Réponse mécanique d’un film supporté à un cycle thermique . 20

(L ) L 10 ☎ 4 Au Cu 0 100 200 300 400 500 600 T (✆ C) 20 40 60 80 100 120 140 160 180 200 R igi di te (GPa ) _C11 C12 C44 M111 M100 Anisotropie Elastique

(c) Evolution de l’anisotropie elastique 2.860 2.862 2.864 2.866 2.868 2.870 2.872 2.874

(a) Variation d’allongement

T (◦C) T (◦C)

(b) Variations des Constantes elastiques

Rigidite (GP a) 100 100 80 60 40 20 200 ₃₀₀ 400 500 200 300 400 500 T (◦C) 100 200 300 400 500 200 180 160 140 120 20 40 60 80 100 ∆ L _L 10 − 4 100

Fig. 1.9 – Evolutions des constantes d’élasticité et de la dilatation de l’or avec la température

Constantes d’élasticité Les constantes d’élasticité évoluent également avec la température. Ces évolutions sont reportées dans la figure1.9. Elles ont été détermi-nées à partir de mesure de propagation d’ondes accoustiques [Chang 1966]. Ces résul-tats sont similaires à ceux obtenus de manière indépendante par [Neighbours 1958]. Les constantes d’élasticité décroissent en température. Cette décroissance est signi-ficative : le module biaxial M111 décroit de 14.5% entre 27 et 527◦. L’anisotropie élastique A = 2C44

C11−C12 augmente très légèrement de 0.4% entre ces deux tempéra-tures (Fig 1.9).

1.4.2 Réponse mécanique d’un film supporté à un cycle thermique Lors d’un cycle thermique un film mince polycristallin supporté réagit de manière complexe.

Etat initial : Contraintes et Déformations résiduelles Les étapes d’élabora-tion des films minces : dépôt , recuits successifs entraînent l’apparid’élabora-tion de contraintes dans la majorité des films. On parle alors de contraintes résiduelles9. Typiquement, un échantillon métallique sur substrat de silicium (oxydé) ayant subi un recuit sera dans un état initial où une déformation parallèle résiduelle positive est présente. Le film est dans un état de contrainte en tension

9Les aspects croissance de grain ne seront pas abordés ici. Nos échantillons d’étude ont subi des étapes de recuit haute température (800 − 900◦) , température que l’on n’a plus approché lors des cycles thermo-mécaniques réalisés par la suite. Ainsi, la microstructure peut être considérée comme stabilisée.

1.4. Comportements mécaniques en température 21

Partie Thermo-élastique Si on chauffe l’échantillon, le film et le substrat se dilatent de manières différentes. La plupart du temps le substrat (Si, Verre ...) se dilate beaucoup moins que le film (cf Tab1.4). Mais comme le substrat est beaucoup

SiO2 T2 > T1 SiO2 T2 SiO2 Substrat 1mm Au 400nm T1

Fig. 1.10 – Illustration du chargement par désaccord des paramètres de dilatation

plus volumineux que le film mince, il impose à celui-ci sa déformation. Le film n’étant pas libre de se dilater, un champ de déformation est alors généré dans la film. On peut alors estimer la déformation appliquée dans le plan du film par la relation suivante :

ε_// = [α_Substrat∆T − αF ilm∆T ] = ∆α∆T ε_⊥ = − ηε//= −η∆α∆T

On aura donc une partie linéaire en ∆T , on parle de pente thermo-élastique. 10

Partie plastique Au bout d’une certaine valeur de déformation élastique, les phénomènes de plasticité vont apparaître (cf §. 1.3). Ainsi, pour une Tplas limite la courbe ε(T ) va s’éloigner de la pente thermo-élastique. Dans le cas de la plasticité parfaite, on considère qu’une fois la limite de contrainte σplastatteinte, la contrainte ne peut plus augmenter quelle que soit la déformation supplémentaire appliquée. On aura alors un plateau dans la courbe σ(ε) mais aussi sur la courbe ε(T ). En pratique, cette relaxation plastique n’est pas complète. Il est courant d’observer un durcissement progressif de l’échantillon. Les dislocations ne peuvent progressivement plus se déplacer librement. Ces deux comportements sont illustrés dans la figure1.11. Pour les films polycristallins, il est possible que la plasticité apparaîsse localement (i.e. dans certain grains et pas dans d’autres). Le comportement moyen n’est alors qu’une approximation qui suppose un milieu homogène.

