle. Toutes ces structures ne sont pourtant pas fertiles et elles présentent des histoires plus ou moins complexes de circulations fluides successives. Cette thèse propose de déconvoluer les caractéristiques propres à chaque évènement de circulations fluides par une étude multidisciplinaire focalisée sur l’exemple de l’environnement proche du gisement de Cigar Lake. Au cours de l’exhumation tardi-orogénique du socle, la formation de failles ductile-cassantes associées à une circulation intense de fluides à C-O-H-N a permis des enrichissements en graphite et une première évolution pétrophysique des zones endommagées. Ces structures du socle particulièrement fragilisées par la déformation cassante fini-Hudsonienne ont pu être réactivées après dépôt du bassin et devenir des lieux favorables à la convection de saumures sédimentaires. La circulation de saumures sodiques dans le socle a favorisé des interactions fluides-roches à l’origine de la solubilisation de l’uranium, d’altérations K-Mg et d’évolution de composition du fluide vers un pôle plus calcique de plus forte salinité. Enfin une méthodologie d’analyse intégrée des compositions élémentaires majeures, traces et isotopiques U-Pb-O sur oxydes d’uranium est proposée, permettant de déconvoluer les effets des évènements fluides ultérieurs sur la minéralisation primaire. Cinq évènements ont ainsi contribué aux caractéristiques actuelles du gisement de Cigar Lake : Un évènement primaire de circulation de saumures à 1290-1380 Ma, à l’origine de l’ensemble du stock d’uranium ; un événement de circulations fluides à ca. 900 Ma à l’échelle régionale qui n’est pas associé à une reprécipitation d’uranium mais a brechifié et perturbé la chimie des oxydes primaires ; deux évènements tardifs de circulations fluides à ca. 340 et 220 Ma qui ont significativement remobilisé le stock primaire d’uranium. Enfin un dernier épisode récent de circulation d’eaux météoriques est à nouveau à l’origine d’un changement de chimie des oxydes antérieurs et d’une remise à zéro des systèmes isotopiques.

Abstract:

The main exploration targets for unconformity-related U deposits of the Athabasca Basin are the graphite-rich structures in the basement. But these are not necessarily fertile. They show distinct features expressing specific events of fluid circulations. This study aims, through a multidisciplinary approach, at unravelling the complex history of fluid flow events recorded in the vicinity of the Cigar Lake deposit. During the basement uplift, at the end of the Trans-Hudson Orogeny, the formation of ductile-brittle shear zones associated to the circulation of C-O-H-N fluids led to hydrothermal graphite enrichments and a petrophysical evolution of damages zones.

These graphite-rich shear zones that were specifically weakened by the ante-Athabasca brittle

reactivation have been reactivated once more after basin deposition allowing the formation of a

developed damage zone especially favorable for sedimentary brine convection. Circulations of

NaCl-rich brines in the basement led to brine-rock interactions, and subsequent uptake of uranium

and other metals from the basement rocks. The latter have subsequently undergone strong K-Mg

alteration whereas the NaCl dominated brines evolved toward a CaCl2-dominated composition

with higher salinities. Finally, this thesis sets out an integrated methodology allowing to decipher

the complex superimposed geochemical signatures of distinct fluid flow events on the primary

uranium oxides. Five fluid flow events contributed to the present day state of the Cigar Lake

deposit: a primary event of brine circulation occurred at 1290-1380 Ma and is at the origin of the

main U stock; a second basin-scale event of fluid flow occurred at ca. 900 Ma, it brecciated and

strongly disturbed the deposit; two later events of fluid flow strongly remobilized the deposit at

ca. 340 and 220 Ma and greatly contributed to the actual state of the deposit. Finally a last, rather

recent event of fluid flow was at the origin of strong chemical changes in the uranium oxides

compositions and strong isotopic resetting.

(6)
(7)

Table des matières / Table of contents ... 5

Remerciements ... 13

Introduction ... 19

1. Contexte économique de l’étude ... 21

2. Etat de l’art géologique et métallogénique ... 25

2.1. Le socle cristallin ... 25

2.2. Le bassin sédimentaire ... 26

2.3. Contexte structural ... 27

2.4. Caractéristiques pétrologiques et métallographiques du gisement de Cigar Lake ... 28

2.5. Géochronologie ... 30

2.6. Modèles de mise en place des gisements de type discordance ... 31

3. Etudes préliminaires et lacunes de connaissance. ... 35

4. Objectifs et démarche scientifique ... 36

5. Organisation du manuscrit ... 37

6. Références ... 39

Goal and scientific approach ... 47

Chapter 1: C-O-H-N fluids circulations and graphite precipitation in reactivated Hudsonian shear zones during basement uplift of the Wollaston-Mudjatik Transition Zone: example of the Cigar Lake U deposit ... 49

Preamble ... 51

Abstract ... 53

1. Introduction ... 54

2. Regional geology ... 56

3. Local geology of the Cigar Lake U deposit ... 60

4. Sampling and methods ... 63

4.1. Sampling ... 63

4.2. Methods ... 64

5. Results ... 68

(8)

5.1. Fluid characterization ... 68

5.1.1. Carbonic (-aqueous) fluid inclusions (Lc, Lc(w), Vc(w)-a and Vc(w)-b) 73 5.1.2. Aqueous-carbonic fluid inclusions Vc-w ... 75

5.1.3. CH

4

-N

2

-rich fluid inclusions V

CH4-N2

... 78

5.1.4. Solids-bearing inclusions Lw-p ... 78

5.1.5. Low-salinity fluid inclusions Lw-m ... 79

5.1.6. High-salinity aqueous fluid inclusions Lw and Lwh ... 79

5.2. Carbonaceous material characterization ... 79

5.3. Orientations and proportions of fluid inclusion planes ... 83

5.4. Carbon stable isotopes of CO

2

and graphite ... 88

5.5. P-T estimation ... 90

6. Discussion ... 92

6.1. P-T evolution during basement uplift ... 92

6.1.1. Temperature constraints based on X

CO2

/(X

CO2

+X

CH4+N2

) and fO

2

assumptions ... 92

6.1.2. Lc inclusions: early CO2 fluid circulating throughout a hot basement at lithostatic conditions ... 92

6.1.3. Vc(w)-a inclusions: markers of the transition from ductile to brittle conditions throughout a hot basement ... 94

6.1.4. Vc(w)-b, V

CH4-N2

and Vc-w: latest fluids recorded during late-metamorphic brittle reactivation inside the shear zones ... 94

6.2. Fluid evolution during retrograde metamorphism and graphite behavior ... 95

6.2.1. Local skarn formation and highly-saline Ca-brines (Lw-p)... 95

6.2.2. C-O-H-(N) fluids: from ductile to brittle conditions during exhumation . 96 6.2.3. Origin of CO

2

rich fluids (Lc) ... 96

6.2.4. C-O-H-N fluid circulation within the shear zones and mechanisms of hydrothermal graphite precipitation. ... 97

6.2.5. Shear zone development and related localized fluid flows ... 98

6.2.6. Late low-salinity meteoric fluids ... 99

6.3. Basement-hosted C-rich shear zones: major fluid flow conduits for basinal fluid

migrations and related U deposit formation? ... 99

(9)

8. Acknowledgments ... 103

9. References ... 104

10. Appendix ... 112

Chapter 2: Brine penetration in the basement and their subsequent chemical evolution: Ca enrichment and uptake of metals in the environment of unconformity-related deposits (Cigar Lake U deposit, Saskatchewan) ... 115

