Chapitre III : le modèle des neutres
1) Les sources de neutres
Les sources possibles de neutres pendant la phase post-arc proviennent de trois phénomènes : l‟évaporation, la pulvérisation et la recombinaison. Notons tout d‟abord que ces trois phénomènes ne dépendent pas des mêmes grandeurs au moment du ZC. L‟évaporation (le flux brut) ne dépend que du profil de température des électrodes au moment du ZC, tandis que la pulvérisation et la recombinaison dépendent des caractéristiques du plasma résiduel (quantité, distribution spatiale et température). Les données de base disponibles pour ces trois phénomènes seront passées en revue dans cette première partie du chapitre III. Ces données combinées aux estimations des conditions au ZC faites dans le chapitre I nous permettrons d‟estimer l‟importance de ces différents phénomènes. Ce qui nous permettra de réaliser un modèle des neutres pour la phase post-arc.
1.1) L’évaporati on et la cond ensation
L‟expérience montre que lors de la coupure de courant, l‟arc électrique créé entre les deux contacts chauffe fortement la surface des électrodes. Le résultat est que, dans la plupart des cas, les électrodes sont fondues sur une partie ou la totalité des surfaces de contact et sur une épaisseur qui dépend de l‟intensité et de la durée de la phase d‟arc. En général, le profil de température à la surface des contacts varie de 1400 K jusqu‟à 2100 K pour les disjoncteurs considérés lors de la phase post-arc. Pour des températures avoisinant les 2000 K, le flux d‟évaporation est massif et les pressions atteintes donnent lieu à des processus collisionnels entre particules neutres. Le modèle de transport des neutres (présenté dans la partie suivante) est donc prévu pour prendre en compte à la fois l‟évaporation/condensation aux parois et les collisions élastiques ente atomes de cuivre.
1.1.1) Evalu ation du flux d’évaporation
Langmuir [Lan18] a montré que le flux de particules neutres évaporés dans le vide par une surface à une température Ts peut être déterminé à partir de la pression de vapeur
saturante Ps à la température Ts par la relation :
-64-
Avec M la masse des atomes évaporés (M = 1.05×10-25 kg pour le cuivre). La pression de vapeur saturante Ps est obtenue en fonction de la température Ts à partir de l‟équation de
Clausius-Clapeyron pour l‟équilibre liquide-vapeur entre la phase condensée (métal en fusion) et les neutres évaporés:
(3.2) Avec Lla chaleur latente de vaporisation du solide, R la constante des gaz parfaits et Tref la température d‟évaporation à la pression de référence Pref. Pour le cuivre à pression
atmosphérique Pref = 105 Pa [Gar98], la chaleur latente de vaporisation est L = 304.4 kJ.mol-1
et la température de référence est la température d‟ébullition Tref = 2868 K.
Figure 3.1: Pression de vapeur saturante du cuivre en fonction de la température de la phase liquide par la relation de Clausius-Clapeyron (3.2) et par les deux relations semi-empiriques (3.3- 3.4) [Nut03].
Cette pression de vapeur saturante peut être obtenue par deux relations semi- empiriques à partir de résultats expérimentaux [Nut03] et [Sah06] liant la pression de vapeur saturante Ps (en Pa) du cuivre à la température de la phase liquide Ts (en K). La première
relation semi-empirique issue de [Nut03] est:
(3.3) Avec A1 = 16.53, B1 = 17671 et C1 = 1.54. Une seconde relation semi-empirique est
publiée dans [Sah06] avec Ps en Atm:
(3.4) 1400 1600 1800 2000 2200 10-3 10-2 10-1 100 101 P re s s io n d e v a p e u r s a tu ra n te ( T o rr ) Température (K) Clausius-Clapeyron P s=10 A1-B1/Ts-C1.Log(Ts) P s=10 A 2-B2/Ts)
-65-
Avec A2 = 5.816 et B2 = 16359.806. Les deux dernières relations sont établies pour
des températures comprises entre 1500 et 1900K.
Les trois relations donnant quasiment les mêmes résultats sur la figure (3.1), nous avons choisi d‟utiliser la relation de Clausius-Clapeyron (relation 3.2) pour la détermination de la pression de vapeur saturante.
Connaissant les pressions de vapeur saturante pour la gamme de température souhaitée, nous pouvons en déduire par la relation (3.1) les flux brut de particules évaporées. Ceux-ci sont représentés figure (3.2) en fonction de la température de la surface Ts. Nous pouvons
ainsi remarquer que lorsque la température croît de 200 K, le flux de neutres évaporé evap
augmente d‟un ordre de grandeur. La quantité de neutre évaporée est donc très sensible au profil de température des électrodes.
