Terme de transition multiphotonique

La probabilit´e pour qu’un ´electron soit pr´esent, dans le tout petit volume qu’est le volume de focalisation avant la d´echarge, est pratiquement n´egligeable. Les ´electrons primaires de la d´echarge doivent donc ˆetre produits par le flux laser lui-mˆeme. Les photons du laser ayant une ´energie tr`es inf´erieure `a l’´energie d’ionisation des atomes du gaz, l’effet photo´electrique simple est ´energ´etiquement impossible. Compte tenu des tr`es fortes valeurs du flux lumineux, on est conduit `a admettre que des transitions multiphotoniques se produisent. L’´electron initial, `a partir duquel le ph´enom`ene de cascade peut se d´evelopper, peut facilement ˆetre g´en´er´e par ionisation multiphotonique du gaz, si la longueur d’onde du rayonnement est suffisamment courte et la puissance suffisante. Par exemple, consid´erons le cas de l’azote, `a pression atmosph´erique, ir-radi´e par un rayonnement de longueur d’onde λ = 532 nm. Le flux d’´energie lumineuse seuil

106 CALCUL DU SEUIL DE CLAQUAGE

n´ecessaire pour obtenir le claquage est de 2 · 10¹¹Wcm⁻², pour une impulsion de 15 ns (Rosen

et Weyl, 1987). L’ionisation multiphotonique de la mol´ecule d’azote requiert l’absorption de sept photons. La section efficace d’ionisation multiphotonique pour un faisceau incoh´erent est

de σ = 9 · 10⁻⁷⁵ (Wcm⁻²)⁻⁷s⁻¹(Rosen et Weyl, 1987). La densit´e d’´electron produit pendant

10 ns vaut donc 9 · 10⁻⁷⁵× (2 · 1011)7 × 10−8 n = 1.2 · 10⁻³ n, o`u n repr´esente la densit´e

volumique du nombre de mol´ecules d’azote. `A la pression atmosph´erique, n = 2 · 10¹⁹cm⁻³et

on peut donc s’attendre `a trouver au moins un ´electron produit par ionisation multiphotonique

si le volume de focalisation d´epasse 4.3 · 10⁻¹⁷ cm3. La pr´esence d’impuret´es pr´esentant de

faibles potentiels d’ionisation, telles que les vapeurs organiques, peuvent ´egalement contribuer significativement `a la g´en´eration d’´electrons initiaux par ionisation multiphotonique.

Le probl`eme de l’´electron initial devient plus s´erieux aux grandes longueurs d’onde. Le seuil de claquage par avalanche est beaucoup plus bas et les transitions multiphotoniques ne peuvent plus fournir le moindre ´electron. Des exp´eriences men´ees dans l’air `a une longueur d’onde de 10.6 µm ont montr´e que le claquage devenait un ´ev`enement sporadique. La probabilit´e d’initier un claquage augmente en fonction du flux lumineux de 0 `a 100%. La d´efinition du claquage est g´en´eralement prise comme ´etant la densit´e de flux lumineux au-dessus de laquelle le cla-quage du gaz se produirait dans cinquante pour cent des cas (Hill et al., 1971; Chan et al., 1973). On a ´egalement d´ecouvert que la pr´esence de particules colo¨ıdales en suspension dans le volume de focalisation pouvait ´egalement initier le claquage (Lencioni, 1973; Canavan et Nielsen, 1973). Dans des conditions normales, la concentration de particules plus grandes que

0.1 µm peut exc´eder 10⁴ particules/cm³. Ces particules s’´echauffent sous le rayonnement du

laser et peuvent donc ainsi fournir des ´electrons par ´emission thermo¨ıonique. Afin d’´eliminer le caract`ere sporadique du claquage, des exp´eriences ont ´et´e men´ees dans un milieu gazeux partiellement pr´eionis´e. L’impulsion laser ´etait d´eclench´ee un certain temps ∆t, apr`es qu’une d´echarge, dont la fonction ´etait d’ioniser le gaz, ait travers´e le gaz (Chalmeton, 1969; Smith, 1970; Brown et Smith, 1972; Chan et al., 1973). En supposant un taux de recombinaison

disso-ciative `a deux corps de 10⁻⁷cm3s⁻¹pour N⁺₂, on peut facilement calculer la d´ecroissance de la

concentration d’´electrons :

dn_e

dt ^{= −10}

−7

n²_e (5.2)