Preamble ... 117

Abstract ... 119

1. Introduction ... 120

2. Geological setting ... 122

2.1. Regional geology ... 122

2.2. Local geology of the Cigar Lake deposit ... 124

3. Sampling ... 127

4. Methods ... 128

5. Results ... 133

5.1. Petrography and Petrogenesis ... 133

5.2. Fluid petrography ... 137

5.3. Fluid microthermometry ... 139

5.4. Spatial distribution of microthermometric parameters and gas contents of FIs ... ... 142

5.5. Gas contents in FIs and spatial distribution ... 146

5.6. Chemical composition of the basinal fluids and spatial distribution ... 147

5.7. Fluid inclusion planes orientations and proportions ... 149

6. Discussion ... 155

6.1. The reactivation of metamorphic brittle-ductile structures controlled the circulations of basinal brines in basement and related formation of U deposits ... 155

6.2. P-T-χ conditions for early diagenetic basinal brines and modifications linked to their circulations in reactivated basement faults. ... 157

6.2.1. The initial NaCl-rich diagenetic brine ... 158

6.2.2. Evolution toward a CaCl2-rich brine and brine mixing in reactivated

(10)

6.2.3. P-T conditions for hydrothermal alteration and U deposition: ... 160

6.3. Brine/basement interactions and controls on the formation of unconformity- related U deposits ... 164

7. Conclusion ... 167

Acknowledgment ... 169

References ... 170

Supplementary material ... 182

Appendix ... 197

Chapter 3: Geochemical and petrophysical changes of basement rocks: markers of brine- rock interactions and specific fluids pathways in the vicinity of the Cigar Lake uranium deposit, Saskatchewan, Canada ... 201

Preamble ... 203

Abstract ... 205

1. Introduction ... 206

2. Regional Geology ... 208

3. Local geology ... 209

4. Sampling and Methods ... 210

5. Petrographic Features of the brine-related alteration ... 213

5.1. Initial magmatic mineralogy and retrometamorphic alteration ... 213

5.2. Hydrothermal alteration ... 214

6. Clay mineralogy ... 219

7. Evolution of petrophysical properties with the alteration ... 228

7.1. Density and porosity measurements ... 228

7.2. P-wave velocity measurements ... 229

7.3. Permeability measurements ... 230

8. Bulk rock geochemistry ... 235

9. Discussion ... 243

9.1. Pathways of brine migration ... 243

9.2. Geochemical modifications of the basement rocks during brine-rock interactions

244

9.3. Spatial distribution of the alteration ... 245

(11)

10. Conclusions ... 249

References ... 250

Chapter 4: Post-crystallization alteration of uranium oxides: implications for dating, tracing and nuclear forensic ... 257

Preamble ... 259

Abstract ... 261

1. Introduction ... 263

2. Methods ... 265

3. Results ... 269

3.1. Optical and scanning electron microscopy ... 269

3.2. Major element concentrations between fresh and altered zones ... 270

3.3. U-Pb isotopic compositions betweel fresh and altered zones ... 274

3.4. Minor and trace elements between fresh and altered zones ... 276

3.5. δ

18

O compositions between fresh and altered zones ... 280

4. Discussion ... 281

4.1. Implications of post-crystallization alteration on U-Pb isotopic and chemical dating of uranium oxides ... 281

4.1.1. Are U-Pb chemical ages and ages estimated on the basis of major element substitutions, a relevant strategy for U deposits? ... 284

4.1.2.

207

Pb/

206

Pb ages and the clustering approach ... 287

4.2.

Implications of post-crystallization processes for geochemical tracing of UO

2

and related material from the nuclear cycle ... 288

5. Conclusion ... 290

Acknowledgments ... 291

References ... 291

Supplementary material ... 298

Chapter 5: Uraninite crystals as witnesses of multiple fluid flow events: Insights from

combined trace element and U-Pb-O isotope geochemistry. Example of the Cigar Lake U

deposit, Saskatchewan, Canada ... 307

(12)

Abstract ... 311

1. Introduction ... 312

2. Geological setting ... 314

3. Sampling ... 315

4. Methods ... 318

5. Results ... 321

5.1. Ore paragenesis and mineralogical associations ... 321

5.1.1. Diagenesis and pre-ore alteration and mineralogy ... 321

5.1.2. First uranium oxide generation UO

2

(I) ... 322

5.1.3. Second uranium oxide generation UO

2

(II) ... 327

5.1.4. Third uranium oxide generation UO

2

(III) ... 329

5.1.5. Fourth uranium oxide generation UO

2

(IV) ... 329

5.2. Major element content of uranium oxides ... 331

5.2.1. Primary uraninite UO

2

(I) ... 331

5.2.2. Younger uraninite generations UO

2

(II, III and IV) ... 334

5.3. U-Pb SIMS analysis of uranium oxides ... 337

5.3.1. Primary uraninite UO

2

(I) ... 337

5.3.2. Younger uraninite generations UO

2

(II, III and IV) ... 340

5.4. Trace element content of uraninites ... 341

5.4.1. Primary uraninite UO

2

(I) ... 341

5.4.2. Second uraninite generation UO

2

(II) ... 344

5.4.3. Third uraninite generation UO

2

(III) ... 345

5.4.4. Fourth uraninite generation UO

2

(IV) ... 346

5.5. Stable oxygen isotopic signature of uranium oxides ... 348

5.6. Spatial distribution of the distinct uranium oxide generations ... 349

6. Discussion ... 352

6.1. Initial geochemistry of the distinct uraninites generations ... 352

6.2. Cationic substitutions and trace element geochemistry as markers of distinct alteration and lead loss events. ... 353

6.3. Timing and geological significance of fluid flow and mineralizing, alteration

and remobilizing events ... 359

(13)

6.3.2. Timing and significance of isotopic resetting and remobilizing events.. 366

6.3.2.1. Fluid flow and isotopic resetting at ~ 900 Ma ... 366

6.3.2.2. Fluid flow and uranium remobilization and recrystallization at ~ 340 and 220 Ma ... 367

6.4. δ

18

O signature and nature of the distinct fluids involved in the evolution of the Cigar Lake deposit ... 368

Summary ... 370

References ... 372

Chapter 6: Space-time relationships of the clay alteration halos in the uranium Cigar Lake deposit: protracted reducing conditions for more than a billion of year ... 429

Preamble ... 431

Abstract ... 433

1. Introduction ... 434

2. Methods ... 435

3. Paragenesis and timing of clay alterations ... 436

3.1. Pre to Syn-ore hydrothermal alteration (1290-1380 Ma) ... 436

3.2. Brecciation event at ca. 900Ma. ... 441

3.3. Clay alteration linked to U remobilizing events at 340 and 220 Ma. ... 442

4. XRD patterns and spatial distribution of clay alterations ... 445

5. Summary and Implications ... 452

References ... 454

Concluding remarks ... 459

1. Structural set-up during basement uplift: a critical stage for later circulations of mineralizing brines. ... 461

2. Low crystallinity hydrothermal graphite, a possible reducing agent or precursor for mobile reductants? ... 462

3. Basinal brine migrations in basement rocks: analogy with basement reservoirs and geothermal systems. ... 464

4. Elemental mobility during brine-rock interactions ... 465

4.1. Solid phase ... 465

(14)

4.2. Fluid phase ... 466

4.2.1. Brine compositional evolution through brine-basement interactions ... 466

4.2.2. Salinity increase through hydration reactions ... 466

5. The basement as the main source for U and metals. ... 469

6. Key features of fertile structures ... 470

7. Uraninite crystals as good witnesses of multiple events of fluid flow. ... 471

8. Remobilization and restricted migrations of uranium: the result of a self-preserved reducing environment critical for economic deposits. ... 473

9. Genetic model and evolution of the Cigar Lake uranium deposit. ... 474

References ... 487

Table des figures / List of figures ... 493

Liste des tableaux / List of tables ... 504

(15)

Remerciements

Une thèse c’est l’aboutissement d’un projet de recherche de trois ans. Oui, mais c’est aussi une affaire d’environnement, d’échanges et d’interactions avec les autres. De la même manière qu’un fluide change en interagissant avec une roche (cf. Chapitre. 2), un doctorant change de par les interactions qu’il établit avec ses directeurs, ses collègues, ses proches et ses amis. Ce présent doctorat ne déroge pas à la règle et les produits qui en sont sortis : c’est- à-dire ce manuscrit d’une part et son auteur d’autre part, ne sont en réalité que les fruits de ces riches interactions dont je garderai en mémoire une trace inaltérable.

