Parmi les méthodes d’analyse numérique, les trois grandes méthodes utilisées dans les codes de calculs bidimensionnels et tridimensionnels sont les éléments finis, différences finies et les volumes finis. La méthode des éléments finis consiste à discrétiser l’espace à l’aide des éléments géométriques simples (triangles, rectangles en 2D et tétraèdres, hexaèdres en 3D). Elle convient pour modéliser des géométries très complexes. Ensuite, les équations aux dérivées partielles et les conditions aux bornes sont remplacées par la forme dite faible (weak form ou encore forme intégrale) dans laquelle les inconnues sont calculées à l’aide de combinaisons linaires de fonctions de base (polynômes d’Hermite) dont le support est un des éléments.
La méthode des éléments finis repose donc sur un découpage de l'espace selon un maillage. D'habitude, on choisit un maillage carré ou triangulaire mais rien n'interdit de choisir des maillages plus complexes. Il n'est pas non plus nécessaire que le maillage soit régulier et l'on a tendance à resserrer le maillage près des endroits d'intérêts (par exemple aux endroits où l'on pense que la solution va beaucoup varier). Plus ce maillage est resserré, plus la solution que l'on obtient par la méthode des éléments finis sera précise et proche de la "vraie" solution de l'équation aux dérivées partielles [6].
• Mise en œuvre des simulations – implémentation du modèle
Pour la résolution des équations aux dérivées partielles (EDPs) et pour la discrétisation de l’espace (maillage), le logiciel Comsol Multiphysics 3.3 a été utilisé. Il présente l’avantage d’être compatible avec Matlab, et qu’il est alors possible d’utiliser l’interface
Comsol pour le dessin, le maillage et l’implémentation du modèle, tout en pouvant
récupérer, lire et modifier le script sous Matlab 7. Ce point fut extrêmement important pour notre travail car l’étude optique du capteur était écrite sous Matlab, nous avons ainsi pu coupler les calculs directement sans avoir à réécrire les programmes.
Chapitre IV : Etude d’un capteur SPR à fibre optique dans une cellule microfluidique
137 De plus, Comsol Multiphysics dispose d’une base de données d’équations aux dérivées partielles et différents solveurs permettant de résoudre des problèmes multiphysiques couplés de manière faible et forte, correspondant à notre problème.
Pour modéliser notre problème décrit dans les paragraphes précédents, nous avons alors procédé comme suit :
1. déterminer le modèle physique, la géométrie du problème et les conditions aux limites
2. créer le maillage, c'est-à-dire découper l’espace selon des éléments géométriques simples, tout en vérifiant la stabilité des résultats, en particulier dans la couche limite de concentration
3. calculer les variables voulues, le champ de concentration et le taux de recouvrement de la frontière caractérisant la surface fonctionnalisée.
• Géométrie
Nous avons réalisé les modélisations sur une géométrie 2D figure IV-13. Ce choix a été motivé par plusieurs raisons, la première étant la symétrie axisymétrique de la cellule qui permet cette approximation. La seconde est liée au maillage et au temps de calcul. Comme nous allons le voir, pour tenir compte du critère de Peclet, nous devons avoir des mailles dont la dimension ne devrait pas dépasser quelques microns à l’intérieur et autour de la couche limite. Ceci va nous imposer de prendre des maillages très fins, supérieur à 90.000 éléments (200.000 degrés de liberté) pour notre géométrie 2D. Une modélisation en 3D n’aurait pas été possible avec les meilleurs ordinateurs disponibles à l’IMN. 350 µm 30 mm 20 m m 350 µm 30 mm 20 m m
Figure IV-13 : Section plane utilisée pour la simulation.
• Implémentation des équations, choix des constantes
Dans toutes nos simulations, nous avons considéré un écoulement laminaire établi. Nous avons donc directement considéré un profil d’écoulement de type Hagen-Poiseuille
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(équation IV-12), avec la vitesse moyenne est la vitesse déduite des expériences (entre 1 et 50 mm/s), et 2d = 350µm la largeur de la zone d’écoulement. Cette vitesse est simplement calculée en divisant le débit donné par la pompe par la section d’écoulement dans la cellule. Nous avons considéré l’eau comme fluide porteur, et les simulations ont été réalisées avec pour densité et viscosité : ρ = 1000 Kg/m3 et η = 10-3 Pa.s.
