Le spectromètre à temps de vol

En pratique, on utilise un échantillon contenant une faible proportion de chaînes hydrogénées (typiquement 10-15%) dans une matrice de polymères deutériés [61, 130,170]. Ce stratagème, fondé sur le contraste isotopique et supposant que le signal observé provient des chaînes hydrogénées individuelles, permet de mesurer directement la fonction de diffusion intermédiaire cohérente définie par

.. N N

IcohiQi ~ S Q ■ - ^fc(0)]}> • (5-12)

^ j=\ fc=l

Cette même expression est exploitée pour calculer cette observable par simulation de DM, en considérant les déplacements de tous les couples d’unités diffusantes appartenant à une même chaîne [170]. Pour des systèmes de plusieurs isotopes, l’expression (5.7) doit en fait être généralisée en tenant compte de la contribution incohérente de chaque isotope et de la contribution cohérente provenant de chaque paire d’isotopes différents.

Citons trois métaux qui possèdent des propriétés les rendant essentiels dans la conception d’expériences de QENS (voir Tab. 5.1). L’aluminium absorbe très faiblement les neutrons et constitue la matière première par exemple dans la construction des fenêtres des cryostats et des cellules dans lesquelles l’échantillon est renfermé. Au contraire, le cadmium se distingue par une grande section efficace d’absorption et est notamment utilisé pour recouvrir la tranche d’une cellule plate contenant l’échantillon pour éviter de détecter des neutrons ayant subi de multiples diffusions. Enfin, le vanadium génère une diffusion presque entièrement incohérente et sert à la calibration des appareils et à la mesure de leur résolution en énergie.

Les spectromètres à temps de vol et à rétrodiffusion sont appropriés à l’étude de composés hydrogénés amorphes ou polycristallins. Dans la section 5.3, nous relatons le mode de fonctionnement de la spectroscopie à temps de vol menant à la mesure du facteur de structure incohérent 5inc(0)^)- Notre participation à une expérience sur un tel appareil nous a permis de comparer nos résultats de Dynamique Moléculaire avec l’expérience et d’évaluer la capacité de prédiction des simulations.

5.3 Le spectromètre à temps de vol

Avant de décrire le dispositif expérimental, passons brièvement en revue les différentes étapes qui rendent disponible un faisceau de neutrons utile à l’étude

106 Chapitre 5. Interprétation d'Expériences de Diffusion Quasi-élastique de Neutrons

de la dynamique locale de la matière molle.

5.3.1 Source de neutrons froids et guides

Dans la plupart des cas, les neutrons sont produits dans le cœur d’un réacteur nucléaire par une réaction en chaîne de fission au sein d’un combustible enrichi en Ces neutrons de haute énergie (1-2 MeV) sont ralentis suite au passage à travers un bassin d’eau lourde D2O, entourant le cœur du réacteur, qui joue le rôle de modérateur. En effet, par une succession de collisions au sein d’eau lourde à 300 K, les neutrons sont ralentis et leur distribution des vitesses de Maxwell- Boltzmann est déplacée de façon à ce que la longueur d’onde la plus probable soit égale à 1.45 Â [20]. Afin d’accéder aux temps et aux distances caractéristiques as­ sociés aux processus dynamiques locaux des matériaux polymères, il est nécessaire de ralentir ultérieurement les neutrons. Ceci est réalisé par l’usage d’un second modérateur constitué par de l’hydrogène ou du deutérium liquide contenu dans une sphère d’aluminium à 25 K. Le maximum de la distribution des vitesses de Maxwell-Boltzmann se retrouve alors aux alentours d’une valeur correspondante à A = 6 Â.

Le faisceau de neutrons froids est ensuite acheminé vers le spectromètre à l’aide de tubes en verre de section rectangulaire 20 x 3 cm^. Le procédé utilisé par ces guides d’onde est la réflexion totale. En effet, les parois internes des guides sont tapissées d’une couche de nickel d’épaisseur de l’ordre de 1000 Â, déposée par évaporation, qui possède la propriété de réfléchir plus de 99% des neutrons arrivant à la surface avec un angle inférieur à l’angle critique de réflexion totale

6c [20]. Pour la gamme de longueurs d’onde des neutrons thermiques, cet angle est très restreint (par exemple pour A = 10 Â, — 0.5°). Le dispositif expérimental peut être situé à plusieurs dizaines de mètres du réacteur sans perte excessive d’intensité, permettant ainsi de minimiser le bruit de fond résultant des radiations qui émanent du cœur.

