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schémas de calcul pour la modélisation des
échauffements photoniques dans les dispositifs
expérimentaux du futur réacteur d’irradiation
technologique Jules Horowitz (RJH)
David Blanchet
To cite this version:
UNIVERSITÉ BLAISE PASCAL
(U.F.R. de Re her he S ientique etTe hnique)
ECOLE DOCTORALE DES SCIENCES FONDAMENTALES
N178
THÈSE
Présentée pour obtenirle gradede
DOCTEUR D'UNIVERSITÉ
(Spé ialité : Physiquedes réa teurs)
PAR
David BLANCHET
Diplmé d'Etudes Approfondies
Développements méthodologiques et quali ation de s hémas de al ul pour
la modélisation des é hauements photoniques dans les dispositifs
expérimentaux du futur réa teur d'irradiation te hnologique Jules Horowitz
(RJH)
Soutenue publiquement le6 juin 2006,devant la ommission d'examen :
M.AbdelMjid NOURREDDINE Président etRapporteur
M.Cheikh DIOP Rapporteur
M.Alain SANTAMARINA Examinateur
M.Pierre HENRARD Dire teur de thèse
M.Ni olas HUOT Co-Dire teurde thèse
M.Mi helBOYARD Responsable AREVA-TA
M.Loï TILLARD Invité
positifsexpérimentauxdu futur réa teur d'irradiation te hnologique Jules Horowitz (RJH). La forte puissan e
nu léairespé iqueproduite(460kW/l) induitdesuxphotoniquesintenses quiprovoquentdes é hauements
etdes gradients detempératureimportants,qu'il est né essaire de maîtriserdès la on eption. Or, les al uls
d'é hauementssontpénaliséspardesin ertitudesrédhibitoiresestiméesàunevaleurenveloppeetmajorantede
30%(2
σ
)provenant desla unesetin ertitudesdesdonnéesd'émission gammaprésentesdanslesbibliothèquesdedonnéesnu léairesdebase.LeprogrammeexpérimentalADAPhviseàréduire esin ertitudes.Desmesures
pardéte teursthermolumines ents(TLD)etpar hambred'ionisationsontréaliséesdanslesmaquettes ritiques
EOLE (MOX) et MINERVE (UO2). L'interprétation rigoureuse de es mesures né essite des développements
spé iques baséssurdes simulationsMonte-Carlo detransport ouplé neutron-gammaetgamma-éle tron. Les
développementsee tuéssesingularisentnotammentparlamodélisationdephénomènesde avitésetd'émissions
gammaretardéspardé roissan edesproduitsdession.Les omparaisons al ul-mesureontpermisd'identierun
biaissystématiqueC/E=0.72 onrmantunetendan edes al ulsàsous-estimerlamesure.Uneméthode
d'ajus-tement Bayésienneaété développéean deré-estimerles prin ipales omposantesde l'é hauementgammaet
detransposer les résultats obtenus auxdispositifs du RJH dansdes onditions dereprésentativités lairement
dénies.Cettethèseapermisderéduiresigni ativementlesin ertitudessurladéterminationdesé hauements
gammade30%à15%(2
σ
).Mots- lés:RJH.Dispositifsexpérimentaux.Modélisation.E hauementsgamma.TLD.Chambred'ionisation.
Cavités.Bayès.Ré-estimation.
Abstra t
Theobje tiveofthisthesisistodevelopthemodellingofthenu learheatingoftheexperimentaldevi esof
thefutureJulesHorowitzmaterialtestingrea tor(JHR).Thestrongspe i nu learpowerprodu ed(460kW/l),
indu esintensephotoni uxeswhi h auseheating and large gradientsintemperature,that it is ne essaryto
ontrolbythedesign.However, al ulationsofheatingarepenalizedbytheverylargeun ertaintiesestimatedat
avalueofabout30%(2
σ
) omingfromthegapsandun ertaintiesofthedataofemissiongammapresentinthelibrariesofbasi nu leardata.TheexperimentalprogramADAPhaimsatredu ingtheseun ertainties.
Measure-mentsby thermolumines entdete tors(TLD)and ionisation hamberare arried out inthe riti al assemblies
EOLE (MOX)and MINERVE(UO2). Therigorous interpretation of thesemeasurementsrequires spe i
de-velopments based onMonte-Carlo simulationsof oupled neutron-gamma and gamma-ele tron transport. The
developments arried out are madedierent inparti ularby themodelling of avitiesphenomenaand delayed
gammaemissionsbyde reaseofthessionprodu ts.The omparisons al ulation-measurementmadeitpossible
toidentifyasystemati bias onrmingatenden yof al ulationsto underestimatemeasurements.A Bayesian
methodofadjustmentwasdevelopedinordertore-estimatetheprin ipal omponentsofthegammaheatingand
totransposetheresultsobtainedtothedevi esoftheJHR,under onditions learlyanddenitelyrepresentative.
Thisthesismadeitpossibletoredu esigni antlytheun ertaintiesonthedeterminationofthegammaheating
from30%to15%(2
σ
).Keywords:JHR.Experimentaldevi es.Modelling.Gammaheating.TLD.Ionisation hamber.Cavities.Bayesian.
Cetravaildethèses'estdéroulé auServi edePhysiquedesRéa teursetduCy ledu Centre
d'Etudes Nu léaires de Cadara he,dans les lo aux du Laboratoire de Projets Nu léaires.
J'ex-prime i i toute ma gratitude à Messieurs Alain Zaetta et Jean-Paul Grouiller, su essivement
hefs duSPRC, etMonsieurBrunoMaugard hef du LPN,qui m'ont en ouragé etpermis
d'ef-fe tuermathèse dansd'ex ellentes onditions.
Jetiensaussiàremer ierMonsieurGuyWillermozsansquitout elan'auraitpasétépossible:
toutd'abord il m'a en adré durant monstage de DESS en mathématiques appliquées au LPN
etensuiteilm'a a ordé sa onan een meproposant d'ee tuer ette thèse.
J'exprime toutemare onnaissan eà MonsieurPierre Henrardquia a epté dediriger ette
thèse et qui m'a fait onan e. Il s'est montré très disponible et ses remarques pertinentes et
onstru tivesm'ont toujours ététrès protables.
Je remer ie haleureusement Monsieur Ni olas Huot, ingénieur au CEA et o-dire teur de
ette thèse : il m'a onstamment guidé et onseillé. J'ai largement proté de son expérien e et
desondévouement sans faille. Jelui dois beau oup.
MessieursSébastien Czerne ki et Mi helBoyard,ingénieurs à AREVA-TA m'ont également
en adréetguidé enfaisant preuve d'unegrande disponibilité, qu'ilsen soient remer iés.
Je tiensàremer iervivementMonsieurAbdelMjid Nourreddine, professeuràl'université de
Strasbourg etMonsieurCheikh Diop duCEA Sa laypour m'avoir faitl'honneur des'intéresser
à e travail etpour avoira epté d'enêtre lesrapporteurs.
Un grand mer i également à Monsieur Alain Santamarina, dire teur de re her he au CEA,
àMonsieur Loï Tillard, ingénieur à AREVA-TA, età MonsieurLudo Vermeeren, ingénieur au
Centre d'EtudeNu léaire de Mol(Belgique), qui sesont intéressésà montravail et ont a epté
defaire partie de ette ommission d'examen.
Je remer ie aussi pour leur fru tueuse ollaboration Mesdames Muriel Antony et Valérie
Laval ainsique MessieursPatri k Blaise, Jean-Pas al Hudelot, Alain Ro he et HuguesServière
duServi e dePhysique Expérimentale du CEACadara he.
