Génération, caractérisation et applications d’impulsions lasers intenses de quelques cycles optiques du visible jusqu'à l’infrarouge moyen

Génération, caractérisation et applications

d’impulsions lasers intenses de quelques cycles

optiques du visible jusqu’à l’infrarouge moyen

Thèse Claude Marceau Doctorat en physique Philosophiæ doctor (Ph.D.) Québec, Canada © Claude Marceau, 2014

Résumé

Cette thèse traite de la science et de la technologie du laser ultrarapide et intense. Un histo-rique de cette discipline est d'abord présenté en guise d'introduction. La chaîne laser Ti:saphir stabilisée à la phase du laboratoire du professeur Witzel est ensuite expliquée en détail. On présente également l'amplicateur paramétrique et le module de diérence de fréquence, per-mettant d'atteindre le régime de l'infrarouge moyen.

Le premier chapitre de contenu scientique original présente en détail la technique de porte de polarisation variable que nous avons développée au laboratoire. Quatre coins de quartz biré-fringents sont utilisés avec une lame quart d'onde achromatique pour produire une impulsion à porte de polarisation de quelques cycles optiques. La partie centrale est polarisée linéairement et les deux ailes sont polarisées circulairement. Cette technique est employée pour étudier l'ionisation multiphotonique résonante du xénon. On montre qu'il est possible d'exciter l'état résonant 5g du xénon avec une impulsion eective plus courte qu'un cycle optique. Les règles de sélection limitent le processus d'excitation à la seule porte de polarisation.

Les trois chapitres suivants traitent principalement de design de systèmes permettant la carac-térisation et la compression optimale d'impulsions lasers de quelques cycles optiques. On pré-sente d'abord le montage de second harmonic frequency-resolved optical gating (SHG-FROG) qui a été développé pour caractériser le prol d'intensité et la phase spectrale et temporelle d'impulsions Ti:saphir de quelques cycles. On présente ensuite en détail l'interféromètre en lu-mière blanche qui a été conçu pour mesurer la dispersion d'optiques diverses, notamment celle des miroirs à dispersion négative (chirp) utilisés pour comprimer les impulsions de quelques cycles. On présente ensuite un chapitre sur l'ingénierie inverse de miroirs chirp commerciaux, qui a mené à la conception, puis à la réalisation et à l'évaluation des performances de nos propres miroirs chirp.

Une méthode systématique pour comprimer de manière optimale les impulsions lasers de quelques cycles en optimisant l'angle d'incidence de miroirs chirp est ensuite présentée. Cette méthode s'appuie sur les réalisations des trois chapitres précédents. Un projet en cours dans notre groupe de recherche consiste à développer une source d'impulsions intenses dans l'in-frarouge moyen pour la génération d'harmoniques d'ordres élevés dans le domaine des rayons X. Une méthode générale pour caractériser les impulsions infrarouges a donc été développée.

Elle s'appuie sur le mélange de quatre ondes entre une impulsion Ti:saphir intense de quelques cycles et une impulsion infrarouge arbitraire. Il en résulte un signal près du deuxième har-monique de l'impulsion Ti:saphir proportionnel à l'intensité de l'impulsion infrarouge. Une technique pour résoudre directement le champ électrique de l'impulsion infrarouge à l'aide d'hétérodynage n'a pas donné les résultats escomptés parce que la stabilisation de la phase de l'impulsion infrarouge n'est pas susamment stable. Le dernier chapitre de cette thèse traite donc de caractérisation de la phase absolue d'impulsions infrarouges. Plus particulièrement, on a observé un fort couplage entre l'énergie par impulsion et la phase absolue mesurée par un interféromètre non linéaire de type f-2f basé sur la génération de supercontinuum dans une fenêtre de saphir. On présente donc une mesure de ces coecients et leur dépendance sur la longueur d'onde centrale du laser de 800 à 1940 nm.

Abstract

The topic of this thesis lies in the eld of the ultrafast intense laser science and technology. An historical review of this vast eld is presented as an introduction. The carrier-envelope phase stabilized Ti:sapphire laser system of Professor Witzel's laboratory is then explained in details. The optical parametric amplier and the dierence frequency generation module reaching the mid-infrared are also presented.

The rst chapter of original scientic content presents in great details a variable gate width polarization gating technique that was developed in the laboratory. Four birefringent quartz wedges were used together with an achromatic quarter wave plate to produce polarization gated few cycle laser pulses. The central part of each pulse is linearly polarized and the wings are circularly polarized. This technique was used to study resonant multiphoton ionization of xenon. We show that it is possible to excite the Rydberg 5g state of xenon with an eective pulse that is shorter than one optical cycle. Electric dipole quantum selection rules conne the excitation process to the polarization gate duration.

The three following chapters are mainly about the design of setups to characterize and opti-mally compress few cycle laser pulses. We rst present the second harmonic frequency-resolved optical gating (SHG-FROG) setup that was developed to retrieve the intensity proles and the spectral and temporal phases of few cycle Ti:sapphire laser pulses. The white light in-terferometer that was built to measure the dispersion of several optical components is then exposed. Its main purpose is to characterize the chirped mirrors used to compress few cycle pulses. The reverse engineering of commercial chirped mirrors that led us to the development, the production and the characterization of our own designs is then presented.

A systematic method to optimally compress femtosecond laser pulses with the optimization of the angle of incidence of chirped mirrors is then presented. This method was inspired by the realizations of the three previous chapters. An ongoing project in our research group is the production of intense mid-infrared laser pulses to generate coherent high-order harmonics in the X-ray regime. A general method to characterize arbitrary complex infrared pulses was thus developed. It is based on four-wave mixing between a Ti:sapphire few cycle pulse and an infrared pulse. The resulting signal is close to the second harmonic band of the Ti:sapphire pulse and it is proportional to the intensity of the infrared pulse. An heterodyne version of this

technique was also tried, but the results were disappointing mainly because the shot-to-shot carrier-envelope phase stabilization of the infrared source is insucient over the duration of the measurement. The last chapter of this thesis thus investigates the absolute phase stability of our infrared sources. Most specically, we found a strong coupling between the pulse energy and the measured phase from a f-2f nonlinear interferometer relying on supercontinuum generation in sapphire. We present the measured energy-phase coupling coecients from 800 to 1940 nm.

Table des matières

Résumé iii

Abstract v

Table des matières vii

Liste des tableaux xi

Liste des gures xiii

Remerciements xxxi

Avant-propos xxxiii

Introduction 1

0.1 Ondes électromagnétiques . . . 1

0.2 Évolution de la technologie laser . . . 4

0.3 Optique non linéaire perturbative . . . 8

0.4 Stabilisation de la phase et peignes de fréquences . . . 11

0.5 Optique non linéaire extrême : résonance, ionisation, recollision et émission d'harmoniques d'ordres élevés . . . 14

1 Système laser 21 2 Montage pour étude de l'ionisation avec une porte de polarisation ajustable 31 2.1 Introduction. . . 31

2.2 Montage expérimental . . . 33

2.3 Modèle théorique . . . 35

2.4 Vérication expérimentale . . . 39

2.5 Simulations : robustesse de la technique . . . 42

2.6 Conclusion . . . 44

3 Excitation d'états Rydberg du xénon avec des impulsions eectives plus courtes qu'un cycle optique 45 3.1 Introduction. . . 45

3.2 Règles de sélection . . . 46

3.3 Résultats et discussion . . . 47

4 Montage de SHG-FROG pour impulsions de quelques cycles optiques 53 4.1 Introduction. . . 53 4.2 Montage . . . 55 4.3 Algorithme . . . 55 4.4 Corrections . . . 60 4.5 Résultats de l'algorithme. . . 62 4.6 Résultats expérimentaux . . . 66 4.7 Conclusion . . . 69

5 Interféromètre en lumière blanche 71 5.1 Introduction. . . 71

5.2 Théorie . . . 71

5.3 Montage . . . 74

5.4 Algorithme pour analyser les données brutes . . . 77

5.5 Caractérisation des composantes . . . 83

5.6 Résultat : dispersion du verre . . . 86

5.7 Conclusion . . . 89

6 Conception et fabrication de miroirs chirp 91 6.1 Introduction. . . 91

6.2 Dépôts multicouches . . . 91

6.3 Ingénierie inverse de miroirs commerciaux . . . 93

6.4 Conception, production et caractérisation des miroirs chirp à 800 nm . . . 96

6.5 Concepts additionnels . . . 99

6.6 Conclusion . . . 103

7 Compression d'impulsions lasers de quelques cycles optiques en optimisant l'angle d'incidence de miroirs chirp 105 7.1 Introduction. . . 105

7.2 Caratéristiques optiques des miroirs chirp sous diérents angles d'incidence . . 106

7.3 Résultats et discussion . . . 109

7.4 Conclusion . . . 112

8 Caractérisation d'impulsions lasers de 2.1 µm à 18 µm par mélange de quatre ondes dans l'air 115 8.1 Introduction. . . 115

