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1.1 Cycle des molécules dans l’atmosphère d’après Transalpair (2013)(Le toit des

vaches c) . . . 11

1.2 Illustrations d’épisodes de pollution atmosphérique suite à des conditions anticy-cloniques. (a) Smog de Londres décembre 1952. (b) inversion thermique en vallée

alpine . . . 12

1.3 Répartitions en taille d’un aérosol atmosphérique et processus de formation d’après

Kittelson (1998) . . . 15

1.4 Mécanismes d’augmentation en taille des particules et voies de dépôt d’après

Debry (2010) . . . 16

1.5 (a) Vitesse de dépôts des particules sur une surface aqueuse d’après Slinn (1978); Seinfeld and Pandis (1998) et (b) efficacité de collision des gouttes de pluie en

fonction du diamètre de la particule et de la goutte de pluie . . . 17

1.6 Composition chimique estivale des aérosols en Europe (Putaud et al., 2004) . . . 18

1.7 Comparaison des coefficients de partage particules-gazKp en fonction du modèle

utilisé . . . 21

1.8 Distribution des HAP en fonction de la taille des particules en milieu urbain (Guangzhou, Chine) . . . 22 1.9 Processus de dépôts secs vers le sol d’après Seinfeld and Pandis (1998) . . . 24 1.10 Schéma simplifié des processus de dépôts humides d’après Seinfeld and Pandis

(1998) . . . 26 1.11 Processus dominant de dépôts des composés organiques (A) pour T >0˚C et (B)

pour T <0˚C en fonction du coefficient de partage particule-gaz d’après Lei and

Wania (2004) . . . 27

1.12 Cycle géochimique des polluants dans l’environnement . . . 30

1.13 Schéma du modèle SOILc du laboratoire CEMC (Université de Trent) . . . 37

1.14 Schéma du modèle Level IIIc du laboratoire CEMC (Université de Trent) . . . . 38

1.15 Localisation des sites d’étude des échanges à l’interface sol-atmosphère [source :

Google Earth] (vert : ancien site industriel, jaune : site atelier FLAME) . . . 40

1.16 Liste des 16 HAP ciblés par US-EPA et l’union européenne . . . 42

1.17 Schématisation générale des PCB d’après INERIS (2011b) . . . 43

1.18 Formules développées des pesticides retrouvés dans les eaux du bassin versant du

lac du Bourget . . . 45

1.19 Cycle géochimique de l’arsenic, d’après Matschullat (2000) . . . 46

1.20 Spéciation de l’Arsenic rencontrée dans les sols et l’atmosphère. . . 47

1.21 Spéciation de l’arsenic dans les sols en fonction du pH et du potentiel d’oxydoré-duction d’après Applied speciation (2013), étoile bleue site de Chambéry, étoile

verte sol de Saint-Étienne . . . 47

2.1 Microcosmes pour évaluer les émissions de COSV et de métaux depuis les sols (A,

A’ et A" : les sols , B : filtres quartz, C : PUF/HN O3, D : pompes, E : compteurs

volumétriques) . . . 55

2.2 Diagramme des conditions de travail en température & humidité contrôlées de la chambre climatique KMF240. (A) Utilisation normale, (B) possible sur une

courte période (<24h) et (C & D) pas de garantie de stabilité. . . 56

2.3 Préleveurs atmosphériques bas débit, collectant les phases particulaire et gazeuse. (a) pour les COSV, (b) pour les métaux . . . 57

2.4 Préleveur de retombées atmosphériques sèches (DS) et humides (DH). (A) collec-teur des DS, (B) collecte des DH, et (C) déteccollec-teur infrarouge . . . 58

