Etude de l'interface et de l’adhésion combustible-gaine dans les réacteurs à eau pressurisée

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HAL Id: cea-02434011

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Etude de l’interface et de l’adhésion combustible-gaine

dans les réacteurs à eau pressurisée

C. Ciszak, L. Fayette, S. Chevalier

To cite this version:

C. Ciszak, L. Fayette, S. Chevalier. Etude de l’interface et de l’adhésion combustible-gaine dans les réacteurs à eau pressurisée. 48èmes Journées d’Etude sur la Cinétique Hétérogène (JECH), Mar 2017, Compiègne, France. �cea-02434011�

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16/03/2017

ÉTUDE DE L’INTERFACE ET DE L'ADHÉSION

COMBUSTIBLE-GAINE DANS LES REACTEURS A EAU PRESSURISÉE

Clément CISZAK a_{, Laurent FAYETTE}a_{, Sébastien CHEVALIER}b

a_{: CEA Cadarache, DEN/DEC/SA3C/LEMCI, 13108 Saint-Paul-lez-Durance.}

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Contexte _& Stratégie

Avancement &

Perspectives

| PAGE 2

Réacteur à eau pressurisée (REP)

Assemblage combustible Crayon combustible

Gaine (alliage de Zr) Pastille (UO2 ou (U,Pu)O2) Zircone “externe” Gaine Zircone “interne” Combustible 1 mm

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Contexte _& Stratégie

Avancement &

Perspectives

Même zone après attaque H2SO4 - H2O2

Micrographie optique Gaine Zircone interne Combustible Contact Adhérence Transferts thermiques Comportement mécanique • Influence de l’adhésion combustible-gaine sur

le comportement des crayons :

• Travaux précédents [1] :

[1] Contribution à la modélisation du couplage mécanique/chimique de l’évolution de l’interface

pastille-gaine sous irradiation, J-B. MINNE, Thèse de Doctorat, Dijon, 2013. • Problématique :

(5)

Contexte & Stratégie Avancement Conclusion & Perspectives | PAGE 4

Réactivité des matériaux hors réacteur

[2-4]

• Oxydation marquée du Zr par l’UO₂ seulement en condition sur-stœchiométrique

UO_2,00 Zr x250 400°C / 13872 h / 345 bars He UO_2,00 Zr x250 825°C / 17,5 h / Ar UO_2,10 Zr x250 825°C / 17,5 h / Ar [2] M. W. Mallett, A. F. Gerds, A. W. Lemmon, and D. L. Chase, The kinetics of the zirconium-uranium dioxide reaction, BMI-1028, 1955.

[3] A. W. Lemmon, A. F. Gerds, J. W. Droege, M. W. Mallett, The zirconium-uranium dioxide reaction, BMI-1210, 1957. [4] L. N. Grossman and D. M. Rooney, Interfacial reaction between UO2 and Zircaloy-2, GEAP-4679, 1965.

• Physiques / Chimiques / Mécanique

Origines potentielles de l’adhésion

[5,6]

[5] M. Aufray, Adhésion et adhérence des Matériaux, Fascicule de cours INP-ENCIACET, 2009.

[6] D.E. Packham, Theories of Fundamental Adhesion, in: L.F.M. da Silva, A. Öchsner, R.D. Adams (Eds.), Handb. Adhes. Technol., Springer Berlin Heidelberg, 2011: pp. 9–38.

ZrO₂ α-Zr(O)

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Contexte & Stratégie Avancement Conclusion & Perspectives BU croissant Ilots de zircone 1 Couche de zircone 2 Liaison combustible-gaine 3

Description phénoménologique de l’adhésion combustible-gaine en réacteur

BU : Burnup (ou Taux de combustion)

BU = 𝑬𝒏𝒆𝒓𝒈𝒊𝒆 𝒕𝒐𝒕𝒂𝒍𝒆 𝒍𝒊𝒃é𝒓é𝒆 𝒑𝒂𝒓 𝒍𝒂 𝒇𝒊𝒔𝒔𝒊𝒐𝒏_{𝒎𝒂𝒔𝒔𝒆 𝒊𝒏𝒊𝒕𝒊𝒂𝒍𝒆 𝒅𝒆 𝒎é𝒕𝒂𝒍}

10 𝑮𝑾𝒋. 𝒕𝑼−𝟏 ≈ 1 an en réacteur

𝐺𝑊𝑗. 𝑡_𝑈−1 _𝐺𝑊𝑗

𝑡_𝑈

(7)

