Structure cristallographique des différents matériaux et anisotropie magnétique

L'IJL possède un savoir-faire et une grande expérience concernant l'élaboration d'échantillons. Ainsi, nous savons que le Cu et les capping (Al ou Pt) peuvent être considérés comme étant texturés. Le terme texturé signifie que ces matériaux sont polycristallins et les différents cristaux sont préférentiellement orientés suivant une direction cristallographique. Par exemple le Cu est texturé (111). Les alliages magnétiques MT-TR étudiés dans ce manuscrit (CoGd, CoDy et CoTb) et les couches de Ta de 3 ou 5 nm d'épaisseur ont une structure amorphe. Cela signifie que les atomes d'un alliage considéré ne respectent aucun ordre cristallographique à moyenne et grande distance. Nous savons que le CoTb possède une anisotropie magnétique hors plan. Une étude EXAFS réalisée sur un film amorphe de Fe₇₄Tb₂₆ par Harris et al. en 1992 [158] montre que l'origine de cette anisotropie magnétique hors plan est la suivante : il y a plus de liaisons chimiques Fe-Tb hors du plan que dans le plan et il y a plus de liaisons chimiques Fe-Fe et Tb-Tb dans le plan que hors du plan. Cet article montre également que cette anisotropie magnétique hors plan est supprimée si le film magnétique est recuit à 300°C (~573 K) pendant une heure. Le chauffage augmente la mobilité des atomes ce qui conduit vers un système isotrope dans le plan et hors plan et donc sans anisotropie magnétique hors plan. Nous pensons que ces observations peuvent être étendues à l'alliage Co₇₄Tb₂₆ que nous avons étudié. L'alliage CoDy possède aussi une anisotropie magnétique hors plan. Nous avons réalisé une étude du champ coercitif en fonction de l'angle (S) entre la direction du champ magnétique appliquée et la normale à la surface de l'échantillon (voir Annexe D). Cette étude montre qu'il est plus difficile de saturer l'aimantation pour S=0° (hors du plan) que pour S=40°. Ainsi il est plus facile de saturer l'aimantation dans le plan que hors du plan. Les alliages CoGd n'ont pas d'anisotropie magnétique hors plan. La direction de facile aimantation est dans le plan. Cependant il existe dans le plan une direction de facile et de difficile aimantations. Cette anisotropie peut provenir de l'existence d'inhomogénéités latérales de composition liées à un effet d'ombrage des flux d'atomes provenant de deux sources distinctes [159].

Dans ce chapitre j'ai détaillé à la fois les échantillons étudiés ainsi que les expériences utilisées. Nous pouvons maintenant passer aux chapitres expérimentaux. Nous commencerons avec les résultats obtenus sur la ligne TEMPO concernant l'alliage magnétique CoGd. L'étude de la désaimantation ultrarapide du Gd repose sur la mesure des photoélectrons dans le mode de remplissage "Low-Alpha". C'est la première fois que de telles mesures ont été réalisées sur la ligne TEMPO et c'est pourquoi cela m'a demandé beaucoup de temps de mise au point de l'expérience.

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III. Dynamiques ultrarapides des spins 4f

du Gd induites par une impulsion laser dans

les alliages Co_100-xGd_x

Le but de mon travail dans ce chapitre est de tester différents modèles théoriques pour améliorer la compréhension de la dynamique ultrarapide (fs et ps) de l'aimantation des états 4f des terres rares induite par une impulsion laser IR fs.

Le contexte scientifique dans lequel s'inscrit ce projet est principalement défini par 3 articles et une thèse. En 2011 Wietstruk et al. [43] décrivent la dynamique d'aimantation des spins 4f du Gd par XMCD résolue en temps (tr-XMCD). Leurs résultats révèlent que le Gd se désaimante suivant deux temps caractéristiques définissant la dynamique ultrarapide. Le premier temps caractéristique vaut 760 ± 250 fs. Le deuxième temps caractéristique (la température des électrons est égale à celle du réseau) vaut 40 ± 10 ps. Leur interprétation décrit ces deux temps comme étant pilotés par les électrons à haute température pour le 1er temps et au couplage spin-réseau pour le 2ème temps. En 2015, Frietsch et al. [92] mesurent grâce à une source HHG et un détecteur de photoélectrons la dynamique d'aimantation d’un film Gd/W(001). Cette mesure détecte les photoélectrons 5d, et propose de suivre en dynamique la séparation de l'énergie d'échange des photoélectrons 5d après l’excitation laser. Ce résultat est comparé à la dynamique ultrarapide observée par photoémission des niveaux 4f du Gd par dichroïsme magnétique linéaire résolu en temps (tr-MLDAD). Leurs interprétations décrivent et comparent la dynamique des spins 5d et 4f du Gd. Nous pouvons remarquer que l’interprétation repose sur l’hypothèse forte (et non vérifiée à l’heure actuelle) d’une proportionnalité entre le signal tr-MLDAD et l’aimantation dans l’état transitoire. Ce-faisant, deux temps distinct sont observés pour les 5d et les 4f : 800 ± 100 fs et 14 ± 3 ps respectivement. Ces résultats tentent de valider un découplage entre les spins 5d et 4f contrairement aux résultats obtenus par tr-MOKE [48] et par XMCD [43]. Les auteurs expliquent ces différences avec ceux de Wietstruk et al. [43] et de Sultan [48], par la dynamique spécifique à la surface du film de Gd/W(001) [92]. En résumé, pour les TR, la littérature décrit des dynamiques d’aimantation ultrarapide de manière contradictoires. Ceci permet de penser que le mécanisme de la désaimantation ultrarapide n'est pas décrit correctement.