8.2 Optimisation du module N-DFG . . . 116

8.3 Mesure des prols temporels d'intensité . . . 119

8.4 Mesure du champ électrique dans le domaine temporel . . . 124

8.5 Conclusion . . . 128

9 Couplage énergie-phase dans un interféromètre non linéaire f-2f basé sur le saphir 131 9.1 Introduction. . . 131

9.2 Interférométrie f-2f non linéaire . . . 132

9.3 Couplage énergie-phase. . . 141

9.4 Conclusion . . . 145

Conclusion 147

A Polynômes de Legendre associés 151

B Calcul analytique des propriétés dispersives d'empilements de couches

diélectriques 153

C Substrats et matériaux pour dépôts multicouches 163

D Composition des principaux dépôts multicouches 169

Liste des tableaux

3.1 Coecients d'expansion β2k des polynômes de Legendre pairs P2kml=0(cosθ) . . . . 51

6.1 Épaisseurs des couches retrouvées à partir de l'image SEM et du t de la g. 6.4 . 97 6.2 Épaisseurs des couches de trois paires de miroirs chirp à 800 nm avec un GDD com-pensant 1 mm de silice. Ils compensent respectivement la dispersion du troisième ordre de 0, 1 et 2 mm de silice. . . 100

6.3 Épaisseurs des couches de trois paires de miroirs chirp à 800 nm avec un GDD compensant 1 mm de silice (suite). . . 101

6.4 Épaisseurs des couches d'un miroir chirp qui compenserait la dispersion d'un mil-limètre de SF6 de 1050 à 1700 nm . . . 103

9.1 Coecients de couplage énergie-phase issus des diérents ts polynomiaux. . . 144

D.1 Épaisseurs des couches du ltre Frog Filter 2 . . . 170

D.2 Épaisseurs des couches de la lame séparatrice diélectrique conçue pour l'interféro-mètre en lumière blanche de 500 à 1200 nm (BS2 ) . . . 171

D.3 Épaisseurs des couches de l'anti-reet utilisé pour l'interféromètre en lumière blanche de 500 à 1200 nm (AR1 ). . . 172

D.4 Épaisseurs des couches de la lame séparatrice 60:40 servant à séparer le faisceau pour utiliser la bre creuse et le TOPAS-C simultanément . . . 173

D.5 Épaisseurs des couches de la lame séparatrice servant à transmettre 2 % de l'énergie totale à l'interféromètre f-2f qui stabilise la phase. . . 174

D.6 Épaisseurs des couches du miroir chirp CM1 . . . 177

D.7 Épaisseurs des couches du miroir chirp CM1 (suite) . . . 178

D.8 Épaisseurs des couches du miroir chirp CM2 . . . 179

Liste des gures

0.1 Le spectre électromagnétique sur cinq échelles diérentes. . . 3

0.2 Trois processus d'interaction entre un atome à deux niveaux et le champ électro-magnétique. . . 4

0.3 Pictogramme représentant un laser simple. E et k sont le champ électrique et le

vecteur d'onde, respectivement. . . 5

0.4 À gauche : niveaux d'énergie responsables de l'absorption et de l'émission du laser

Ti:saphir par les ions Ti3+_{. À droite : spectres d'absorption et d'émission du}

Ti:saphir (Koechner, 2006). . . 6

0.5 Principe de l'amplication d'impulsion avec chirp (Strickland et Mourou, 1985). . 6

0.6 Principe du miroir chirp (Szipöcs et collab., 1994). . . 7

0.7 À gauche : durée des phénomènes physiques les plus courts observés en fonction de l'année à partir de 1950 (Krausz et Ivanov, 2009). À droite : record d'intensité laser focalisée en fonction de l'année depuis l'invention du laser (Mourou et collab., 2006). . . 8

0.8 Diagrammes d'énergie de quelques eets non linéaires non résonants du deuxième (a-b) et du troisième (c-g) ordre. (a) Génération de deuxième harmonique. (b) Diérence de fréquence. (c) Génération de troisième harmonique. (d-e) Mélange dégénéré de quatre ondes, aussi désigné par automodulation de phase ou eet Kerr. (f-g) Mélange non dégénéré de quatre ondes entre une onde pompe de fréquence

ω1 et une onde de fréquence beaucoup plus faible (Ω << ω1). Les fréquences

résultantes sont voisines du deuxième harmonique (ω5 < 2ω1 < ω4). . . 10

0.9 Diverses techniques de caractérisation d'impulsions femtosecondes dans un milieu non linéaire d'ordre deux. (a) Géométrie non colinéaire pour l'autocorrélation du deuxième ordre et le SHG-FROG. (b) Géométrie colinéaire pour l'autocorrélation interférométrique du deuxième ordre et le I-FROG. (c) Géométrie colinéaire à trois

impulsions pour le SPIDER. . . 11

0.10 Peigne de fréquence d'un oscillateur femtoseconde (fondamental) et peigne de fré-quence élargi par eet Kerr. La fréfré-quence des modes demeure précisément la même après l'élargissement spectral. . . 12

0.11 Relation entre le taux de répétition fr et le taux de changement de la phase

enveloppe-porteuse ∆φCE pour des impulsions consécutives issues d'un oscillateur

femtoseconde. Le champ électrique est tracé en fonction du temps sur une échelle coupée à deux endroits. . . 13

0.12 Signal de battement utilisé pour stabiliser la phase d'un oscillateur par la méthode f-2f. . . 13

0.13 Représentation schématique de l'interférence produite par un interféromètre f-2f non linéaire pour un amplicateur. Le délai ∆t entre la partie doublée et la partie fondamentale engendre des franges dans le spectre observé. La longueur d'onde

exacte des maxima et des minima dépend de la phase enveloppe-porteuse. . . 14

0.14 Diagramme d'énergie de quelques processus de photoionisation atomique. (a) Io-nisation par absorption d'un seul photon. (b) IoIo-nisation multiphotonique par ab-sorption de 5 photons, soit le nombre exact requis ici pour ioniser. (c) Ionisation au dessus du seuil (ATI ) par absorption de 6 photons, soit 1 photon de plus que

le nombre minimal requis. (d) Ionisation résonante avec un état Rydberg |nlml>

à 4 + 1 photons. (e) Ionisation résonante au dessus du seuil à 4 + 2 photons. IP représente l'énergie d'ionisation de l'atome. Les traits continus représentent des états liés de l'atome pour les énergies négatives et des états de Volkov des électrons dans le champ électromagnétique alternatif pour les énergies positives. Les traits pointillés représentent des états virtuels aux temps de vie très courts du système atome + champ laser. . . 15

0.15 Diagramme d'énergie de deux processus de photoionisation atomique du point de vue du potentiel selon l'approximation quasi-statique. (a) Ionisation par eet tun-nel. Une partie de la fonction d'onde de l'électron de valence franchit la barrière de potentiel par eet tunnel quantique. (b) Ionisation par suppression de la barrière de potentiel. Le champ laser est si intense qu'il abaisse la barrière coulombienne

au point où la fonction d'onde de l'électron de valence s'échappe complètement. . 17

0.16 Représentation du modèle de recollision en trois étapes pour expliquer l'émission d'harmoniques d'ordres élevés. (1) Ionisation tunnel à t0. (2) Accélération de

tron par le champ électrique oscillant du laser. (3) Collision inélastique entre l'élec-tron d'énergie cinétique K ≤ 3.17 Up et l'ion. Si l'électron retourne directement au

niveau d'énergie le plus bas de l'atome sans autres interactions avec les électrons

restants, un photon est émis avec l'énergie ¯hω = K − IP . . . 17

0.17 Représentation du modèle de recollision en trois étapes pour expliquer l'ionisation double non séquentielle. (1) Ionisation tunnel à t0. (2) Accélération de l'électron

par le champ électrique oscillant du laser. (3) Si l'électron entre en collision avec un second électron toujours lié, une possibilité est le partage de l'énergie et de la quantité de mouvement entre les deux électrons et l'ion. Les deux électrons peuvent

ainsi être libres après la collision. Leurs fonctions d'ondes sont désormais corrélées. 18

0.18 Représentation du modèle de recollision en trois étapes pour expliquer la présence d'électron de haute énergie (K > 4Up) dans le spectre électronique. (1) Ionisation

tunnel à t0. (2) Accélération de l'électron par le champ électrique oscillant du

laser. (3) Si l'électron entre en collision frontale avec le nuage électronique de l'ion, une possibilité est une collision élastique. L'électron est rééchi dans une direction proche de la direction incidente avec une énergie très légèrement inférieure à K. Due à son énorme masse par rapport à l'électron, l'ion peut absorber une bonne partie de la quantité de mouvement mais une très faible portion de l'énergie. L'électron rééchi peut ensuite être accéléré davantage par le champ laser qui vient tout juste de changer de polarité. . . 19 xiv

