Relation entre traceurs atmosph´ eriques

Les premi`eres ´etudes sur les relations traceur-traceur ont permis d’identifier des ano-malies chimiques dans la r´egion du vortex polaire (comme la destruction d’ozone ou la d´enitrification), de d´eterminer les flux chimiques vers la troposph`ere et de caract´eriser mais ´

egalement de quantifier le transport dans la basse stratosph`ere (Proffitt et al., 1990 [60] ; Fahey et al., 1990 [51] ; Plumb and Ko, 1992 [6] ; Sparling et al., 1997 [61] ; Waugh et al., 1997 [52] ; Neu and Plumb, 1999 [100] ; Plumb et al., 2000 [135] ; Morgenstern et al., 2002 [126]).

Une application des relations traceur-traceur est d’utiliser les concentrations chimiques du CO et de l’ozone dans la zone de l’UTLS pour ´etudier les ´echanges STE (cf chapitre 2). Le CO, traceur troposph´erique, et l’ozone, traceur stratosph´erique, ont des gradients de signe oppos´e pr´es de la tropopause (figure 4.2).

Fig. 4.2 – Sch´ema id´ealis´e de la relation entre traceurs stratosph´erique et troposph´erique. D’apr´es Pan et al., (2004 [101])

Nous allons d´efinir le concept de ligne de m´elange pour identifier les processus de m´elange isentrope `a travers la tropopause, se produisant sur une ´echelle de temps de quelques jours. En l’absence de processus de m´elange `a travers la tropopause et de pro-cessus photochimique dans la troposph`ere, la relation d’´equilibre standard entre l’ozone et le CO peut etre sch´ematis´ee par la forme d’un L dans le diagramme ozone-CO (figure 4.2). La branche horizontale caract´erise la partie troposph´erique, c’est `a dire une faible concentration d’ozone, pour un large ´eventail de concentration de CO rencontr´e dans la troposph`ere libre. De mˆeme, la branche verticale repr´esente la partie stratosph´erique, avec la concentration de CO `a l’´equilibre associ´ee aux diff´erentes concentrations en ozone de la stratosph`ere. Si deux masses d’air diff´erentes, c’est `a dire un point associ´e `a chacune des branches, se m´elangent de fa¸con compl`ete, alors l’´etat final associ´e `a ce processus sera repr´esent´e par un point sur le graphique, correspondant aux niveaux de concentration fi-naux de chacun des traceurs. C’est le cas dans la troposph`ere libre o`u la stabilit´e statique est faible, et o`u il existe un fort brassage des masses d’air.

Si 2 masses d’air se m´elangent de fa¸con partielle et incompl`ete `a l’´echelle synoptique, il va en r´esulter une succession de taux de m´elange `a l’interface de ces masses d’air. C’est le cas dans la basse stratosph`ere, o`u le milieu est stratifi´e. Dans une zone o`u le brassage est dominant, une ligne droite entre les 2 points de chaque r´eservoir va ˆetre visible car le brassage (donc une advection de masse d’air) conserve les relations volumiques entre traceurs, et parce que les processus photochimiques source ou puit d’ozone et du CO, ainsi que les ph´enom`enes diabatiques et diffusifs sont n´egligeables. Dans la plus basse stratosph`ere, il existe une forte stabilit´e statique qui empˆeche un m´elange uniforme de se faire, et donc permet de garder une trace de ces m´elanges partiels sous forme d’une ligne, que l’on appellera ligne de m´elange (en pointill´es sur la figure 4.2).

L’existence d’une ligne courbe de r´eference associ´ee `a une combinaison entre m´elanges adiabatiques, advection diabatique et processus photochimiques en dehors de tout brassage adiabatique est n´ecessaire pour que l’utilisation de relation entre traceur-traceur permette de caract´eriser des m´elanges adiabatiques r´ecents entre deux masses d’air diff´erentes, ou des anomalies chimiques (Waugh et al., 1997 [52] ; Plumb et al., 2000 [135]).

Fig. 4.3 – Corr´elations entre CH₄ et Halon-1211 issues des vols ER-2 entre le 6 Janvier et le 16 Mars (Konopka et al., 2003 [129]). Les deux lignes pointill´ees repr´esentent la zone o`u les lignes de m´elange r´ecents sont suppos´ees ˆetre observ´ees.

Sur la figure 4.3, Konopka et al. (2003 [129]) montrent `a l’aide de mesures chimiques de m´ethane et d’Halon-1211 que le vortex polaire est isol´e vis `a vis des moyennes latitudes entre F´evrier et Mars 2002. Cette constatation vient du fait qu’en dehors de la ligne courbe du diagramme traceur/traceur associ´ee `a une combinaison du transport diabatique `a grande ´

echelle, et des processus photochimiques, ils ne trouvent pas de relations lin´eaires entre les deux traceurs (entre les lignes pointill´ees) associ´ees `a des m´elanges adiabatiques r´ecents entre le vortex polaire et la ”surf zone”.

Dans le cas d’un diagramme ozone/CO, les m´elanges isentropiques r´ecents cr´eent des lignes de m´elange dont les pentes ∆ozone/∆CO et corr´elations lin´eaires seront n´egatives. La valeur de pente de la ligne de m´elange va d´ependre du taux de concentration des traceurs dans les masses d’air initiales, et du temps ´ecoul´e entre la mesure et le d´ebut du processus de m´elange isentropique, car les processus diabatiques et chimiques tendent `a d´etruire la relation lin´eaire obtenue et modifient les taux de m´elange vers une relation non lin´eaire (une ligne courbe) entre les deux traceurs.