Je souhaite avant tout remercier mes deux directeurs de thèse, Michel Cathelineau et Julien Mercadier, sans qui rien de cette aventure n’aurait été possible :

Un grand merci donc à Michel qui m’a accompagné depuis le Master avec Marie-Christine Boiron que je remercie également très chaleureusement. Vous m’avez tous deux mis le pied à l’étrier dès le stage de Master et je vous en suis profondément reconnaissant. Michel, tu m’as fait confiance pour poursuivre avec toi au cours de cette thèse. Je te remercie d’avoir partagé avec moi un peu de ton grand savoir et de ta grande sagesse. Je suis heureux d’avoir pu faire avec toi ce bout de chemin sous ton œil toujours bienveillant.

Julien, je te remercie pour ton encadrement, ton grand investissement et tes conseils avisés qui m’ont permis de ressortir un peu plus grand de ces trois années. Cette thèse n’aurait bien évidemment pu aboutir sans ton constant soutien, ton énergie, ta rigueur mais aussi ton franc- parler qui m’ont guidé et poussé à toujours sortir le meilleur de moi-même. Je suis fier d’être ton premier thésard et j’espère avoir l’occasion, un jour, de retravailler avec toi sur de nouveaux projets à venir. J’essayerai d’ici là de parfaire mon tir au basket-ball pour peut-être un jour avoir ma revanche!

Je tiens ensuite à remercier AREVA qui a entièrement financé cette thèse et tout

particulièrement l’équipe des géologues d’AREVA Canada : Patrick Ledru, Amber Doney,

Olivier Gerbeaud, Dave Quirt et Andrew Smith pour leur précieuse aide à la fois technique et

scientifique et leur accueil chaleureux à chaque mission de terrain à laquelle j’ai eu l’occasion

de participer.

(16)

Remerciements

14

Un grand Merci ensuite à tous les étudiants en stage Master que j’ai eu le plaisir d’encadrer : Magali, Lawal, Rémi, Mickael et tout particulièrement Julien Perret dont j’ai pu suivre la progression depuis sa 1ère année à l’ENS, avec qui j’ai eu grand plaisir à travailler et à qui je souhaite de grands succès pour ses futurs projets.

Je tiens ensuite à remercier l’ensemble des chercheurs, enseignant-chercheurs et ingénieurs du laboratoire GeoRessources avec qui j’ai eu l’occasion d’interagir tout au long de ce travail et tout particulièrement Alexandre Tarantola pour son aide précieuse et sa connaissance des inclusions mais aussi pour sa bienveillance à mon égard, Antonin Richard pour sa grande connaissance des fluides d’Athabasca, ses conseils et son humanité, Irvine Annesley pour sa connaissance de la géologie du Saskatchewan, son enthousiasme scientifique et sa jovialité permanente, Yves Géraud pour son aide précieuse apportée dans l’analyse des propriétés pétrophysiques mais aussi Marie-Camille Caumon, Jean Dubessy, Aurélien Eglinger, Jean Cauzid, Jérome Sterpenich, Cédric Carpentier, Bernard Lathuilière et tous les autres chercheurs du labo pour les discussions au café et dans les couloirs. J’ajoute également une petite mention spéciale pour Anne-Sylvie André-Mayer qui a suivi avec bienveillance mon parcours depuis ma deuxième année à l’école de géologie, qui m’a permis de participer au défi exploration de Québec-Mines et d’ainsi plonger dans l’univers professionnel des géosciences minières. Je te remercie aussi Anne-Sylvie de m’avoir également permis de participer et à cette aventure géologique, humaine et passionnante qu’est l’école de terrain Abitibi et enfin je te remercie de ta constante bonne humeur partagée avec tes collègues qui font de ce laboratoire un environnement de travail chaleureux.

Egalement un grand merci à tout le personnel technique et administratif du labo et du CREGU

pour leur gentillesse et leur professionnalisme, en particulier Patrick Lagrange pour sa

constante bonne humeur et son aide logistique précieuse, Nathalie Foucal pour son efficacité

royale dans les démarches administratives mais surtout pour sa grande gentillesse et son

attention toute particulière portée au bien être des doctorants. Je remercie aussi Cédric

Demeurie, Alexandre Flammang et John Moine pour la réalisation des lames et l’aide

logistique vis-à-vis des échantillons radioactifs mais aussi pour les nombreuses discussions au

café et ailleurs. Un grand merci à l’ensemble de l’équipe du SCMEM pour l’aide précieuse

apportée pour toutes les analyses MEB et Microsondes : Sandrine Mathieu, Andreï Lecomte,

Olivier Rouer et Lise Salsi.

(17)

Je remercie également Johan Villeneuve, Nordine Bouden et Etienne Deloule de l’équipe « sondes ioniques » du CRPG pour leur aide précieuse dans l’acquisition, le traitement et l’interprétation des données isotopiques sur graphite et oxydes d’uranium. Un grand merci aussi à Thomas Rigaudier pour les analyses isotopiques sur inclusions et carbonates.

Si cette thèse fût globalement (pas toujours il est vrai, mais pour la majorité du temps) un bon (à très bon) moment, c’est avant tout grâce à l’équipe formidable des thésards et postdoc du labo, actuels ou passés et de toutes équipes confondues.

Je remercie ainsi dans un premier temps, depuis le bas du plateau Brabois tous les collègues de l’équipe RING, aussi appelée GéoRessources du haut. Un grand merci ainsi à Marion, Nicolas, Gaby et toute son équipe du bad, Pierre, Margaux, Julien et bien évidemment Antoine mais j’y reviendrai plus tard, bref, l’ensemble des cadres A responsables Foyer. J’y rajoute aussi les chercheurs et ingés de l’équipe RING qui forment une belle troupe, jeune et dynamique qui a égayé à bien des égards mes passages furtifs à l’école à l’occasion de cours et réunions de travail: Guillaume Caumon, Francois Bonneau, Pauline Collon, Paul Cupillard et bien évidemment Gautier Laurent avec qui j’ai eu un réel plaisir à collaborer sur les questions d’Athabasca. Merci aussi à Lionel Bertrand de l’aile F de l’école pour son aide apportée avec Yves sur l’analyse pétrophysiques des roches.

Viens ensuite la crème de la crème du labo, j’ai nommé les thésards et postdoc de la FST. Une belle brochette de collègues et maintenant amis que j’espère conserver pour de nombreuses années.

Merci dans un premier temps à mes ainés, récents docteurs, avec en premier lieu le couple du bureau A629 : Salardon le père castor et ses histoires aux détails d’une précision légendaire.

C’est avec beaucoup plaisir que j’ai pu suivre une partie des péripéties épiques de ta vie.

