Albert FRAIZIER, Jean-Claude GUARY

h / ••-.

CEA-R-4822

COMMISSARIAT A L'ENERGIE ATOMIQUE Ç" *k^n c l u s^

C.20 SSSSBSiiSS

'.•.ViV.V.'.V.*.

DIFFUSION DU PLUTONIUM EN MILIEU MARIN :

ETUDE QUANTITATIVE EFFECTUEE SUR DES ESPECES MARINES DU LITTORAL

DE LA MANCHE DE BREST (POINTE St MATHIEU) A HONFLEUR

par

Albert FRAIZIER, Jean-Claude GUARY

INSTITUT DE PROTECTION ET DE SURETE NUCLEAIRE

DEPARTEMENT DE PROTECTION

Centre de la Hague

Rapport CEA-R-4822

1977

Ba

SERVICE DE DOCUSVSEhSTATSOM

C.E.N • SACLAY B.P. n*2, 91 190 • GIF-sur YVETTE - France

PLAN DE CLASSIFICATION DES RAPPORTS ET BIBLIOGRAPHIES CEA

A 11 Physique théorique

A 12 Physique atomique et moléculaire A 13 Physique de l'état condensé

A 14 Physique des plasmas et réactions thermonucléaires A IS Astrophysique, cosmologie et rayonnements cosmiques A 16 Conversion directe d'énergie

A 17 Physique des basses températures A 20 Physique des hautes énergies

A 30 Physique neutronique et physique nucléaire B 11 Analyse chimique et isotopique

B 12 Chimie minérale, chimie organique et physico-chimie B 13 Radiochimie et chimie nucléaire

B 14 Chimie sous rayonnement B 15 Corrosion

B 16 Traitement du combustible

B 21 Métaux et alliages (production et fabrication) B 22 Métaux et alliages (structure et propriétés physiques) B 23 Céramiques et cermets

B 24 Matières plastiques et autres matériaux B 25 Effets des rayonnements sur tes propriétés physiques

des matériaux B 30 Sciences de la terre

C 10 Action de l'irradiation externe en biologie C 20 Action des radioisotopes et leur cinétique

C 30 Utilisation des traceurs dans les sciences de la vie C 40 Sciences de la vie- : autres études

C 50 Radioprotection et environnement Isotopes et sources de rayonnements Applications des isotopes et des rayonnements Thermodynamique et mécanique des fluides Cryogénie

Installations pilotes et laboratoires Explosions nucléaires

Installations pour manipulation de matériaux radioactifs

Accélérateurs Essais des matériaux

Réacteurs nucléaires (en général) Réacteurs nucléaires (types) Instrumentation

Effluents et déchets radioactifs Economie

Législation nucléaire Documentation nucléaire Sauvegarde et contrôle

Méthodes mathématiques et codes de calcul Divers

D 10 D 20 E 11 E 12 E 13 E 14 E 15 E 16 E 17 E 20 E 30 E 40 E 50 F 10 F 20 F 30 F 40 F 50 F 60

Rapport CEA-R-4822 Cote-matière de ce rapport : C.20

DESCRIPTION-MATIERE (mots clefs extraits du thesaurus SIDON/INIS) en français

ALGUES MARINES LICHENS PLUTONIUM PLUTONIUM 238 PLUTONIUM 239 PLUTONIUM 240 EAU DE MER SEDIMENTS RADIOACTIVITE

ABSORPTION DES RADIOELEMENTS CONCENTRATION RADIOECOLOGIQUE EFFLUENTS RADIOACTIFS

CEA LA HAGUE

RETOMBEES RADIOACTIVES MIGRATION DES RADIONUCLEIDES

en anglais SEAWEEDS LICHENS PLUTONIUM PLUTONIUM 238 PLUTONIUM 239 PLUTONIUM 240 SEAWATER SEDIMENTS RADIOACTIVITY UPTAKE

RADIOECOLOGICAL CONCENTRATION RADIOACTIVE EFFLUENTS

CEA LA HAGUE FALLOUT

RADIONUCLIDE MIGRATION

- Rapport CEA-R-4822 -

Centre de la Hague

Institut de Protection et de Sûreté Nucléaire Département de Protection

Service d'Etudes et Recherche sur l'Environnement Laboratoire de Radioécologie Marine

DIFFUSION DU PLUTONIUM EN MILIEU MARIN : ETUDE QUANTITATIVE EFFECTUEE SUR DES ESPECES MARINES

DU LITTORAL DE LA MANCH!: DE BREST (POINTE St MATHIEU) A IIONI'LEUR

par

Albert FRAIZIER, Jean-Claude GUARY Avec la collaboration technique de G. MOlSAN

- Mars 1977 -

CEA-R-4822 - FRAIZIER Albert, GUARY Jean-Claude

DIFFUSION DU PLUTONIUM EN MILIEU MARIN : ETUDE QUANTITATIVE EFFECTUEE SUR DES ESPECES MARINES DU LITTORAL DE LA MANCHE,DE BREST (POINTE ST MATHIEU) A HONFLEUR