2.5 Fugacimètre de terrain pour évaluer les émissions des sols . . . 59

2.6 Vitesses de vent créées par le pompage sous le préleveur de terrain . . . 59

2.7 Matériels mis en place sur le site de montagne. (a) en hiver, (b) en été . . . 60

2.8 Matériels mis en place sur le site de l’ancienne décharge . . . 60

2.9 Matériels mis en place sur le site de Saint-Étienne. (a) Tous les dispositifs , (b) zoom sur le fugacimètre . . . 60

2.10 Diagramme textural des sols . . . 63

2.11 Sols du massif des Bauges. (a) le sol organique, (b) le sol minéral . . . 64

2.12 Granulométrie des sols de montagne . . . 64

2.13 Spectres IR-DRIFT des sols de montagne. (a) Organosol (b) Brunisol . . . 65

2.14 Site de l’ancienne décharge du Viviers du Lac en cours de réhabilitation . . . 66

2.15 Granulométrie des sols de l’ancienne décharge . . . 66

2.16 Spectres IR-DRIFT des sols de l’ancienne décharge (a) ZNR (b) ZR . . . 67

2.17 Localisation des sols agricoles . . . 67

2.18 Granulométrie des sols agricoles . . . 68

2.19 Spectres IR-DRIFT des sols agricoles ((a) poirier, (b) maïs,(c) noyer) . . . 69

2.20 Site d’essai à Saint-Étienne . . . 69

2.21 Granulométrie des sols de l’étude métaux . . . 70

2.22 Spectres IR-DRIFT des sols de l’étude métaux (a) SE et (b)CHY . . . 70

2.23 Comparaison des teneurs en HAP dans les sols étudiés . . . 74

2.24 Rapports massiques en HAP dans les sols étudiés . . . 75

2.25 Rapports massiques en PCB dans les sols étudiés . . . 76

2.26 Comparaison des profils en pesticides selon la nature des cultures . . . 77

2.27 Structures des pesticides détectés dans les sols . . . 78

2.28 Teneurs en éléments inorganiques (mg/kg) dans les sols de Chambéry et de Saint-Étienne . . . 80

2.29 Répartition entre les alcalins, alcalinoterreux et autres métaux, à l’exception des 12 métaux ciblés, dans les sols de Chambéry et de Saint-Étienne . . . 80

3.1 Cinétique d’émission de HAP en phase particulaire (PM) et en phase gazeuse (PG) à 25˚C et 75% RH à partir des sols de montagne . . . 85

3.2 Profils moyens en HAP émis par les sols de montagne, en microcosme . . . 86

3.3 Évolution des concentrations en HAP en phases particulaire et gazeuse émis de-puis les sols de montagne en fonction de la température : (a-b) à 10˚C, (c-d) à 25˚C et (e-f) à 40˚C. . . 87

3.4 Partage particules/gaz (KP) en fonction des propriétés physicochimiques des HAP. (a) la pression de vapeur, (b) la solubilité dans l’eau, (c) la constante de Henry, (d) le logarithme du coefficient de partage octanol-eau . . . 88

3.5 Σ15 HAP émis en phase particulaire en fonction de la température depuis les sols de montagne (a) par gramme de sol, et (b) rapporté à la masse de carbone organique du sol . . . 89

3.6 Σ15 HAP émis en phase gazeuse en fonction de la température depuis les sols de montagne par mètre cube d’air pompé (a) par gramme de sol, (b) rapporté à la masse de carbone organique du sol . . . 90

3.7 Flux en 15 HAP émis par les sols en fonction de la température d’étude. (a) Pour le sol brun, (b) pour le sol organique. . . 91 3.8 Profils moyens en PCB émis depuis les sols de montagne (a) associés aux particules

et (b) en phase gazeuse, pour la gamme de température 10-40˚C . . . 92 3.9 Évolution des concentrations des 7 PCB indicateurs émis depuis les sols de

mon-tagne associés aux particules, en fonction de la température . . . 92

3.10 Évolution des concentrations des 7 PCB indicateurs émis depuis les sols de

mon-tagne, en phase gazeuse, en fonction de la température . . . 93

3.11 Évolution du coefficient de partage sol-gaz moyenné (lnKSG) en fonction de la

température pour quelques HAP caractéristiques émis par les sols de montagne . 95

3.12 Comparaison des coefficients de partage sol-gaz obtenus pour les deux sols de montagne, à 20˚C . . . 96 3.13 Comparaison pour chaque HAP des enthalpies de changement de phase sol-gaz

aux enthalpies théoriques de vaporisation, de sublimation et de surfusion des HAP 97

3.14 Schéma de ré-émissions de polluant depuis les sols . . . 98

3.15 (a-b) Profils moyens en HAP émis par les sols et (c-d) partage gaz-particules des HAP, pour une humidité de l’air comprise entre 40% et 85%, à 25˚C . . . 100 3.16 Teneurs en HAP émis par les sols en phase particulaire en fonction de l’humidité

relative de l’air, à 25˚C . . . 101 3.17 Relation entre concentration en HAP particulaire et humidité relative de l’air,

pour une humidité de l’air comprise entre 40% et 85%, à 25˚C . . . 101 3.18 Relation entre concentration en HAP gazeux et humidité relative de l’air, pour

une humidité de l’air comprise entre 40% et 85%, à 25˚C . . . 102 3.19 Profils en HAP émis par les sols en phase particulaire suite à des cycles

d’assèchement-humidification, à 30˚C et 75% de RH . . . 104 3.20 Teneurs en HAP en phase particulaire en fonction de l’humidité du sol . . . 104 3.21 Profils en HAP gazeux émis par les sols suite à des cycles d’assèchement-humidification,

à 30˚C -75%RH . . . 105 3.22 Teneurs en HAP en phase gazeuse en fonction de l’humidité du sol à partir (a)

des sols de montagne et (b) des sols agricoles . . . 105 3.23 Profils en pesticides émis par les sols de poirier suite à des cycles

d’assèchement-humidification, à 30˚C et 75%RH . . . 107 3.24 Concentrations en pesticides émis par les sols en fonction de l’humidité du sol, à