J’espère ainsi aujourd’hui être le protagoniste de certaines d’entre elles qui seront comptées

au crépuscule, à Marseille, dans ton bar préféré : le Mistral ; viens ensuite son alter ego :

Harlaux, le plus grand des escrocs, auprès de qui j’ai pu apprendre quelques ficelles du métier

et notamment la grande importance de la forme ; je remercie à présent Jérémy, avec qui j’ai

eu grand plaisir à converser des choses de la vie au cours de soirées gastronomiques chez

Philippe ou moins gastronomiques comme au Mouton ; Max qui m’a accompagné sur les

(18)

Remerciements

16

post-doc ; Julien, dit le Bichon, membre éminent de la gangue et dont la ponctualité aux soirées thésards n’est plus à démontrer ; Scheffer, Doudou, qui s’est offert un beau poste d’après- thèse au soleil, amplement mérité, et enfin Marah pour sa grande gentillesse.

Je remercie dans un deuxième temps les deux post-docs du 505: Yoram, le roi des champignons, plongeur-voyageur insatiable, Shalom à toi. Un gros merci également à son collègue de bureau, Benoit la Que : un être bien singulier que j’ai eu grand plaisir à rencontrer, d’un grand soutien moral et hépatique et qui a su faire ressortir en moi de l’optimisme là où un certain terreau pessimiste persistait. C’est avec un grand intérêt que je suivrais ta carrière qui se veut, j’en suis sûr, riche en rebondissements.

Un très grand merci à présent aux futurs docteurs, les thésards actuels qui forment une super relève tant du point de vue scientifique qu’humain. Je remercie ainsi Raphaël, le dandy, dont j’ai pu apercevoir une nature tout autre se cachant sous une gentilhommerie irréprochable.

C’est avec hâte que je suivrai tes découvertes fracassantes sur Raphaëlus coralis gentilhommus ; Héloïse, fraîchement arrivée de Poitier, ville portant étrangement un culte tout particulier aux phyllosilicates et pour qui l’incorporation à l’équipe de thésards ne pouvait se faire que de façon très naturelle ; mais aussi Alexy, Audrey, Nora, pétillante d’énergie, qui nous a apporté un brin condensé de soleil venu directement d’Italie et pour finir Joséphine, dit la Gigue : un vrai rayon de bonheur, revenue directement du pays des caribous et qui est entrée avec fracas dans notre bureau partagé avec Francois. Je te dis un grand merci pour ta jovialité constante qui diffusait telle un rayonnement ionisant d’uraninite et cela même dans les heures sombres de la rédaction.

Je remercie enfin mes collègues de promos RP2E, la brochette des tous jeunes docteurs de

2017, que je suis depuis la fin du Master : Valérie, ses cacahuètes et son petit robot martien ;

Guillaume, géochimiste, informaticien et géologue à ses heures perdues et enfin Hélène,

éminent membre féminin du trio de rédaction, avec qui nous avons partagé tous les moments

de la vie d’un thésard, les meilleurs comme les pires, depuis les repas nocturnes, cernés par la

faune locale du labo jusqu’à la consécration finale et quasi-synchrone de docteur en

callioulogie. Je finis enfin avec François, collègue et amis, avec qui j’aurai réalisé un bout de

chemin définitivement agréable, depuis le master jusqu’au dernier pot de thèse en passant par

de nombreux voyages communs au Québec. Je te remercie donc des plus chaleureusement car

c’est en très grande partie grâce à ton soutien que cette thèse existe à présent.

(19)

Je remercie également mes proches et amis qui m’ont suivi tout au long de cette aventure de 3 ans. Je vous remercie tous : M.A., Constance, Anna, Hugo, Mathilde, Maxence, Alban depuis Oxford et Alex depuis Rennes, tous les potes de promos de l’école et en particulier tout le cabinet du docteur Freud : Val, Guillaume, Hugo (La scher), Antunes et enfin bien évidemment mon grand coloc et ami, au sens propre comme au sens figuré : Antoine, à qui je dis un grand merci pour tout et dont j’attends avec grande impatience sa consécration de docteur.

Mes derniers remerciements vont enfin à ma famille, mon frère Charles, ma sœur Elisabeth, mes parents et grands-parents, cousins autant de soutiens indéfectibles au cours de ma vie qui ont toujours cru en moi et m’ont poussé à réaliser ce qui me plaît. En voilà le résultat. Je vous dis donc un très grand merci.

Enfin, le plus grand des merci te revient, à toi mon amour, Camille : merci de m’avoir soutenu tout au long de ces trois ans et plus.

A ma grand-mère Suzanne, puisses-tu être fière de moi…

(20)

18

(21)

Introduction

(22)

Introduction

20

(23)

1. Contexte économique de l’étude

L’énergie est le sang de nos sociétés industrielles. Elle pilote notre activité économique au premier ordre et sa consommation n’a fait qu’augmenter au cours de l’histoire de l’homme. Elle va de pair avec l'amélioration de la qualité de vie des habitants et la création de richesse. La population mondiale augmente, aujourd’hui de 7.57 milliards, elle sera de plus de 7.58 milliards au moment où cette thèse sera défendue et elle dépassera 10 milliards à l’horizon 2050. Cette augmentation ne fera qu’augmenter la pression sur la demande énergétique qui augmentera ainsi inévitablement. L’énergie nucléaire étant une option importante dans le mix énergétique français mais aussi mondial, son utilisation est assurément amenée à croitre aux cours des prochaines années. Si le secteur fait face à de certaines difficultés depuis l’accident nucléaire de Fukushima en 2011, la demande croissante pousse les compagnies exploitantes à chercher de nouvelles ressources. Par ailleurs, l’accord de Paris sur le climat faisant suites aux négociations tenues dans le cadre de la COP21 en 2016 pousse aujourd’hui ne nombreux pays à évoluer vers des mix énergétiques de plus en plus décarbonés et dont la part du nucléaire est ainsi amené à croitre significativement. Au premier Janvier 2015, on comptait 437 réacteurs nucléaires opérationnels sur un total de 30 pays tandis que 70 réacteurs (dont 26 en Chine) étaient alors déjà en construction (OECD/NEA-IAEA, 2016). Cela représente une demande annuelle de 56 585 tU (OECD/NEA-IAEA, 2016). Si la production actuelle permet de répondre à cette demande au moins à court et moyen terme, il faut en revanche prendre en compte la durée significative (souvent plus de 10 ans) entre le moment ou un indice minéralisé est découvert et le moment ou la production d’une mine commence. Un effort considérable d’exploration, de recherche et d’investissement est donc nécessaire pour pouvoir développer de nouveaux projets miniers qui répondront à cette demande croissante et fourniront l’énergie de demain.

Dans ce contexte, le bassin sédimentaire d’Athabasca situé dans la province du Saskatchewan

au Canada est devenu une des cibles d’exploration pour l’uranium les plus prometteuses. Ce

district minier concentre à la fois une grande part de la production mondiale mais aussi un très

grand effort d’exploration à la fois de la part de compagnies juniors d’explorations mais aussi

des principaux exploitants. Parmi elles, AREVA et Cameco en sont les principaux acteurs.

(24)

Introduction

22

Le très grand intérêt porté par ces compagnies pour cette région, parfois appelée le « golfe Persique de l’uranium » est avant tout le résultat de découvertes majeures depuis les années 80 de plusieurs gisements de très haute teneurs (jusqu’à environ 20% U) et de classe mondial comme le gisement de Cigar Lake et Mac Arthur River. Ces gisements, dits de type discordance, ont la particularité de présenter des teneurs parmi les plus riches au monde qui peuvent ainsi atteindre plus de cent fois les teneurs moyennes généralement attendues dans les autres types de gisement (~0.1%) (Jefferson et al., 2007; Thomas et al., 2000; Fig. 0-1). A elle seule, cette région concentre près de 9% des ressources mondiales actuelles connues (Fig. 0-2) derrière les gisements sédimentaires du Kazakhstan (13%) et les ressources australienne (29%) dont une très grande part est en réalité à imputer à un seul gisement exceptionnel de type complexe béchique polymétallique à oxyde de fer (IOCG) : Olympic Dam (20%) (OECD/NEA-IAEA, 2016).