Sommaire,- Des mesures de la radioactivité due au plutonium ont été effectuées sur des espèces narines prélevées sur le littoral de la Manche, de Cancale à Konfleur en 1975, et de Brest (Pointe St Mathieu) au Cap de La Hague en 1976. Ces mesures portant sur un lichen Liahina pygmaea, deux algues Corallina officinalis et Fucus aerratue, un spongiaire Hymeniacidon sanguines, et un crustacé Balanua balancidea, ont montré une influence des rejets d'eaux résiduaires de l'usine de retraitement des combustibles nucléaires de La Hague sur la radioac- tivité de ces organisraes. Cette influence, décroissant progressivement, se manifeste â des distances d'environ 150 km de part et d'autre du point de rejet. Par rapport aux valeurs relevées pour les échantillons prélevés à l'extrême ouest de la Bretagne ainsi qu'aux teneurs de plutonium généralement mesurées en milieux marins soumis uniquement aux retombées atmosphériques, les niveaux observés dans la région étudiée sont plus élevés et varient suivant la position géographique. ; ils peuvent s'accroître d'un facteur 100 â proximité de l'émissaire.

CEA-R-4822 - FRAI2IER Albert, GUARY Jean-Claude

PLUTONIUM DIFFUSION IN THE MARINE ENVIRONMENT : A QUANTITATIVE STUDY ON MARINE SPECIES OF THE CHANNÏ-L SHORES, FROM BREST (ST MATHIEU POINT) TO HONFLEUR

Summary.- Plutonium levels were measured on marine species of the Channel shores, from Cancale to Honfleur in 1975, from Brest to the Cap de La Hague in 1976. Measurements carried out on a lichen : Lichina pygmaûat two algae : Corallina officinalis and Fucus aervatue, a spongiae : Hymeniacidon eanguinea and a crustacean ; Balanua bala- noidest showed the effect of waste disposal from La Hague fuel repro- cessing plant on the radioactivity levels of these organisms. This effect, decreasing progressively, appeared at distances of about 150 kra from the point of release. As compared to values observed for samples taken at the far West of Brittany and to plutonium levels in the marine environment resulting from atmospheric fallout only, the levels observed in the studied area were higher and varying according to the geographic position, increasing by a factor of 100 near the emissary. These data are an actual instance of radioactive dispersal following disposal into the sea ; they should b r; g valuable informa- tio fo» the assessment of the radiological capacity of a given coastal area.

./.

Les données obtenues fournissent un exemple concret de dispersion radioactive consécutive a des rejets en mer et paraissent devoir apporter des éléments utilisables en vue de l'appréciation de la capacité d'acceptation nucléaire d'un secteur littoral déterminé.

Commissariat â l'Energie Atomique - France

18 p.

Commissariat â l'Energie Atomique - France

I N T R O D U C T I O N

Nous nous sommes proposé dans cette étude de mesurer la radioactivité due au plutonium chez diverses espèces marines recueillies en différents points du littoral de la M a n c h e , entre la baie du Mont Saint M i c h e l et la baie de S e i n e , c ' e s t - à - d i r e dans un secteur situé de part et d'autre de l'usine de r e - traitement des combustibles ,'rradiés de La H a g u e . Ce travail a été réalisé en majeure partie au cours du 2ème trimestre 1 9 7 5 , do Cancale à Honfleur.

Une série de mesures effectuées durant le 2ème trimestre 1 9 7 6 , sur une espèce présentant un pouvoir élevé de concentration du plutonium a permis d'élargir la zone d'investigation - Brest (Pointe St M a t h i e u ) / C a p de La Hague - et de compléter les résultats précédemment obtenus.

A l'exception des derniers travaux de l'équipe du laboratoire de Lowestoft concernant le comportement du plutonium dans l'environnement marin proche de l'usine de retraitement des combustibles irradiés de Windscale, Grande-Bretagne ( M i t c h e l l 1 9 7 1 a , 1971b, 1973; Hetherington et a l . , 1 9 7 5 ) , la plupart des études font état du devenir du plutonium issu des retombées atmosphériques, dans le milieu marin, en divers points du globe ( M i y a k é &

Sugimura, 1968; A a r k r o g , 1 9 7 1 ; Bowen et a l . , 1 9 7 1 ; Hardy et a l . , 1 9 7 3 . , Imai & Sakanoue, 1973; Noshkin & Gatrousis, 1974; Nevissi et S c h e l l , 1 9 7 5 ) . Nos résultats sont donc susceptibles d'apporter des compléments d'information sur la diffusion du plutonium en mer, depuis un émissaire de rejets d'effluents radioactifs, et sur la fixation de ce radioélément, à plus ou moins grande distance, par des espèces marines animales ou végétales.