Figure 3.2: Flux brut de neutres évaporés pour du cuivre en fonction de la température de la phase liquide par la relation (3.1).
La création de neutres par évaporation consiste à imposer un flux de particules sortant au niveau des électrodes. Ce flux evap correspond à la quantité brute de neutres évaporée par
unité de temps et de surface pour une température Ts. Les neutres évaporés s‟échappent de la
paroi en fusion de manière isotrope, on considère leur fonction de distribution en vitesse Maxwellienne, tronquée dans la direction normale à la paroi (évaporation dans la direction x, donc pas de flux dans la direction -x), à une température égale à la température de la phase liquide Ts. La fonction de distribution à la paroi est donc définie par l‟expression suivante
(3.5) [Sib91] et [Kei01]: (3.5) 1400 1600 1800 2000 2200 1021 1022 1023 1024 1025 F lu x b ru t d e n e u tr e s ( m -2 .s -1 ) Température (K) Clausius-Clapeyron Ps=10A1-B1/Ts-C1.Log(Ts) P s=10 A2-B2/Ts)
-66-
En intégrant cette distribution sur l‟ensemble des vitesses, on obtient la densité de neutres évaporée dans le vide face à la surface N0 = Ns / 2 avec la densité de
neutres à la pression de vapeur saturante Ps et à la température Ts. De plus, en multipliant
cette distribution par la vitesse et en l‟intégrant sur l‟ensemble du domaine des vitesses, le flux brut de neutres évaporés à la surface peut être exprimé par la relation suivante:
(3.6)
Avec vth la vitesse thermique des neutres à la température de surface Ts et v0 = vth / 2 la
vitesse moyenne dans la direction x des neutres évaporés. A partir des flux bruts de neutres évaporés (voir figure 3.2), la densité de neutres N0 dans l‟espace inter-électrode peut être
estimée, les résultats du calcul sont représentés figure (3.3).
Figure 3.3: Densité de neutres évaporés N0 déduite des relations (3.1) et (3.6) pour du cuivre
en fonction de la température de la phase liquide.
La figure (3.3) nous permet de voir qu‟à partir de 1600 K, la densité de neutres évaporés dépasse N = 1020 m-3. Or, à partir de cette densité, l‟évaporation dans un espace inter- électrode de longueur 1 cm ne peut pas être considérée comme de l‟évaporation sous vide. En effet, comme nous allons le voir par la suite, l‟effet des collisions élastiques entre les atomes de cuivre ne peut plus être négligé.
1.1.2) Collision s élas tiqu es
En l‟absence de données expérimentales, les sections efficaces de collision élastiques entre atomes peuvent être obtenues par une relation semi empirique. Dans le cas des vapeurs métalliques de cuivre, les travaux réalisés par Fan et al. [Fan01] sur le dépôt de matériaux
1400 1600 1800 2000 2200 1018 1019 1020 1021 1022 D e n s it é d e n e u tr e s ( m -3 ) Température (K) Clausius-Clapeyron P s=10 A 1-B1/Ts-C1.Log(Ts) P s=10 A2-B2/Ts
-67-
permettent d‟estimer ces sections efficaces. Dans leur publication, un modèle Variable Hard Sphère (VHS) pour décrire l‟évolution des sections efficaces en fonction de l‟énergie des particules est utilisé.
Le modèle ci-dessous est spécialement adapté pour les atomes de vapeur métallique de cuivre, il est décrit de la manière suivante à partir d‟un jeu de données connues (en particulier la viscosité des vapeurs) pour le matériau simulé (le cuivre). Pour une température de référence Tref = 2000 K, la section efficace totale de collision élastique est donnée par la relation :
(3.7) Avec vr la vitesse relative des deux particules entrant en collision et les deux paramètres
du modèle VHS pour de cuivre et . A une température
Ts donnée, si on considère le gaz à l‟équilibre thermodynamique (fonction de distribution des
vitesses Maxwellienne dans toutes les directions), la vitesse moyenne d‟une particule est la vitesse thermique vth et donc la vitesse relative moyenne de collision est . Nous
avons calculé la fréquence de collision et le libre parcours moyen d‟un atome de cuivre entre deux collisions élastiques pour une densité de neutres N0 en fonction de la température Ts. La
fréquence de collision v0 et le libre parcours moyen 0 (présentés figure 3.4) sont calculés
respectivement à partir des relations 3.8 et 3.9 (voir Annexe III):
(3.8)
(3.9) La figure (3.4) montre l‟évolution du libre parcours moyen d‟un atome de cuivre entre deux collisions élastiques et la fréquence de collision associée en fonction de la température des vapeurs métalliques. Il faut tout d‟abord noter que dans la pratique v0 et 0 sont considérés
seulement comme des valeurs de références. En effet, le calcul de v0 et 0 nous permet d‟avoir
une estimation de l‟importance des collisions élastiques en fonction de la température de l‟électrode. La figure (3.4) montre que le libre parcours moyen de référence est inférieur à la distance inter-électrode d = 1 cm dès que la température dépasse 1600 K. Il est donc
-68-
vraisemblable que, dans la plupart des cas d‟évaporation pendant la phase post-arc (température de 1600 à 2100 K), les collisions élastiques soient à prendre en compte.