1.1 Représentation schématique du système laser commercial Femtopower PRO V CEP de la compagnie Femtolasers Produktions GmbH. Légende : λ/2 : lame demi-onde ; AOM : modulateur acousto-optique ; APD : photodiode ampliée de type ava-lanche ; APS800 : interféromètre f-2f de la compagnie Menlo systems ; BBO : cris-tal de beta-barium borate de 300 µm pour génération de deuxième harmonique ; c. Pockels : cellule de Pockels ; CMs : miroirs chirp ; Dazzler : modulateur acousto-optique de la compagnie Fastlite pour ajuster la dispersion ; comp : compresseur ; DM-50 : laser de pompage de 50 mJ à 527 nm de la compagnie Photonics Indus-tries International, Inc. ; EM : énergie-mètre ; F : ltre d'interférence qui transmet autour de 1300-1400 nm ; FI : isolateur de Faraday ; G : réseau de diraction en transmission ; HCF : bre avec coeur creux pour élargissement spectral dans un gaz noble ; M-PZT : miroir monté sur monture avec actuateurs piézoélectriques pour contrôle actif de la direction du faisceau ; OC : coupleur de sortie de l'oscillateur ; OPA : amplicateur paramétrique ; P : polariseur ; PD : photodiode au silicium au temps de réponse inférieur à 1 ns ; PBS : polariseur à couches minces ; PPLN :

cristal de LiNbO3 avec orientations alternées pour quasi-accord de phase ; P-PZT :

prisme de verre int monté sur un actuateur piézoélectrique pour contrôle actif de la phase ; QPD : photodiode à quadrants, R : bloc de verre int de 10 cm de long approximativement ; Sa : lame de saphir de 2 mm d'épaisseur ; VA : attenuateur variable ; Verdi : laser de pompage continu de 5 W à 527 nm de la compagnie Coherent ; W : coin de verre intra-cavité. . . 22

1.2 Signal de battement utilisé pour stabiliser la phase de l'oscillateur. . . 23

1.3 Spectre (à gauche) et autocorrélation interférométrique du second ordre (à droite) pour des impulsions typiques issues du compresseur. Le nombre de franges mesuré (15.6) correspond à une impulsion idéale gaussienne de 24.5 fs selon le critère de largeur à mi-hauteur de l'intensité. . . 25

1.4 (a) Spectre typique mesuré par l'interféromètre non linéaire APS800. (b) Phase tirée de chaque spectre en fonction du temps sur une période de 5 minutes. Le taux de répétition de la mesure est limité par le spectromètre et son interface USB à environ 170 Hz. (c) Distribution statistique des mesures pour N = 52 085 points.

L'écart type (σ) et la moyenne (µ) sont notés sur le graphique. . . 27

1.5 Représentation schématique du design du TOPAS-C de Light Conversion. . . 28

1.6 Représentation schématique du design du module N-DFG de Light Conversion. . . 29

1.7 Énergie par impulsion du signal et de son complémentaire issus du TOPAS-C, de leur deuxième harmonique généré dans un cristal de β-BBO de 300 µm et du

faisceau issu du module N-DFG de Light Conversion. . . 29

2.1 Représentation schématique du montage expérimental utilisé pour réaliser les me-sures présentées dans ce chapitre. (a) Mesure des projections du spectre sur les axes X et Y. (b) Mesure de l'orientation de la porte de polarisation à l'aide de la lame demi-onde et du spectromètre électronique à projection de vitesse (velocity map imaging). Légende : BS : lame séparatrice avec 2 % de réectivité ; CMs : miroirs chirp ; F : fenêtre de silice de 1 mm ; HCF : bre creuse de 1 m et ø250

µm remplie de 3 bars de néon ; MCP : micro-channel plate ; P : polariseur utilisant

deux fenêtres avec dépôts multicouches ; S : spectromètre ; T : télescope réducteur

2.2 [Image réalisée par Guillaume Gingras] Représentation schématique du montage de porte de polarisation. Quatre coins de quartz de 2° avec les orientations cris-tallographiques indiquées sont utilisés en conjonction avec une lame quart d'onde achromatique. Les axes utilisés pour la simulation numérique sont également pré-sentés. . . 35

2.3 Dénition des paramètres de l'ellipse de polarisation. . . 37

2.4 (a) Dénition du délai τg. (b) Dénition de l'ellipticité seuil th et de la durée de

la porte τg. (c) Délai et durée de la porte en fonction de l'épaisseur diérentielle

de quartz L pour une ellipticité seuil de 0.15. . . 37

2.5 Caractéristiques des impulsions en fonction de l'insertion de quartz L. (a) Intensité en fonction du temps. (b) Ellipticité en fonction du temps. (c) Projection de l'en-veloppe d'amplitude du champ sur l'axe X en fonction du temps. (d) Projection de l'enveloppe d'amplitude du champ sur l'axe Y en fonction du temps. (e) Orienta-tion de l'ellipse en foncOrienta-tion du temps. (f) OrientaOrienta-tion de l'ellipse en foncOrienta-tion de la fréquence angulaire. (g) Projection de l'enveloppe d'amplitude du champ sur l'axe

X en fonction de la fréquence angulaire. (h) Projection de l'enveloppe d'amplitude

du champ sur l'axe Y en fonction de la fréquence angulaire. . . 38

2.6 Caractéristiques des impulsions en fonction de l'orientation de la lame quart d'onde (ψ) pour des insertions de quartz L xes. (a) Ellipticité en fonction du temps pour

L = 189 µm. Cette épaisseur correspond à n = 4 à 750 nm dans l'éq. (2.14). (b)

Orientation de l'ellipse en fonction du temps pour L = 189 µm. (c) Ellipticité en fonction du temps pour L = 125.5 µm. Cette épaisseur correspond à n = 2.5 à 750 nm dans l'éq. (2.14). . . 39

2.7 (a-b) Spectre mesuré à l'aide du montage de la g. 2.1(a) en fonction de l'insertion de quartz. Les projections sur les axes du laboratoire (X, Y ) sont prises avec un polariseur de type Glan. (c-d) Comparaison avec les résultats de la simulation numérique. . . 40

2.8 [Image réalisée par Guillaume Gingras] Projections des électrons libérés par la par-tie polarisée linéairement de l'impulsion. (a) La parpar-tie linéaire du champ électrique du laser est dans le plan du détecteur (// à l'axe Y ). La projection est nette. L'image a une symétrie de réexion par rapport aux axes Y et Z. (b) La partie linéaire est inclinée à 45°. L'image est oue. (c) La partie linéaire est perpendicu-laire au plan du détecteur (// à l'axe X). L'image possède une symétrie radiale.

. . . 40

2.9 Orientation de la partie la plus intense de l'impulsion en fonction de l'insertion de quartz. Les mesures ont été prises indépendamment pour trois jours d'expérience. Des simulations centrées à 750 nm, à 800 nm et avec le spectre expérimental sont aussi montrées. . . 41

2.10 Spectres utilisés pour les simulations de la gure précédente. . . 41

2.11 Ellipticité (à gauche), intensité (au centre) et orientation du grand axe de l'ellipse (à droite) en fonction du temps et de l'insertion de quartz pour huit situations diérentes. (a) Spectre idéal gaussien centré à 750 nm. La dispersion est compensée pour toute épaisseur de quartz. Les impulsions durent 5.6 fs dans le cas linéaire (L = 0). (b) La polarisation initiale est inclinée à 5° par rapport à X. (c) L'axe rapide de la lame d'onde est incliné de 5° par rapport à X. (d) Le spectre expérimental est utilisé (g. 2.10). (e) La dispersion n'est pas pré-compensée pour chaque insertion de quartz, donc la phase spectrale n'est plane que pour L = 0. (f) La dépendance spectrale réelle de la lame quart d'onde est prise en compte. (g) La phase initiale contient des termes d'ordres supérieurs : −80 fs3_{, −40 fs}4 _{et +200 fs}5_{. . . . 43}

3.1 Règles de sélection d'un processus d'ionisation résonant à 9+1 photons de l'état 5g

du xénon. (a) Énergie. (b) Nombre quantique magnétique. . . 48

3.2 [Image réalisée par Guillaume Gingras] (En haut) Principe du spectromètre à pro-jection de vitesse électronique. (En bas) Impulsion à porte de polarisation. La durée

de porte de polarisation τg est dénie pour une ellipticité seuil de th = 0.2. La

partie foncée est la porte et les parties pâles sont les ailes. . . 49

3.3 [Image réalisée par Guillaume Gingras] Spectres électroniques obtenus après décon-volution d'Abel pour diérentes portes de polarisation. (A) Polarisation linéaire.

(B) L = 52.5 µm et τg = 9.3fs. (C) L = 105 µm et τg= 4.6 fs. (D) L = 157.5 µm

et τg = 3.1fs. (E) L = 210 µm et τg = 2.3fs. (F) Polarisation circulaire. À gauche :

déconvolution d'Abel. À droite : image brute sans déconvolution. La signature de l'état 5g et de ses deux premiers ATI est indiquée par des èches en (A). L'anneau d'intégration utilisé pour les calculs subséquents est indiqué en (B) à titre indicatif. 50

3.4 (a) Prols angulaires pour six portes de polarisation diérentes. Les prols ont été décalés verticalement pour plus de visibilité. (b) Coecients du polynôme de

Legendre P10 en fonction de la durée de porte τg calculée pour des impulsions de

7.3 fs centrées à 800 nm, avec une ellipticité seuil de 0.2. . . 51

4.1 Représentation schématique du montage de SHG-FROG. En réalité, les faisceaux se croisent dans le plan vertical au point focal. Légende : BBO : cristal de beta-barium borate dont l'épaisseur est spéciée à 10 µm ; BS1-BS2 : lames séparatrices ; CM : miroir concave de focale 100 mm ; F : ltre ; I1 : diaphragme ; L : lentille de

focale 15 mm ; M1-M5 : miroirs en argent ; S : spectromètre. . . 55

4.2 Montage de SHG-FROG. Le tout est monté sur une plaque d'aluminium compacte de 36 cm par 30 cm pour permettre une grande mobilité dans le laboratoire. La hauteur du faisceau est de 88.9 mm (3.5") à partir de la base de la plaque d'alumi-nium. Le cristal de β-BBO est situé dans la monture grise métallique dans la partie supérieure du centre de l'image. La monture du cristal est rotative dans les plans horizontaux et verticaux. Seul l'embout de la bre multimode est illustré. Le spec-tromètre et les fourches permettant de xer les optiques à la plaque d'aluminium sont omis pour plus de clarté. . . 56