Ce qui donne, en supposant que n_e  n_e0 :

n_e = 10^7ne0− n_e ne0∆t ⁼

107

∆t ^(5.3)

o`u n<sub>e0</sub> repr´esente la concentration initiale en ´electrons. Cette derni`ere ´equation montre que si

∆t < 10⁻³s, n_eest plus grand que 10¹⁰cm⁻³, cela repr´esentera une concentration suffisamment ´elev´ee pour fournir les ´electrons primaires dans le volume focal.

Des exp´eriences men´ees par Yablonovich (1974; 1975) `a une longueur d’onde de 10.6 µm ont d´emontr´e, de mani`ere convaincante, l’influence des ´electrons primaires sur le seuil de claquage. Il a notamment montr´e que ce seuil pouvait augmenter de quelques ordres de grandeur lorsque l’on ´elimine les impuret´es et autres particules du volume de focalisation. En filtrant toutes les

5.1 MODELE` 107

particules plus grandes que 0.1 µm, Yablonovich a ´et´e capable d’atteindre des seuils de

cla-quage de 10¹² Wcm⁻². Des seuils dix fois plus importants ont ´et´e obtenus avec de l’azote tr`es

pur par ´evaporation lente du liquide. Le gaz ainsi obtenu est pratiquement d´epourvu d’a´erosols et d’impuret´es organiques pr´esentant des potentiels d’ionisation faibles.

Pour des intensit´es laser suffisamment ´elev´ees, le champ ´electrique peut ˆetre suffisamment in-tense pour arracher un ´electron p´eriph´erique par effet tunnel. Un traitement semi-classique de la photoionisation par effet tunnel dans le champ d’un laser a ´et´e d´evelopp´e, en 1964, par Keldysh. Il est `a noter que mˆeme dans un milieu d´epourvu de poussi`eres et d’impuret´es, on peut toujours s’attendre `a un faible taux d’ionisation dˆu aux rayonnements cosmiques et `a la radioactivit´e

na-turelle. La concentration en ions dans l’atmosph`ere, au niveau de la mer, est de l’odre de 10<sup>2</sup> `a

103cm⁻³. Il n’existe n´eanmoins pas d’´electrons libres, ´etant donn´e qu’une fois g´en´er´es ceux-ci

s’attachent rapidement aux mol´ecules d’oxyg`ene, dans une collision `a trois corps, pour former

des ions O⁻₂ qui pr´esentent une ´energie de liaison de 0.36 eV (Huber et Herzberg, 1979). Le

temps de vie de O⁻₂ est de 10⁻⁷ s pour une densit´e d’´energie de 2 · 109Wcm⁻². Puisque le seuil

de claquage pour une longue impulsion de l’air `a 10.6 µm est de 3 · 109 Wcm⁻² (Kroll et

Wat-son, 1972; Canavan et al., 1972; Brown et Smith, 1972; Lencioni, 1973), et peut ˆetre mˆeme plus faible pour les plus courtes longueurs d’onde, il est correct de traiter les ´electrons li´es comme libres pour toutes les exp´eriences m´en´ees avec des rayonnements laser de longueurs d’onde plus petites que 10.6 µm.

Le taux d’ionisation par transition multiphotonique est proportionnel `a Ii, o`u i repr´esente le

nombre de photons devant ˆetre absorb´es simultan´ement pour ioniser la particule i du gaz (i.e.,

m = partie enti`ere de E<sub>I</sub>/hν + 1). Le coefficient a<sub>i</sub>est obtenu soit par calcul soit par mesure `a de tr`es faibles densit´es.

