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2.3 Le système de Maxwell-Bloch

2.3.1 Système adimensionalisé

Chapitre 2

Le système de Maxwell-Bloch dans les

milieux à deux niveaux

Sommaire

2.1 Équations de Bloch optiques . . . . 25

2.1.1 Remarques . . . 26

2.1.2 Conclusion . . . 27

2.2 Éléments d’électrodynamique classique . . . . 27

2.3 Le système de Maxwell-Bloch . . . . 28

2.3.1 Système adimensionalisé . . . 29

2.1 Équations de Bloch optiques

On a vu dans la section 1.4 qu’il est possible de donner un traitement non-perturbatif au processus d’interaction entre un milieu à deux niveaux (E1 et E2) et un champ électromagné-tique quasi-résonant (c’est-à-dire que l’onde plane électromagnéélectromagné-tique a la fréquence proche de la fréquence de Bohr du milieu).

Le système d’équations (1.25), (1.26), (1.27) et (1.28) décrit complétement la réponse d’un milieu à deux niveaux à un champ électromagnétique externe appliqué, dans le cas d’un hamiltonien d’interaction dipolaire qui suppose un certain nombre d’approximations, décrites dans la section 1.3. Ce système peut être simplifié en introduisant les quantités suivantes :

N = ρ22− ρ11,

Pl = ρ21D12+ ρ12D21, (2.1)

R = ρ21D12− ρ12D21,

où le scalaire N est relié à l’inversion de la densité de population et le vecteur Pl à la polari-sation macroscopique. En effet, la polaripolari-sation macroscopique est la moyenne de l’opérateur moment dipolaire ˆD multipliée par le nombre N de dipôles (constitués par les systèmes à deux niveaux) par unité de volume V :

P(r, t) = N

26 2. Le système de Maxwell-Bloch dans les milieux à deux niveaux Il faut souligner aussi que les quantités N et Pl sont réelles et que R est purement complexe. En utilisant les notations (2.1) on peut voir facilement que l’équation (1.25) devient :

i~dN

dt = 2 El· R, (2.3)

et que la relation (1.28) se traduit par

i~dPl

dt = ~ Ω R. (2.4)

Pour obtenir une troisième équation, celle pour le vecteur R, il faut multiplier l’expression (1.26) par D21 et (1.27) par D12 et après faire leur différence pour aboutir à :

i~dR dt = ~ Ω Pl+ N (El · D12)D21+ (El · D21)D12  . (2.5)

Il n’est pas difficile d’éliminer R en substituant la relation (2.4) dans (2.3) et (2.5) pour se retrouver avec un système de deux équations pour les inconnues N (une équation scalaire) et Pl (une équation vectorielle) :

d2Pl dt2 + Ω2 Pl+ ~ N  (El· D12)D21+ (El· D21)D12  = 0, 1 2~ΩdN dt = El· dP l dt . (2.6)

Le système d’équations (2.6), d’une importance fondamentale, est connu en physique sous le nom d’équations de Bloch optiques, où El = El(r0, t) dénote la valeur locale du champ électrique produit par l’onde électromagnétique incidente de fréquence proche de Ω.

2.1.1 Remarques

On peut montrer que chaque coefficient du type (Dα)21(Dβ)12 est une quantité réelle. Pour arriver à cela on va utiliser les propriétés suivantes de l’opérateur moment dipolaire

ˆ Dα= ˆDα, h ui | ˆDα | ui i = 0, X j=1,2 | uj ih uj | = 1, hDˆα, ˆDβi = 0. et on montre que (Dα)12(Dβ)21 = h u1 | ˆDα | u2 i h u2 | ˆDβ | u1 i = X j=1,2 h u1 | ˆDα | uj i h uj | ˆDβ | u1 i = h u1 | ˆDαDˆβ | u1 i. (Dα)21(Dβ)12 = h u2 | ˆDα | u1 i h u1 | ˆDβ | u2 i = h u1 | ˆDβ | u2 i h u2 | ˆDα | u1 i = X j=1,2 h u1 | ˆDβ | uj i h uj | ˆDα | u1 i = h u1 | ˆDβDˆα | u1 i = h u1 | ˆDαDˆβ | u1 i

2.2. Éléments d’électrodynamique classique 27 Donc on démontre en effet que si z ∈ R alors z = z :

(Dα)12(Dβ)21 = (Dα)21(Dβ)12 = (Dα)

12(Dβ)

21=(Dα)12(Dβ)21, (2.7) pour n’importe quel α, β ∈ {x, y, z}. Ainsi on peut simplifier le terme qui apparaît dans l’équation (2.5) pour obtenir :

(El

· D12)D21+ (El

· D21)D12 = 2(El

· D12)D21 (2.8)

ce qui permet d’alléger les équations.