Au niveau théorique, l’article de Koopmans et al. de 2010 [30] est actuellement une référence dans ce domaine puisqu’il tente d’expliquer la diversité des dynamiques de désaimantation induite par les IR, observées expérimentalement. Les auteurs montrent que suivant les matériaux et leurs propriétés physiques, 2 types de dynamiques peuvent avoir lieu. Celle de type I, qui présente un seul temps caractéristique de désaimantation sub-picoseconde (et un temps de rétablissement de l'aimantation de l'ordre de quelques picosecondes) et celle de type II qui présente deux temps

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caractéristiques de désaimantation : le 1^er étant sub-picoseconde et le 2^ème de plusieurs picosecondes (et un temps de rétablissement qui peut atteindre quelques nanosecondes). De manière générale, les MT sont de type I et les TR sont de type II. Cependant, pour le MT il a été montré qu'une transition de type I vers type II est possible en augmentant la fluence de la pompe [52,75]. Kim et al. [36] ont également montrés que le MT est de type II dans un alliage MT-TR avec 35% de TR. Une transition type II vers type I n'a jamais été mesurée pour les TR sous forme pur ou dans un alliage MT-TR. Au-delà de ce classement en deux catégories, les mécanismes physiques sous-jacents sont complexes et les consensus difficiles à établir.

Mon travail se fixe donc comme objectif de décrire la dynamique des spins 4f du Gd en surface dans des films d’alliages Co_100-xGd_x par tr-MCDAD afin de tester la validité des différentes interprétations données dans la littérature [30,43,48,92]. Pour ce faire nous avons mesuré les dynamiques de désaimantation picoseconde des électrons 4f du Gd dans plusieurs alliages Co 100-xGd_x. La technique de mesure repose sur l’utilisation des rayons X polarisés circulairement, permettant d’être sensible à l’aimantation des états 4f via le dichroïsme circulaire magnétique en photoémission distribuée angulairement (MCDAD). L'un des avantages de la technique de photoémission est sa sélectivité chimique, électronique et sa sensibilité à la surface des films. En effet dans nos conditions expérimentales (TEMPO - synchrotron SOLEIL) seulement le premier nanomètre du film magnétique contribue au signal détecté. Par ailleurs, au regard de la longueur de pénétration et de la direction d’incidence des photons IR, ce premier nanomètre est pompé de manière homogène durant les expériences pompe-sonde.

D'un point de vue expérimental une mesure dynamique en mode low-alpha prend plusieurs jours. Nous devons donc nous assurer que la surface de l'échantillon n'évolue pas au cours du temps. C'est pour cela que nous verrons en détail les caractérisations statiques réalisées par VSM-SQUID, MOKE, AES et XPS. Puis nous présenterons les mesures dynamiques. Nos résultats seront ensuite interprétés en les comparants à la littérature.

Ce travail a donné lieu à une publication :

Mathieu G. Silly, Tom Ferté, Marie Agnes Tordeux, Debora Pierucci, Nathan Beaulieu, Christian Chauvet, Federico Pressacco, Fausto Sirotti, Horia Popescu, Victor Lopez-Flores, Marina Tortarolo, Maurizio Sacchi, Nicolas Jaouen, Philippe Hollander, Jean Paul Ricaud, Nicolas Bergeard, Christine Boeglin, Bharati Tudu, Renaud Delaunay, Jan Luning, Gregory Malinowski, Michel Hehn, Cédric Baumier, Franck Fortuna, Damjan Krizmancic, Luigi Stebel, Rudi Sergo et Giuseppe Cautero, "Pump-probe experiments at the TEMPO beamline using the low α operation mode of

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