4.3 Représentations temporelles et spectrales des divers paramètres qui caractérisent une impulsion femtoseconde. (En haut) Sans translation de fréquence. (En bas) Avec translation de fréquence. . . 57

4.4 La marche à suivre pour analyser une trace SHG-FROG expérimentale ou théo-rique. . . 58

4.5 L'algorithme de base pour inverser une trace SHG-FROG (Trebino et Kane, 1993). La seule diérence si on utilise l'algorithme des projections généralisées (Trebino et collab., 1997) est la manière dont E(t)[k + 1] est calculé (encadré foncé). Dans ce cas, il faut plutôt utiliser les éq. (4.9)-(4.14). . . 59

4.6 Dénitions et géométrie de l'accord de phase. . . 62

4.7 (a) Réponse spectrale R(Ω) du spectromètre Blue Wave (Stellarnet) telle que me-surée avec un corps noir. Le facteur de correction R(Ω) de l'accord de phase dans le β-BBO est aussi donné pour les paramètres suivants : L = 10 µm, Λ = 31.3°,

α0= 0°. (b) Élargissement instrumental du spectromètre Blue Wave de Stellarnet

mesuré par un spectrophotomètre indépendant (Cary 500, Varian). . . 63

4.8 Traces de SHG-FROG simulées (à gauche) et reconstituées par l'algorithme (à

droite). Les paramètres sont N = 128, ∆t = 1.25 fs, G = 5.2 × 10−5_{. L'échelle de}

couleur est logarithmique pourqI_{F ROG}SHG . . . 64 4.9 Prols temporels d'une impulsion théorique générés et reconstitués par

l'algo-rithme. (a) Intensité. (b) Phase. . . 64

4.10 Prols spectraux pour la même impulsion. (a) Intensité spectrale. (b) Phase spec-trale. . . 65

4.11 Erreurs FROG (carrés noirs), fonctionnelle Z (cercles rouges) et stratégies en fonc-tion de l'indice de l'itérafonc-tion pour l'inversion de la trace FROG théorique de la g.

4.8. Le trait rouge en haut de la gure indique le choix du champ ˜E(t)pour

l'ité-ration suivante. Le plus souvent, le champ résultant de l'itél'ité-ration précédente est utilisé. Parfois, on utilise le meilleur champ (celui qui correspond à la plus petite erreur FROG), un nouveau champ complètement aléatoire, le meilleur champ mais avec une phase plane, ou le meilleur champ plus une petite perturbation aléatoire. Le trait noir indique l'algorithme utilisé, soit l'algorithme de base, l'algorithme des projections généralisées (P.G.) ou un algorithme qui utilise une transformation

diérente mais vraiment pas optimale (shake-o ). . . 65

4.12 Première rangée : traces FROG expérimentales en fonction de l'énergie à la sortie du compresseur. Deuxième rangée : traces reconstituées qui correspondent aux traces de la première rangée. Troisième rangée : traces expérimentales prises avec une lame de 1 mm de silice additionnelle dans le faisceau. Quatrième rangée : traces reconstituées qui correspondent aux traces de la troisième rangée. Paramètres xes : N = 64, ∆t = 2.5 fs. . . 66 4.13 Résultats de l'analyse des traces FROG de la gure précédente. (a) Durées

d'im-pulsion. (b) Erreurs FROG. (c) GDD. (d) Longueurs d'onde centrales. (e) Largeurs spectrales. (f) Prols temporels d'intensité. . . 67

4.14 Traces SHG-FROG expérimentales (première et troisième rangées) et reconstituées (deuxième et quatrième rangées) pour le nombre de miroirs chirp indiqué dans

chaque cas. Paramètres xes : N = 128, ∆t = 1.2 fs. . . 69

4.15 Résultats de l'analyse des traces de la gure précédente. La moyenne et l'écart type de cinq exécutions de l'algorithme sont montrés en fonction du nombre de miroirs chirp (# CMs). (a) Durées d'impulsion à mi-hauteur. (b) Erreurs FROG. (c) Prols spectraux d'intensité. Les variations sont dues aux erreurs FROG non négligeables. (d) Dispersion du délai de groupe. (e) Dispersion du troisième ordre. (f) Prols temporels d'intensité pour les traces montrant les durées les plus courtes. Ils sont décalés verticalement pour plus de lisibilité. . . 70 xviii

5.1 Identication des deux mesures nécessaires pour reconstituer le coecient de ré-exion complexe d'un échantillon. (a) L'autocorrélation, faite avec un miroir de référence (M2 ). (b) La corrélation croisée, faite avec l'échantillon sous investigation (M3 ). Légende : BS : lame séparatrice ; D : détecteur ; F : fenêtre de compensation de la dispersion ; M1 : miroir xe ; τ : délai. . . 72

5.2 Rendu 3D du montage d'interféromètre en lumière blanche réalisé avec SolidWorks. Le trait rouge indique le trajet de la lumière blanche et le trait vert dénote celui du laser. Le faisceau laser et la lumière blanche sont parallèles dans l'interféromètre mais cette dernière est décalée vers le haut d'environ 8 mm par rapport au laser. Légende : BS : lame séparatrice ; CF : coupleur de bre ; F : ltre (optionnel) ; FC : fenêtre de compensation ; I1-I3 : diaphragmes ; L : lentille ; M1-M3 : miroirs du bras des échantillons ; MP1-MP3 : miroirs paraboliques hors axe en argent ; MR : miroir du bras de référence ; P : polariseur ; PD1-PD2 : photodiodes ; UTM : unité

de translation manuelle ayant une mobilité de 12 mm. . . 75

5.3 Schéma électronique des amplicateurs transimpédances conçus pour les photo-diodes FGA20 et FGA21 de Thorlabs. La pièce HA-5002 est un amplicateur de puissance de type buer tandis que la pièce AD829J est un amplicateur opéra-tionnel à faible bruit pouvant fonctionner avec un gain unitaire. Le gain de 100 kΩ

est le plus souvent utilisé pour les mesures avec l'interféromètre en lumière blanche. 78

5.4 Données brutes obtenues par la carte d'acquisition de l'interféromètre en lumière blanche. (a) Autocorrélation. (b) Corrélation croisée, obtenue avec un échantillon de 1 mm de silice dans le bras de l'échantillon. (c) Tension appliquée par le générateur de fonction pour contrôler le déplacement du miroir monté sur l'unité de translation piézoélectrique. Le taux de répétition est de 8 Hz et l'amplitude d'oscillation (4 V) correspond à environ 86 µm de déplacement du miroir mobile. La photodiode FGA20 de Thorlabs est utilisée avec la lampe en or (L523-G-MOQ, International

Light Technologies). Le spectre détecté s'étend du visible jusqu'à 2.6 µm. . . 79

5.5 (a) Périodes moyennes d'oscillation (en points) de la courbe laser de l'autocorré-lation de la gure précédente. La trace complète a été subdivisée en échantillons de 256 points et la période moyenne a été calculée pour chacun des échantillons. Ce balayage complet acquis en 1 seconde contient 16 traces, soient 8 dans chaque direction. Les cercles bleus représentent la position où on coupe chaque trace. (b) Longueur de chaque trace exprimée en nombre de points. Les deux directions de balayage sont traitées séparément. . . 80

5.6 Redressement de la métrique du délai à partir de la trace laser. (a) Gros plan sur la trace laser, incluant un t de la position de ses maxima et minima locaux. (b) Fréquence des oscillations calculée à partir de l'espacement entre les maxima et les minima locaux. Un t avec un polynôme de degré 4 sert à détecter les erreurs. (c) Fréquence des oscillations de la trace laser calculée avec la même méthode qu'en (b) mais après l'interpolation sur une grille de délai à pas constant. Les uctuations résiduelles s'élèvent à environ 1 %. . . 81

5.7 Position des pics de chaque trace relativement à la trace de référence (a) avant le t ; (b) après le t. Les traces sont toutes superposées en (b), ce qui les rend diciles à distinguer. . . 82

5.8 Vérication de la synchronisation des traces interpolées avant de procéder à leur

5.9 Amplitude spectrale obtenue avec quatre bres multimodes diérentes pour les deux polarisations. Les paramètres xes sont : lampe en or, BS1, sans échantillon, photodiode F GA20. . . 84

5.10 Amplitude spectrale obtenue avec cinq photodiodes diérentes pour les deux po-larisations. Les paramètres xes sont : lampe en or, BS1, sans échantillon, bre Ocean Optics. . . 85

5.11 Amplitude spectrale obtenue avec trois lampes diérentes (a) dans le visible et (b) dans l'infrarouge proche pour les deux polarisations. Les paramètres xes sont : (a) BS1, sans échantillon, bre Ocean Optics, P DA36A ; (b) BS1, sans échantillon,

bre Ocean Optics, F GA20. . . 85

5.12 Transmission des deux lames séparatrices principalement utilisées pour le montage d'interférométrie en lumière blanche. Les résultats présentés sont des ts basés sur des mesures prises par un spectrophotomètre. La transmission de la première face de chaque lame est tracée en noir, et celle de la surface arrière est tracée en rouge. (a) BS1, constitué d'une couche d'argent de 10 nm et d'une couche de protection

de MgF2 de 20 nm. La face arrière ne comporte pas de couche. (b) BS2, constitué

de 8 couches diélectriques alternées de Ti3O5 et de SiO2. Un anti-reet constitué

de 4 couches diélectriques est présent sur la face arrière de la lame séparatrice. . . 87