Enn, qu'il me soit permis d'adresser mes remer iements à l'ensemble des membres du
La-boratoire deProjetsNu léaires, à l'équipe AREVA-TA desEtudes Physiques duRJHet à tout
Introdu tion 1
Partie I Introdu tion à la modélisation du transport des parti ules et des
é hauements nu léaires 3
Chapitre 1
Généralités sur les équations de transport et d'évolution
1.1 Dénition desse tions e a esd'intera tions . . . 6
1.2 Bibliothèques de donnéesnu léaires auformat ENDF . . . 6
1.3 Le transportdesparti ulesneutres . . . 7
1.3.1 L'équation de Boltzmann . . . 7
1.3.2 Le phénomène d'autoprote tion . . . 9
1.3.3 La méthodede Monte-Carlo . . . 10
1.3.4 La méthoded'atténuation en ligne droite . . . 10
1.4 Notions surletransportdesparti ules hargées . . . 11
1.5 Equations d'évolution . . . 12
1.5.1 Solutions analytiques . . . 13
1.6 Aperçugénéral desméthodesde résolution etdes odesde al ulasso iés . . 15
Chapitre 2 Etat et limitations de la modélisation des dommages dans les matériaux 2.1 Les défauts ristallins . . . 18
2.2 Vieillissementetendommagement desmatériauxspé iquesdes entrales nu- léaires . . . 19
2.2.1 Vieillissement thermiqueetmé anique . . . 19
2.2.2 Vieillissement sousirradiation . . . 19
2.3.1 Notion dedpa . . . 21
2.4 fragilisationsousirradiation :mé anique dela rupture . . . 23
2.5 Importan e delamaîtrise des onditions d'é hauement . . . 24
Chapitre 3 Modélisation des é hauements nu léaires 3.1 Notion deKERMA . . . 26
3.2 Lesé hauements neutroniques. . . 27
3.2.1 Le KERMAneutron . . . 27
3.2.2 Limites inématiques . . . 27
3.3 Lesé hauements photoniques . . . 30
3.3.1 Lesémissions gamma . . . 31
3.3.2 Lesintera tions photo-atomiques . . . 31
3.3.3 Intera tions des parti ules hargées . . . 34
3.3.4 Les oe ientsd'absorption etdetransfert d'énergiemassique . . . . 35
3.3.5 Analysephysique dudépt d'énergie . . . 37
3.4 In ertitudes surles émissionsphotoniques . . . 42
3.4.1 Formalisme ENDF etnotationsphysiques . . . 42
3.4.2 Analysedesdonnées de ovarian e disponibles . . . 43
3.4.3 Emissionsgamma par ssion . . . 44
3.4.4 Emissionsgamma par apture radiative . . . 48
3.4.5 Etatde l'artdesmodèles théoriquesetsemi-empiriques . . . 51
Partie II Le futur réa teur de re her he Jules Horowitz (RJH) 55 Chapitre 4 Présentation du futur réa teur d'irradiation te hnologique RJH 4.1 Situationdesréa teurs de re her he . . . 58
4.2 Lesspé i itésdu RJH . . . 59
4.3 Lesprin ipalesoptions de on eptiondu RJH. . . 60
4.3.1 Calendrierdu projet . . . 61
4.3.2 Vued'ensembledu réa teur . . . 62
4.3.3 Le ÷ur. . . 62
4.3.4 Le rée teur . . . 66
4.3.5 L'assemblage ombustible . . . 68
4.3.9 Performan es générales . . . 76
Chapitre 5 Développement des s hémas de al ul neutronique et photonique du RJH 5.1 Obje tifsdus hémade al ulHORUS3D . . . 80
5.2 Le s héma de al ulneutronique . . . 81
5.2.1 Des ription dumaillage . . . 82
5.2.2 S hémade transport"double niveau" . . . 82
5.2.3 Evolution desmilieux . . . 86
5.2.4 Validation du s hémaHORUS3D/N . . . 86
5.3 Le s héma de al ulphotonique . . . 91
5.3.1 Des ription dus hémaHORUS3D/P . . . 91
5.3.2 Homogénéisation spatiale desspe tres sour es . . . 92
5.3.3 Validation du s hémaHORUS3D/P . . . 92
5.4 Les Programmesexpérimentaux de quali ation . . . 96
5.4.1 Le programme VALMONT (Validation du ombustible ALuminium-MOlybdène pour laNeuTronique) . . . 96
5.4.2 Le programme AMMON . . . 97
5.4.3 Le programme ADAPh . . . 97
Partie III Le programme expérimental ADAPh 99 Chapitre 6 Etude de faisabilité des expérien es ADAPh 6.1 Rappeldu ontexte etobje tifsdesmesures . . . 102
6.2 Contraintes duprogramme . . . 102
6.2.1 Choix deste hniques demesure . . . 102
6.2.2 Des ription duréa teur EOLE . . . 103
6.2.3 Des ription duréa teur MINERVE . . . 105
6.3 Calendrier duprojet . . . 109
Chapitre 7 Prin ipe physique des mesures par TLD et hambre d'ionisation 7.1 Prin ipe physique desmesurespar TLD . . . 112
7.1.2 Des ription phénoménologiquede lathermolumines en e . . . 112
7.1.3 Problématique des hampsmixtes . . . 116
7.2 Des riptiondes TLD. . . 118
7.2.1 Prin ipe dele ture desTLD . . . 119
7.2.2 Lois de hauage adoptées . . . 121
7.2.3 Réponseen fon tionde ladoseabsorbée . . . 123
7.2.4 Réponsedes TLD en fon tion de l'énergie etde laqualité des rayon-nements. . . 124
7.2.5 Inuen esdiverses . . . 125
7.2.6 Cara téristiques du onditionnement desTLD utilisés . . . 125
7.3 Prin ipe physique desmesures par hambre d'ionisation . . . 127
7.3.1 Problématique des hampsmixtes . . . 127
7.3.2 Des ription dela hambred'ionisation . . . 128
7.4 Problématique desphénomènesde avité . . . 129
7.4.1 Modèles déterministes de al ul des orre tionsde avités . . . 129
Chapitre 8 Réalisation des expérien es ADAPh 8.1 Etalonnage desdéte teurs . . . 136
8.1.1 Etalonnage desTLD. . . 136
8.1.2 In ertitudesur la ara térisationindividuelledes TLD . . . 140
8.1.3 In ertitudesur l'étalonnage . . . 141
8.1.4 Interprétation del'étalonnage desTLD . . . 143
8.1.5 Etalonnage de la hambreàionisation . . . 144
8.2 Réalisationdesmesures en réa teurpar TLD . . . 144
8.2.1 Mesuresde bruitde fond gammadans le ÷ur . . . 144
8.2.2 Lesexpérien esd'irradiations . . . 146
8.2.3 In ertitudesur lamesureen réa teur . . . 150
8.2.4 Synthèse . . . 152
8.2.5 Validationdes estimations d'in ertitude . . . 153
8.3 Réalisationdesmesures par hambre àionisation dansleréa teurMINERVE 153 Chapitre 9 Développement d'uns hémade al ulde référen epourl'interprétation des expérien es ADAPh 9.1 Modélisation desphénomènesde avité . . . 157
9.1.3 Corre tions de avitéde la hambre d'ionisation . . . 165
9.2 Cal ul desdébits de dosedûs auxémissions promptes . . . 166
9.2.1 Dénition d'un motif simple représentatif du ÷ur pour des études paramétriques . . . 166
9.2.2 Cal uls en régimestationnaire danslagéométrie omplète du ÷ur . 168 9.3 Cal ul desdébits de dosedûs auxémissions retardées . . . 176
9.3.1 Interprétationdesmesures . . . 176
9.3.2 Cal uls des sour esdegamma retardés . . . 178
9.3.3 Cal uls de transportetde débitde dosedesgamma retardés . . . 178
9.3.4 Prin ipales ontributions desproduits dession . . . 182
9.4 Cal ul desdébits de dosedûs auxneutrons . . . 185
9.4.1 Corre tion de doseneutron . . . 185
9.4.2 Fa teurs dekerma neutron . . . 187
9.4.3 Détermination des orre tionsneutroniques pour la hambre d'ionisa-tion . . . 190
9.5 Résultats etin ertitudes de al ul . . . 191
9.5.1 Evaluationdesin ertitudes de al ul . . . 191
9.5.2 Résultats de al uletin ertitudes . . . 194
9.6 Comparaisons al ul-mesure . . . 197
9.6.1 Traversesaxialespar hambresà ssions . . . 197
9.6.2 Comparaisons al ul-mesure de traverses axiales sur le réa teur MI-NERVE. . . 199
9.6.3 Comparaison al ul-mesuredesdosesgammaintégralesdansEOLEet MINERVE . . . 200
9.6.4 Comparaison al ul-mesuredes dosesretardées dansMINERVE . . . 204
9.7 Synthèse . . . 205
Chapitre 10 Ré-estimation des é hauements gamma dans le ÷ur RJH 10.1 In ertitudes systématiqueset aléatoires . . . 208
10.2 Prin ipe desétudes de sensibilité . . . 208
10.2.1 Méthode desperturbations . . . 209
10.2.2 Méthode dire te . . . 211
10.3 Les méthodesd'ajustement desdonnées nu léaires de base . . . 211
10.3.2 Analysedu problèmed'ajustement . . . 213
10.3.3 Formulation linéaire . . . 214
10.3.4 Formulation nonlinéaire . . . 217
10.3.5 Lesétudes dereprésentativité . . . 217
10.4 Méthodologied'ajustementappliquéeauxparamètresma ros opiquesde l'é hauf-fement photonique . . . 220
10.5 Méthode généralede ré-évaluation desé hauementsgamma dansle RJH . . 223
10.5.1 Etudesde sensibilitéspour diérentsdispositifsetdiérentes ongu-rations . . . 223
10.5.2 Synthèse desrésultats . . . 226
10.6 Re ommandationspourlaré-évaluationdesé hauements gammadansleRJH230 10.6.1 Re ommandations parti ulières pour les dispositifs hou a isolés et hou a groupés. . . 230
10.6.2 Re ommandations générales . . . 230
Con lusion 233
Annexe A
Rappels de régression linéairesimple 237
Bibliographie 241
Table des gures 249
Les études du omportement des matériaux et des ombustibles nu léaires onstituent un
axe majeur de re her he à la fois pour le soutien aux entrales nu léaires en fon tionnement
(meilleure exploitation des ombustibles, résistan e a rue des matériaux...) maisaussi pour le
développement deste hnologies né essaires à la on eption de réa teurs nu léaires dufutur qui
permettront notamment d'optimiser les ressour es naturelles et de produire moins de dé hets.