Figure 0-1 : Diagramme teneur- tonnage des principaux types de gisement d’uranium. Les gisements de

type discordance (Unconformity-related) présentent les plus hautes teneurs et globalement de grosses

réserves. (Modifié d’après Jefferson et al., 2007 et Thomas et al., 2000)

(25)

Figure 0-2 : Répartition par principaux pays producteurs des ressources identifiées en uranium (en prenant en compte un prix <USD 130/kgU au 1

er

Janvier 2015) (OECD/NEA-

(26)

Introduction

24

Parmi ces gisements exceptionnels canadiens, le gisement de Cigar Lake est le deuxième plus gros gisement au monde. Actuellement en production depuis 2015, ce gisement est exploité en collaboration (« joint venture ») par Cameco (50%), AREVA (37%), Idemitsu Canada (8%) et TEPCO Resources (5%). Cameco en est le principal opérateur tandis qu’AREVA est responsable des travaux d’explorations sur ce permis. De par sa taille, ce gisement est un archétype des gisements sédimentaires de type discordance. Les marqueurs propres aux processus géologiques qui ont conduit à sa formation y sont ainsi exacerbés.

La découverte de ce gisement au cours de l’hiver 1980-1981 par AREVA (anciennement

Cogema) et les travaux scientifiques pionniers qui s’en suivirent ont permis d’établir un premier

tableau descriptif et de compréhension globale de sa formation (Bruneton, 1993, 1987; Pacquet

and Weber, 1993; Pagel et al., 1993; Percival et al., 1993; Philippe et al., 1993; Reyx and

Rulhmann, 1993). Cependant, alors que la compréhension des processus géologiques

conduisant à la genèse de ce type de gisement a évolué, le gisement de Cigar Lake est quant à

lui resté relativement peu investigué comparé aux autres gisements de la région (Mac Arthur

River, par exemple). En particulier, la définition des facteurs clefs permettant la précipitation

d’une si large quantité d’uranium concentré en un point donné et dans une zone relativement

restreinte est manquante alors que pourtant crucial pour la définition de nouvelles cibles

d’exploration et ultimement pour la découverte de nouveaux gisements. De ce besoin exprimé

par les équipes d’AREVA Resources Canada est né le projet collaboratif de recherche à

l’origine de la thèse présentée dans ce manuscrit.

(27)

2. Etat de l’art géologique et métallogénique

Le gisement de Cigar Lake est un gisement de type discordance situé dans la partie orientale du bassin d’Athabasca, au Nord du Saskatchewan, Canada (Fig. 0-3). Ce gisement s’est mis en place à la base du bassin au niveau de la discordance entre les grès du Groupe d’Athabasca et les metasediments et roches plutoniques du domaine Wollaston affecté par l’orogenèse Trans- Hudsonienne.

2.1. Le socle cristallin

L’ensemble du socle de l’actuel bassin se décompose en trois principales provinces lithostructurales : les zones de Cree Lake, Reindeer Lake et Western Craton (Lewry et al., 1985) (Fig. 0-3)

Figure 0-3 : Carte géologique du bassin d'Athabasca, Nord Saskatchewan, Canada, indiquant les principales

provinces lithostructurales du socle (en gras), les domaines (en gras et italique, VRD pour Virgin River Domain,

MD pour Mudjatik Domain et WD pour Wollaston Domain), les principales zones de faille (en pointillés), les

formations stratigraphiques, la localisation des principaux gisements d’U de type discordance (carrés blancs)

et la localisation du gisement de Cigar Lake (étoile rouge). (d’après Ronald Ng et al., 2013 et modifié d'après

Ramaekers et al., 2007).

(28)

Introduction

26

Le gisement se situe à l’Est, dans la zone de Cree Lake qui se subdivise elle-même en trois domaines, de l’Ouest vers l’Est : les domaines de Virgin River, Mudjatik et Wollaston. Cigar Lake se situe à la transition entre les domaines Mudjatik et Wollaston (Fouques et al., 1986;

Bruneton, 1993). Le domaine Wollaston forme une ceinture orogénique orientée Nord-Est, caractérisée par des plis et chevauchements. Ce domaine est composé de métasédiments Paléoprotérozoiques du Groupe Wollaston reposant sur des gneiss granitiques Archéens tandis que le domaine Mudjatik forme une ceinture orientée Nord-Est caractérisée par de grands décrochements et essentiellement composée de gneiss felsiques Archéens. Ensemble, ces deux domaines sont interprétés comme l’arrière-pays penchant vers le Nord-Ouest et l’avant-pays Sud-Est de l’orogenèse Trans-Hudsonienne (Annesley et al., 2005; Jeanneret et al., 2016). Au niveau du gisement de Cigar Lake, les roches du socle sont essentiellement composées de gneiss métapelitiques. Ces gneiss forment la principale unité du socle et peuvent être de trois types (Bruneton, 1993): i) à grains fins à très fins (psammopélitiques à pélitiques), ces roches ont un litage plus ou moins prononcé, elles sont homogènes, avec des traces fréquentes de migmatisation, essentiellement composées de quartz, feldspaths, biotite, avec plus ou moins de cordiérites, sulfures et graphite ; ii) à grains moyens à grossier (pélitiques), formant un faciès de transition avec les gneiss œillés ; iii) œillés (les « Augen-gneiss »), cette dénomination faisant référence à la présence de porphyroblastes de feldspaths potassiques et de cordiérites étirés dans le sens de la foliation. Dans ce dernier facies, la minéralogie reste identique mais la proportion de cordiérites, graphite et de sulfures est généralement plus élevée. Enfin des mobilisâts (leucosomes) anatectiques et lentilles pegmatitiques sont fréquentes et présentent des morphologies et granulométries très variées. Ils peuvent être concordants ou recouper la fabrique métamorphique.

2.2. Le bassin sédimentaire

Le Groupe Athabasca forme une succession sédimentaire non déformée de grès quartziques et

conglomérats transgressifs interprétés comme s’étant déposés principalement dans des

environnements de dépôt de type grands systèmes fluviatiles intracontinentaux. Des contacts

intermittents avec la mer ont donné lieu à des intercalations de dépôts correspondant à un

environnement de type système côtier à plateforme marine (marnes et dolomites de la formation

de Wolvernie Point) (Hoeve and Quirt, 1984; Ramaekers et al., 2007). Son actuelle épaisseur

maximale est d’environ 1500m. Elle n’est que de 300 à 500m au niveau de Cigar Lake mais

l’ensemble de la pile sédimentaire dont le Groupe Athabasca constitue sa partie basale a pu

(29)

atteindre près de 4 à 5 km avant son érosion (Pagel, 1975a, 1975b). Cette séquence sédimentaire a rapidement rempli des sous-bassins contrôlés par des décrochements majeurs d’âge tardi- Hudsonien, orientés NE-SO et enracinés dans le socle sous-jacent d’âge Archéen à Aphebien.

Ces sous-bassins se sont éventuellement agglomérés formant un plus large bassin : l’Athabasca (Ramaekers, 1981, 1980; Ramaekers et al., 2007; Sibbald, 1985).

2.3. Contexte structural

La fabrique métamorphique régionale s’oriente globalement SO-NE. Cette foliation régionale peut être attribuée au stade D2 (1820-1805Ma) définit par Annesley et al. (2005), qui correspond à l’épisode principal de collision de l’orogenèse Trans-Hudsonienne. Le gisement de Cigar Lake se situe juste au-dessus d’une zone de cisaillement orientée Est-Ouest et de vergence Sud (Fig. 0-4). Dans cette zone, la foliation se définit plutôt par une orientation E-O.