5.13 Amplitude spectrale obtenue avec deux lames séparatrices diérentes (a) dans le visible et (b) dans l'infrarouge proche pour les deux polarisations. Les paramètres xes sont : (a) lampe en or, sans échantillon, bre Ocean Optics, P DA36A ; (b)

lampe en or, sans échantillon, bre Ocean Optics, F GA20. . . 87

5.14 Amplitude spectrale des traces retenues pour obtenir la meilleure précision sur tout le spectre pour les deux polarisations. Les interférogrammes ont été moyennés sur

16 traces. Les paramètres xes sont : sans échantillon, bre Ocean Optics. . . 88

5.15 GDD obtenu pour les deux polarisations à partir de la combinaison des douze traces de la gure précédente dans leur domaine spectral de validité. La comparaison est faite avec la formule de Sellmeier de la silice pour une épaisseur de 2 mm (un aller-retour dans l'échantillon). . . 88

6.1 Vue de côté des techniques de (a) sonde ionique focalisée (focalised ion beam, FIB) (b) microscopie électronique à balayage (SEM) pour caractériser l'épaisseur des couches d'un miroir chirp. . . 93

6.2 [Opérateur du microscope : Daniel Gingras] (a) Vue en coupe d'un miroir chirp commercial de Femtolasers obtenue par SEM. La couche de platine et le substrat sont identiés sur la gure. (b) Prol d'intensité obtenu en intégrant le contenu de l'encadré montré en (a). Ligne noire : prol brute. Ligne rouge : prol moyenné sur 5 points adjacents pour atténuer les uctuations de haute fréquence spatiale. Ligne

bleue : position du couperet qui délimite l'épaisseur de chaque couche. . . 94

6.3 [Opérateur du microscope : Daniel Gingras] Spectroscopie à rayons X du miroir chirp de la gure précédente. Les pics identiés correspondent à des transitions des

couches électroniques internes des divers éléments. . . 95

6.4 Propriétés du miroir commercial analysé par microscopie électronique à balayage. (a) Transmission. (b) Dispersion du délai de groupe en réexion à incidence nor-male. Le décalage en longueur d'onde entre t et mesure est causé par une erreur

de calibration des longueurs de l'image SEM. . . 96

6.5 Cibles et paramètres de design de la paire de miroirs chirp CM1-2. (a) Délai de groupe. (b) Réectivité. . . 98 xx

6.6 Designs et mesures des propriétés des miroirs chirp CM1 et CM2. (a-b) GDD. (c-d) Transmission. . . 99

6.7 Conception de trois paires de miroirs chirp à 800 nm. (a) Délai de groupe. (b) Réectivité. . . 102

6.8 Propriétés visées et calculées d'un miroir chirp hypothétique compensant 1 mm de

SF6 de 1050 à 1700 nm à incidence normale. (a) Réectivité. (b) GDr. (c) GDDr. 104

7.1 Caractéristiques dispersives des sept types de miroirs chirp en fonction de l'angle d'incidence pour les deux polarisations. Ces moyennes centrées à 772 nm ont été calculées à l'aide de ts polynomiaux d'ordre trois des phases spectrales sur

l'in-tervalle 600-1000 nm. (a) GDD. (b) T OD. . . 107

7.2 (a) GDD(ω) des sept types de miroirs à incidence normale. (b) GDD(ω) de CM1

pour sept angles d'incidence pour les polarisations P (noir) et S (rouge). . . 108

7.3 (a) Réectivité mesurée des sept types de miroirs à incidence normale. (b) Réec-tivité calculée à partir du design de CM1 pour sept angles d'incidence pour les polarisations P et S. . . 108

7.4 Montages utilisés pour démontrer expérimentalement l'optimisation d'impulsion à l'aide de l'angle d'incidence des miroirs chirp. Trois congurations diérentes de miroirs sont identiées dans les encadrés A, B, et C. Légende : SM : miroir en argent ; BS : lame séparatrice ; HCF : bre creuse ; QPD : photodiode à quadrants ; ND : ltre de densité neutre ; Pol. : polariseur ; W : coin de silice ; CW : fenêtre de compensation de 1 mm de silice. . . 110

7.5 Traces SHG-FROG mesurées et reconstituées avec les congurations de miroirs chirp (a) A, (b) B, (c) C de la g. 7.4. . . 110

7.6 Illustration schématique de l'algorithme génétique utilisé pour optimiser le choix des miroirs chirp et de leur angle d'incidence. . . 111

7.7 Prols temporels d'intensité obtenus à partir des traces SHG-FROG reconstituées de la g. 7.5. . . 111

8.1 Montage utilisé pour mesurer le spectre du module N-DFG. Légende : EM : énergie-mètre ; PD : photodiode. . . 117

8.2 Exemples d'interférogrammes mesurés avec le montage de la gure précédente. La source est centrée à 5 µm. Les composantes DC sont déjà soustraites. Les deux traits de couleurs diérentes représentent des directions diérentes de balayage du miroir mobile de l'interféromètre. . . 118

8.3 Comparaison de la longueur d'onde centrale nominale calculée par le logiciel et de la longueur d'onde mesurée par interférométrie à transformée de Fourier. Les mesures ont été prises après l'optimisation initiale du module N-DFG qui utilisait uniquement la puissance (triangles bleus) et après l'optimisation nale qui utilisait à la fois la puissance, la position du faisceau au champ lointain et le spectre (carrés noirs, cercles rouges). . . 118

8.4 Largeur spectrale (pleine largeur à mi-hauteur, FWMH ) des impulsions infrarouges en fonction de la longueur d'onde centrale d'émission pour deux cristaux non

8.5 Montage utilisé pour caractériser les prols temporels d'impulsions infrarouges. Légende : Al : miroir concave en aluminium ; CMs : miroirs chirp ; DFG : module de génération de diérence de fréquence ; F : ltre violet ; F-2F : interféromètre non linéaire pour stabiliser la phase absolue ; G : réseau de diraction ; HCF : bre creuse ; OPA : amplicateur paramétrique ; P1 : polariseur à couches minces ; P2 : polariseur de type Glan en α-BBO ; PMT : tube photomultiplicateur ; QPD : photodiode à quadrants utilisée pour stabiliser la direction du faisceau activement ; T : télescope ; W : coins de silice. . . 121

8.6 Spectre brut, réponse spectrale du ltre et du tube photomultiplicateur utilisés pour cette expérience. Le deuxième harmonique se situe autour de 400 nm. La fuite du fondamental à travers le polariseur s'étend de 600-1000 nm. En combinant la réponse du tube photomultiplicateur et du ltre, on constate que seul le deuxième harmonique est détecté. . . 121

8.7 (a) Mesure des prols temporels d'intensité des impulsions infrarouges à l'aide de l'intensité du deuxième harmonique à diérentes longueurs d'onde. (b) Amplitude spectrale des impulsions infrarouges mesurée par un spectromètre à transformée de Fourier (Sect. 8.2). Les mesures de 2.1 à 7.5 µm ont été prises avec le cristal

de AgGaS2 dans le module N-DFG. Les autres mesures (10-17 µm) ont été prises

avec GaSe. . . 123

8.8 Durées des impulsions infrarouges issues du module N-DFG de Light Conversion avec deux cristaux diérents. Les limites de Fourier (FTL) calculées à partir des spectres d'interférométrie Michelson sont aussi présentées. Les barres d'erreur

re-présentent la diérence entre deux spectres consécutifs. . . 124

8.9 Contributions des diérents processus à la composante DC du signal de deuxième harmonique. . . 126

8.10 (a) Scan de la composante du signal modulée à 500 Hz en fonction du délai pour une impulsion infrarouge à 10 µm. La stabilisation de la phase est active. Seule la composante à 500 Hz en phase avec l'onde carrée de ± 430 V appliquée sur les électrodes est présentée. À chaque position de délai, le signal a été moyenné 3 fois sur 500 impulsions. Chaque barre d'erreur verticale représente l'écart type des trois mesures. (b) Spectre obtenu par transformation de Fourier de la trace obtenue en (a). Un signal semble distinct vers 10-12 µm, mais un pic de bruit vers 20 µm vient brouiller les cartes. . . 127

8.11 Composante du signal modulée à 500 Hz en fonction de la phase absolue de la sonde. Le faisceau infrarouge est bloqué. Les résultats sont montrés pour deux

jours d'expérience consécutifs avec les mêmes paramètres. . . 128

9.1 Montage utilisé pour la mesure du couplage énergie-phase dans l'infrarouge proche. Lors de l'expérience avec le complémentaire, une fenêtre de 250 µm de silicium a aussi été ajoutée avant l'iris pour ltrer la lumière visible issue de l'amplicateur paramétrique (TOPAS-C ). Environ 19 mm de silice a aussi été ajouté dans ce cas entre le saphir et le BBO pour augmenter le délai et ainsi la fréquence des franges vues par le spectromètre. Légende : BS : lame séparatrice ; C, compresseur ; CMs, miroirs chirp, EM : énergie-mètre ; F75 : miroir concave de 75 mm de focale, F150, miroir concave de focale 150 mm ; G1 : fenêtre de 1 mm de silice ; G6 : fenêtre de 6 mm de silice ; L : lentille de 400 mm de focale ; LA : amplicateur laser ; ND : ltres de densité neutre ; OAPM : miroir parabolique hors axe ; P : polariseur de calcite ; PD : photodiode de InGaAs pour signal et complémentaire et photodiode de Si pour 800 nm ; QPD : photodiode à quadrants pour stabilisation active de la direction du faisceau ; S : spectromètre USB2000+ de Ocean Optics ; Sa : fenêtre de saphir de 3 mm d'épaisseur ; T : télescope réducteur de taille de faisceau 2:1 ; VA : atténuateur rotatif variable. . . 133

9.2 Analyse d'un interférogramme unique. (a) Spectre mesuré et son interpolation sur une grille de fréquence angulaire également espacée. (b) Après transformation de Fourier, l'amplitude et la phase de la région d'intérêt pour les temps positifs est isolée (zone ombragée). (c) Après une transformation inverse, la partie réelle res-semble au spectre initial, mais ltré en fréquence. L'amplitude dénit l'enveloppe.