A tuellement, en Europe, laplupart desinstallations de re her he, telles que leréa teur
d'irra-diationte hnologiqueOSIRISàSa lay,ontété onstruitesdanslesannées 60,sont vieillissantes
etnepourront êtreexploitées audelàde 2010.Dans laperspe tive durempla ement d'OSIRIS,
leprojetde onstru tion d'unnouveau réa teur expérimental Européen, appelé Réa teur Jules
Horowitz(RJH),se ara térisepardesaméliorationsimportantesentermesdeperforman es,de
apa itéexpérimentale etdeexibilité, desorte qu'ilpuisserépondreauxobje tifsde re her he
despro hainesdé ennies.Eneet,asso iéaudéveloppement delasimulationnumérique, e
nou-veauréa teurd'irradiationte hnologiqueserévèleraindispensablepourpermettre d'ee tuerun
sautte hnologiquedansla ompréhensiondesphénomènessous irradiationetpourpasserd'une
appro he des riptive àune appro he prédi tive etanalytique.
Pour atteindre les performan es requises, la on eption de e réa teur se distingue par la
priseen omptedire tedesdispositifs expérimentaux tantdupoint devuedeleurimpa tsurle
omportementneutroniquedu ÷urquedes ara téristiquesqu'ilsprésentententermes
d'é hauf-fementsnu léaires,dedosesreçuesoudedommagessubis.L'obje tifde ettethèseestdequalier
lamodélisationdesé hauementsphotoniques quiinterviennent auniveau desdipositifs
expéri-mentaux duRJH. Eneet, laforte puissan enu léaire spé iqueproduite par le ÷ur duRJH
(460kW/l) induit des niveaux de ux photoniques importants qui ontribuent à l'essentiel (de
l'ordre de 90%) de l'é hauement nu léaire total (neutronique plus photonique) des matériaux
de stru tures non ssiles et en parti ulier des dispositifs expérimentaux. La détermination des
é hauements nu léaires fournit lesparamètres qui sont àlabasedes al ulsde thermiquedont
l'objetestd'établirdesniveauxdetempérature.L'enjeuestsurtout demaîtriserlesgradientsde
températureauniveaudesé hantillons dematériauxirradiésdetellesortequel'onpuisse
garan-tirdestransitionsdephase(du tile-fragilepar exemple)uniformesetquelesexpérien esfutures
de ara térisation des matériaux sous irradiation qui seront menées puissent être orre tement
onçues,réaliséesetinterprétées.
Les méthodes utilisées a tuellement et les s hémas de al ul asso iés pour la modélisation
desé hauements nu léaires sont disparates et ne rendent ompte que de phénomènes partiels,
généralement sans ouplagesde parti ules.L'enjeude ette thèseestde développeret demettre
en ÷uvre des s hémas de al uls pouvant répondre de façon pertinente au problème omplexe
Ce mémoire est organisé en trois parties et omprend dix hapitres :la première partie est
uneintrodu tionthéorique etgénéralequi présentele ontexte,laproblématique etles on epts
né essairesàlamodélisationdesé hauementsnu léaires.Le premier hapitre dénitles
prin i-pales notions relativesà lamodélisation dutransportdes parti uleset de l'évolution isotopique
temporelle desmilieuxirradiés. Le deuxième hapitre met enéviden e l'importan e de la
déter-mination des é hauements nu léaires dans le adre de la modélisation des dommages dansles
matériauxsousirradiation. Letroisième hapitre dénitles on eptsné essairesetlesproblèmes
liésà lamodélisationdesé hauements nu léaires.
La deuxième partie, onstituée des hapitres 4 et 5, présente les ara téristiques générales
et les hoix te hnologiques réalisés lors des études de dénition et de développement pour la
on eption duRJH. Pour réaliser es études,le maître d'÷uvre dispose du formulaire de al ul
HORUS3Dquiestun ensemble ohérent d'outilsdéveloppés,validésetqualiés enneutronique,
photoniqueetthermohydraulique. L'utilisationde e formulaire, onstituédes hémas de al ul,
imposedesexigen esfortesvisàvisdelapré isiondesrésultatsetdelaabilitédesin ertitudes
asso iées.L'in ertitude asso iée àla détermination desé hauements gamma estestimée à une
valeur enveloppe de l'ordre de 30% (2
σ
) et provient essentiellement d'une mé onnaissan e desdonnées d'émission photonique et de la unes dans les bibliothèques de données nu léaires de
baseutilisées.Cettein ertitude, quirestaita eptablepour laphasedesétudes dedénition, se
révèlein ompatible ave lesobje tifsde on eptionxés parle ahier des hargespour laphase
des études de développement. En eet, la prise en ompte des in ertitudes d'une façon trop
onservative onduità dessur-dimensionnements dépendant deleurs valeursetde laper eption
des risques au moment des hoix te hniques. Dans e ontexte, le programme ADAPh a été
déni pour onstituer une base expérimentale solide servant de référen e pour la quali ation
des s hémas de al ul dédiés à la modélisation des é hauements photoniques au niveau des
dispositifs expérimentaux du RJH. L'obje tif des mesures ADAPh est de quantier et réduire
l'in ertitude sur la détermination des é hauements photoniques pour la ramener à une valeur
a eptable de15% (2
σ
).La troisième partie est onsa rée au programme expérimental ADAPh. Le hapitre six
pré-sentelesétudesdefaisabilité,les hoixte hniquesretenusetlesobje tifsxéslorsdeladénition
duprogrammeADAPh.Ils'agitd'établirdesmesuresdedosegammaàl'aidededéte teurs
ther-molumines ents(TLD) etd'une hambreà ionisationdanslesréa teurs expérimentauxde type
maquette ritiqueEOLE etMINERVE à Cadara he. Le hapitre sept est onsa réà la
des rip-tion des prin ipes physiques des mesures ee tuées par les TLD et la hambre d'ionisation. Le
hapitre huit présente l'ensemble des expérien es réalisées, le proto ole expérimental et les
ré-sultatsdesmesures.Le hapitre neufdé ritl'ensembledes al ulsee tuéspourl'interprétation
de esmesuresetdonne les omparaisons al ul-mesure. Pour terminer,le hapitre dixprésente
la méthodologie d'ajustement développée pour latransposition auRJH desrésultats obtenus à
Introdu tion à la modélisation du
transport des parti ules et des
Généralités sur les équations de
transport et d'évolution
Sommaire
1.1 Dénitiondes se tionse a es d'intera tions . . . 6
1.2 Bibliothèquesde donnéesnu léairesau format ENDF . . . 6
1.3 Le transport des parti ules neutres . . . 7
1.3.1 L'équationdeBoltzmann . . . 7
1.3.2 Lephénomèned'autoprote tion . . . 9
1.3.3 LaméthodedeMonte-Carlo . . . 10
1.3.4 Laméthoded'atténuationenlignedroite . . . 10
1.4 Notionssur letransport des parti ules hargées . . . 11
1.5 Equationsd'évolution . . . 12
1.5.1 Solutionsanalytiques . . . 13
Ce hapitreest onsa réàladénitiondesse tionse a esd'intera tion,àuneprésentation
sommaire desbibliothèques de données nu léaires de base, età quelquesgénéralités on ernant
leséquationsdutransportdesparti ulesetleséquationsd'évolution des ompositionisotopiques
desmatériauxsousirradiation.Lesdiérentesapproximationsetméthodesderésolutionutilisées
sont passées brièvement en revue; le le teur peut se reporter à l'ouvrage de référen e [1℄ pour
davantagede pré isions.