En général, la relation entre D12 et El est donnée par une équation d’état qui doit être déterminée à partir des propriétés physiques du milieu. Dans le cas d’un milieu homogène et isotrope, le vecteur D12 reste parallèle au vecteur électrique El, au moins en moyenne. Dans ce cas le produit (2.8) peut être encore simplifié pour donner :

(El· D12)D21 = |D12|2El (2.9)

2.1.2 Conclusion

Les équations de Bloch optiques constituent un outil fondamental de l’interaction atome-rayonnement. Par rapport à des traitements approchés plus simples, elles ont l’avantage de décrire correctement deux types de phénomènes essentiels de l’interaction laser-matière. D’une part, les effets d’ordre supérieur apparaissant à forte intensité, comme la saturation ou les effets non-linéaires. D’autre part, elles permettent de traiter correctement les cohérences entre niveaux atomiques, qui sont responsables de très nombreux effets. Ce sont notamment ces cohérences qui déterminent la fréquence et la phase du dipôle électrique atomique induit par le rayonnement incident.

Les équations de Bloch optiques se généralisent naturellement aux systèmes comportant plus de deux niveaux, mais elles conduisent souvent à des systèmes d’équations inextricables, dès qu’on doit considérer plus de trois niveaux atomiques. Dans ce cas, l’utilisation d’autres méthodes de perturbation ou approximations s’avèrent plus adaptées pour expliquer tel ou tel phénomène physique.

2.2 Éléments d’électrodynamique classique

Les équations fondamentales de l’électrodynamique classique décrivent l’évolution d’un sys-tème de particules chargées et de champs en interaction. Les équations de Maxwell relient les champs électrique E(r, t) et magnétique B(r, t) aux densités de charge ρ(r, t) et de courant

j(r, t). ∇ · E(r, t) = 1 ǫ0 ρ(r, t), (2.10a) ∇ · B(r, t) = 0, (2.10b) ∇ × E(r, t) = − ∂tB(r, t), (2.10c) ∇ × B(r, t) = 1 c2 ∂tE(r, t) + 1 ǫ0c2j(r, t) (2.10d)

Les deux équations (2.10b) et (2.10c) entraînent l’existence de potentiels vecteur et scalaire

A(r, t) et U(r, t) qui caractérisent complètement les champs :

B(r, t) = ∇ × A(r, t), (2.11a)

E(r, t) =

28 2. Le système de Maxwell-Bloch dans les milieux à deux niveaux Il existe une infinité de couples {A(r, t), U(r, t)} associé au même champ électromagnétique {E(r, t), B(r, t)}. Une transformation de jauge permet le passage de l’un de ces couples à un autre :

A(r, t) = A(r, t) + ∇F (r, t), (2.12a)

U(r, t) = U(r, t) −

∂tF(r, t). (2.12b)

où F (r, t) est un champ scalaire arbitraire. Il est possible de tirer parti de cet arbitraire pour fixer des potentiels adaptés au problème considéré, en imposant une condition supplémen-taire, la condition de jauge. Pour voir quelques types de conditions de jauges se rapporter à l’annexe A.

Pour calculer les champs créés par un ensemble de particules ponctuelles de charges qα, localisées aux points rα et ayant les vitesses vα, on exprime les densités de charge et de courant des équations de Maxwell (2.10a) et (2.10d) à l’aide de fonctions δ de Dirac :

ρ(r, t) =X α qαδ(r − rα(t)), (2.13a) j(r, t) =X α qαvαδ(r − rα(t)). (2.13b) Par ailleurs, les équations classiques de Newton-Lorentz décrivent la dynamique de chaque particule (de masse mα) sous l’effet des forces électriques et magnétiques exercées par les champs :

mαdvα

dt = qα[E(rα(t), t) + vα× B(rα(t), t)] (2.14) Lorsqu’on a un système isolé de particules chargées en interaction, l’ensemble des équa-tions (2.10), (2.13) et (2.14) constitue un système fermé d’équations couplées. À partir de ces équations on peut obtenir la totalité des résultats de l’électrodynamique classique, théorie dans laquelle ni les champs ni les mouvements des particules ne sont quantifiés [Aspect 05].

2.3 Le système de Maxwell-Bloch

On a vu que dans l’approximation des grandes longueurs d’onde, le champ électrique externe ne varie pas beaucoup sur les dimensions de l’atome et donc on peut considérer que les quan-tités physiques macroscopiques qui le décrivent dépendent, dans le système du laboratoire, uniquement de la coordonné associée à la position du noyau r0 (E(r, t) = E(r0, t)). Les quan-tités microscopiques N et Pl, qui sont associées au mouvement de l’électron (étant repéré par sa coordonnée r), vont dépendre elles aussi de la variable spatiale r0, mais seulement de façon paramétrique. C’est comme si on avait en effet deux dimensions spatiales :

• une associée au déplacement de l’électron et qui se manifeste comme variable dyna-mique microscopique dans les équations pour le moment électrique dipolaire et

• une autre qui correspond aux variations spatiales du champ électrique dans le référentiel

macroscopique

Il faut donc faire intervenir l’opérateur ∇0 dans les équations de Maxwell (2.10) pour le champ électromagnétique {E(r0, t), B(r0, t)}. Ainsi, en utilisant les relations (2.10a) et (2.10c) et la loi constitutive

D = ǫE + P. (2.15)

on trouve l’équation d’évolution pour le champ électrique : ∇0× ∇0× E + n 2 c2 2E ∂t2 = −µ0 2P ∂t2 , (2.16)

2.3. Le système de Maxwell-Bloch 29 où P est la polarisation du champ macroscopique E. En utilisant les facteurs de corrections locales de Lorentz [Jackson 01] on peut montrer que :

El(t) = ΛE(r0, t), N0Pl(t) = Λ−1P(r0, t), Λ = n2+ 2

3 (2.17)

Ici on a noté par N0la densité volumique d’atomes actives du milieu et P/Λ est la polarisation effective du milieu. On peut dire que les relations (2.17) induisent une dépendance de la variable spatiale r0 aux éléments de la matrice densité ρij = ρij(r0, t).