MATERIEL ET METHODES

C e t t e étude a porté sur les espèces suivantes sélectionnées en fonction de leur pouvoir d'accumulation du plutonium (Guary & F r a i z i e r , 1975) et de leur disponibilité sur les sites de prélèvement : u'i lichen : Lichina pygmaea

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( F . C . - w 4 2 9 0 ) , deux algues : C o r a l l i n a o f f i c i n a l i s ( F . C . " ^ 1175) et Fucus serratus ( F . C . ">- 5 2 3 ) , un spongiaire : H y m e n i a c i d o n sanguinea ( F . C . -^ 1495) et un crustacé c î r r i p è d e : Balanus balanoides ( F . C . ~~ 5 0 3 ) .

Les emplacements des sites de p r é l è v e m e n t sont indiqués F i g . 1 . La station d ' E c a l g r o i n a été choisie an raison de sa p r o x i m i t é de l'émissaire u t i l i s é pour le r e j e t des déchets liquidos de l'usine de r e t r a i t e m e n t des combus- tibles n u c l é a i r e s de La H a g u e . Ce p o i n t de r e j e t se trouve sensiblement à 1 m i l l e n a u t i q u e dans la d i r e c t i o n ouest/sud-ouest du N e z de Jobourg par des fonds de 23 mètres et la station d ' E c a l g r o i n à e n v i r o n 3 , 5 km au n o r d / n o r d - e s t de cet émissaire.

Le t r a i t e m e n t des é c h a n t i l l o n s en vue de l ' e x t r a c t i o n c h i m i q u e du p l u t o n i u m f i x é et sa mesure de r a d i o a c t i v i t é o n t été effectués s u i v a n t des méthodes précédemment d é c r i t e s ' S a l l a d a , 1967; F r a i z i e r & G u a r y , 1 9 7 5 ) .

RESULTATS

Les r a d i o a c t i v i t é s en p l u t o n i u m (isotopes 238 - 239 et 240) des é c h a n - t i l l o n s prélevés dans les d i f f é r e n t e s stations sont présentées dans le Tableau I . O n remarque que la r a d i o a c t i v i t é s p é c i f i q u e ( e x p r i m é e en p C i / k g frais) des 5 espèces d é c r o i t depuis la b a i e d ' E c a l g r o i n jusqu'aux sites extrêmes de p r é l è - vement situés au sud ( C a n c a l e ) e t à l'ouest (Brest) ou à l'est ( H o n f l e u r ) .

C e t t e é v o l u t i o n des n i v e a u x de r a d i o a c t i v i t é en f o n c t i o n de la p o s i t i o n des stations de p r é l è v e m e n t le long du l i t t o r a l est représentée par les courbes de la F i g . 2 . O n notera que cette é v o l u t i o n est sensiblement i d e n t i q u e pour

L i c h i n a p y g m a e a , Fucus serratus, C o r a l l i n a o f f i c i n a l i s et H y m e n i a c i d o n s a n g u i n e a ; par c o n t r e , l ' a l l u r e de la courbe r e l a t i v e à Bolonus b a l a n o i d e s m o n t r e , par rapport aux p r é c é d e n t e s , une v a r i a t i o n m o i n d r e , dans l ' e s p a c e , de la teneur en p l u t o n i u m de ce c r u s t a c é .

La r a d i o a c t i v i t é des espèces marquant un maximum au n i v e a u d ' E c a l g r o i n , i l c o n v e n a i t de comparer les r a d i o a c t i v i t é s des é c h a n t i l l o n s des diverses stations à c e l l e s mesurées pour ce site p a r t i c u l i e r . A t t r i b u a n t à ces

l r r ir J .. i - \_ R a d i o a c t i v i t é s p é c i f i q u e de l e s p è c e ( p C i / k g frais) F . C . (Facteur de c o n c e n t r a t i o n ) =⁵~ p ¹. .^x, ", . , . " - 7 —^{T t}— ^ — . — ^ — ' . °. ...

R a d i o a c t i v i t é s p é c i f i q u e de I eau de mer ( p C i / l )

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der ières une valeur arbitraire égale à 100 nous avons calculé, par rapport a ceiies-ci, et pour chaque espèce, une valeur relative correspondante exprimée en pourcentage (Tableaux II et III).