1.1 Dénition des se tions e a es d'intera tions
La ollisionouintera tionentredeuxparti ules,estgénéralementdé riteentermesdese tion
e a e.Cettequantitédonneunemesuredelaprobabilitéqu'uneréa tionouqu'un ertaintype
deréa tionseproduise.L'unitédese tione a eestlebarn(b):
1b = 10
−28
m
2
.Sil'on onsidère
unfais eaude parti ules(
φ
parti ulesparcm
2
par se onde)quifrappeperpendi ulairement une
ible planede matériaumonoatomique
M
ontenantN
atomesparcm
2
etd'épaisseur1atome,
lenombrede réa tions nu léaires de type
i
observéespar unité desurfa e etpar unitéde tempsest dénipar letauxde réa tion
τ
i
:τ
i
= N
· σ
i
· φ
(1.1)où
σ
i
estlase tione a e d'intera tion mi ros opiquedetypei
surlematériaumonoatomiqueM
.Ondistingue alors la se tione a e mi ros opiquenotéeσ
de lase tione a ema ros o-pique notée
Σ
etdénie par :Σ = N
· σ
.Pour le as des neutrons, les diérentes probabilités d'intera tion des parti ules ave les
noyaux atomiques des matériaux sont dé rites par les se tions e a es neutroniques qui
dé-pendent delavitessedesneutrons in idents, delanaturedesnoyaux iblesetde latempérature
du matériau. Il existe quatre grands domaines de variations des se tions e a es neutroniques
en fon tion del'énergiedu neutronin ident (voirgure1.1) :
Le domaine thermique désigne les énergies inférieures à 1 eV, les se tions y présentent
généralement desvariations lentesave de faiblesgradients;
Le domaine des résonan es résolues pour les énergies omprises entre 1 eV et quelques
dizainesde keV,où lesse tions présentent de brusquesvariations lo alisées;
Ledomainederésonan esnonrésolues pourdesénergies omprisesentrequelquesdizaines
et quelques entaines de keV, où les se tions présentent une telle densité de résonan es
(d'amplitudes dé roissantes ave l'énergie) que l'on est in apable de les séparer, si bien
qu'ellessont dé rites par desparamètres moyens;
Le domaine du ontinuum, pour desénergies supérieures à quelques entainesde keV, où
les résonan es sont tellement nombreuses etpro hes qu'elles sere ouvrent mutuellement,
onduisant àdesvariations à nouveau lentes desse tionsave l'énergie.
1.2 Bibliothèques de données nu léaires au format ENDF
L'ensemble des données expérimentales asso iées aux mesures de se tions e a es, ou plus
généralement,l'ensembledestravauxd'évaluationdesdonnéesnu léairesdebasesontlesdonnées
né essaires à la modélisation des systèmes nu léaires. Ces données sont regroupées dans des
hiersinformatiquesauformatinternationalstandard"EvaluatedNu learDataFiles"ouENDF
[2 ℄. Une bibliothèque de données nu léaires au format ENDF est hierar hisée par "tape" ou
enregistrement d'unensemblede donnéessurun groupede matériaux, etsubdiviséeense tions
10
−1
10
0
10
1
10
2
10
3
10
4
10
5
10
6
10
7
10
−1
10
0
10
1
10
2
10
3
10
4
10
5
Energie [eV]
Section efficace totale [barn]
U238
Fig.1.1 Se tion e a e totale de l'Uranium-238
MAT:repèred'un isotopeou d'unmatériau;
MF : repère d'un hier on ernant un type de données omme les se tions e a es en
fon tion de l'énergieou bienlesdonnées de dé roissan eradioa tive, ...
MT:repèred'untypederéa tion ommelase tiontotaleoulase tionde aptureradiative,
...
Elleseprésente sous formed'unensemble de olonnesdedonnées au format ASCII. Laplupart
de es données se trouvent sous la forme de valeurs tabulées munies de lois d'interpolations
appropriées, et d'autres sous la forme de paramètres de modèles utilisés pour re onstruire des
entaines de milliers de points que né essite la représentation de ertains domaines d'énergies.
Lesdiérentes bibliothèques onstituent des évaluations . Citonspour exemples quelquesunes
desbibliothèques d'évaluationslesplus onnues:l'EuropéenneJEFF,l'Améri aineENDF/B,la
Japonaise JENDLou en orelaRusse BROND.
1.3 Le transport des parti ules neutres
L'équation régissant letransportdesparti ulesneutres estl'équationdeBoltzmann quel'on
présente dans la se tion suivante pour le as des neutrons, mais qui peut tout aussi bien être
appliquéedansle prin ipeau asdesphotons.
1.3.1 L'équation de Boltzmann
La population neutronique est représentée par une fon tion appelée densité neutronique et
volume au point
−
→
r
,par unitéd'énergieE
oude vitessev
(E =
1
2
mv
2
), par unitéd'angle solideautourde ladire tion
−
→
Ω
à l'instant
t
onsidéré. En physique desréa teurs,ilest plus ommodede se référer à la fon tion de ux qui désigne le produit de la densité
n
par la vitessev
desneutrons :
φ(−
→
r , v,
−
→
Ω , t) = v
· n(−
→
r , v,
−
→
Ω , t)
(1.2)ar ette fon tion permetd'a éder dire tement aux taux de réa tions qui sont les seules
gran-deurs physiquesmesurables.
Dans le domaine des systèmes nu léaires lassiques (réa teurs, systèmes de prote tion, ...),
lesintera tionsneutron-neutron peuventêtrenégligéesetl'équationrégissantlapopulation
neu-tronique (ou lesuxneutroniques) dansleréa teurestl'équation dutransportou l'équationde
Boltzmann qui s'é rit sous laforme intégro-diérentielle (intégrale par rapport aux variables
v
et
−
→
Ω
,diérentiellepar rapport auxvariables
−
→
r
ett
) : bilanz
}|
{
1
v
∂
∂t
φ(−
→
r , v,
−
→
Ω , t) =
fuitesz
}|
{
−div
h−
→
Ω
· φ(−
→
r , v,
−
→
Ω , t)
i
disparitionspar ho s
z
}|
{
−Σ
t
−
→
r , v,
−
→
Ω , t
· φ(−
→
r , v,
−
→
Ω , t)
apparitionspar ho s
z
}|
{
+
Z
4π
d
−
→
Ω
′
Z
∞
0
dv
′
h
Σ
s
r, (v
′
,
−
→
Ω
′
)
→ (v,
−
→
Ω ), t
· φ(−
→
r , v
′
,
−
→
Ω
′
, t)
i
sour esdeneutronsz
}|
{
+S(−
→
r , v,
−
→
Ω , t)
(1.3)Le terme fuites orrespond aux dépla ements (ou fuites) des neutrons de vitesse
v
(àdv
près), de dire tion
−
→
Ω
(àd
2
Ω
près) qui traversent la surfa e
dS
de l'élément de volumed
3
r
pendantl'intervalledetemps
dt
;leterme disparitionspar ho s orrespondauxdisparitionsdesneutrons de l'élement
d
3
rdvd
2
Ω
par ho (absorption ou transfertvers une autrevitesseou une
autredire tion)pendant
dt
,aveΣ
t
quidésigne lase tione a e ma ros opiquedetransfert;leterme apparitionspar ho s orrespond auxapparitions desneutrons dansl'élément
d
3
rdvd
2
Ω
par ho (lorsque le ho n'est pas une absorption) pendant
dt
, aveΣ
s
qui désigne lase tione a e ma ros opique de diusion; et le terme sour es de neutrons désigne l'ensemble des
neutrons produits par le réa teur ou par une sour e extérieure pendant
dt
. Dans un réa teuren fon tionnement, la prin ipale sour e de neutrons orrespond aux neutrons émis par ssion.
On distingue les neutrons "prompts" produits instantanément après la ssion, et les neutrons
"retardés" émisdefaçon diéréepar désintégrationdesnoyauxradioa tifs(produitsde ssion).