Contexte & Stratégie Avancement Conclusion & Perspectives | PAGE 6 • Caractérisation fine de l’interface sur échantillons irradiés en REP

• Etude à effets séparés sur matériaux modèles hors irradiation • Etude à effets séparés sur matériaux modèles sous irradiation

Détermination des mécanismes physico-chimiques

• Quantification de l’adhérence

Caractérisation mécanique de l’accrochage

• Caractérisation fine de l’interface sur échantillons irradiés en REP

• Etude à effets séparés sur matériaux modèles hors irradiation • Etude à effets séparés sur matériaux modèles sous irradiation

SEM Microscopie optique STEM Zircone interne EPMA Spectroscopie Raman Elémentaire Structurale Morphologiques

(8)

Avancement & Stratégie Contexte & Perspectives | PAGE 7 Avant attaque chimique sélective du combustible

Après attaque chimique sélective du combustible

Interface fortement circonvoluée

Coupe biaise d’un échantillon à 54 GWj.t

_U-1

_[7]

Zircaloy-4 ZrO₂ Combustible

Zircone “Intacte” Zircone affectée par les PF Précipité

intermétallique

Précipité gazeux

Microscopie optique

• Contribution mécanique à l’adhésion zircone-combustible

(9)

Avancement & Stratégie Contexte & Perspectives | PAGE 8 Zy-4 α-Zr (O) ZrO2 Combustible

Profils élém. à l’interface combustible-gaine sur un échantillon à 54 GWj.t

_U-1

_[7,8]

EPMA

[8] C. Ciszak et al., Micro-Raman analysis of the fuel cladding interface in a high burnup PWR fuel rod, 2017, J. Nucl. Mater. (en cours de publication).

(10)

Avancement & Stratégie Contexte & Perspectives Zo n e 1 Zo n e 2 Zo n e 3 Zon e 4 10 µm Spectroscopie Raman

Profil Raman à l’interface combustible-gaine sur un échantillon à 54 GWj.t

_U-1

_[7,8]

ZrO₂ Combustible

Zy-4 Spectres caractéristiques

Zone 4 : UO2 (cubique centré )

Zone 3 : β-ZrO₂ (quadratique )

Zone 2 : α-ZrO2 (monoclinique )

Zone 1 : β’-ZrO₂ (quadratique endommagée )

• Stratification cristallographique de la couche de zircone

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Avancement &

Stratégie

Contexte &

Perspectives

Gradient de produits de fission

EPMA

Zy-4

ZrO

₂

UO

₂ | PAGE 10 Raman β ’-ZrO 2 q u a d ra tiq u e end o mma g ée α -ZrO 2 m o n o clin iq u e β -ZrO 2 q u a d ra tiq u e UO 2 cu b iq u e SEM

(12)

Avancement &

Stratégie

Contexte &

Perspectives

Métal ZrO2 Combustible

SEM - FIB - STEM

Sélection de la zone

Abrasion et extraction

Soudage et amincissement

ZrO₂

UO₂

Extraction d’une lame mince de l’échantillon à 54 GWj.t

_U-1

_[7]

(13)

Avancement & Stratégie Contexte & Perspectives | PAGE 12 Zircone “intacte” Zircone affectée

par les PF Liaison zircone-combustible _{sans circonvolutions}

Ruptures cohésives

Coupe transverse d’un échantillon à 37 GWj.t

_U-1

_[7]

_Microscopie optique

(14)

Avancement & Stratégie Contexte & Perspectives Zy-4 α-Zr (O) ZrO2 Combustible

Profils élémentaires à l’interface combustible-gaine sur un échantillon à 37 GWj.t

_U-1

EPMA

(15)

Avancement & Stratégie Contexte & Perspectives Raman EPMA | PAGE 14

Coupe transverse d’un échantillon à 37 GWj.t

_U-1

Gradient de produits de fission

Zy-4

ZrO

₂

UO

₂

SEM

Liaison zircone-combustible sans circonvolutions

(16)

& Perspectives Etat de l’art & Stratégie Contexte Avancement

Scénario de germination et croissance de la zircone interne

Conclusion

1 4 métal combustible 3 métal zircone 5

Mise en contact progressive du combustible (gonflement et dilatation thermique) avec la gaine (fluage interne) à faible BU.