30˚C et 75%RH . . . 107 4.1 Cinétique d’émission de HAP en phase particulaire (PM) et en phase gazeuse

(PG) à partir des sols de montagne et de la partie non réhabilitée de l’ancienne décharge . . . 111 4.2 Schéma conceptuel du site de l’ancienne décharge du Viviers du Lac . . . 112 4.3 Émissions automnales de HAP par les sols de la zone non réhabilitée (ZNR) . . . 113 4.4 Émissions automnales de HAP par les sols de la zone réhabilitée (ZR) . . . 113 4.5 Retombées atmosphériques automnales de HAP sur l’ancienne décharge . . . 114 4.6 Émissions de la somme des 15 HAP gazeux et particulaires depuis la ZR et la

ZNR en automne . . . 115 4.7 À l’automne, bilans sur la somme des 15 HAP à l’interface sol-air depuis les ZNR

et ZR . . . 116 4.8 En hiver : (a-b) & (c-d) profils en HAP obtenus dans l’atmosphère et les

retom-bées, et ceux déterminés à l’émission depuis les sols de la partie polluée (e-f) et de la zone réhabilitée (g-h). . . 117 4.9 Concentrations atmosphériques en HAP gazeux et particulaires en hiver . . . 118

4.10 Émission de la somme des 15 HAP gazeux et particulaires depuis les ZNR et ZR en hiver (a) données brutes. (b) flux où les teneurs atmosphériques ont été

retranchées . . . 118

4.11 Comparaison du système de prélèvement sur le flux de HAP émis par les sol mesurées en hiver à partir de la ZNR . . . 119

4.12 Bilan en HAP à l’interface sol-air depuis les ZNR et ZR en hiver . . . 120

4.13 Profils en HAP au printemps (a-b) dans l’atmosphère, (c-d) les retombées atmo-sphériques, émis (e-f) par les sols de la ZNR et (g-h) par les sols de la ZR . . . . 121

4.14 Teneurs atmosphériques en HAP gazeux et particulaires au printemps . . . 122

4.15 Émission de HAP (gaz + particules) depuis les ZNR et ZR au printemps . . . 122

4.16 Bilan en HAP à l’interface sol-air depuis la ZNR et la ZR au printemps . . . 123

4.17 Profils en HAP en été sur le site de l’ancienne décharge . . . 124

4.18 Concentrations atmosphériques en HAP gazeux et particulaires en été . . . 125

4.19 Émissions de HAP gazeux et particulaires depuis les ZNR et ZR en été . . . 125

4.20 Bilan de la somme des 15 HAP à l’interface sol-air depuis la zone non réhabilitée et réhabilitée en été . . . 126

4.21 Bilan annuel des entrées sortie à l’interface sol-air sur le site de l’ancienne décharge126 4.22 Schéma conceptuel du plateau du Revard (étoile : point d’échantillonnage) . . . . 128

4.23 HAP dans l’air du massif des Bauges, au printemps. . . 129

4.24 Concentrations atmosphériques en HAP gazeux et particulaires au printemps, sur le site des Bauges . . . 129

4.25 HAP dans les retombées atmosphériques printanières, sur le site de montagne . . 130

4.26 HAP émis par les sols au printemps, sur le site de montagne . . . 130

4.27 Bilan en HAP à l’interface sol-air depuis le sol de montagne au printemps . . . . 131

4.28 Profils estivaux en HAP, sur le site de montagne . . . 132

4.29 Concentrations atmosphériques en HAP gazeux et particulaires en été, sur le site des Bauges . . . 133

4.30 Bilan en HAP à l’interface sol-air depuis le sol de montagne en été . . . 134

4.31 Profils automnaux en HAP, sur le site de montagne . . . 135

4.32 Concentrations atmosphériques en HAP gazeux et particulaires à l’automne, sur le site des Bauges . . . 136

4.33 Bilan en HAP à l’interface sol-air depuis le sol de montagne à l’automne . . . 136

4.34 Profils hivernaux en HAP, sur le site de montagne . . . 138

4.35 Profil en HAP dans le manteau neigeux du site de montagne en hiver . . . 139

4.36 Concentrations atmosphériques en HAP gazeux et particulaires en hiver, sur le site des Bauges . . . 139

4.37 Émissions hivernales de HAP gazeux et particulaires par la neige. (a) Données brutes sans prendre en compte les apports latéraux, (b) Flux estimés en retran-chant les teneurs atmosphériques . . . 140