D’autre part, il est courant que les cyles thermiques successifs soient reproduc-tibles (cf §.4.2.2). Ce phénomène correspond à un mécanisme de plasticité réversible Ce qui peut se comprendre en considérant un mouvement réversible des dislocations. Celles-ci ne sont jamais évacuées du système puisqu’elles sont bloquées soit par les défauts soit par les joints de grains. Ces comportements restent cependant à être mieux observés et expliqués.

10La plupart du temps, les substrats se dilatent moins que les films, mais il est possible que se soit l’inverse . Par exemple dans le cas d’un film de Mo ou W sur un substrat de MgO (cf Tab1.4), le film subira une mise en tension lors d’une montée en température.

Cycle1 Cycle2 T (◦) 0 −εlim Cycle1 Cycle2 T (◦) 0 (b) Courbe ε⊥(T ) (e) Courbe ε⊥(T ) ε_⊥ ε_⊥ εlim ε⊥res εlim −εlim ε⊥res −εlim εlim Cycle1 Cycle2 ε_// T (◦) 0 −εlim εlim Cycle1 Cycle2 ε_// T (◦) 0 (a) Courbe ε//(T ) (d) Courbe ε//(T ) ε_//res ε_//res (c) Courbe σ(εT) (f) Courbe σ(εT) Cycle2 Cycle1 σ res εT = εel+ εpla Cycle2 Cycle1 σ res εT= εel+ εpla σ σ

Fig. 1.11 – Allure idéalisée de la réponse thermique d’un film mince lors de deux cycles successifs. (a,b,c) Représentation de la déformation dans le plan, perpendicu-laire au plan et courbe contrainte-déformation dans le cas d’une plasticité parfaite. (d,e,f)même courbe si la plasticité s’accompagne d’un durcissement

1.5 Simulations Elements Finis

Les techniques éléments finis sont des techniques très utilisées pour la résolution numérique d’équations différentielles en électromagnétisme, en transfert thermique, ... Elles sont particulièrement bien adaptées aux simulations mécaniques. Elles per-mettent en effet de calculer les déplacements, les déformations et les contraintes dans une structure de géométrie quelconque soumise à une sollicitation mécanique (essai de traction, gradient de température ...).

Elasticité anisotrope Dans la pratique, la technique éléments finis appliquée à l’élasticité linéaire revient à résoudre l’équation différentielle relative au champ de déplacement suivante :

∇.(C : ∇u) + f = 0 (1.21)

C correspond à la matrice rigidité du cristal considéré dans le repère du laboratoire (§. 1.2). Cette résolution est effectuée en considérant des conditions aux limites sur le champ u (continuité) et sur des équilibres de force T (typiquement composante

1.5. Simulations Elements Finis 23 normale aux joints de grains)

u = U sur Ω_u

σ.~n = (C : ∇u).~n = T sur Ω_T

Ceci est possible en discrétisant la structure étudiée avec un ensemble d’élements prismatiques interconnectés par des noeuds. On parle de maillage de la structure. Les calculs réalisés dans ce travail de thèse sont le fruit d’une collobaration avec M. Henry Proudhon et M. Samuel Forest du centre des matériaux de l’Ecole de Mines de Paris. Ils ont été réalisés avec le code Z-set/Zebulon11developpé dans cet institut.

Synthèse Chapitre 1

La microsctructure des films polycristallins influence les propriétés mécaniques. Elle peut être caractérisée par différentes techniques expérimentales : microscopie électronique (MEB, EBSD), mesures de texture ... Les propriétés élastiques et plas-tiques des cristaux sont anisotropes. Ainsi à l’échelle des grains, des hétérogénéités de déformations importantes sont attendues. Les comportements élastiques sont les plus simples à appréhender mais ils restent complexes à l’échelle des agrégats polycristallins. Les comportements plastiques sont eux encore le sujet de débats important à travers la communauté. En particulier, comment les effets plastiques (mouvements des dislocations) sont-ils influencés par des effets de taille ? Ainsi un nombre important de questions restent ouvertes et nécessitent des études nouvelles et appronfondies. En particulier les comportements à l’échelle d’un grain unique doivent être éclaircis.

La diffraction des rayons X a été et reste toujours un outil de choix pour éclai-rer ces problématiques. En effet, la diffraction est une technique particulièrement sensible aux déplacements atomiques et est non-destructive. Il est également aisé de réaliser des études in-situ lors d’essais mécaniques par exemple. Les quatres pro-chains chapitres seront focalisés sur différentes techniques classiques et émergentes basées sur la diffaction X. Elles seront décrites, expliquées et appliquées à des poly-cristaux d’or.

Chapitre 2

Diffraction des rayons X

Sommaire

2.1 Propriétés de cohérence d’un faisceau X . . . . 26