Figure 3.4: Libre parcours moyen et fréquence de collision de référence pour des vapeurs de cuivre en fonction de la température de surface.
1.1.3) Phénom èn e de c ondensat ion
Avant même de parler de l‟effet des collisions élastiques, il est nécessaire de définir la condensation qui est le principal phénomène associé à l‟évaporation. En effet, lorsque une particule neutre évaporée entre en contact avec une des parois, celle-ci peut soit être absorbée par la surface (condensation) soit être réfléchie par la paroi. On définit respectivement un coefficient de collage c qui correspond à la probabilité qu‟un neutre se condense à la paroi et
un coefficient de réflexion r. Dans la plupart des cas, il est plus facile d‟obtenir les données
concernant le coefficient de réflexion r = 1 - c.
Pour le cuivre, aucune donnée n‟est disponible, à notre connaissance, dans la littérature. Nous ferons donc l‟hypothèse (couramment utilisée dans la littérature [Dus62]) que toutes les particules qui entrent en collision avec la paroi se condensent. Ceci correspond à un coefficient de collage égal à l‟unité c = 1, ce qui équivaut à négliger la réflexion des
particules à la paroi r = 0.
1.1.4) Physi que de l a c ou che de Knu dsen
Dans la majorité des cas d‟évaporation à la température Ts pendant la phase post-arc, ni
l‟hypothèse de l‟équilibre thermodynamique à la température Ts ni celle de la densité de
neutres à la valeur N0 ne sont vérifiéespour les vapeurs métalliques (voir partie 1.1.2). En
1400 1600 1800 2000 2200 10-5 10-4 10-3 10-2 10-1
0 Li bre parcours m oyen (m) Température du gaz (K)
0 104 105 106 107 108 Fréquence de col lisi on (s -1 )-69-
effet, sans collisions élastiques, la distribution des vitesses des particules reste tronquée pour vx < 0, les vapeurs ne sont pas à l‟équilibre thermodynamique (distribution non-
Maxwellienne). Dans le cas où les collisions élastiques sont prises en compte, l‟équilibre thermodynamique n‟est atteint qu‟après plusieurs collisions entre les neutres évaporés. Nous verrons par la suite que l‟espace face à la surface en évaporation se divise en une couche de Knudsen (proche de la paroi) dans laquelle les neutres sont hors équilibre thermodynamique et après cette distance l‟équilibre thermodynamique est atteint mais pour une température différente de Ts.
En effet, dans le cas d‟un problème d‟évaporation/condensation, lorsque les collisions élastiques entre les particules de vapeurs sont prises en compte, une zone d‟équilibre thermodynamique apparaît très rapidement (sur une petite distance). Cet équilibre est atteint à partir du moment où la partie tronquée vx < 0 de la fonction de distribution en vitesse est
repeuplée par les neutres rétrodiffusés dans l‟espace entre les deux parois. Or cet effet est la conséquence des collisions élastiques entre particules neutres, les collisions tendent à rendre isotrope leur distribution en vitesse. Afin de comprendre l‟apparition de l‟équilibre thermodynamique, l‟espace face à l‟évaporation peut être découpé en deux zones (représentées figure 3.5): la couche de Knudsen et une zone de vapeurs à l‟équilibre.
Figure 3.5: Représentation schématique de la couche de Knudsen, et de la zone d’équilibre thermodynamique au centre pour un problème d’évaporation condensation dans une géométrie 1D avec c = 1.