La phase spectrale est quant à elle la quantité utile pour poursuivre l'analyse. . . 134

9.3 (a) Exemple de t de phase spectrale déroulée. La pente et l'ordonnée à l'origine

sont ainsi obtenues. La phase spectrale évaluée à ω0 est mise en mémoire, puis elle

est xée à zéro pour ce t. Elle sera plus tard réintroduite pour faire les graphes en fonction de l'énergie normalisée. L'ordonnée à l'origine sera recalculée par la suite.

(b) Agrandissement de la région où le t est eectué. . . 135

9.4 Mesures de l'interféromètre maison à 1300 nm en fonction du temps. La phase de la pompe est stabilisée et l'énergie est xe (uctuations naturelles seulement). (a) Amplitude des franges d'interférence. (b) Phase. (c) Phase déroulée. Environ 3000 points sont accumulés à 10 Hz. . . 136

9.5 Mesures de l'interféromètre maison à 1300 nm en fonction de l'énergie vue par la photodiode infrarouge. La phase de la pompe est stabilisée et l'énergie est xe (uctuations naturelles seulement). (a) Amplitude des franges d'interférence. (b) Phase. (c) Phase déroulée. . . 137

9.6 Fluctuations d'énergie mesurées par les trois détecteurs de la g. 9.1 en fonction

de la longueur d'onde d'émission de l'amplicateur paramétrique. . . 138

9.7 Mesures de l'interféromètre maison à 1300 nm en fonction de l'énergie vue par trois détecteurs diérents (voir g. 9.1). (a) Énergie-mètre 1 à 800 nm. (b) Énergie-mètre 2 à 1.3 µm. (c) Photodiode à 1.3 µm. La phase de la pompe est stabilisée et l'énergie est xe (uctuations naturelles seulement). . . 138

9.8 Vérication de la synchronisation, de l'acquisition d'un seul tir laser et de la abilité de l'interféromètre f-2f maison à 800 nm. La phase mesurée par l'AP S800 est tracée en fonction de la phase mesurée par le montage maison. La phase du laser n'est pas stabilisée. 3000 points sont accumulés à 10 Hz. (a) On a décalé la trace de l'AP S800 de −1 point (donc −100 ms). (b) Les deux interféromètres sont synchronisés sur la même impulsion. (c) La trace de l'AP S800 est décalée de +1 point (donc +100 ms). . . 140

9.9 Comparaison de la abilité de l'interféromètre maison avec des cristaux de saphir d'épaisseur : (a) 3 mm (b) 5 mm. La phase du laser est non stabilisée. Les diérences de phase mesurées par l'AP S800 et par l'interféromètre maison sont présentées sous forme d'histogrammes en (c) et (d). . . 140

9.10 Comparaison de trois méthodes pour varier l'énergie des impulsions à 800 nm. (a) Amplitude spectrale des franges d'interférence en fonction de l'énergie des impul-sions. (b) Phase mesurée en fonction de l'énergie des impulimpul-sions. (c) Phase mesurée en fonction de l'amplitude spectrale des franges. . . 141

9.11 Fits polynomiaux des mesures de phase, de délais de groupe et d'ordonnées à l'origine en fonction de l'énergie normalisée () par impulsion. (a) 800 nm (pompe).

(b) 1250 nm (signal). (c) 1696 nm (complémentaire). . . 142

9.12 Coecients de couplage énergie-phase pris à  = 1 (Bφ) en fonction de la longueur

d'onde centrale de l'impulsion fondamentale. . . 144

A.1 Sept premiers polynômes de Legendre pairs pour la paramétrisation x = cosθ. . . 152

B.1 Dénition des axes et de la géométrie du problème. Une onde plane de fréquence

angulaire ω est incidente avec un angle γasur un empilement de m couches minces.

Les épaisseurs et les indices de réfraction complexes [˜n = ˜n(ω)] de chaque couche mince sont spéciés. . . 154

C.1 Transmission à incidence normale de plusieurs types de substrats. Ces mesures ont été prises avec le spectrophotomètre Cary 500 de Varian de 200 à 3300 nm. Les réexions de Fresnel des deux surfaces de chaque échantillon sont inclues dans la mesure. . . 164

C.2 Transmission à incidence normale de couches minces uniques de diérents maté-riaux déposées sur des substrats de silice. Les mesures couvrent le spectre entier

du spectrophotomètre (200-3300 nm). Seule la couche de MgF2 a été déposée sur

une lamelle de microscope de Soda Lime. . . 164

C.3 Transmission à incidence normale dans l'ultraviolet de couches minces uniques de

diérents matériaux déposées sur des substrats de silice. Seule la couche de MgF2

a été déposée sur une lamelle de microscope de Soda Lime. L'absorption dans l'ultraviolet de cet échantillon est attribuable au substrat et non à la couche de MgF2. . . 165

C.4 Transmission mesurée à incidence normale d'un échantillon composé d'une couche

de SiO2 déposée sur une couche de Nb2O5, le tout sur un substrat de silice. Les

épaisseurs visées étaient de 500 nm dans chaque cas. Cet échantillon était le troi-sième et dernier test réalisé pour déterminer les paramètres de la machine à dépo-sition avant de produire les miroirs chirp du chapitre 6. Les erreurs d'épaisseurs sont respectivement de 0.09 % et de 0.15 % pour Nb2O5 et SiO2. . . 165

C.5 Indices de réfraction (n) et coecients d'extinction (κ) pour l'or (Palik, 1985),

l'argent (Palik, 1985), l'aluminium (Raki¢, 1995) et le silicium (Palik, 1985). . . . 167

C.6 Réectivité et absorption de couches d'un millimètre d'or, d'argent, d'aluminium et de silicium à incidence normale. . . 168

D.1 Transmission du ltre principal utilisé pour le SHG-FROG à 800 nm (Frog Filter 2 ) à incidence normale. Il atténue à 800 nm et il est relativement neutre entre 300 et 500 nm. . . 170 xxiv

D.2 Transmission de la lame séparatrice diélectrique (BS2 ) conçue pour fonctionner de 500 à 1200 nm avec l'interféromètre en lumière blanche. Un anti-reet (AR1 ) est déposé sur la surface arrière de l'échantillon. Il est aussi considéré lors du t. . . . 171

D.3 Transmission de l'anti-reet (AR1 ) conçu pour fonctionner de 500-1200 nm avec l'interféromètre en lumière blanche. La face arrière de l'échantillon ne comporte aucune couche et contribue à diminuer la transmission de 3.4 % à 0°, de 0.7 % à 45°P et de 7.8 % à 45°S. . . 172

D.4 Transmission de la lame séparatrice 60:40 conçue pour fonctionner de 600 à 900 nm avec une polarisation de 45°P . La face arrière de l'échantillon ne comporte aucune couche. Les mesures ont été corrigées pour les pertes dues à la face arrière de l'échantillon. La face arrière n'est donc pas considérée dans le t. . . 173

D.5 Transmission de la lame séparatrice conçue pour transmettre 2 % de l'énergie du faisceau avec une polarisation 45°P vers l'interféromètre f-2f. La face arrière de l'échantillon ne comporte aucune couche. Les mesures ont été corrigées pour les pertes dues à la face arrière de l'échantillon. La face arrière n'est donc pas considérée dans le t. . . 175

D.6 Versatilité des lames séparatrices des deux gures précédentes. (a) Réectivité pour trois angles d'incidence en polarisation P de la lame séparatrice de la tab. D.4. (b) Transmission pour trois angles d'incidence en polarisation P de la lame séparatrice de la tab. D.5. Les surfaces arrières ne sont pas considérées dans le calcul. . . 175

D.7 Propriétés mesurées et calculées à partir du meilleur t du miroir chirp à 800 nm

CM1 à incidence normale. (a) Transmission. (b) GDDr. . . 176

D.8 Propriétés mesurées et calculées à partir du meilleur t du miroir chirp à 800 nm

You may not feel outstandingly robust, but if you are an average-sized adult you will contain within your modest frame no less than 7 E18 joules of potential energy  enough to explode with the force of thirty very large hydrogen bombs, assuming you knew how to liberate it and really wished to make a point.