Elle est décrite par Fouques et al. (1986) ainsi que Bruneton (1993) et est interprétée comme à l’origine de l’apparition du faciès mylonitique “œillé” décrit précédemment. Cette déformation en régime ductile est sub-contemporaine au métamorphisme régional et donc d’âge Hudsonien.

Outre ce corridor structural Est-Ouest, l’ensemble de la zone est dominée par des linéaments

orientés NS, NE-SO et NO-SE (Fig. 0-4, Fouques et al. 1986; Bruneton 1993). Ces principales

directions qui se retrouvent à la fois à l’échelle du gisement et à l’échelle des domaines Mudjatik

et Wollaston ont été attribués par Annesley et al. (2005), à différents évènements constitutifs

de l’orogenèse Trans-Hudsonienne. Cependant ces structures révélées par levé aéromagnétique

ne sont que supposées et il est impossible à l’heure actuelle d’établir une chronologie ou une

cinématique pour ces structures. On notera seulement que Bruneton (1993) attribue

l’augmentation de l’altitude de la discordance en allant de l’Ouest vers l’Est à un rejet vertical

associé à des structures normales orientées N-S. Enfin le gisement de Cigar Lake a la

particularité de se situer sur une “bosse” topographique (Fig. 0-5) de la discordance qui est

aujourd’hui mal comprise et interprétée à défaut comme une figure d’érosion différentielle : un

paléorelief ante-Athabasca (Bruneton 1993).

(30)

Introduction

28

2.4. Caractéristiques pétrologiques et métallographiques du gisement de Cigar Lake

Le Gisement d’uranium de Cigar Lake présente trois grands types de minéralisation (Fig. 0-5, Reyx et Rulhmann, 1993) :

1) La minéralisation principale forme le “pod” ou amas principal. Ce dernier présente un aspect lenticulaire, allongé de près de 1,9 km de long, 50 à 100m de large, 10 à 20 m de haut et orienté Est-Ouest. Il repose dans le bassin, directement sur le socle cristallin, à la discordance. Ce type de minéralisation constitue actuellement l’unique type économiquement exploitable. La minéralisation se présente principalement sous deux formes :

- des uraninites en rubans ou en nodules millimétriques à centimétriques (faciès botroyoïdal) ou sous la forme de petits cristaux automorphes disséminés dans une matrice argileuse d’illite et chlorite (faciès automorphe). A cette minéralisation succède un dépôt d’arséniures, de sulfoarséniures de Co, Ni et Fe et enfin de sulfures exclusivement.

Figure 0-4: Carte géologique simplifiée du toit du toit du socle autour du gisement de Cigar Lake (d’après Bruneton,

1993)

(31)

- de la pechblende soit en microconcrétions sphérolitiques de quelques dizaines de micromètres soit en association synchrone avec de l’hématite et en remplissage de fractures dans les uraninites.

2) Les minéralisations perchées situées entre 100 et 300m de profondeur dans les grès, composées de pechblende et coffinite. Elles sont structuralement contrôlées par un réseau de failles plus ou moins dense prenant racine dans le corps principal.

3) Les minéralisations du socle, minoritaires, situées sous le corps principal, sont également associées à une intense fracturation. Cette minéralisation se présente essentiellement soit sous son faciès automorphe en imprégnation des phyllosillicates, soit en association directe avec du bitume et/ou du graphite.

Le corps principal est associé à un halo d’altération argileux massif se développant jusqu’à 200m au-dessus du corps principal de la minéralisation et plusieurs dizaines de mètres en- dessous. Cette association gisement-assemblage argileux est commune aux gisement de type discordance aussi bien en Athabasca (Adlakha et al., 2014; Alexandre and Kyser, 2005; Halter, 1988; Hoeve and Sibbald, 1978; Kister et al., 2005; Laverret et al., 2006; Mercadier, 2009; Ng et al., 2013) qu’en Australie (Beaufort et al., 2005; Fisher et al., 2013; Nutt, 1989; Polito et al., 2004)(Beaufort et al., 2005; Fisher et al., 2013; Nutt, 1989; Polito et al., 2004). A Cigar Lake, ce halo se traduit par (Pacquet and Weber, 1993; Percival et al., 1993; Percival and Kodama, 1989) :

1) un remplacement de la majorité des minéraux primaires (Feldspaths, muscovites, biotites) par un assemblage à illite et sudoite (chlorite di-trioctahedral magnésienne), dans le socle et dans la partie du bassin proximale à la minéralisation.

2) une zone à kaolinites, illites et chlorites ferrifères directement au contact de la minéralisation.

3) une zone à illite et kaolinite, la plus distale au gisement.

1) 2)

3)

Figure 0-5 : Coupe schématique du gisement de

Cigar Lake présentant les trois types de

minéralisations: 1) l’amas principal, 2) les

minéralisations perchées et 3) les minéralisations du

socle. Seul l’amas principal est économiquement

rentable. D’après Reyx et Ruhlmann, 1993.

(32)

Introduction

30

2.5. Géochronologie

Les gneiss métapélitiques de la région de Cigar Lake ont été datés par Sm-Nd à 2,5-2,6 Ga et par Pb-Pb à 1,77 ± 0,03 Ga (Pagel et al., 1993). Ces deux âges sont interprétés respectivement comme l’âge (archéen) du matériel détritique constitutif et l’âge du métamorphisme rétrograde tardi-orogénique (Annesley et al., 2005). Le pic du métamorphisme régional a été estimé à 1812 – 1816 Ma (Annesley et al., 1997). Des âges similaires sur monazite, quoique légèrement plus ancien (1831-1820Ma) ont été récemment obtenu sur des éclogites de l’orogenèse Trans- Hudsonienne au Nord du Québec (Weller and St-Onge, 2017).

Plusieurs âges obtenus par différentes méthodes ont été publiées pour le dépôt des sédiments d’Athabasca : 1484 ± 55 et 1459 ± 4 Ma (Bray et al., 1987, 40Ar/39Ar); 1350 ± 50 Ma (Ramaekers et Dunn, 1977) ; 1430 ± 30 Ma (Armstrong et Ramaekers, 1985, Rb/Sr) ; 1450 ± 50 Ma (Bell, 1981, Rb/Sr). En revanche (Kyser and Cuney, 2015) estiment que ces âges correspondent plutôt à des épisodes diagénétiques et que l’ensemble sédimentaire est essentiellement contraint par un âge maximal de 1700Ma correspondant à l’exhumation rapide de la ceinture orogénique Trans-hudsonienne à l’Est du Bassin (Jeanneret et al., 2016; Kyser et al., 2000) et un âge minimal de 1644 ± 13 Ma (Rainbird et al., 2007) contraignant le dépôt de la formation Wolverine Point.

La minéralisation principale du gisement (UO

2

massif du corps principal) a été datée par méthode U-Pb, i) sur oxyde dissous, via spectrométrie de masse à thermo-ionisation (TIMS), à 1341±17Ma (Philippe et al., 1993) et in situ via spectrométrie de masse à ionisation secondaire (SIMS) à 1461 ± 47 Ma (Fayek et al., 2002). De façon général, l’âge primaire de mise en place actuellement le plus accepté dans la littérature Kyser and Cuney (2015) pour tous les gisements de type discordance en Athabasca est celui de 1590 Ma (Alexandre et al., 2007). Cependant un très grand nombre d’âge de minéralisation primaire variant d’un gisement à l’autre entre ca.