L'ensemble des pourcentages obtenus pour L. pygmaea, F. serratus, C. officinalis et H. sanguînea (B, balanoides devant être considéré comme un cas particulier) a permis le tracé d'une courbe globale d'évolution de la radioactivité en plutonium, de part et d'autre du point de rejet, de Cancale

(Fig. 3, courbe 1). On remarquera que la diminution du taux de radioactivité des échantillons, en fonction de la distance, est sensiblement plus rapide pour les sites se situant au sud d'Ecalgrain que pour ceux se situant à l'est et qu'elle présente une variation d'allure au niveau de la région de Carteret- Pirou. Ce dernier point est particulièrement bien mis en évidence par la courbe tracée à partir des résultats obtenus en 1976 pour L. pygmaea qui montre que cette variation se poursuit jusqu'à la station du Cap Fréhel (Fig. 3, courbe 2 ) .

DISCUSSION

Les observations selon lesquelles la radioactivité due au plutonium fixé par Lichina pygmaea, Corallina officinalis, Fucus serratus, Hymeniocidon sanguinea et Balanus balanoides diminuait en fonction de la distance entre le point de rejet de l'usine de La Hague et le point de prélèvement vont dans le sens de celles faites par des britanniques dans le secteur de Windscale.

D'après les données de Mitchell (1971a, 1971b, 1973), le facteur de réduction de la radioactivité de l'algue Porphyre en fonction de la distance du point de rejet de l'usine de retraitement de Windscale, serait, pour un éloîgnement de 40 km, de l'ordre de 1 ,5 à 2,5 (Fig.4) - valeurs comparables à celles que nous avons observées à des distances analogues par rapport au site de La Hague (3,5 au sud et 2 à l'est pour les différentes espèces étudiées - à l'exception de B. balanoides).

Le facteur de réduction pour les stations situées â 100 km est de 5 à

10 par rapport a la zone proche de l'émissaire. A cette distance les niveaux

de radioactivité due au plutonium étaient, dans la plupart des cas, encore

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supérieurs â ceux attribuables aux retombées atmosphériques en milieu océanique et mesurés chez diverses espèces marines : 1,8 p C i / k g frais pour le spongiaire Clothria delicota (Cap Cod - O c é a n A t l a n t i q u e , 1 9 7 0 ) , 0 , 3 4 p C i / k g frais pour l'algue rouge Chondrus crispus et 0 , 5 7 - 1 , 3 6 p C i / k g frais pour l'algue brune Ascophyllum nodosum (Plymouth Harbor - O c é a n A t l a n t i q u e , 1971) (Noshkin et a l . , 1 9 7 1 ) , 0 , 5 8 - 0 , 7 6 p C i / k g frais pour l'algue brune Laminario saccharine (ouest de Point Loma - O c é a n Pacifique, 1973) (Hodge et a l . , 1 9 7 4 ) , 5 , 4 r-Ci/kg frais pour l'algue brune Fucus vesiculosus ( G o l f e de Finlande Mer Baltique., 1974) ( M i e t t i n e n et a l . , 1 9 7 5 ) . Au delà de 150 k m , les niveaux de radioactivité des espèces mesurées tendent à se rapprocher de ces dernières valeurs ( L . pygmaea -«- 3 p C i / k g frais : Roscoff, Brest; F . serrotus - 2 , 1 p C î / k g frais, B. bolanoides - 4 , 1 p C i / k g frais : H o n f l e u r ) .

Il apparaît que les effluents liquides de l'usine de La Hague bien que subissant une dilution très importante â la sortie de l'émissaire (10 - 10 , Lapicque 1974) ne sont pas sans influence, même 6 distance, sur la radioactivité du secteur en ce qui concerne le plutonium ; des constatation.: analogues ont été faites pour les produits de fission (Scheidhauer et a l . 1 9 7 4 ) .

En ce qui concerne la dissymétrie dans l'évolution du taux de r a d i o - a c t i v i t é des espèces de part et d'autre de la zone de rejet ( F i g . 3 ) , on peut admettre que c e l l e - c i est en rapport avec le sens général de déplacement de i'effluent dans l'aire marine proche. En e f f e t , des études précédant la mise en service de l'usine de La Hague indiquaient que I'effluent é t a i t appelé â se déplacer préférentiellement dans la direction nord - nord-ouest, puis nord-est (avec un retour possible vers le sud au moment de l'inversion des marées) et, après 2 cycles de marée, à subir un mouvement définitif vers le nord et l'axe de la Manche (Ausset, 1 9 6 9 ) . Des mesures in situ effectuées en février-mars 1975 (Murray et Kautsky 1976) ont montré une décroissance régulière de la teneur en plutonium de l'eau de mer depuis une station située au nord du cap de La Hague ( 4 9 ° 5 0 ' N , 1 ° 5 9 ' 0 ) jusqu'à une station proche Jes côtes

Danoises de la mer du Nord (56° N , 7 ° 4 5 ' E ) , cette teneur variant de _3

1 0 , 6 à 0 , 4 . 1 0 p C î / k g . La valeur la plus î l e v é e étant quinze fois supérieure â celles relevées dans l'Atlantique Nord pour les retombées atmosphériques.