L'existen eetl'uni itéd'unesolutionàl'équationdutransportsurundomaine
D
né essitelaonnaissan edes onditionsinitialesetdes onditionsauxlimitesdudomaine.Ensuite,plusieurs
l'hypothèse quelesse tions e a esma ros opiques sont indépendantesdu temps ( equi
est valide ar leurs variations sont en eet toujours trèslentes omparées au temps de vie
desneutrons dansle réa teur):
Σ
t
−
→
r , v,
−
→
Ω , t
= Σ
t
−
→
r , v,
−
→
Ω
(1.4)Σ
s
r, (v
′
,
−
→
Ω
′
)
→ (v,
−
→
Ω ), t
= Σ
s
r, (v
′
,
−
→
Ω
′
)
→ (v,
−
→
Ω )
(1.5)l'hypothèse d'un milieu isotrope selon laquelle on onsidère que la se tion e a e totale
ne dépend pasdeladire tion
−
→
Ω
,etlase tiondiérentielle dediusion nedépendquedes
osinus de l'angleformé par les dire tionsd'arrivée etde départ ( 'estune approximation
a eptable sa hant quela taille des grains de la stru ture ristalline des omposés
métal-liques du réa teur est négligeable devant la distan e moyenne par ourue par un neutron
entredeux ho ssu essifs) :
Σ
t
−
→
r , v,
−
→
Ω
= Σ
t
−
→
r , v
(1.6)Σ
s
r, (v
′
,
−
→
Ω
′
)
→ (v,
−
→
Ω )
= Σ
s
r, v
′
→ v,
−
→
Ω
′
·
−
→
Ω
(1.7)l'hypothèse d'un régime stationnaire ou indépendant du temps est adoptée dans le as
d'étude du fon tionnement normald'unréa teur àl'état ritique :le premierterme bilan
de l'équation 1.3est alors nul et leterme sour e est exprimé à l'équilibre des émissions
promptsetretardés. Onvérie alors quel'hypothèse d'état ritiqueest orre te lorsquele
fa teurdemultipli ationee tif, 'estàdirelerapportdunombredeneutronsquinaissent
par ssionsurle nombre de neutrons quidisparaissent,est exa tement égalà 1.
1.3.2 Le phénomène d'autoprote tion
Les odes de al ul déterministes (tels que Apollo2) font appel à une dis rétisation de la
variableénergieetpar onséquentee tuent larésolution "multigroupe" del'équationde
Boltz-mann. Cette parti ularité impose la onstitution de bibliothèques de se tions e a es
multi-groupes al ulées à partir des évaluations standards, 'est à dire des bibliothèques de se tions
e a espon tuelles.La réationdebibliothèquesmultigroupesestrenduedéli ateparl'existen e
duphénomène d'autoprote tion des résonan esde se tions e a es. A l'énergiedesrésonan es,
la se tion e a e prend brutalement des valeurs très élevées, e qui signie que les neutrons
sontabsorbéspar lenoyau etdisparaissent,sibienqueleuxneutroniqueàtendan e àse
reu-ser;"Plus lase tion e a e danslarésonan e estélevée, plus ladépression duux que elle- i
induit est marquée : la résonan e se protège elle-même, permettant de parler d'un phénomène
d'autoprote tion" [1℄. Autrement dit, les se tions e a es multigroupes doivent tenir ompte
de e phénomène de dépressiondu uxpour quel'approximation multigroupe onserve les taux
de réa tion. Aussi, la se tion e a e multigroupe notée
σ
g
i,j
, avei
l'isotope ible,j
letype dese tionet
g
legroupe d'énergiedu neutronin ident, estdénie omme:σ
g
i,j
−
→
r
=
R
g
σ
i,j
E
· φ
−
→
r , E
dE
R
g
φ
−
→
r , E
dE
(1.8)ave
φ
leuxneutronique de pondérationetσ
i,j
lase tione a e pontuelle. Selon etteproblème à ausedu uxde pondérationqui dépendde l'espa e.Il estdon impossiblede réer
une fois pour toutes des bibliothèques qui soient indépendantes de la géométrie : les se tions
résonantesmultigroupesdoivent être déterminées avant haque al ul.
1.3.3 La méthode de Monte-Carlo
Cetteméthode, qui estfondéesur letirage d'évènementsaléatoires, s'appuie surla
onnais-san e des lois de probabilité régissant les intera tions et le transport des parti ules dans la
matière : elle utilise don les mêmes données nu léaires que les méthodes déterministes sauf
qu'au uneapproximation n'est onsentie :
Utilisation de se tions pon tuelles en énergies (pas d'approximation multigroupe ni de
formalisme d'autoprote tion);
Des ription de la géométrie à partir d'un maillage physique (pas d'homogénéisation
géo-métriquede milieuxdiérents nidemaillages basés surles régionsdeuxplats).
Le résultat d'unesimulation Monte-Carlovisant à al uler un paramètre noté
u
est une valeurmoyenne
u
(obtenue sur l'ensemble desN
histoires simulées) d'é art typeσ
proportionnel à1/
p
(N )
.LorsqueN
tendversl'inni,lethéorème entrallimitepermetdedénirdesintervallesde onan eà1
σ
et2σ
telsqueP (u
− σ < u < u + σ) =
68%etP (u
− 2σ < u < u + 2σ) =
95%.Laméthodelaplussimplepourréduire l'é art-typeetavoirunintervallede onan ea eptable
onsisteàsimulerplusd'histoires,mais elarequiertdavantagedetempsde al uletpour ertains
problèmes ela ne sut pas. Il existe plusieurs modèles de simulation : la façon la plus simple
et naturelle de simuler letransport desparti ules par la méthode de Monte-Carlo est d'utiliser
le modèle dit "analogue". Ce modèle s'atta he à une des ription évènement par évènement du
transport des parti ules (de manière "analogue" à la réalité). Il permet d'ee tuer le tirage
aléatoire des parti ules en s'appuyant sur les probabilités "naturelles" de haque évènement.
Le modèlede transport analogue par la méthode de Monte-Carlo donne debonnes estimations
à la ondition qu'il y ait une fra tion importante des parti ules simulées qui ontribuent au
résultatre her hé.Cen'est biensouventpasle asetilexisteheureusement d'autresmodèlesde
probabilité-qualiésde"non-analogues"-quipermettent depalierà ettedi ultéen réduisant
signi ativement lavarian edesestimations.Leste hniquesderédu tiondevarian e(biaisages)
privilégient ertaines histoires en leur ae tant des poids statistiques plus importants et en
réajustant lesrésultatsobtenusen onséquen e.Ilexistede nombreuseste hniquesderédu tion
de varian e parmi lesquelles on peut iter la roulette russe (et ...). Nous ne détaillerons pas
davantagei iles ara téristiquesd'unesimulation Monte-Carlodutransportdesneutrons:nous
renvoyons le le teur aux référen es [3℄ et [4℄ pour plus d'informations. Les prin ipaux odes
de transport de parti ules de l'industrie nu léaire utilisant ette méthode "sto hastique" sont
MCNP [5℄ et TRIPOLI4 [6 ℄ qui seront largement employés dans notre étude. Sila méthode de
Monte-Carloestuneréféren eentermesdepré isionpourles al ulsautemps
t = 0
,elledemeuregénéralementtrésonéreuseentermesdetempsde al ul.Deplus,au un al ulenévolutionn'est
réalisable. En eet,lorsqu'on her he à oupler un ode Monte-Carlo 3Dàun ode d'évolution,
on est onfronté au problème de lapropagation de l'erreur statistique ommise sur leuxpour
larésolution deséquations deBateman, enparti ulier lorsquelenombrederégionsquiévoluent
est important.
1.3.4 La méthode d'atténuation en ligne droite
La méthode d'atténuation en ligne droite est un modèle permettant de traiter de manière
multiplierleuxsans ho desgamma provenant dire tement delasour eave uneatténuation
exponentielle par unfa teur synthétiqueappelé "fa teur d'a umulation"(ou "build-up fa tor"
en anglais) qui permetde tenir ompte de la ontribution des gamma diusés dansla matière.