1300 et 1600Ma ont pu être proposés (voir les compilations dans Kister, 2003; Mercadier, 2009 et références associées) et l’âge réel de mise en place reste aujourd’hui encore très débattu. Les chapitres 4 et 5 de ce manuscrit discutent en détails l’interprétation de ces âges.

De la même façon, de nombreux âges de circulations fluides plus récentes (ca. 1270, 1100, 900,

600, 350 et 200 Ma, compilations dans Kister, 2003; Mercadier, 2009) ont été proposées et sont

aujourd’hui reliés à de nombreux événements tectoniques distants. Là encore l’interprétation

(33)

de ces âges reste débattue et la validité de leurs interprétations seront spécifiquement abordées plus loin dans ce manuscrit.

2.6. Modèles de mise en place des gisements de type discordance

Le principal modèle dit « diagénétique-hydrothermal » de mise en place des gisements de type discordance en Athabasca est aujourd’hui couramment accepté et utilisé pour l’exploration. Ce modèle s’exprime globalement de la manière suivante (Bray et al., 1988; Cloutier et al., 2009;

Derome et al., 2005; Hoeve and Quirt, 1984; Hoeve and Sibbald, 1978; Jefferson et al., 2007;

Kotzer and Kyser, 1995; Kyser et al., 2000; Kyser and Cuney, 2015; Mercadier et al., 2012;

Pagel, 1975a; Richard et al., 2011): Des saumures oxydées d’origine marine ont circulées dans le bassin et les roches du socle sous-jacent. En interagissant avec ces roches (bassin et/ou socle), les fluides se sont enrichis en solutés, notamment en métaux et en uranium, U(VI) sous sa forme oxydée. La rencontre de ces fluides avec un agent réducteur (ou « piège réducteur ») à un endroit donné a permis la précipitation d’oxydes d’uranium du fait de la très faible solubilité de l’uranium sous sa forme réduite U(IV).

Cependant, de nombres incertitudes persistent sur ce modèle et un grand nombre de ses caractéristiques clefs restent débattues (Fig. 0-6). Parmi celles-ci, nous pourrons tout particulièrement noter la source de l’uranium, la chronologie de mise en place comme indiqué plus haut, les mécanismes moteurs de circulations fluides et enfin le processus de réduction et précipitation de l’uranium.

La source de l’uranium :

Pour les gisements de discordance, c’est à dire proche de l’interface couverture sédimentaire –

socle, deux grandes possibilités apparaissent naturellement : le bassin, ou le socle. En effet, une

partie de la communauté scientifique s’accorde sur une source purement sédimentaire : les

minéraux lourds du bassin (Fayek and Kyser, 1997; Hoeve and Sibbald, 1978; Kotzer and

Kyser, 1995; Kyser et al., 2000). La forte perméabilité des grès d’Athabasca ainsi que ses

conditions globalement oxydantes ont favorisé la dissolution et le transport de l’uranium depuis

ces minéraux. Cette première possibilité a pour point faible les très faibles concentrations en

uranium des roches actuelles du bassin (< 1 ppm, Chu et al., 2015; Jefferson et al., 2007)

comparées à celles du socle sous-jacent. Il fut avancé (Fayek and Kyser, 1997) que si ces roches

sont actuellement pauvres en uranium, elles ont pu être significativement plus enrichies avant

leur dissolution, cependant peu d’arguments permettent de supporter cette idée.

(34)

Introduction

32

Figure 0-6 : Les différentes variantes du modèle diagénétique - hydrothermal de formation des gisements de type discordance en Athabasca, modifié d’après Kyser and Cuney (2015). A. Les saumures oxydées de bassin lessivent et transportent l’uranium contenu dans les minéraux lourds détritiques et précipitent via des agents réducteurs mobiles issus de l’altération du graphite. (Hoeve and Sibbald 1978; Bray et al., 1988). B. D’une manière identique, les saumures de bassin sont enrichies en U dans le bassin, elles percolent ensuite dans le socle à la faveur de failles et se mélangent avec des saumures évoluées et réduites car tamponnées par les lithologies du socle. C.

Modèle identique où les saumures riches en U descendent dans le socle et réagissent avec les lithologies réduites

pour former des gisements de socle. D et E. Les saumures oxydées de bassin percolent dans le socle à la faveur

de microfractures (Mercadier et al., 2010), elles lessivent l’uranium des lithologies du socle particulièrement

riches en U (Hecht et Cuney, 2000 ; Mercadier et al., 2009, 2013) et réagissent, soit avec les lithologies réduites

des zones de failles (graphite, minéraux Fe(II)) (D) soit avec des gaz réducteurs d’origine plus profonde (E,

Dargent et al., 2015)

(35)

La seconde partie de la communauté scientifique en revanche, se base sur une source purement cristalline essentiellement du fait d’une composition moyenne du socle riche en uranium (> 100 ppm) et de la présence parfois courante de lithologies spécifiques particulièrement enrichies (leucogranites et pegmatites) ainsi que de minéralisations métamorphique antérieures (Annesley et al., 2000; Hecht and Cuney, 2000; Mercadier et al., 2013). Ce modèle souffre en revanche des conditions globalement réductrices, non favorables au lessivage et transport de l’uranium ainsi que de la perméabilité globalement faible des roches du socle.

Moteurs de circulations fluides:

De très nombreuses sinon toutes les possibilités ont été évoquées, plusieurs d’entre elles ont pu avoir lieu mais à l’heure actuelle aucun mécanisme de transport décisif n’est préférentiellement admis par rapport aux autres. Parmi les mécanismes proposés, nous pouvons citer:

- Des gradient de pression induit par la compaction des sédiments (Fig. 0-7A) (Chi et al., 2013) - Un relief topographique (Fig. 0-7B) (Chi et al., 2013)

- Des gradients géothermiques (Fig. 0-7C) (Cui et al., 2012a, 2012b; Li et al., 2016; Pek and Malkovsky, 2016; Raffensperger and Garven, 1995) (Fig. 0-7A)

- Des contraintes tectoniques (Cui et al., 2012b; Li et al., 2016) (Fig. 0-7D et E) - Des gradients de densité du à la salinité des fluides (Koziy et al., 2009) (Fig. 0-7F)

Processus de réduction et précipitation de l’uranium:

La nature de ou des agents réducteurs à l’origine de la précipitation de l’uranium reste aujourd’hui non tranchée (Yeo and Potter, 2010). L’ensemble des candidats proposés sont soit inclus directement dans le socle, soit provenant du socle. Les principales possibilités évoquées sont :

- le graphite et les possibles matières hydrocarbonées qui peuvent en dériver par altération de celui-ci (Hoeve and Quirt, 1984; Hoeve and Sibbald, 1978; Kotzer and Kyser, 1995). Le graphite est particulièrement présent dans les roches métapélitiques du socle et notamment enrichis dans de grandes structures crustales qui constituent aujourd’hui le principale guide d’exploration. Cette possibilité souffre cependant de l’existence de nombreuses structures graphiteuses ne présentant aucun signe de minéralisations.

- Les minéraux à Fer (II) du socle : sulfures, chlorites. De la même façon, ces minéraux sont

omniprésent dans le socle et par ailleurs rarement associés à des minéralisations (Komninou

and Sverjensky, 1996).

(36)

Introduction

34

- Des fluides réducteurs, tamponnés par les lithologies réductrices citées ci-dessus (Derome et al., 2005; Hecht and Cuney, 2000).