Les auteurs considèrent que ce phénomène est consécutif aux rejets de l'usine.

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L ' e x a m e n de la f i g u r e 3 montre cependant que les n i v e a u x de r a d i o - a c t i v i t é due au p l u t o n i u m ne décroissent pas d'une f a ç o n r é g u l i è r e en f o n c t i o n de la distance pour la p a r t i e sud e t ouest de la zone é t u d i é e . C e t t e d é c r o i s - sance p a r a î t , en e f f e t , très r a l e n t i e dans la p a r t i e du l i t t o r a l comprise entre C a r t e r e t - P i r o u et le Cap Fréhel - ce q u i p o u r r a i t correspondre à de moins bonnes c o n d i i i o n s d ' é l i m i n a t i o n du r a d i o n u c l é i d e liées à l ' h y d r o d y n a m i q u e , aux c o n d i t i o n s de s é d i m e n t a t i o n et à la t o p o g r a p h i e de c e t t e e n c l a v e du l i t t o r a l . C e c i est à rapprocher des observations faites par G u é g u é n i a t e t a l . (1976): i l n'est pas e x c l u que les valeurs r e l a t i v e m e n t élevées de Ce + 144 1 4 4 . 1 0 6^D ^ 1 0 6 - , 1 2 5^c, . 6 0 - „ ^t, . . . .

Pr, Ru + K h , Sb et Co constatées pour les sédiments en d i f f é r e n t s points du G o l f e N o r m a n n o - B r e t o n ( C a n c a l e , St S e r v a n , Iles Chausey) résultent du même p h é n o m è n e .

E n f i n , comme nous l'avons précédemment é v o q u é , nous avons constaté que la r a d i o a c t i v i t é en p l u t o n i u m de B. balanoides n ' é v o l u a i t p a s , en f o n c t i o n de la d i s t a n c e , s u i v a n t une l o i i d e n t i q u e à c e l l e des autres espèces ( F i g . 2 ) : en s ' é l o i g n a n t du p o i n t de r e j e t , la r a d i o a c t i v i t é de ces dernières décroissait plus r a p i d e m e n t que c e l l e du c r u s t a c é . Dans l'hypothèse où les proportions des d i f f é r e n t e s formes p h y s i c o - c h i m i q u e s du p l u t o n i u m , distribuées dans l ' e n - v i r o n n e m e n t à p a r t i r de . ' é m i s s a i r e , seraient variables en f o n c t i o n de l ' é l o i - gnement, on est amené à supposer que B. b a l a n o i d e s serait apte à opérer une c e r t a i n e d i s c r i m i n a t i o n parmi ces d i f f é r e n t e s formes, ce q u i ne serait pas le cas pour les autres espèces. A l ' a p p u i de c e t t e i d é e , i l f a u t insister sur le f a i t que ce crustacé r e p r é s e n t e , parmi les organismes c h o i s i s , l ' é c h e l o n p h y l o - g é n é t i q u e le plus é l e v é : des mécanismes b i o l o g i q u e s plus évolués le r e n d r a i e n t moins dépendant de processus de f i x a t i o n de t y p e " p a s s i f " .

C O N C L U S I O N

Les données obtenues au cours de ce t r a v a i l se r a p p o r t e n t à un exemple concret de dispersion r a d i o a c t i v e c o n s é c u t i v e à des rejets en mer et paraissent d e v o i r f o u r n i r des éléments u t i l i s a b l e s en vue de l ' a p p r é c i a t i o n de la c a p a c i t é d ' a c c e p t a t i o n n u c l é a i r e d ' u n secteur l i t t o r a l d é t e r m i n é .

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Ces résultats de mesures du p l u t o n i u m p o r t a n t sur des espèces m a r i n e s , récoltées sur les rivages du C o t e n t i n et des régions voisines montrent que l ' i n f l u e n c e des rejets de l'usine de r e t r a i t e m e n t des combustibles irradiés de La Hague peut se f a i r e sentir à d i s t a n c e . I l est apparu que la d i s t r i b u t i o n du p l u t o n i u m dans la zone concernée s ' o p é r a i t de p o r t e t d ' a u t r e de l'émissaire de ' e j e t , mais sa décroissance en f o n c t i o n de la distance présente, en

i<- ion du sud et de l'ouest ( G o l f e N o r m a n n o - 3 r e t o n )^r une c e r t a i n e d i s c o n t i - l u i t é q u i peut être en rapport a v e c ies c o n d i t i o n s h y d r o l o g i q u e s et la c o n f i g u r a - t o n t o p o g r a p h i q u e de la r é g i o n .