Cette méthode permet don de faire l'é onomie d'un al ul expli ite du ux en tout point de
l'espa e.Sil'on onsidèreunesour epoly inétiquedegammaspatialementdistribuée dedensité
S(−
→
r
0
, E,
−
→
Ω )
(nombre de gamma émis par unité de temps au point−
→
r
0
, par unité de volume, àl'énergie
E
parunitéd'énergie,dansladire tion−
→
Ω
parunitéd'anglesolide).Leuxsans hoφ
0
estlasolution du transport de parti ulesneutres en milieu purement absorbant (non diusant)
quis'é rit :
φ
0
−
→
r , E
=
y
V
S
−
→
r
′′
, E,
−
→
r
−
−
→
r
′′
k−
→
r
−
−
→
r
′′
k
· exp
h
−
Z
−
→
r
′′
0
Σ
t
k−
→
r
−
−
→
r
′
k, E
d
−
→
r
′
i
·
d
−
→
r
′′
k−
→
r
−
−
→
r
′′
k
2
(1.9) où:−
→
Ω =
−
→
r
−
−
→
r
′′
k−
→
r
−
−
→
r
′′
k
1
k−
→
r −
−
r
→
′′
k
2
·exp
h
−
R
−
→
r
′′
0
Σ
t
k−
→
r
−
−
→
r
′
k, E
d
−
→
r
′
i
estappelénoyaupon tueld'atténuation("attenuationpoint kernel");
V
est le volume sour e;Σ
t
k−
→
r
−
−
→
r
′
k, E
est lase tion e a e ma ros opique
totale à l'énergie
E
au point situé à la distan ek−
→
r
−
−
→
r
′
k
du point de al ul
−
→
r
. La méthoded'atténuation en ligne droite onsiste àé rirele ux ommeleproduitdu uxsans ho
φ
0
parlefa teurd'a umulation approprié pourtenir ompte desphotons diusés :
φ
−
→
r , E
= φ
0
−
→
r , E
· B
h
E, η
k−
→
r
− −
→
r
0
k, E
i
(1.10)B
h
E, η
k−
→
r
− −
→
r
0
k, E
i
estlefa teurd'a umulation asso iéauux
φ
àl'énergieE
d'ungammaémis par la sour e et orrespondant à la traversée de tous les milieux existant entre un point
de la sour e
−
→
r
0
et le point de al ul−
→
r
.η(E) = Σ
t
(E, Z)ρ
désigne le nombre de longueursde relaxation ave
Σ
t
(E, Z)
la se tion e a e ma ros opique des gamma d'énergieE
pour unmatériau de numéro atomique
Z
, etρ
est l'épaisseur de matériau traversé. En pratique, efa teurd'a umulationesttabuléunefois pour toutesenfon tion desdiérentsparamètreset il
estobtenuparrésolution del'équationdeBoltzmannàl'aided'uneméthodeexa tedéterministe
(SN)ou sto hastique(Monte-Carlo).
La méthode d'atténuation en ligne droite est très rapide. Elle est surtout utilisée en
spe -trométrie gamma pour évaluer les orre tions d'auto-absorption dans les objets mesurés (sans
fa teurd'a umulation)ouen al ulderadioprote tionpourl'évaluationdedébitdedose.
L'éva-luationdufa teurd'a umulation demeure ependant enta hé d'importantes in ertitudesquant
àlamodélisation de ladiusion desmilieuxtraversés, 'est pourquoi ette méthode n'apasété
utiliséedans e travail.
1.4 Notions sur le transport des parti ules hargées
Lorsquelesdimensionsdudéte teuroudel'é hantillonsont petitesparrapportàladistan e
d'arrêt des éle trons (typiquement de l'ordre du mm à 1 MeV), il est né essaire de simuler
(voir hapitre ADAPh 7.4). Letransport deséle trons estfondamentalement diérent de elui
desparti ulesneutres(neutronsouphotons).Lesintera tions neutroniquesouphotoniques sont
des intera tions à très ourte portée, es parti ules suivent don une traje toire libre d'un site
d'intera tion à un autre. Au ontraire les éle trons subissent une intera tion Coulombienne à
longue portée ave les éle trons et les noyaux du matériau tout au long de leur trajet. Par
exemple uneperted'énergie de 0.5MeV à0.0625 MeVdansde l'aluminiumestee tuéeen une
trentainede ollisionsdansle asd'unneutron,unedizainedansle asd'unphotonetenviron
10
5
pour unéle tron. Lamodélisationdutransportd'éle tron ollisionpar ollisionn'est engénérale
pasréalisable. Diérentsmodèles théoriques dela perte linéiqued'énergie etdeses u tuations
(aussi bien énergétiques qu'angulaires) ont été établis sur la base d'un nombre d'intera tions
statistiquement important pour une perte d'énergie
δE
(ou une distan e par ourueδx
). Lamodélisation Monte-Carlo du transport d'un éle tron est don une suite de pas élémentaires
orrespondant à une perte d'énergie
δE
donné pardE
dx
δx
; àl'issue de haque pas,l'énergie etla dire tion de l'éle tron sont orrigés par les termes de u tuations aléatoires énergétiques et
angulaires.Dans es onditions,on omprendqueletempsde al ulpour modéliserletransport
d'éle tron soit beau oup plus important que dans le as des neutrons et des photons. C'est
pourquoi au hapitre 9, nous serons amenés à modéliser le dépt d'énergie éle tronique sur
un motif de taille réduite en mode gamma-éle tron à partir d'un al ul ÷ur neutron-gamma,
puisqu'un al ulneutron-gamma-éle tron estirréalisable.
1.5 Equations d'évolution
La ompositiondesmilieuxirradiésévoluedansletempspar lebiaisdesréa tionsnu léaires
etdesphénomènesdedé roissan eradioa tive.Les on entrations
N
i
(t)
au oursdutempst
desnoyauxradioa tifsd'espè es
i
satisfont àunsystèmed'équationsdiérentielleslinéaires oupléesappeléeséquations deBateman quis'é rivent d'une façongénérale souslaforme :
dN
i
(t)
dt
= B
i
+
X
j6=i
C
ij
· N
j
(t)
− C
ii
· N
i
(t)
(1.11)oùle oe ient
C
ij
désigneletauxdetransmutation dunoyaud'espè ej
enunnoyaud'espè ei
suiteàunpro essusdedé roissan eradioa tiveoubienàuneréa tionnu léaire,le oe ient
C
ii
désigne letaux de disparition d'un noyau d'espè e
i
,tous pro essus physiques onfondus, et leoe ient
B
i
désigne unterme sour e onstant par palierd'irradiationet alimentant lenu léidei
. L'équation 1.11 peut être réé rite sous une forme plus spé ique selon que l'on s'interesse àl'évolution desproduitsde ssion, desnoyauxlourds,desproduits d'a tivationou de spallation
[7 ℄.Ons'intéresseplusparti ulièrementàl'évolutiondes on entrationsdeproduitsdessionqui
ontribuent prin ipalement aux émissions photoniques dîtes retardées. Dans e as, on exprime
(pour unseul isotope ssile) :
B
i
= N
f
· σ
f
· φ · Y
f i
(1.12)C
ij
= λ
ij
+ σ
ij
· φ
(1.13)C
ii
= λ
i
+ σ
i
· φ
(1.14)ave
N
f
lenombre denoyaux ssiles,σ
f
la se tione a e de ssion,φ
leux neutronique,Y
f i
lerendement dessionde l'isotope
i
,λ
ij
la onstante de dé roissan e radioa tive de l'isotopej
radioa tive del'isotope
i
,etσ
i
lase tione a e d'absorption del'isotopei
.Il existediérentesméthodes de résolution des équations de Bateman : une méthode analytique qui s'appuie sur
un développement de la solution sur une base de fon tions exponentielles dé roissantes et des
méthodesnumériquesdetypeRunge-Kuttaauquatrièmeordre.Nousallonsdévelopperles
solu-tionsanalytiques pour quelques asparti uliers etl'onpourrasereporterà laréféren e[7℄pour
davantage d'informations, notamment surles méthodes numériques.
Le spe tre d'émission des gamma retardés à l'instant
t
,D(E
γ
, t)
, s'exprime à partir desdonnées
λ
i
de dé roissan e, des on entrationsN
i
(t)
au temps
t
, des énergies moyennesE
i
γ
d'émission gamma et desspe tres normalisés de gamma retardés
d
i
(E
γ
)
de l'ensembledespro-duitsde ssion:
D
E
γ
, t
=
X
i
λ
i
N
i
(t)E
i
γ
d
i
(E
γ
)
(1.15)La sommede l'expressionpré édente s'étendà l'ensemble des produits de ssion. Les systèmes
d'équationsdiérentiellesdeBatemanrégissentl'évolutiondela on entration
N
i
(t)
desproduits
de ssion, des noyaux lourds et des produits d'a tivation. Deux méthodes de résolution des
équations de Batemanont été implémentées dansle moduled'évolution PEPIN2 duformulaire
DARWIN : une méthode analytique basée sur un développement de la solution sur une base
de fon tions exponentielles dé roissantes et une méthode numérique de type Runge-Kutta du
4ièmeordre. Lessystèmes diérentielsainsique leurs méthodes derésolution sontexposésdans
lanoti edeprin ipeduformulaireDARWIN[7℄àlaquelleonseréfèrerapourplusd'expli ations.