Avec toutes ces précisions on arrive finalement à écrire les équations (2.6) et (2.16) sous la forme : 2P ∂t2 + Ω2P + 2 ~ N0Λ2 N (E · D12)D21 = 0, (2.18a) 1 2N0~ΩN ∂t = E · P ∂t , (2.18b) ∇0× ∇0× E + n 2 c2 2E ∂t2 = −µ0 2P ∂t2 (2.18c)

On rappelle que la quantité normalisé N est la densité d’inversion de population, définie par

N = ρ22− ρ11, (2.19)

et elle prend donc les valeurs maximales N+ = 1, quand tous les atomes se trouvent dans l’état excité | u2 i (ρ11 = 0 et ρ22 = 1) et N = −1, quand l’état fondamental | u1 i est le seul à être peuplé (ρ11 = 1 et ρ22 = 0). On rappelle que | u1 i et | u2 i sont les deux états propres de l’hamiltonien non-perturbé.

2.3.1 Système adimensionalisé

Le système de Maxwell-Bloch (2.18) tel quel n’est pas très adapté pour l’étude de ses pro-priétés non-linéaires à cause du nombre élevé de paramètres et variables qui rentrent en jeu. Dans sa forme actuelle ce système fait intervenir des quantités physiques telles que :

• le moment dipolaire en [C · m], • l’énergie ~Ω en [J],

• la permittivité du milieu qui peut être exprimée en [C2· J−1· m−1] et • la densité volumique d’atomes mesurée en [m−3]

Manipuler ces données peut vite devenir incommode et c’est pour cela qu’on va essayer ici de simplifier la tache en mettant (2.18) dans une forme un peu plus accessible pour les applications numériques. On va commencer par adimensionaliser les variables d’espace-temps :

r = n

cΩ r0, t = Ωt, (2.20)

après on redéfinit les caractéristiques du champ macroscopique :

E = s ǫ W0 E, P = s 1 ǫW0 P, (2.21)

pour finir avec l’introduction de

N = N , D

12= D12

˜

30 2. Le système de Maxwell-Bloch dans les milieux à deux niveaux On a introduit ici la densité d’énergie W0 de référence et le module du vecteur moment dipolaire ˜D :

W0 = N0~Ω/2, D˜2 = D

12· D12, (2.23)

et par définition la permittivité ǫ = ǫ0n2. Avec ces notations le vecteur moment dipolaire qui était défini sur la base des états {| uk i} devient unitaire et sans dimension, c’est-à-dire que

|D

12|2 = 1 o`u D 12 = 1˜

Dh u1 | ˆD | u2 i = h u1 | ˆD | u2 i h u2 | ˆD2 | u2 i Finalement, en enlevant cette fois ci les (), le système (2.18) devient :

2P ∂t2 + P = −αN (E · D12)D21, N ∂t = E · P ∂t , (2.24) ∇ × ∇ × E + 2E ∂t2 = −2P ∂t2 .

Toutes les quantités apparaissant ici sont sans dimension physique et on peut vérifier que même le seul paramètre α qui reste dans le milieu est lui aussi sans dimension :

α= 2N0

~Ω ˜

D2

ǫ Λ2. (2.25)

Il faut souligner que le système (2.24) est en effet complet. Il s’agit là d’un ensemble de 7 équations : 2 vectorielles (6 = 2 × 3) + 1 scalaire, pour un ensemble de 7 inconnues : 3 + 3 composantes pour les quantités adimensionnelles E(r, t) et P(r, t) et +1 pour la densité d’in-version de population N du milieu avec des conditions initiales et/ou de bords adéquates. Le vecteur D12n’est pas une variable dynamique. Il regroupe l’ensemble de propriétés physiques microscopiques du milieu qui est a priori connu à l’avance car c’est lui décrit le système phy-sique soumis à un champ incident. En plus, en regardant le système (2.24) de plus près, on peut remarquer que ce même vecteur dipolaire D12 est responsable du couplage des trois composantes du champ électrique, et cela reste vrai même dans la limite linéaire.

En plus, dans le cas particulier où D12 est parallèle au champ électrique appliqué E, alors la relation (2.9) pour les quantités sans dimensions devient encore plus simple :

(E

· D12)D

21= |D

12|2E = E (2.26)

et donc le système prend la forme [Pantell 69,Leon 07] :

2P ∂t2 + P = −αN E, N ∂t = E · P ∂t , (2.27) ∇ × ∇ × E + 2E ∂t2 = −2P ∂t2 .