O n notera que la v a r i a t i o n de r a d i o a c t i v i t é des é c h a n t i l l o n s en f o n c t i o n de la l o c a l i s a t i o n des stations de prélèvements p o u v a i t être d i f f é r e n t e d ' u n e espèce à l ' a u t r e . Des é t u d e s , tenant compte à la fois de la p o s i t i o n p h y l o - g é n é t i q u e des organismes et du transfert à plus ou moins grande distance de diverses formes p h y s i c o - c h i m i q u e s du p l u t o n i u m , d e v r a i e n t être poursuivies a f i n de préciser les r e l a t i o n s p o u v a n t exister entre ces J Î U X paramètres et en vue d ' a p p l i c a t i o n s au p o i n t de vue de la s u r v e i l l a n c e de l ' e n v i r o n n e m e n t m a r i n .

B I B L I O G R A P H IE

A A R K R O G , A . 1 9 7 1 . Radiological investigation of plutonium în an A r t i e marine environment. Hlth Phys., V o l . 2 0 , p p . 3 1 - 4 7 .

AUSSET, R., 1969. Rejets en mer des eaux rêsiduaires faiblement radioactives du Centre de La Hague. La houille b l a n c h e , V o l . 4 , p p . 3 8 1 - 3 9 3 . BALLADA, J . , 1967. Détermination analytique du plutonium dans l ' e n v i r o n -

nement. Rapport CEA-R-3220, 157 p p .

B O W E N , V . T . , K . M . W O N G & V . E . N O S H K I N , 1 9 7 1 . Pluronium-239 in and over the A t l a n t i c O c e a n . J . mar. Res. , V o l . 2 9 , p p . 1-10.

FRAIZIER, A . & J . C . G U A R Y , 1976. Recherches d'indicateurs biologiques appropriés au contrôle de la contamination du l i t t o r a l par le p l u t o n i u m . In "Transuranium nuclides in the e n v i r o n m e n t " , Proc. I n t . Symp.

I . A . E . A . - E . R . D . A . , San Francisco, November 1 7 - 2 1 , 1975, p p . 6 7 9 - 6 8 9 . GUARY, J . C . & A . FRAIZIER, 1975. Observations, in s i t u , sur los mécanismes

de transfert du plutonium en milieu m a r i n . Note CEA - N - 1 8 2 0 , 15 p p . G U E G U E N I A T , P . , Y . BARON et J . P . AUFFRET, 1976. N o t e sur l'évolution

de la r a d i o a c t i v i t é a r t i f i c i e l l e dans les sédiments de la M a n c h e , pendanf les années 1971-1975. Rapport CEA R-4739, 25 p p .

HARDY, E . P . , P.W. KREY & H . L . V O L C H O K , 1973. Global inventory and distribution of f a l l o u t p l u t o n i u m . N a t u r e , L o n d . V H . 2 4 1 , p p . 444-445.

H E T H E R I N G T O N , J . A . , D . F . JEFFERIES & M . B . LOVETT, 1975. Some investigations into the behaviour of plutonium in the marine e n v i r o n - ment. In "Impacts of Releases from N u c l e a r F a c i l i t i e s into A q u a t i c Environments", Proc. I n t . Symp. I .A .E . A . , O t a n i e m i , 30 June - 4 J u l y 1975, p p . 1 9 3 - 2 1 2 .

H O D G E , V . F . , F . L . H O F F M A N & F O L S O M , 1974. Rapid accumulation of plutonium and polonium on giant brown a l g a e . H l t h Phys., V o l . 27 ( 1 ) , p p . 2 9 - 3 5 .

I M A I , T. & S A K A N O U E , 1973. Content of p l u t o n i u m , thorium and p r o t a c - tinium in sea water and recent coral in the N o r t h P a c i f i c .

- 8 -

L A P I C Q U E , G , 1974. Elude de l'environnement marin d'une usine atomique et du comportement des traceurs rejetés ( c i r c u l a t i o n , d i f f u s i o n , f i x a t i o n , sédimentation). Essai de méthodologie de spectrométrie gamma st carac- téristiques des ensembles utilisés. N o t e C E A - N - 1 7 4 5 , 141 p p .

M I E T T I N E N , J . K . , T. J A A K K O L A & M . J A R V I N E N , 1975. Plutonium isotopes in aquatic foodchuins in the Baltic Sea. In "Impacts of Releases from N u c l e a r F a c i l i t i e s into Aquatic Environments", Proc. I n t . Symp.