1.5.1 Solutions analytiques
L'hypothèse selonlaquellela haînedeliationestsupposéene ontenirau un hemin fermé
permetd'ordonnerlesnu léidesdemanièreà equele al uldu
i
-ièmenu léidenefasseintervenirque des nu léides déjà al ulés. On re her he une solution générale sous la forme d'une série
exponentielle.Sa hantque
N
i
(t)
tendversunevaleurdesaturationN
s
i
lorsquet
→ ∞
,onpose:N
i
(t) = N
i
s
−
i
X
j=1
K
ij
· e
−C
jj
t
(1.16) aveN
s
i
etK
ij
à déterminer. En dérivant l'équation 1.16 et en reportant dansl'équation 1.11,onobtient une expressionqui,pour
t
→ ∞
,donne :N
i
s
=
1
C
ii
B
i
+
i−1
X
j=1
C
ij
N
j
s
siC
ii
6= 0
(1.17) Pourt = 0
,on supposeN
i
(0) = N
0
i
,quel'on reportedansl'équation 1.16, pour obtenir :K
ii
= N
i
s
− N
i
0
−
i−1
X
j=1
K
ij
(1.18)Enn, onpeutmontrer par ré urren eque :
Dansle asparti ulier ou
C
ii
= 0
, 'estle asdesnoyauxstables,on her he pluttunesolution de laforme:N
i
(t) = N
i
s
−
i−1
X
j=1
K
ij
· e
−C
jj
t
+ P
ii
· t
(1.20)et on pro ède delamême façonque pré édemment pour obtenir :
K
ij
=
−
1
C
jj
i−1
X
k=j
C
ik
· K
kj
(1.21)K
ii
= B
i
+
i−1
X
j=1
C
ij
· N
j
s
(1.22)N
i
s
= N
i
0
+
i−1
X
j=1
K
ij
(1.23)Ces résolutions de l'équationde Bateman supposent queles
C
ij
sont indépendants du temps etdon que leux estindépendant dutemps. Pour vérier ette hypothèse, il sut de dis rétiser
les variations de puissan e dans le temps en petits paliers d'irradiations sur lesquels on peut
résoudreles équations deBateman arleuxest onstant.
Au ours du refroidissement, le ux est nul, don la sour e de produ tion des nu léides
B
i
devient nulle et les expressions se simplient :
B
i
= 0
,C
ij
= λ
ij
etC
ii
= λ
i
; l'équation deBatemandevient :
dN
i
(t)
dt
=
X
j=1
i−1
λ
ij
· N
j
(t)
− λ
i
· N
i
(t)
(1.24)Dans le asdesnu léides instables, on peutdémontrer par ré urren e quelasolution estalors :
N
i
(t) =
−
i
X
j=1
K
ij
· ·e
−λ
j
t
ave : (1.25)K
ij
=
1
λ
i
− λ
j
i−1
X
k=j
λ
ik
· K
kj
(1.26)K
ii
=
−N
i
0
−
i−1
X
j=1
K
ij
(1.27)et dansle asdes nu léides stables:
1.6 Aperçu général des méthodes de résolution et des odes de
al ul asso iés
Pour résoudrenumériquementl'équationdutransport,onpeutavoirre oursàdesméthodes
probabilistesde typeMonte-Carlo [4℄oubienàdesméthodesdéterministesquifontappelà
dif-férentesdis rétisationsdesvariablesd'énergieetd'espa etellesquelesméthodesdesprobabilités
depremière ollision
P
ij
[8 ℄,les méthodes dîtes d'ordonnées dis rètes(SN,diéren es nies,...)[9℄ou les méthodesdes ara téristiques[10℄. Laméthode sto hastique de Monte-Carlos'oppose
auxméthodesdéterministesparlefaitqu'au unedis rétisationspatiale,angulaireouénergétique
n'est onsentielorsdelarésolution del'équationdutransport.Le respe tdelaréalitéphysique,
en termes de géométrie du problème, de omposition des matériaux et de lois mi ros opiques
dé rivant les intera tions neutrons-noyaux, onfère à ette méthode son ara tère de référen e
(pasde prise en ompte de l'autoprote tion ave les se tions pon tuelles). Cependant,
l'utilisa-tionde esdiérentesméthodesresteparfoispénaliséepardestempsde al ulstropimportants,
sibien qu'il peutêtre avantageux d'ee tuer en ore d'autresapproximations (toutes basées sur
des onsidérations physiques), omme par exemple l'approximation de la diusion [11℄ pour le
asdesneutrons,ou laméthoded'atténuation en ligne droite [12 ℄ pour le asdes photons.
Ainsileséquations dutransportetde l'évolution, quisont leséquationsfondamentalesdela
neutronique etde la photonique, ont faitl'objet de nombreux travaux d'analysenumérique qui
sont àl'originedu développement de diérents odesde al uldesréa teurs :
APOLLO2estle odede al ulfrançaisdetransportdesréa teursthermiques,notamment
des ÷ursde REP (Réa teursà Eau Pressurisée),développédansle adred'una ord de
partenariat entre le CEA, EDF et AREVA-NP. Ce ode de al ul 2D prend en ompte
l'évolution des milieux par résolution des équations de Bateman à l'aide de méthodes
numériquesdetype Runge-Kutta(voir1.5).Il estbasésurunear hite ture modulaireet
intègreles diérentesméthodesderésolutionsdéterministesquel'onaévoquéesplushaut.
TRIPOLI4 est le ode de transport Monte-Carlo poly inétique multi-parti ules français
développé auCEA.
MCNP estle ode detransportMonte-Carlopoly inétiquemulti-parti ules améri ain.
CRONOS2[13℄,développéau CEA,estun ode de al ulparélémentsnis permettantla
résolution 3Dde l'équationde ladiusiondesneutrons, etquiprenden ompte (defaçon
ouplée)l'évolutiondesmilieux par résolution deséquations deBateman.
PEPIN2 est un module duformulaire DARWIN [7℄ permettant de résoudreles équations
de Bateman régissant l'évolution temporelle des noyaux radioa tifs en utilisant à la fois
dessolutions analytiques etdes méthodesnumériquesde type Runge-Kutta.
MERCURE [14 ℄ est un ode de al ul de radioprote tion, développé au CEA, utilisant
l'approximation delaméthode d'atténuation enligne droitepour résoudreleproblème du
Etat et limitations de la modélisation
des dommages dans les matériaux
Sommaire
2.1 Lesdéfauts ristallins . . . 18
2.2 Vieillissement et endommagement des matériaux spé iques
des entralesnu léaires . . . 19
2.2.1 Vieillissementthermiqueetmé anique . . . 19
2.2.2 Vieillissementsousirradiation . . . 19
2.3 Méthodes de simulation . . . 20
2.3.1 Notiondedpa . . . 21
2.4 fragilisationsousirradiation: mé anique de la rupture . . . 23
Le oeur du RJH est spé ialement onçu pour a ueillir un maximum de dispositifs
expé-rimentaux qui béné ient d'une exposition importante et parfaitement ontrlée aux ux
neu-troniques. On privilégie notamment une forte intensité du ux de neutrons rapides au niveau
de es dispositifs pour soumettre des é hantillons tests de matériaux à des doses d'irradiation
importantes. Le ahier des harges fon tionnel du RJH [15 ℄ spé ie des besoins en termes de
niveau d'endommagement supérieursà 15 dpa(dépla ements par atome) par an. L'idée des
ex-périen esd'irradiationestd'a élérerlepro essusdevieillissement dumatériauetdesimuleren
peu de temps les dommages qu'il pourrait re evoir pendant toute une vie dans un réa teur de
puissan e. Cela permetd'anti iperlerempla ement despiè esirradiéesetde dénirladuréede
vie des entrales nu léaires. Ainsi, les a iers de uve des entrales du par nu léaire a tuel font
l'objet d'une surveillan e attentive pour des raisons évidentes de sé urité. Les lières de
réa -teurs du futur expriment aussi des besoins en termes de développements te hnologiques et de
quali ationde matériauxetdesystèmessousirradiation. Cependant,lesmé anismes
d'endom-magement sont très omplexes etfont intervenir de nombreux phénomènes qui sont loin d'être
parfaitement ompris et maîtrisés. L'un des enjeux du RJH sera de pouvoir piloter en temps
réel des séquen es expérimentales innovantes de mesure en ligne deseets umulés de
l'irradia-tionneutroniqueetdes ontraintesmé aniquesselon diérentes onditionsdetempérature etde
orrosion. La réalisation de es expérien es omplexes etplus généralement l'a quisition d'une
onnaissan e expérimentaledesmé anismesélémentaires d'endommagement desmatériauxsous
irradiation s'ins rit bien sûr en ohéren e ave le développement des outils de simulation
nu-mérique qui intègrent es résultats expérimentaux pour améliorer notre apa ité expli ative et
prédi tive visà visdessituationsréelles.