Les calculs et travaux th´eoriques pionniers sur l’ionisation multiphotonique ont ´et´e entrepris `a la moiti´e des ann´ees soixante par Keldysh (1965), Bebb et Gold (1965), Morton (1967), Voro-nov (1967) et Gontier et Trahin (1968). La plupart des traitements th´eoriques utilisent la th´eorie

des perturbations `a l’ordre i afin de calculer les ´el´ements de matrice <i|[(e/c)p · A]ⁱ|f> de cette

transition entre l’´etat initial <i| (li´e) et l’´etat final |f > (libre), avec A repr´esentant le potentiel vecteur du champ ´electromagn´etique associ´e au faisceau laser. Les calculs deviennent tr`es vite compliqu´es et longs lorsque i augmente, des sommes multiples sur des ´etats interm´ediaires de-vant ˆetre calcul´ees.

Bebb et Gold (1965) utilisent des approximations pour le calcul des sommes sur les diff´erents ´etats et ont trait´e s´epar´ement les ´etats interm´ediaires ayant des ´energies proches des ´energies

r´esonnantes proportionnelles `a l’´energie des photons, i.e., <sub>j</sub> ' khν (k < m) Ceci conduit `a

une optimisation du taux d’ionisation photonique au voisinage de la r´esonance, o`u l’ordre du processus passe de m `a k.

Une autre expression du taux d’ionisation multiphotonique a ´et´e obtenue par Morgan (1975). A cette fin, il a r´esolu un syst`eme d’´equations diff´erentielles coupl´ees pour les ´etats virtuels peupl´es par l’absorption de k photons. Ces ´etats sont suppos´es se d´esexciter spontan´ement avec

108 CALCUL DU SEUIL DE CLAQUAGE

un temps de vie τkdonn´e par le principe d’incertitude d’Heinsenberg. En supposant toutes les

sections efficaces d’absorption, σ_k, ´egales, il trouve

W_m =^{ σ} ~ω²

m 2πω

(m − 1)! ^(5.4)

Keldysh (1965) a utilis´e une approche non-perturbative pour ´etudier le cas de l’atome d’hy-drog`ene dans un champ de radiation tr`es intense. La relation qu’il obtient pour le taux d’ionisa-tion est la suivante :

w₀ = ω r 2EI ~ω γ p1 + γ2 !3/2 S γ, ˜ EI ~ω ! exp " −^{2 ˜EI} ~ω sinh⁻¹γ − γp1 + γ2 1 + 2γ2 !# (5.5)

o`u S(γ, ˜E<sub>I</sub>/~ω) est une fonction qui varie lentement par rapport `a une fonction exponentielle,

˜

EI est le potentiel d’ionisation efficace valant par d´efinition EI(1 + 1/γ²), γ est un param`etre

qui vaut (ω2_E˜_Ime/e2E2)1/2et Φ(x) =Ry

0 exp(y2 − x2)dy correspond `a l’int´egrale de Dawson

(Abramowitz et Stegun, 1972).

Pour les longueurs d’onde utilis´ees dans notre travail, on trouve des fr´equences angulaires

de 5.3 × 1015, 3.5 × 1015 et 1.8 × 1015 respectivement pour 355 nm, 532 nm et 1064 nm.

De mani`ere plus g´en´erale, pour la plupart des atomes et mol´ecules on trouve des potentiels d’ionisation compris entre 5 et 25 eV. De plus, l’ordre de grandeur du champ ´electrique

ren-contr´e dans les probl`emes d’´etincelle laser est de 107 V cm⁻¹. Par exemple, si on consid´ere

un potentiel d’ionisation de 15 eV, on obtient finalement pour γ une valeur de l’ordre de

2 × 1015· 1.32 × 10−14∼ 26  1. Dans ce cas, le terme d’ordre z´ero devient pr´epond´erant dans

le d´eveloppement de S(γ, ˜E_I/~ω) (´eq. 5.7).

Dans le syst`eme MKS, le champ ´electrique efficace, E, est li´e `a la densit´e de puissance crˆete,

I, par

E² = ^I

cnε₀ ^(5.6)

On aboutit finalement `a l’expression suivante pour le taux d’ionisation,

w₀ =√ 2 ω E_I ~ω 3/2 e2I 4m_enε₀cω2E_I k exp 2k − ˜ E_I ~ω ! Φ   s 2k − 2 ˜ E_I ~ω   (5.7)

o`u k repr´esente le plus petit nombre entier de photons dont la somme des ´energies d´epasse le potentiel d’ionisation.