5.3.2 Schéma et mode opératoire du spectromètre NEAT

La figure 5.1 illustre le schéma d’un spectromètre à temps de vol typique, à savoir NEAT [108], situé au centre de recherches BENSC hébergé à l’Institut Hahn-Meitner de Berlin (Allemagne). Le spectromètre primaire sert de mono- chromateur. Dans le cas de NEAT, il est composé d’une batterie de sept disques parallèles dénommés “choppers”, percés d’une fente, recouverts d’un matériau qui

5.3 Le spectromètre à temps de vol 107

absorbe les neutrons et tournant à grande vitesse (entre 1000 et 20000 tours/min) autour d’un axe horizontal. Cette technique exploite l’aspect corpusculaire du neutron en sélectionnant uniquement ceux dont la longueur d’onde est compa­ tible avec le déphasage imposé entre les deux couples de choppers extrêmes. Etant donné que ce déphasage est défini modulo 27t, le rôle du troisième chopper est d’empêcher les neutrons se propageant à des vitesses correspondant à des ordres plus élevés et plus bas du déphasage, de contaminer le faisceau monochroma­ tique. Une succession de bouffées de neutrons de courte durée, caractérisées par une distribution de longueurs d’onde très étroite autour de la valeur de A choisie, est produite de cette façon. Le laps de temps entre deux bouffées consécutives doit être suffisant afin d’éviter que des neutrons accélérés par la diffusion au sein de l’échantillon ne rattrapent des neutrons lents appartenant à la bouffée précédente. Les quatrième et cinquième choppers évitent tout recouvrement et permettent de contrôler la durée qui sépare deux bouffées en tournant à une vi­ tesse plus réduite que les autres. Enfin, une réduction de la section du faisceau de neutrons à 15 x 55 mm^ sans perte sensible d’intensité est assurée par un su­ permiroir recouvrant l’intérieur de la dernière portion de guide. Un supermiroir est une multicouche formée par un empilement de couches minces d’épaisseurs non périodiques qui génère des interférences constructives permettant d’augmen­ ter notablement l’angle critique apparent de la réflexion totale. Soulignons que la longueur d’onde A du faisceau incident détermine la gamme de transferts de moment Q accessible et la résolution en énergie de l’appareil.

108 Chapitre 5. Interprétation d’Expériences de Diffusion Quasi-élastique de Neutrons

neutron dans le processus de monochromatisation : le faisceau “blanc” est diffracté par un cristal de manière à isoler les neutrons incidents qui s’accordent à la loi de Bragg A = 2d/ifciSin^B, où dhki désigne les distances caractéristiques de la maille élémentaire du réseau cristallin et, 9b, l’angle de diffraction [20].

Le spectromètre secondaire est constitué par la base de vol des neutrons et un banc de détecteurs disposé en arc de cercle autour de l’échantillon (voir Fig. 5.1). L’expérience de QENS à proprement parler s’effectue dans cette partie : le trans­ fert d’énergie Hlo et le transfert de moment Q sont tous deux déterminés par le temps de vol des neutrons tvoi> mesuré depuis leur passage au travers du dernier chopper au moment où un détecteur est atteint. Le transfert d’énergie est évalué par / Hlo = ^II \ - 1 Ei (5.13) ^^0

\/^E{jni

J

où lo est la distance entre le dernier chopper" et l’échantillon et, /i, la distance entre l’échantillon et le banc de détecteurs. Le régime de longueurs d’onde des neutrons froids incidents permet la mesure du temps de vol sur quelques mètres avec une précision suffisante. A titre d’exemple, lors de nos expériences (cf. Sec. 5.5), nous avons utilisé A = 5.1 Â correspondant à une vitesse des neutrons v ~ 780 m/s.

Le transfert de moment est quant à lui calculé par

Q = 2E{ -l- hu) — 2^E{(^Ei -|- fujj'j cos 6 (5.14) où 9 est l’angle entre les vecteurs d’onde kj et ki. Pendant l’expérience, chaque détecteur compte le nombre de neutrons l’ayant traversé durant un intervalle de temps infinitésimal, permettant ainsi d’établir les données brutes 5(0, tyoi)- La figure 5.2 montre qu’un détecteur positionné à un angle de diffusion 9 ne cor­ respond pas à une valeur de Q constante. Afin d’établir le facteur de structure incohérent Sinc{Q,<^), l’ensemble des données 5(0, tyoi) récoltées doit être trans­ formé par l’application des relations (5.13) et (5.14). Nous pouvons remarquer sur la figure 5.3 que les valeurs de Q suivent une ligne courbée dans le plan (Q,uj).

La dernière opération consiste à corriger le spectre obtenu pour tenir compte des phénomènes d’absorption et de diffusion multiple au sein de l’échan­ tillon, ainsi que de l’atténuation du signal (due à l’absorption et à la diffusion survenant au sein de la matière qui constitue la cellule renfermant l’échantillon) et de l’efficacité des détecteurs.