La première zone dans laquelle les neutres évaporés n‟ont pas fait assez de collisions élastiques pour rendre la fonction de distribution des neutres en vitesse isotrope. Cette zone hors-équilibre thermodynamique est appelée couche de Knudsen (représentée à gauche de la figure 3.5), son épaisseur correspond à une dizaine de libre parcours moyen de référence 0
environ (discuté dans [Sib93]). Dans cette zone, la fonction de distribution en vitesse des neutres est une combinaison de la fonction de distribution des neutres évaporés (vx > 0) à une
température Ts et de celle des neutres rétrodiffusés (vx < 0) provenant des vapeurs à
Couche de Knudsen Couche de Knudsen
Paroi chaude Paroi froide
Équilibre thermodynamique N, T, v Flux évaporé vx> 0 Flux rétrodiffusé vx< 0 Flux condensé vx> 0
-70-
l‟équilibre thermodynamique à une température et qui se condensent sur la paroi chaude. Il faut aussi noter qu‟une couche de Knudsen apparaît aussi sur les parois où seule da condensation à lieu (figure 3.5 à droite). Celle-ci est due au fait que, proche de la paroi froide, il n‟y a pas d‟évaporation donc la fonction de distribution des neutres en vitesse est une nouvelle fois tronquée en vx < 0. Cette seconde couche de Knudsen est moins influente que
l‟autre pour la détermination de l‟équilibre thermodynamique car aucun flux provenant de la paroi n‟est imposé.
La seconde zone (centrale) est constituée de vapeurs métalliques à l‟équilibre thermodynamique à une température T < Ts, de densité N < N0 et avec une vitesse moyenne v
> v0. Les valeurs de N, T et v dépendent entièrement des collisions à l‟intérieur de la couche
de Knudsen. En particulier, il est possible de définir un flux net de particules évaporés net =
N × v inférieur au flux brut évaporé evap (l‟équation 3.1) :
(3.10) Avec r le flux de neutre rétrodiffusé (dans la couche de Knudsen) qui se re-condense
sur la surface en évaporation. De nombreux travaux sur ce sujet [Sib93] [Zha97] [Sha71] ont montré que le rapport entre le flux net évaporé sous vide (dans un cas où la coche de Knudsen est pleinement développée) et le flux brut obtenu à partir de l‟équation (3.1)
. Cela signifie que de 15 à 19 % du flux de neutres injectés par évaporation est rétrodiffusé et condensé sur la surface en évaporation.
Dans la plupart des cas d‟évaporation dans la littérature, ces couches sont tellement fines (libre parcours moyen très petit comparé au domaine de calcul) que les couches de Knudsen ne sont pas modélisées, le flux net évaporé est directement pris comme condition limite. Or pour un disjoncteur sous vide, le libre parcours moyen de référence 0 pour les
températures considérées (voir figure 3.4) est du même ordre de grandeur que l‟espace inter- électrode. Cette zone hors équilibre doit donc être modélisée pendant la phase post-arc de manière fine.
1.2) Pul véri sation à l a cathod e
1.2.1) Physi que de l a pul vérisati on
La pulvérisation est un phénomène de génération de neutres en surface. Lorsqu‟un ion ou un neutre rapide (neutre accéléré dans la gaine par une collision d‟échange de charge) vient
-71-
heurter une paroi solide ou liquide, celui-ci entre en collision avec les neutres constituant la paroi cédant une partie de son énergie à chacune de ses collisions. Son parcours à l‟intérieur du matériau se poursuit tant que l‟énergie cinétique reste suffisante, ce qui entraine une cascade de collision dans le matériau. Lors de cette cascade, certains neutres peuvent acquérir une énergie suffisante pour s‟extraire du matériau, ce phénomène est appelé pulvérisation (voir figure 3.6). Il faut noter que lors de la collision d‟un ion avec la paroi, celui-ci est neutralisé avant même la cascade de collision dans le matériau. Il en résulte que le coefficient de pulvérisation est indépendant de la charge de la particule incidente.
Figure 3.6: Représentation schématique de la pulvérisation de la cathode par les ions et les neutres rapides dans un disjoncteur à arc sous vide.
Il en résulte que le taux de pulvérisation dépend de la manière dont se déroule cette cascade de collision. Les paramètres influençant la pulvérisation sont donc de deux types : ceux concernant la particule incidente et les propriétés du matériau. En ce qui concerne le projectile, les paramètres essentiels sont sa masse, son énergie et son angle d‟incidence par rapport à la surface. Pour la cible, le comportement dépend de la nature du matériau et de l‟organisation de celui-ci.