Hoor et al.(2002 [81]) exploitent les donn´ees des campagnes de vols STREAM97 (5 vols en Mars dans la zone 90^oW-70^oW et 40^oN-60^oN), et STREAM98 (8 vols en Juillet dans la zone 20^oE-40^oE et 65^oN-85^oN). Ils identifient les origines des diff´erentes parties du graphique ozone/CO obtenu (figure 4.4). Pour une concentration O₃ >350ppbv, on identifie la branche stratosph´erique, caract´eris´ee par une pente raide et une faible dispersion des points. Il n’y a donc pas eu de m´elange r´ecent. Pour O3 <80ppbv on identifie l’air troposph´erique caract´eris´e par une branche quasi-horizontale, avec des niveaux en CO allant jusqu’`a 200ppbv. Entre ces 2 r´egimes, il existe une ligne de m´elange. La pente de la ligne de m´elange (la droite qui passe au mieux par l’ensemble des points tel que CO<80ppbv et ozone<350ppbv) est n´egative. Si la dispersion des points est faible autour de cette droite, alors les points auront une bonne corr´elation inverse (inf´erieure `a -0.6).

En ´etudiant plus pr´ecisemment la pente de la ligne de m´elange en fonction de la temp´erature potentielle θ , Hoor et al.(2003 [81]) identifient de fa¸con qualitative une couche

de m´elange dont le processus de formation est associ´e `a la dynamique du courant-jet sub-tropical d’une ´epaisseur situ´ee entre θ =349K et θ =364K (valeur de pente -6), et une couche de m´elange associ´ee `a la dynamique du jet polaire d’une ´epaisseur situ´ee entre 334K et 349K (valeur de pente -4). Cette classification des lignes de m´elange se justifie en extrapolant la ligne de m´elange jusque dans la haute troposph`ere, et en v´erifiant que la valeur de CO ainsi obtenue correspond `a une valeur moyenne caract´eristique de CO dans la r´egion correspondante. De plus, une ´etude qualitative lagrangienne a confirm´e l’origine suppos´ee des r´egions sources.

Quels moyens a-t-on de distinguer dans la zone haute troposph`ere/basse stratosph`ere l’ozone produit photochimiquement dans la troposph`ere et dans la couche limite plan´etaire (CLP) de celui de la stratosph`ere ? Il est possible de les distinguer en calculant le coeffi-cient de pente associ´e du diagramme ozone/CO. Puisque une forte concentration de CO est associ´ee `a une forte concentration de pr´ecurseur d’ozone, si une hausse de CO est as-soci´ee `a une hausse d’ozone, alors on est en pr´esence soit d’un processus de production photochimique, soit d’un transport issu d’une CLP pollu´ee, et le coefficient de pente sera positif. Ce raisonnement exclut les cas o`u les pr´ecurseurs d’ozone sont associ´es aux NOx produits par les ´eclairs (LiNox) dans les syst`emes convectifs de m´eso-´echelle. Parrish et al. (1998 [131]) ´etudient ces processus de photochimie dans la CLP. Le bilan net des r´eactions chimiques entre pr´ecurseurs d’ozone et l’ozone change de signe en fonction des concentra-tions des constituants chimiques et de l’intensit´e du rayonnement. Parrish et al.(1998 [131]) trouvent une pente n´egative de -0.11 dans le cas d’une destruction d’ozone par r´eaction avec du NO anthropog´enique en D´ecembre, et une pente positive de 0.33 en Aoˆut (voir figure 4.5) pour un cas de production photochimique de l’ozone `a partir de ses pr´ecurseurs. A partir des r´esultats de Hoor et al.(2002 [81]) et de Parrish et al.(1998 [131]), nous pouvons estimer que dans le cas d’une pente ozone/CO inf´erieure `a -1, nous sommes en pr´esence d’un m´elange entre haute troposph´ere et basse stratosph`ere et non pas en pr´esence d’un cas de photochimie. Nous nous servirons donc de ce seuil sur la pente pour isoler dans les donn´ees les processus de m´elange isentrope dans la zone UTLS.

Fig. 4.4 – Graphique ozone/CO obtenu durant la campagne STREAM (Hoor et al.,2002 [81]). Les rapports de m´elange d’ozone et CO sont donn´es en ppbv. Le code de couleur indique la temp´erature potentielle. En haut pour la campagne de Mars, en bas pour la campagne de Juillet. Les pentes en Juillet sont de -4 `a -6

Fig. 4.5 – Graphique ozone/CO tir´e des observations dans la CLP de Parrish et

al.(1998 [131]). Les 2 droites de r´egression repr´esentent les ajustements lin´eaires de 2 groupes d’observation. Un groupe est repr´esent´e par une droite `a pente ozone/CO positive (0.33) caract´eristique d’une production photochimique de l’ozone dans la CLP. Un autre groupe est repr´esent´e par une droite `a pente ozone/CO n´egative (-0.11) caract´eristique d’une destruction photochimique de l’ozone dans la CLP en pr´esence de fortes concentra-tions d’acide nitreux.