I . A . E . A . , O t a n i e m i , 30 ⁽une - 4 Juiy 1975, p p . 1 4 7 - 1 5 5 .

MITCHELL, N . T . , 1971a. Radioactivity in surface and coastal waters of the British Isles - 1969. Technical Report FRL 7 , 33 p p .

MITCHELL, N . T . , 1971b. Radiooctivity in surface and coastal waters of the British Isles - 1970. Technical Report FRL 8 , 35 p p .

MITCHELL, N . T . , 1973. Radioactivity in surface and coastal waters of the British Isles - 1 9 7 1 . Technical Report FRL 9 , 35 p p .

M I Y A K E , Y . & S U G I M U R A , 1968. Plutonium content in the Western N o r t h Pacific waters. Pap. M e t . Geophys. Tol-yo, V o l . 19, p p . 4 8 1 - 4 8 5 . MURRAY, C . N . & H . K A U T S K Y , 1976. Plutonium and Americium values in

the N o r t h Sea and German coastal regions. Esluarine and coastal Marine Science ( j j ^ press).

? l f l 9^Q ?Â(\

NEVISSI, A . & W . R . SCHELL, 1975. Po and Pu, Pu in b i o l o g i c a l and water samples from the Bikini and Eniwetok a t o l l s . N a t u r e , L o n d . , V o l . 2 5 5 , p p . 3 2 1 - 3 2 3 .

N O S H K I N , V . E . , V . T . B O W E N , K . M . W O N G & J . C . BURKE, 1 9 7 1 . Plutonium in N o r t h A t l a n t i c Ocean organisms-ecological relationships. ] £ : Proc. 3 Symp. Rodioecology, «jak-Ridge, May 1 0 - 1 2 , 1 9 7 1 .

V o l . I I , p p . 6 8 1 - 6 8 8 .

N O S H K i N , V . E . & C . GATROUSIS, 1974. Fallout plutonium-240 and p l u t o n i u m - 2 3 9 in A t l a n t i c marine samples. Earth Planet. S c i . L e t t . , V o l . 2 2 , p p . 1 1 1 - 1 1 7 .

SCHEIDHAUER, J . , R. AUSSET, J . PLANET & R. C O U L O N , 1974. Programme de surveillance de l'environnement marin du Centre de La Hague.

In : "Population dose evaluation and standards for Man and his E n v i r o n - m e n t " . Proc. of a seminar I . A . E . A . , Portoroz, May 2 0 - 2 4 , 1974,

p p . 347-369.

Manuscrit reçu le ter février 1977

Stations de prélèvement

Espèces

Stations de prélèvement L. pyg maea C . officinalis F. serratus 19;

H . son guinea B. balanoides Stations de prélèvement

1975 1976

F. serratus 19; ^5

Brest (Pointe St M a t h i e u ) 3 , 5 + 0 , 4

Roscoff 3 , 3 + 0 , 4

Perros G u î r e c 9 , 5 + 1,2

St Q u a y Portrieux 3 2 , 8 + 4 , 1

Cap Frehel 3 7 , 4 + 4,7

Cancale 7 , 8 + 0 , 9 3 , 1 + 0 , 3 5 , 6 + 0 , 7 8 , 4 + 1 , 0

G r a n v i l l e 2 3 , 5 + 2 , 9 4 3 , 1 + 5 , 4 8 , 9 + 1,1 4 , 2 + 0 , 5 4 + 0 , 5

Pirou 3 , 9 + 0 , 4 1 0 , 2 + 1 , 2

Carteret 7 3 , 7 + 9 , 2 4 9 , 1 + 6,1 8 + 1 , 0

Siouville 333 + 4 1 , 6 1 3 2 , 7 + 1 6 , 5 4 0 , 1 + 5 , 0 2 6 , 8 + 3 , 3 1 3 , 6 + 1 , 7 Ecalgrain (La Hague) 1 7 4 , 8 + 2 1 , 8 1 9 0 , 8 + 2 3 , 8 6 9 , 4 + 8 , 6 2 3 , 4 + 2 , 9 3 6 , 6 + 4 , 5 1 7 , 5 + 2 , 1

U . v i l l e 8 0 , 6 + 1 0 , 0 2 8 , 5 + 3 . 5 1 6 , 8 + 2 , 1

Cap Levy 1 2 3 , 7 + 1 5 , 4 7 6 , 1 + 9 , 5 2 7 , 4 + 3 , 4

Réville 2 9 , 1 + 3 , 6 1 9 , 2 + 2 , 4 9 , 2 + 1 , 1

Grand camp 2 0 , 1 + 2 , 5 5 , 9 + 0 , 7

Luc sur mer 5 , 1 + 0 , 6 7 , 1 + 0 , 8 8 , 5 + 1 , 0 5 , 2 + 0 , 6

Honfleur 2 , 1 + 0 , 2 4 , 1 + 0 , 5

TABLEAU | - Radioactivité du plutonium fixé par les différentes espèces ( p C i / k g frais d'échantillon)