Remerciements

J'aimerais tout d'abord remercier le professeur See Leang Chin qui a été mon mentor au ni-veau du baccalauréat et de la maîtrise. Il a su me transmettre sa passion pour la recherche universitaire. J'aimerais aussi remercier le professeur Bernd Witzel pour la liberté qu'il m'a accordée et la conance qu'il a su me témoigner au cours des années passées dans son labora-toire. J'aimerais aussi remercier le Conseil de recherches en sciences naturelles et en génie du Canada pour le nancement qu'il m'a accordé pour trois ans (ES D 90465102) et le professeur Witzel pour le nancement subséquent.

Je suis redevable aux techniciens du Centre d'optique, photonique et laser (COPL) et aux machinistes du Département de physique, de génie physique et d'optique de l'Université Laval pour leur soutien technique. En particulier, je remercie Mario Martin, Florent Pouliot, Marc D'Auteuil, Patrick Larochelle, Philippe Chrétien, Martin Blouin et Hughes Auger. Je souligne aussi le travail formidable de Souleymane Toubou Bah avec les dépots de couches minces. Je remercie aussi Stéphan Gagnon et Daniel Gingras pour leur assistance avec le microscope électronique à balayage.

Je remercie aussi particulièrement Guillaume Gingras pour son mentorat au moment où je me suis joint au laboratoire de professeur Witzel et pour sa collaboration étroite tout au long de mon doctorat. Je remercie également les co-auteurs des diérents articles auxquels j'ai contribué au cours de mes études graduées : Bernd Witzel, Guillaume Gingras, Steven Thomas, Yacine Kassimi, Souleymane Toubou Bah, Réal Vallée, See Leang Chin, Tie-Jun Wang, Yanping Chen, Jean-François Daigle, Huailiang Xu, Shuai Yuan, Sai Ramakrishna, Tamar Seideman, Olga Kosareva, Marc Châteauneuf, Francis Théberge, Jacques Dubois, Gilles Roy et Kaoru Yamanouchi. Enn, je remercie les professeurs Michel Piché, Simon Thibault et Bernd Witzel pour leurs excellents cours gradués.

Avant-propos

Bien que ce document ne soit pas à proprement parler une thèse par article, l'essentiel du contenu de cinq chapitres (2,3,7,8 et9) a été publié. Le chapitre2sur la porte de polarisa-tion a été l'objet du premier article que j'ai rédigé au doctorat (Marceau et collab.,2011). J'ai mené les expériences et les simulations, en plus d'écrire l'article. L'objet du chapitre 3 a été récemment publié dans Physical Review Letters (Marceau et collab.,2013). J'ai réalisé cette expérience et j'ai analysé les données, mais c'est le professeur Witzel qui a écrit la première version de l'article. Les multiples révisions et lettres à l'éditeur ont été écrites conjointement avec le professeur Witzel. Guillaume Gingras a aussi participé à ces expériences, à l'analyse des données et à la production de gures pour ces deux publications. Le contenu du chapitre

7 fait aussi l'objet d'une publication récente (Marceau et collab., 2014a) et il a été présenté par ache à la conférence  Short pulse strong eld laser physics international symposium honouring See Leang Chin tenue à l'Université Laval du 21 au 24 mai 2013 à Québec. Pour ce chapitre, les dépôts de couches minces ont été réalisés par Souleymane Toubou Bah à l'aide de l'équipement du COPL. J'ai écrit la première version de l'article et j'ai fait l'expérience et les simulations qui y sont décrites. Le chapitre 8 porte sur une expérience réalisée avec l'assistance des étudiants Steven Thomas et Yacine Kassimi pour l'acquisition des données. J'ai fait l'analyse des données et j'ai écrit la première version de l'article s'y rapportant ( Mar-ceau et collab.,2014c). Finalement, le chapitre9 a aussi été l'objet d'une publication récente (Marceau et collab.,2014b) que j'ai écrite en plus de réaliser les expériences. Les chapitres4,

5 et6sont plus techniques et portent essentiellement sur le design de montages et de compo-santes optiques nécessaires pour réaliser les expériences des chapitres subséquents. Le chapitre

1 décrit quant à lui le système laser et ses composantes principales.

Le système international d'unités (SI) est utilisé tout au long de cet ouvrage. Les conventions de Boyd (2008) sont aussi utilisées quant au champ électrique. ˜E désigne un champ qui os-cille rapidement (à une fréquence optique) et E désigne l'amplitude d'un champ, qui varie lentement. Le champ réel E est déni à l'éq. (4). Le champ phaseur ˜E (complexe) est tou-jours utilisé pour les calculs et sa dénition [éq. (4)] n'emploie pas le facteur 1/2 généralement utilisé dans la littérature scientique. La dénition de l'intensité [éq. (17)] dière ainsi de la formule habituelle par un facteur 4. Au chap. 4, le champ et l'intensité sont exprimés sans unité, puisque seule la forme de l'impulsion importe. La dénition de l'intensité adoptée au

chap. 4 est celle qui est utilisée de manière usuelle dans la littérature sur la caractérisation d'impulsion, soit simplement I = | ˜E|2 = ˜E ˜E∗.

Introduction

Le sujet de cette thèse s'inscrit dans la science et la technologie du laser ultra-rapide et intense. Pour bien en comprendre les présents enjeux et l'état actuel des connaissances, on propose de décrire en guise d'introduction les découvertes marquantes de son histoire. L'évolution de la physique et de la technologie laser sont étroitement liées, puisqu'à chaque fois que la technolo-gie laser a fait des bonds en avant, de nouvelles expériences ont été rendues possibles. Dans les sous-sections subséquentes, on abordera plus en détail l'optique non linéaire perturbative, les peignes de fréquences lasers, et l'optique non linéaire extrême incluant les phénomènes de ré-sonance atomique, d'ionisation séquentielle et non séquentielle et de génération d'harmoniques d'ordres élevés.

0.1 Ondes électromagnétiques

Pour résumer l'Histoire en quelques lignes, mentionnons simplement que Maxwell a réuni l'électricité et le magnétisme dans une théorie uniée cohérente nommée électromagnétisme

(Clerk Maxwell, 1865). Cette théorie prédit l'existence des ondes électromagnétiques et elle

décrit précisément leur comportement ondulatoire dans la perspective classique. La lumière visible représente une inme portion du spectre électromagnétique, qui s'étend des rayons cosmiques aux ondes radios (g. 0.1). Une onde électromagnétique se déplace à la vitesse de la lumière (c) dans le vide et à v = c/n dans un diélectrique, où n est l'indice de réfraction. La longueur d'onde dans le vide λ et le nombre d'onde k sont reliés à la fréquence f, à la fréquence angulaire ω et à la période T par :

ω = 2πf (1) T = 1/f (2) k = 2πn λ = ωn c (3)

Un cas d'intérêt est celui d'une onde plane électromagnétique polarisée linéairement se propa-geant dans un diélectrique. L'onde a alors seulement deux composantes non nulles, soient le champ électrique E et le champ magnétique H. Ces deux champs sont perpendiculaires, et ils sont de plus perpendiculaires à la direction de propagation de l'énergie (le vecteur de Poynting S= E×H) et à celle du front d'onde (le vecteur d'onde k) dans le cas d'un milieu isotrope. Les

champs sont des quantités mesurables. Ils sont par conséquents réels. Il est cependant pratique de faire les calculs dans le domaine complexe. Pour les matériaux non magnétiques dans le domaine non relativiste, l'interaction avec la matière se fait principalement par l'entremise du champ électrique. On négligera donc le champ magnétique pour la suite de cet ouvrage. Pour une onde plane, on dénit :

E(r, t) = 2RenE(t)exp[i(k • r − ωt + φ)]o= E(t)exp[i(k • r − ωt + φ)] + c.c. (4) où c.c. désigne le conjugué complexe. Lorsque la propagation dans un milieu sera requise, elle se fera selon la direction r = z. Les diérentes quantités associées à l'indice de réfraction et leurs dérivées par rapport à la fréquence angulaire sont dénies aux équations suivantes :

˜ n = n − iκ (5) α = 4πκ/λ (6) vφ= c/n(ω) (7) vg = h d dωk(ω) i−1 (8) GD = h d dωk(ω) i L (9) GDD = h d2 dω2k(ω) i L (10) T OD =h d 3 dω3k(ω) i L (11) F OD =h d 4 dω4k(ω) i L (12) 5OD =h d 5 dω5k(ω) i L (13) φ(ω, L) = φ0+ GD(ω − ω0) + 1 2!GDD(ω − ω0) 2 + 1 3!T OD(ω − ω0) 3₊ 1 4!F OD(ω − ω0) 4₊ 1 5!5OD (ω − ω0) 5 ₍₁₄₎

Ici, ˜n est l'indice de réfraction complexe, κ est le coecient d'extinction, α est le coecient d'absorption, vφest la vitesse de phase, vg est la vitesse de groupe, GD est le délai de groupe,

Lest la distance parcourue dans le milieu dispersif, GDD est la dispersion du délai de groupe, T OD est la dispersion du troisième ordre, F OD est la dispersion du quatrième ordre, 5OD est la dispersion du cinquième ordre et φ(L) est la phase linéaire accumulée sur une distance L dans le milieu. La plupart du temps, la dépendance spatiale nous intéresse peu. On pose ainsi le point d'observation xe. L'équation pour un mode devient simplement :