- Des gaz réducteurs tels que H

2

, CH

4

(Bray et al., 1988; Dargent et al., 2015), dont la grande efficacité de réduction a récemment été expérimentalement prouvée (Dargent et al., 2015) mais aussi potentiellement d’autres composés gazeux réducteurs (H

2

S, C

2

H

6

, etc.) dont l’origine peut être soit externe soit issue de réactions fluides-roches dans le socle. Si le potentiel de réduction de ces gaz est aujourd’hui prouvé, il n’existe en revanche, pour l’heure, pas de réelles preuves que ces agents aient effectivement réduit l’uranium dans le cas des gisements de type discordance.

Figure 0-7 : Régimes hydrogéologiques et tectoniques pour les circulations de fluides de bassin à l’échelle

continentale, d’après Grant Garven (1995) et Koziy et al. (2009). (A) Surpression fluide due à la compaction

sédimentaire lors de l’enfouissement. (B) Circulations induites par la topographie ou la gravité. (C) Convection

thermique libre. (D) Pompage sismique de fluides profonds. (E) Circulations induites par la tectonique dans des

ceintures de plis et chevauchements. (F) Convection thermohaline induit par un gradient de salinité (Koziy et al.,

2009).

(37)

3. Etudes préliminaires et lacunes de connaissance.

Les cibles d’explorations d’AREVA Resources Canada dans le permis de Waterbury-Cigar Lake se focalisent actuellement essentiellement sur les structures graphiteuses du socle et tout particulièrement sur la prolongation vers l’Est de la zone de cisaillement E-O qui contrôle structuralement le gisement de Cigar Lake. Dans ce permis, d’autres structures graphiteuses principalement orientées parallèle à la foliation régionale, c’est-à-dire NE-SO, constituent également des cibles d’exploration majeures aujourd’hui investiguées et grandement explorées.

Les travaux d’exploration sur ce permis ont ainsi permis de révéler d’une structure à une autre une superposition de différents types de déformations, de différents types d’altérations, possiblement métamorphiques et/ou hydrothermales témoignant de multiples évènements de circulations fluides qui sont aujourd’hui peu compris et peu contraints.

En parallèle, des observations préliminaires menées sur des échantillons de minerais du gisement, au CREGU, à Nancy, ont là aussi mis en évidence une complexe surimposition d’évènements fluides à l’origine d’une minéralogie complexe observée dans le gisement. Ces évènements ont ainsi pu grandement remobiliser et changer l’aspect initial du gisement depuis sa formation (ca. 1.6 – 1.3 Ga). De nombreux évènements de circulations fluides postérieures à la minéralisation primaire ont ainsi grandement effacé la signature du processus géologique initial de minéralisation. Cela complique grandement l’identification des assemblages et marqueurs minéralogiques propre à chaque évènement, tout particulièrement les plus anciens, et ce de l’échelle du permis et du gisement jusqu’à l’échelle microscopique.

Dans ce contexte d’exploration, il apparait ainsi que la définition de chaque évènement de

circulations fluides en terme de composition géochimique, conditions P-T, chronologie,

géométrie de migration et minéralogie de remplissage et altérations associées, est d’importance

cruciale et prioritaire pour pouvoir traquer et cibler les zones et structures fertiles de

minéralisation. Enfin, la caractérisation précise des propriétés physiques des roches ayant subi

un ou plusieurs de ces évènements, notamment l’évènement minéralisateur par rapport aux

autres, apparait essentielle pour réduire les incertitudes des modélisations géophysiques et

hydrodynamiques. Définir le lien entre les propriétés géophysiques, géochimiques et

minéralogiques est aussi nécessaire pour définir de meilleures stratégies d’explorations.

(38)

Introduction

36

4. Objectifs et démarche scientifique

L’objectif ultime de cette thèse est par conséquent de déconvoluer les caractéristiques propres à chaque évènement de circulation fluides dans l’environnement proche du gisement de Cigar Lake depuis la mise en place de ses roches encaissantes jusqu’à aujourd’hui. La démarche proposée pour y parvenir est de conduire une étude multidisciplinaire qui s’organise autour des axes de recherches suivants :

1- Déterminer par une étude statistique de populations d’inclusions fluides la nature des fluides qui ont circulé dans les roches du socle et du bassin depuis leur formation (ca. 1.83 Ga pour le socle et 1.7 Ga pour le bassin) jusqu’à aujourd’hui. La géochimie de ces différents fluides (en éléments traces et majeurs), les conditions P-T de circulations ainsi que le mode et les chemins préférentiels des différentes circulations fluides seront particulièrement étudiées et replacées dans le contexte structural de l’environnement du gisement.

2- La définition des principales altérations enregistrées par les roches du bassin et du socle à travers le temps et leur lien avec les différents épisodes de circulations fluides. Ces altérations se surimposent généralement dans une même roche, traduisant plusieurs étapes à intensités variables d’interactions fluides-roches. Il est nécessaire de déchiffrer les principaux marqueurs propres à chaque épisode pour mieux comprendre les caractéristiques de chaque évènement. Ce travail se traduit par une caractérisation multidisciplinaire (minéralogique, géochimique, pétrophysique) des principales roches environnantes au gisement qui ont subi différents degrés d’altération. La visualisation et compréhension de la zonéogéographie de la signature géochimique propre aux différentes circulations de fluides sera établie.

3- La datation et la nature des évènements fluides depuis la formation du gisement jusqu’à

aujourd’hui. Cet axe se traduit par une étude détaillée, systématique et in-situ de la géochimie

des oxydes d’uranium du gisement (composition isotopique U-Pb-O, majeur et trace) en lien

avec les assemblages minéralogiques associés qui correspondent aux principaux évènements

fluides.

(39)

5. Organisation du manuscrit

Ce manuscrit s’organise autour de 6 chapitres plus une conclusion générale :

Le premier chapitre présente les principales caractéristiques des premières migrations fluides avant sédimentation du bassin d’Athabasca, au moment de l’exhumation du socle qui suit l’orogenèse Trans-Hudsonienne. Ce chapitre présente une étude intégrée faisant l’objet d’une publication dans le journal Lithos. Cette étude couple i) l’analyse de la composition chimique et des conditions P-T de piégeage des inclusions fluides propres à ces évènements ; ii) une quantification des orientations et proportions des microfractures piégeant ces différents types d’inclusions (plans d’inclusions fluides, P.I.Fs) ; iii) l’analyse des compositions isotopiques du carbone (δ

13

C) du CO

2

extrait des inclusions fluides d’une part et des différents types de graphite, associés ou non à ces migrations, d’autre part ; et enfin iv) l’estimation des température de cristallisation des différents types de graphite. Ce chapitre définit le rôle crucial de ces évènements de circulation fluides dans la pré-structuration globale du socle.

Le second chapitre fait l’objet d’une publication soumise au journal Chemical Geology. Il dresse un tableau général des caractéristiques structurales, petrophysiques et physico-chimiques (P-T- χ) des circulations de saumures à la fois à travers les roches du bassin mais aussi celles du socle dans l’environnement proche du gisement de Cigar Lake. Ce chapitre présente ainsi les modifications majeures enregistrées par les fluides de bassin au cours d’interactions fluides- roches spécifiques dans des structures également spécifiques.

Le troisième chapitre présente une étude couplée des modifications minéralogiques,

pétrophysiques et géochimiques des roches du socle ayant subi différents degrés et types

d’altérations via interactions fluides-roches. Dans ce chapitre, sont caractérisées d’une part : les

mobilités élémentaires liées aux interactions induites par les circulations fluides, tout

particulièrement celui minéralisateur ; et d’autre part : les changements minéralogiques et

intrinsèquement pétrophysiques induits par la circulation de saumures. Ces marqueurs

d’altérations permettent de quantitativement caractériser un degré de fertilité d’une structure en

termes d’intensité de circulation de fluides minéralisateurs.

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