Nous avons alors introduit l’équation de diffusion/advection traduisant le transport de masse des microparticules dans le fluide porteur (équation IV-19). La seule constante à définir était le coefficient de diffusion. Ce coefficient est généralement compris entre 10-9
et 10-11 m2/s pour des molécules organiques dans de l’eau. Nous avons choisi
arbitrairement une valeur de 10-9 m2/s, proche du coefficient classiquement admis pour
les protéines. .( ) c c D c R t ∂ + ⋅ ∇ = ∇ ∇ + ∂ u (IV-19)
Dans ce modèle, les réactions de la surface n’ont pas été prises en compte dans l’équation du transport de masse et ainsi R a été fixé à 0. Nous reprendrons la valeur de R dans la seconde partie de ce chapitre, lorsque nous introduirons le modèle de
Langmuir.
• Conditions aux limites (parois et entrée-sortie)
Il existe plusieurs formes de conditions limites de l’équation de transport [1]. Les conditions les plus connues sont :
1. Condition de Dirichlet : c=0
Dans ce cas, la concentration des analytes s’annule sur la paroi. Cela revient à dire qu’il y aura une adhésion totale des particules.
2. Condition de Neumann : ∂∂nc = 0
où n est le vecteur normal à la paroi. Dans ce cas, il n’y a pas de flux de masse au niveau de la paroi. Il n’y aura donc aucune adhésion entre les particules transportées et la paroi.
3. Condition d’interactions
Dans notre cellule, le flux de particules à la surface d’interaction est affecté par une réaction biochimique. Par conséquent, les conditions limites deviennent plus compliquées. Dans ce cas, le flux de masse à la surface est déterminé par la cinétique de réaction et la condition limite de Neumann est écrite sous la forme suivante :
∂ Γ − = ∂surf c d D n dt (IV-20)
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139 où dΓ
dt est lié à la cinétique de réaction.
Ainsi, une couche limite de concentration se développe le long de la surface en fonction du flux et de la réaction à la surface, que nous détaillerons dans la seconde partie de ce chapitre.
Enfin, nous avons considéré qu’à l’instant initial (t=0), la concentration est c=0. Pour la surface d’entrée, la concentration est constante et égale à la concentration injectée C0.
Pour la surface de sortie nous avons fixé une simple condition de continuité, en supposant que l’analyte sort entièrement de la cellule par convection, on a donc :
(
D c)
0 ⋅ − ∇ = n (IV-21)(
D c c)
c ⋅ − ∇ + = ⋅ n u n u (IV-22)Pour la paroi de la cellule considérée comme non réactive à ce stade de l’étude, nous avons fixé une condition de Neumann (variation de concentration de l’analyte nulle sur les parois), on a alors :
(
D c c)
0 ⋅ − ∇ + =n u (IV-23)
• Considération sur le maillage
La faible épaisseur de la couche limite de concentration (figure IV-14) a de forte conséquence sur le calcul numérique. Il est en effet essentiel de modéliser précisément le transfert de masse dans cette région car cela déterminera le transfert de masse à l’interface elle-même. Pour faire cela, la discrétisation impose d’avoir au moins deux éléments (maille) dans la couche limite.
Couche limite de concentration maillage
Zone d’écoulement
Couche limite de concentration maillage
Zone d’écoulement
Figure IV-14 : Mise en évidence de la couche limite de concentration lors de
l’écoulement de l’analyte au voisinage de la surface réactive.
Pour éviter les instabilités numériques, il est alors nécessaire de réduire la taille des éléments du maillage dans la couche limite, et tout particulièrement quand la couche
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commence. Ceci nous a conduits à définir des tailles d’éléments de quelques microns. Signalons que ce choix n’est pas sans conséquence sur les temps de calculs…
Le taux de recouvrement de la surface active (ou la concentration) est alors extrait en fonction du temps de ces simulations et les résultats obtenus sont directement utilisés pour le calcul des courbes de puissance transmise par la fibre optique avec le code présenté au Chapitre II. En effet, à partir des simulations, les variations de concentration en fonction du temps à la surface du capteur peuvent être extraites (modèle (advection/diffusion). A partir de cette concentration moyenne obtenue par l’intégration de la concentration sur toute la longueur de la zone sensible, nous pouvons calculer un taux de recouvrement moyen et remonter à un indice de réfraction moyen en surface
s s n = ×τ n . 0 0 0 1 L c c d c c τ = =