˜

E(ω) = E0exp[i(−ωt + φ) (15)

Pour former des impulsions, il est nécessaire de combiner plusieurs fréquences : ˜ E(t) = N X j=1 Ejexp[i(−ωjt + φj) (16) 2

10-7 ₁₀-6 ₁₀-5 ₁₀-4 ₁₀-3 ₁₀-2 ₁₀-1 _{1 10}1 ₁₀2 ₁₀3 ₁₀4 ₁₀5 ₁₀6 ₁₀7

10-8 ₁₀8 ₁₀9

Énergie d’un photon (eV) Longueur d’onde (m) Fréquence (Hz) 107 ₁₀8 ₁₀9 10-4 ₁₀-3 ₁₀-2 ₁₀-1 _{1 10}1 ₁₀2 ₁₀3 ₁₀4 ₁₀5 ₁₀6 Température (K) 1010 ₁₀11 ₁₀12 ₁₀13 10-9 ₁₀-10 ₁₀-11 102 ₁₀1 _{1 10}-1 ₁₀-2 ₁₀-3 ₁₀-4 ₁₀-5 ₁₀-6 ₁₀-7 ₁₀-8 ₁₀-12 ₁₀-13 ₁₀-14 ₁₀-15 107 ₁₀8 ₁₀9 ₁₀10 ₁₀11 ₁₀12 ₁₀13 ₁₀14 ₁₀15 ₁₀16 ₁₀17 ₁₀18 ₁₀19 ₁₀20 ₁₀21 ₁₀22 ₁₀23 Infrarouge Micro-ondes p ro c h e m o y e n lo in ta in Ondes radio EHF SHF UHF VHF HF Ultraviolet U V p ro c h e U V e x tr ê m e U V d u v id e Visible _{Rayons X} R a y o n s X d o u x R a y o n s X d u r Térahertz Rayons Gamma R a y o n s γ d o u x R a y o n s γ d u r R a y o n s c o s m iq u e s Période (s) 10-7 ₁₀-8 ₁₀-9 ₁₀-10 ₁₀-11 ₁₀-12 ₁₀-13 ₁₀-14 ₁₀-15 ₁₀-16 ₁₀-17 ₁₀-18 ₁₀-19 ₁₀-20 ₁₀-21 ₁₀-22 ₁₀-23

Figure 0.1: Le spectre électromagnétique sur cinq échelles diérentes. On dénit l'intensité moyenne de l'onde sur un cycle optique par :

I(t) = 2cn0| ˜E(t) ˜E∗(t)| (17)

La puissance instantanée d'un faisceau est simplement dénie par : P(t) =

Z

A

I(t)dA (18)

où A est l'aire du faisceau. L'énergie d'une impulsion est dénie par : U =

Z ∞

−∞

P(t)dt (19)

Les propriétés ondulatoires de la lumière se sont toutes avérées. Einstein y a ensuite ajouté une perspective corpusculaire (Einstein,1905). Elle était nécessaire pour expliquer le spectre d'émission de corps noir décrit par Planck (Planck,1901). Les quantas d'ondes électromagné-tiques, baptisés photons, expliquent aussi l'eet photo-électrique. L'énergie  d'un photon est reliée à sa fréquence f par :

 = ¯hω = hf (20)

où h est la constante de Planck et ¯h = h/2π. Dans un article de 1916 (Einstein, 1916), Einstein montre que la matière interagit avec les ondes électromagnétiques par trois processus : l'absorption, l'émission spontanée et l'émission stimulée (g. 0.2). Les propriétés de l'émission

(a) Absorption (b) Émission spontanée (c) Émission stimulée |0〉

|1〉

Figure 0.2: Trois processus d'interaction entre un atome à deux niveaux et le champ élec-tromagnétique.

stimulée sont intéressantes à plusieurs égards. L'onde émise est en phase (cohérente), de même fréquence, de même direction et de même polarisation que l'onde incidente. L'émission stimulée est le processus physique responsable de l'amplication laser (Siegman,1986).

0.2 Évolution de la technologie laser

Il faudra attendre près de 40 ans avant que ne soient réunis les ingrédients pour la mise au point de la théorie d'opération (Schawlow et Townes,1958), puis l'invention du premier laser visible (Maiman, 1960). L'idée essentielle derrière la théorie est la suivante. Il faut instaurer une inversion de population entre les niveaux supérieur et inférieur d'une espèce atomique ou moléculaire. Cette étape requiert un transfert d'énergie externe sous forme de pompage le plus souvent optique, électrique ou chimique. Une rétroaction doit de plus être mise en place, habituellement sous forme de résonateur Fabry-Pérot ou de cavité en anneau, pour que les photons initialement issus de l'émission spontanée soient réinjectés dans le milieu de gain. Le processus d'émission stimulée contribue à renforcer l'amplitude du champ à chaque passage si le gain est au dessus du seuil d'oscillation laser. Une inversion de population est impossible à établir pour un système à deux niveaux puisque les coecients d'Einstein qui dénissent la probabilité de transition de l'absorption et de l'émission stimulée sont égaux (Siegman,

1986). Les lasers conventionnels opèrent habituellement avec des systèmes à trois ou à quatre niveaux. La cavité laser détermine quant à elle les modes transversaux et longitudinaux qui seront ampliés. En régime permanent, un laser continu monomode opère généralement sous la condition gain <

e

pertes puisque l'émission spontanée fournit un photon occasionnel au champ laser, qui contribue d'ailleurs au bruit quantique (Hanamura et collab.,2007). Un laser réduit à sa plus simple expression est présenté à la g.0.3. Le volume de référence estSiegman(1986) pour les lasers en général. L'invention des lasers à facteur de qualité variable (Q-switch) par

McClung et Hellwarth (1962), puis des lasers à synchronisation modale (Hargrove et collab.,

1964) ont véritablement pavé la voie aux technologies modernes. 4

pompage

gain E k

Figure 0.3: Pictogramme représentant un laser simple. E et k sont le champ électrique et le vecteur d'onde, respectivement.

Depuis les années 80, la technologie du Ti:saphir (Moulton, 1986) s'est imposée comme in-contournable pour les laboratoires d'optique ultra-rapide. Les niveaux d'énergies participant à l'émission de l'ion Ti3+ _{sont présentés à la g.0.4. On observe que la largeur des bandes}

d'ab-sorption et d'émission est considérable à cause des interactions avec les phonons. Le spectre d'émission centré autour de 800 nm supporte des impulsions de quelques femtosecondes équi-valentes à environ deux cycles optiques. La section ecace d'émission stimulée élevée du matériau se compare à celle du Nd:YAG . Le Ti:saphir est nettement plus stable et plus convivial que les lasers à colorants qu'il a remplacés. Il permet un seuil de dommage élevé en plus d'avoir une excellente conductivité thermique et de rendre possible le refroidissement cryogénique pour les amplicateurs de haute puissance. Le temps de vie du niveau supérieur (3.2 µs) est plutôt court. Pour des amplicateurs femtosecondes à bas taux de répétition (< 100 kHz), le seul moyen réellement ecace de pomper le milieu est avec un laser nanoseconde Q-switch (Koechner,2006).

La découverte de la synchronisation modale passive par eet Kerr d'un oscillateur Ti:saphir (Spence et collab.,1991;Brabec et collab.,1992; Piché et Salin,1993) a aussi été une décou-verte marquante pour l'évolution de la technologie. Selon cette théorie, la phase des modes longitudinaux d'une cavité laser peut spontanément se verrouiller pour former une impulsion ultra-brève de 2-3 cycles optiques. Les conditions requises sont généralement une bonne ges-tion de la dispersion intra-cavité, une intensité susante dans le milieu non linéaire (le milieu de gain) pour supporter un élargissement spectral par eet Kerr et une géométrie de cavité avantageant le mode d'opération pulsé par rapport au mode continu.

Une autre avancée considérable sur lequel se basent les systèmes lasers femtosecondes modernes est l'amplication des impulsions avec glissement de fréquence (chirped pulse amplication, CPA) (Strickland et Mourou, 1985). Cette technique, illustrée à la g. 0.5, consiste à étirer l'impulsion avant l'amplicateur de puissance pour réduire l'intensité crête et ainsi éviter les dommages au milieu de gain. L'impulsion est ensuite temporellement compressée après amplication à l'aide de réseaux ou de prismes pour retrouver sa durée minimale et sa puissance maximale. Le record de puissance actuel obtenu avec cette technique dépasse le pétawatt (1015

W) et un système de 100 pétawatts est en préparation (ELI,2014).

Émission Pompe Relaxation par collision 2_E 2_T 2 Relaxation par collision Longueur d’onde (nm) 400 500 600 700 800 900 1.0 – 0.8 – 0.6 – 0.4 – 0.2 – 0 Absorption Fluorescence

Figure 0.4: À gauche : niveaux d'énergie responsables de l'absorption et de l'émission du laser Ti:saphir par les ions Ti3+_{. À droite : spectres d'absorption et d'émission du Ti:saphir}

(Koechner,2006). Oscillateur à synchronisation modale Étireur (stretcher) Amplificateur Compresseur

Figure 0.5: Principe de l'amplication d'impulsion avec chirp (Strickland et Mourou,1985).