Espèces (campagne 1975) Valeurs retenues pour

Stations de prélèvement le tracé de la courte 1

Stations de prélèvement le tracé de la courte 1

L.pygmaea C .officinalis F.serraius H .sanguinea de la figure 3 / ] \

Cancale

13,2

13,1

Granville

12,3

Pirou

Carteret

Siouville

E cal grain (La Hague)

Urvilre 116 '

Cap Levy

Réville

Grand camp

Luc sur mer

Honf leur

TABLEAU II - Valeur relative, exprimée en pourcentages, de la radioactivité des espèces recueillies dans les différentes stations en 1975, par rapport à celle des échantillons correspondants collectés sur le site d'Ecalgrain (la valeur 100 étant arbitrairement attribuée à la radioactivité de ceux-ci).

(1) Lorsque cela était possible, la valeur retenue pour une station donnée représentait la moyenne des valeurs déter-

minées pour l'ensemble de'; espèces prélevées dans cette station.

Stations de prélèvement Valeurs retenues pour le tracé de la courbe 2 de ta figure 3 Brest (Pointe St Mathieu)

Roscoff Perros Guîrec St Quay Portrieux Cap Fréhel Granville Carteret Siouville

1,8 1,7 4,9 17,1 19,6 22,5 25,7 69,5

Ecalgrain (La Hague)

Cap Levy 39,8

Tableau III - Valeur relative, exprimée en pourcentage , de la radio-

activité de L. pygmaea recueilli dans les différentes stations en 1976,

par rapport à celle des échantillons correspondants collectés sur le site

d'Ecalgrain (la vaieur 100 étant arbitrairement attribuée à la radioactivité

de ceux-ci)

ROSCOFF

8RES1

ECALGRAmS. ^HrZZS* ^ \ A ^ p pREVILLE SfttWLLEA % (

CARTERET» % I I GRANDCAMP

y wc/Ster

PIROUI*

, , „ , „ _ . i l » CHA'SSEY J P E R R O ^ G U K E ^ . J , 4CRANÏ1LLE

S < O U A Y & J — g U p - i f « (•—»

V y^-^ ^ - " " CANCALE^>»

/T«S»FlSJfi

POINTE 4 ^ - * f St MATHIEU / V

100 Kms. • ¹

100 Kms.

- r^

• i * - . / - *

Figure 1 - Position des stations de prélèvement des échantillons

AlJCkill fflMH fS/5 o CmRiM sfteris Afeas smite Ofkfams teÎBfiBifa

a i i t i f » pypaei 1076

Km . 3S0

Figure 2 - Radioactivité spécifique en plutonium des différentes espèces, en fonction de la position géographique des stations de prélèvement

sud EUES!

Figure 3 - Evolution relative de la radioactivité en plutonium des espèces de part e t d'autre de la zone de référence f c a l g r a i n

- courbe 1 : pour l'ensemble des échantillons prélevés en 1 9 7 5 , ! . . pygmoea, C . o f f i c i n a l i s , F . serratus e t H . sanguinea

- courbe 2 : pour L . pygmaea, prélevé en 1 9 7 6 .

4

&

1

...1©

>

v

w 8 O

'a

Ji

Km

O

; \

1971

v • 1Ç70

b 1969

» & •

10 20 40 Km

NORD SUD

Figure 4 - Radioactivité spécifique en plutonium de l'algue Porphyra à proximité de l'émissaire de S e l l a f i e l d (usine de Windscale) (d'après MITCHELL 1 9 7 1 a , 1 9 7 1 b , 1 9 7 3 ) .

Achevé d'imprimer par

le CEA, Service de Documentation, Saclay Mars 1977

DEPOT LEGAL 1er trimestre Î977

La diffusion, à titre d'échange, des rapports et bibliographies du Commissariat à l'Energie Atomique est assurée par le Service de Documentation, CEN-Saclay, B.P. n° 2,

91 190 - Gif-sur-Yvette (France).

Ces rapports et bibliographies sont également en vente à l'unité auprès de la Documentation Française, 31, quai Voltaire, 75007 - PARIS.

Reports and bibliographies if the Commissariat à l'Energie Atomique are available, on an exchange basis, from the Service te Documentation, CEN-Saclay, B.P. n° 2,

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Individual reports and bibliographies are sold by the Documentation Française, 31, quai Voltaire, 75007 - PARIS.

Edité par

le Service de Documentation Centre d'Etudes Nucléaires de Saclay Botte Postale n° 2

91190 • Gif-sur- YVETTE (France)