2 métal combustible zircone 1 PF

Fissions → « libération d’O » → sur-stœchiométrie de l’UO₂

Effet tampon local de la gaine → germination localisée d’oxyde sous forme d’ilots Zone d’influence des PF → défauts d’irradiation → cinétique d’oxydation rapide

2

Au-delà de la portée des PF → couche de zircone exempte de défauts d’irradiation

→ retour à un régime cinétique d’oxydation classique (plus lent qu’initialement)

4

Instabilité interfaciale entre zircone et combustible → évolution morphologique progressive → interpénétration des 2 composés

5

3 Croissance des ilots d’oxyde → développement d’une couche d’oxyde continue Zone d’influence des PF → défauts d’irradiation → cinétique d’oxydation rapide

métal zircone combustible combustible RIM métal combustible zircone

(17)

& Perspectives Etat de l’art & Stratégie Contexte Avancement | PAGE 16

Origines de l’adhésion entre le combustible et la gaine

Conclusion

Liaison chimique

Liaison iono-covalente interfaciale ?

Adhésion zircone-combustible

Circonvolutions interfaciales

Renforcement mécanique progressif Données

• Développement progressif de circonvolutions interfaciales entre le combustible et la zircone à burnup croissant

• Adhésion effective sans

circonvolutions • Ruptures cohésives dans le combustible dès les premières adhésions

Théories de l’adhésion Mécanique Ancrage physique Physiques Liaisons de VdW Liaisons H O H O H O H O H Keesom dipôle / dipôle Debye

dipôle / dipôle induit

London

dipôle induit / dipôle induit

Chimiques

Liaisons métallique Liaisons iono-covalente

Cu Ni Zr Zr O O O O Zr Zr U U O O O O U U

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& Perspectives Etat de l’art & Stratégie Contexte Avancement Zircone interne EPMA Elémentaires Structurales SEM

Morphologiques Microscopie _optique STEM

Mécanique

Perspectives : caractérisations complémentaires

Spectroscopie Raman DRX EBSD TEM EDS SAED Nano-indentation µ-dureté Non-adaptée SIMS

Etude de l'interface et de l’adhésion combustible-gaine dans les réacteurs à eau pressurisée

Etude de l’interface et de l’adhésion combustible-gaine

dans les réacteurs à eau pressurisée

ÉTUDE DE L’INTERFACE ET DE L'ADHÉSION

COMBUSTIBLE-GAINE DANS LES REACTEURS A EAU PRESSURISÉE

Réactivité des matériaux hors réacteur

Origines potentielles de l’adhésion

Description phénoménologique de l’adhésion combustible-gaine en réacteur

Coupe biaise d’un échantillon à 54 GWj.t

_[7]

Profils élém. à l’interface combustible-gaine sur un échantillon à 54 GWj.t

_[7,8]

Profil Raman à l’interface combustible-gaine sur un échantillon à 54 GWj.t

_[7,8]

Zy-4

ZrO

UO

Extraction d’une lame mince de l’échantillon à 54 GWj.t

_[7]

Coupe transverse d’un échantillon à 37 GWj.t

_[7]

Profils élémentaires à l’interface combustible-gaine sur un échantillon à 37 GWj.t

Coupe transverse d’un échantillon à 37 GWj.t

Zy-4

ZrO

UO

Conclusion

Conclusion

Perspectives : caractérisations complémentaires

Merci de votre attention

Remerciements

LEMCI, LCU, LIEN, LLCC, LAMIR (Cadarache)

LMPA (Marcoule)

LE (Pierrelatte)

CEMHTI (Orléans)

LECI, LA2M (Saclay)

ICB (Dijon)

LEPMI (Grenoble)