Dans e hapitre,on présente brièvement lesmé anismes élémentaires del'endommagement
desmatériauxsousirradiationetleseorts demodélisationqui leursont onsa rés.La faiblesse
desmodèlesa tuels,leursdomainesd'appli abilitésrestreintsetleurs ara tères empiriquessont
mis en exergue : la di ulté est de pouvoir établir des liens théoriques entre les phénomènes
élémentaires ayant lieu à l'é helle mi ros opique et leurs onséquen es globales à l'é helle
ma- ros opique. Nombre deparamètres sontà prendreen ompte,etparmi eux, latempérature des
matériauxetles onditions d'é hauements nu léaires jouent un rlefondamental.
2.1 Les défauts ristallins
La plupart des matériaux présentent une stru ture atomique ristalline. Au dessus du zéro
absolu,unmatériausoliden'est jamaisun ristalparfaitementordonné:il ontient toujoursune
multitude dedéfauts.Les diérentstypesde défauts ristallinssont :
les défauts thermiques : les atomesvibrent autour deleur positionmoyenne et ette
agita-tionthermiquegénèreuntypeparti ulierdedéfautsappelésphononsquisontresponsables
par exemple de ladiminution de la ondu tivité éle trique des métaux lorsque la
tempé-rature roît (diusion des éle trons par les phonons) et qui jouent aussi un rle dans la
ondu tivité thermique(diusion desphononspar d'autres phonons);
les défauts éle troniques: undopage par unélément étranger induit desniveaux d'énergie
d'impuretés (éle tronsoutrous éle troniques) quiselogent danslabande interdite;
les défauts atomiques : dansl'approximation du modèle dessphères dures, les défauts
ato-miquesélémentairessontdesla unes,desinterstitiels,desdislo ations,desjointsdegrains,
desinterfa es quipeuvent s'asso ierpourformer desdéfauts plus omplexes ommeles
responsablesdeladégradationdespropriétésmé aniquesd'unmatériau(élasti ité,module
d'Young).
Nousnousintéressonsplusparti ulièrementauxdéfautsatomiquespon tuelsquisontdes
per-turbationsde lapériodi ité ristallinedont ladimension est elledesdistan es inter-atomiques,
'est à dire de l'ordre de l'angström. La la une orrespond à un manque d'atome en un site
normal du réseau et l'interstitiel est un atome pla é en insertion dans le réseau. Un ensemble
la uneplus intertitielproduit simultanément onstitue unepaire de Frenkel.Denombreuses
re- ombinaisonsdepairesdeFrenkelseproduisentspontanémentpar migrationdesdéfautsjusqu'à
e qu'un équilibre thermodynamiques'instaure. La température joue un rle fondamental dans
esre ombinaisons.La on entrationde esdéfautsàl'équilibrepeutêtredéterminée parleslois
delamé anique statistique :
N
∝ exp − ∆H/kT
(2.1)ave
k
la onstante deBoltzmann,∆H
l'enthalpiede formationdudéfautetN
la on entrationdedéfauts à l'équilibre. Il existe diérents modèles théoriquesqui permettent de déterminer les
enthalpies de formation etde migration desdiérentsdéfauts.Nous reviendronsplus en détails
sur etaspe tthermodynamiquedansle adredesprin ipesphysiquesdemesurepardéte teurs
thermolumines ents ( hapitre 7), où l'on s'intéresseraen parti ulier aux inétiques de réations
etdere ombinaisons desdéfauts éle troniquesdansun ristal.
2.2 Vieillissement et endommagement des matériaux spé iques
des entrales nu léaires
Le vieillissement des matériaux, 'est une modi ation des propriétés physiques ou
mé a-niquesenfon tion du temps dueà uneformation irréversible de défautatomique. Cette
modi- ationestd'abordmi ros opiquepuiselledevientma ros opiqueselondespro essusd'évolutions
omplexes.Coupléautemps,diérentsparamètresprovoquentuneformed'endommagement
par-ti ulièredesmatériaux:latempératureunvieillisement thermique,l'environnement himiquela
orrosion,l'irradiationunefragilisationetla hargemé aniqueunvieillissementsous ontrainte.
Ces paramètres peuvent se umuler dans le temps, mais dans tous les as, le phénomène de
basedel'endommagement est undépla ement desatomesquiprovoqueun réarrangement dela
stru ture ristalline.
2.2.1 Vieillissement thermique et mé anique
L'expérien ea montré qu'une fragilisation desa iers inoxydables onstituant les oudes des
ir uits de refroidissement du ir uit primaire dans une entrale nu léaire REP pouvaitse
pro-duireaprèsdesmaintiens delongueduréeà latempérature de300C.Lesexamensetexpertises
réaliséesont montréquelafragilisationétait liéeà uneteneurimportanteen Moet également à
d'autresélémentsd'additiondel'alliage ommeparexemplelateneuren hrome.Lesmé anismes
delafragilisationdes alliages sont omplexesetdemandent desétudestrès approfondies.
2.2.2 Vieillissement sous irradiation
Fragilisation sous irradiation
Lesneutrons dehautes énergiesémispar ssioninteragissent fortement ave lesnoyaux
leur énergie par ho s su essifsjusqu'à seretrouveren équilibre thermique ave les atomesdu
milieu (s'ils n'ont pasété apturésavant). Au ours de sonralentissement, un neutron
ommu-nique à l'atome hoqué une énergieplus ou moins importante etprovoque, si ette énergie est
susante, le dépla ement de l'atome hors de son site ristallin. L'atome dépla é devient à son
tour proje tile et se ralentit par ollisions ave d'autres atomes dans le réseau : il en résulte
une as ade dedépla ements. Cephénomène estinstantanée:enquelquespi ose ondes,surun
volume de quelquesdizaines d'angström derayon, unmillier d'atomes hangent de sites
ristal-lins, une dizaine de sitesrestent va ants (la unes) et les atomes orrespondants s'insèrent dans
le réseau (interstitiels). Sousl'eet de l'agitation thermique, es défauts pon tuels hangent de
sitesetl'é helle detemps de esréarrangementsestlami rose onde. Par esmé anismes
mi ro-s opiques de dépla ements d'atomes et de réarrangements du réseau ristallin, l'irradiation en
réa teur provoque à long terme des dommages ertains qui se manifestent par une dégradation
despropriétésphysi o- himiquesetdelatenuemé aniquedesmatériaux.Unexempleimportant
de ette formed'endommagement estlafragilisationdes a iersde uve desréa teurs.
A té des dommages réés par les atomes de re ul dans la stru ture ristalline, il faut
prendre en ompte également lesdommages asso iés aux réa tions nu léaires de transmutation
(qui hangent la nature du noyau de l'atome) et les réa tions nu léaires produisant du gaz
(hélium,gaz de ssionquipeuvent onduire augonement du matériau).
A élération de la orrosion sous irradiation
Nouspouvonsmentionner quel'irradiationa roîtlavitessede orrosion :en eet,ilsemble
quela réationdedéfautspon tuelssousirradiation,parexempledesla unesd'oxygène,favorise
ladiusion de l'oxygènedansl'oxyde, e quia élère lavitesse de orrosion.Prenons l'exemple
de la orrosion des gaines de zir aloy ontenant le ombustible nu léaire (UO2) dans un REP.
Lespastilles de ombustible sont onnées dansdestubes en zir aloyregroupés enassemblage.
Le tout baigne dans de l'eau sous pression (150 bars) à une température voisine de 300C. Le
zir aloy s'oxyde selon les héma :
Zr + 2H
2
O
→ ZrO
2
+ 2H
2
(2.2)Une partie de l'hydrogènelibéré par la réa tion sedissout partiellement dans le métalà haud
et ypré ipite à froid sous forme d'hydrures. La orrosion desgaines dépend du temps et de la
température. La ou he d'oxyde roît ave letemps; ette ou he d'oxyde diminue lesé hanges
thermiques ave l'eau de refroidissement et diminue également la résistan e mé anique de la
gaine. Cette forme d'endommagement est l'élément limitant la durée de vie des assemblages
ombustibles.
2.3 Méthodes de simulation
Il est possible de simuler les phénomènes d'endommagement par des mé anismes
d'intera -tions àl'é helle atomique.Lessimulationss'appuientsurladénitiond'unestru ture ristalline
d'empilement d'atomes etsur ladénition d'unpotentield'intera tion entre es atomes.
L'évo-lution de e matériau numérique dans le temps, en fon tion des solli itations qu'il subit, peut
être déterminée par deuxtypesde méthode :
la méthode de dynamique molé ulaire quirepose surl'équation lassique du mouvement