4.38 Bilan en HAP à l’interface sol-air depuis le sol de montagne en hiver . . . 141

4.39 Bilan annuel des échanges sol-air de HAP sur le site de montagne . . . 142

4.40 Comparaison des coefficients de partage sol-air en fonction de la saison pour les HAP gazeux . . . 144

4.41 Estimation des rapports de fugacitéφdes HAP en phase gazeuse selon la saison, pour les sols de montagne . . . 146

4.42 Émission d’arsenic par le sol contaminé stéphanois en fonction du temps de pom-page. (a) associé aux particules, (b) en phase gazeuse . . . 147

4.43 Profils moyens en éléments inorganiques émis par les sols, en phases gazeuse et particulaire . . . 149

4.44 Concentrations en métaux émis par le sol de Saint-Étienne en microcosme, à 25˚C et 60% RH. . . 150

4.45 Bilan des émissions gazeuse et particulaire en arsenic, comparées aux retombées totales sur sites de Saint-Étienne et de Chambéry durant la période estivale 2012. (NM : non mesuré.) . . . 151 4.46 Bilan des échanges sol-air en 12 métaux sur sites de Saint-Étienne et de Chambéry

durant la période estivale 2012. (NM : non mesuré.) . . . 151 4.47 Bilan des échanges sol-air des autres éléments analysés, alcalins (Li, Na, K, Rb,

Cs), alcalinoterreux (Mg, Ca, Sr, Ba) et autres métaux et lanthanides (Al, Ce, Co, Fe, La, Mo, Pt, Sb, Sc, Ti, Tl, V), campagne estivale 2012, sur les deux sites d’étude. NM : non mesuré. . . 152 4.48 Répartitions moyennes entre les différentes familles d’éléments chimiques -

Cam-pagne estivale de Saint-Étienne et de Chambéry . . . 153 4.49 Bilan des flux en arsenic entre le sol et l’air sur les sites de Saint-Étienne et de

Chambéry . . . 155 4.50 Pourcentage de métaux lourds retrouvés sur la phase particulaire émise par les

sols de Saint-Étienne, au cours de la campagne hivernale . . . 155 4.51 Bilan des flux surfaciques journaliers des 12 métaux ciblés à l’interface sol-air

depuis les sols de Saint-Étienne et de Chambéry. En positif : perte au niveau du sol, en négatif : enrichissement au niveau du sol . . . 156 4.52 Pourcentage de métaux lourds retrouvés dans les retombées totales de Saint-Étienne156 4.53 Pourcentage de métaux lourds retrouvés dans les retombées totales de Chambéry 157 4.54 Répartitions moyennes entre les différentes familles d’éléments chimiques à

Saint-Étienne et à Chambéry . . . 158 4.55 Bilan entrée-sortie des autres éléments inorganiques . . . 159 4.56 Bilan entrée-sortie des métaux et lanthanides . . . 159 4.57 Concentrations recueillies en phase gazeuse et particulaire sur le site de

Saint-Étienne et de Chambéry par rapport aux valeurs cibles de la réglementation (a) pour l’Arsenic, (b) pour le Cadmium, (c) pour le Nickel et (d) pour le Plomb . . 161 5.1 Répartition relative des HAP entre les phases du sol : (a) pour le sol minéral &

(b) pour le sol organique . . . 167 5.2 Répartition relative des processus de pertes pour la famille des HAP émis à partir

des sols de montagne : (a-b) à 10˚C, (c-d)à 20˚C et (e-f) à 40˚C (a-c) . . . 168 5.3 Répartition relative des HAP par rapport aux processus de pertes (a) pour le sol

brun et (b) pour le sol organique . . . 169 5.4 Comparaison des flux à l’émission depuis les sols, en phase gazeuse, obtenus par

le modèle et les études en microcosme pour le sol (a) minéral et (b) organique . . 170 5.5 Relation du flux à l’émission en phase gazeuse en fonction de la température.

Comparaison des tendances obtenues entre les résultats du modèle et ceux obtenus en laboratoire . . . 170 5.6 Comparaison des temps de résidence obtenus par le modèle et les études en

mi-crocosme pour les sols de montagne (a-b) à 10˚C , (c-d) à 20˚C et (e-f) à 40˚C . . . 171 5.7 (a) Répartition composé par composé dans l’environnement (b) Répartition

rela-tive des HAP entre les différents médias, à 20˚C, pour un bassin versant de 1 ha et une masse globale en HAP de 1 kg/ha . . . 175 5.8 Bilan des échanges sol-air pour chaque HAP à 10˚C (a), 15˚C (b), 20˚C (c) et

40˚C (d), d’après le modèle LEVEL IIIc . . . 176

5.9 Comparaison des flux à l’interface sol-air pour la somme des 15 HAP. (a)Résultats

obtenus pour le modèle LevelIIIc, et (b) ceux mesurés sur le terrain. . . 177

5.10 Comparaison des temps de résidence estimés par les modèles du laboratoire CEMC et des résultats obtenus en laboratoire . . . 181

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