Dans le cas d‟un disjoncteur à arc sous vide, si on ne considère que le courant d‟ions à la cathode, la pulvérisation de neutres est inévitable. En effet, le nombre d‟atomes pulvérisés dépend du nombre de projectiles et de leur énergie. Or les ions arrivent à la cathode avec une énergie élevée atteignant quelques keV, le taux de pulvérisation à ces énergies est bien
-72-
supérieur à 1 c‟est à dire que pour chaque ion impactant à la cathode plusieurs neutres sont éjectés dans l‟espace inter-électrode. Le flux d‟atomes pulvérisés est donc d‟autant plus élevé que le courant post-arc est grand. La question à laquelle cette étude tente de répondre est de savoir si la quantité et l‟énergie des neutres pulvérisés peuvent influer sur la distribution des neutres issus de l‟évaporation dans l‟espace inter-électrode. La première étape de cette étude sur la pulvérisation est donc consacrée à la recherche de données sur le taux de pulvérisation pour le cuivre par des ions ou des neutres de cuivre.
1.2.2) Donn ées de bas es
Dans la littérature, nos recherches nous ont mené à deux séries de données sur le taux de pulvérisation par des particules de cuivre sur une surface de cuivre. Les premières sont issues de mesures expérimentales ([Hay69] Table 3.1) et les secondes de simulations de la cascade de collisions [Eck02].
Energie des ions (keV) 0.1 0.2 0.3 0.4 0.6 1.0 2.0 3.0 4.0 6.0 10 20 30 40 Taux de pulvérisation
(atome/ion) 0.5 1.1 1.7 2.0 2.5 3.5 4.4 5.0 5.2 6.0 6.9 7.8 8.1 8.2
Table 3.1: Taux de pulvérisation en fonction de l’énergie des ions incident pour une incidence normale d’ions de cuivre sur une surface de cuivre. Données expérimentales provenant de "Oak Ridge National Laboratory" [Hay69]
Dans le tableau (3.1), le taux de pulvérisation expérimental est donné pour des collisions entre des ions de cuivre et une surface en cuivre. Ces mesures ont étés faites pour un flux d‟ions avec un angle d‟incidence normal à la surface cible. La première remarque que l‟on peut faire est que ces données ne donnent pas d‟informations expérimentales sur l‟influence de l‟angle d‟incidence sur le coefficient de pulvérisation. De même les résultats Table 3.1 ne font pas référence à l‟énergie des neutres pulvérisés par rapport à la particule incidente. Les données expérimentales dont nous disposons sont incomplètes, il faut donc rechercher ailleurs les énergies des atomes pulvérisés et la variation du taux de pulvérisation en fonction de l‟angle d‟incidence à la surface.
Pour le cuivre, une seconde série de données est disponible dans la littérature scientifique. Celles-ci sont issues de simulations (calcul TRIM [Bie84]) dont les résultats [Eck02] sont particulièrement fiables pour le calcul de la pulvérisation sur des surfaces
-73-
métalliques. Les données venant des simulations TRIM pour le cuivre sont représentées sur la figure (3.7) pour deux angles d‟incidence par rapport à la surface plane et des énergies allant de 30 eV à 40 keV. Elles permettent d‟obtenir la variation du taux de pulvérisation p et
l‟énergie moyenne de chaque atome pulvérisé p en fonction de l‟énergie de la particule
incidente i. Les résultats pour toute la gamme d‟angle d‟incidence sont disponibles dans
l‟annexe IV. On peut remarquer sur les figures (3.7a) et (3.7b) que le taux de pulvérisation (le nombre d‟atomes produits pour une particule incidente) est supérieur à 1 dès lors que l‟énergie des particules incidentes dépasse 300 eV, ce qui arrive très rapidement car si on considère une pente de la TTR égale à 1 kV/s, la tension appliquée est supérieure à 300 eV au bout de t = 0.33 s.
Figure 3.7: Taux de pulvérisation et énergie moyenne de chaque atome pulvérisé en fonction de l’énergie de la particule incidente pour du cuivre a) pour une incidence normale (0°) et b) pour un angle de 45° par rapport à la normale. Résultats obtenus par simulation TRIM [Eck02].
1.2.3) Prem ière estim ation du flu x d’at om es pul véris és par les i ons à la cathode
Pour une valeur typiquement mesurée du pic de courant post-arc Ipac= 5 A et si on
considère ce courant d‟ions réparti uniformément sur la surface de contact de rayon r = 1 cm, on a alors une densité de courant J = 1,6.104 A.m-2. Ce courant correspond à un flux d‟ions moyen à la cathode i,c=1023 m-2.s-1. Or, à partir de 300 eV pour les ions incidents, les
données expérimentales et théoriques montrent que le coefficient de pulvérisation est supérieur à 1. Chaque ion incident pulvérise au moins 1 atome de la surface cible.
Au moment du pic de courant, la différence de potentiel est de quelques kV, l‟énergie