Protocoles de séparation chimique

Nous allons présenter le protocole de séparation chimique que nous avons mis en place pour ces expériences. Il y a eu plusieurs variantes qui sont décrites ci-dessous. Les premières expériences ont montré que l’ajustement du pH (étape 6) n’était pas aisé et nous avons fait évoluer le protocole pour améliorer cet aspect.

5.5.2.1 1er protocole de la 1ère à 4ème irradiation

1. Conditionnement de la résine6 avec une solution d’acide nitrique de pH entre 2 et 3 [70] [71]. Cette étape préliminaire assure que la résine se trouve dans les mêmes conditions d’acidité que la solution à séparer. Le conditionnement doit se faire au minimum 1h avant le début de la séparation chimique. C’est une étape fondamentale pour la réussite de la suite du processus ;

2. Dissolution du dépôt du 68Zn dans 3 mL d’acide nitrique de concentration à 5 mol/L. Dès que le dépôt est totalement dissout, le support est récupéré avec une pince, est rincé et est dissout dans un autre bécher dans 5 mL d’acide nitrique à 10 mol/L. Ce volume est analysé par la spectrométrie-γ pour savoir s’il reste du dépôt sur le support en argent. Pour cela on suit le 66Ga. L’activité du 66Ga perdue dans la feuille d’argent était toujours inférieure à 1% indiquant que la dissolution du dépôt est complète (Figure 5.8);

3. Dissolution de la feuille du cuivre dans 5 mL d’acide nitrique à 10 mol/L. Ce volume est analysé par spectrométrie γ pour déterminer l’activité totale du 61

Cu (Figure 5.9, A) ;

4. Prélèvement d’un volume calculé en fonction de l’activité du traceur du 61Cu issu de la feuille du cuivre naturel et ajout dans le volume issu de la dissolution du dépôt;

6 _{L’efficacité de l’adsorption de cuivre par la résine et de décrochage du cuivre est optimale quand on a le}

rapport suivant 3 mg de Cu pour 1 g de résine et des débits en charge et d’élution respectivement à 1 mL/min et 6 mL/min.

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5. Ajout d’acide nitrique de concentration à 5 mol/L pour avoir un volume total de 10 mL. Le volume de 5 mL de la solution est prélevé pour mesurer les activités du traceur de 61Cu et 66Ga et les isotopes d’intérêt (67Cu et 67Ga) et est appelé xmélange et ce

volume est remis dans la solution;

6. Ajout de la soude de concentration à 3 mol/L jusqu’à que le pH de la solution soit entre 2 et 3 (mesurer à l’aide d’un papier pH);

7. 1 mL de chlorure de sodium à 1 mol/L est ajoutée pour provoquer le précipité du chlorure d’argent résiduel issu de la feuille d’argent qui aurait été partiellement dissout à l’étape 2 ;

8. La solution est filtrée pour éliminer les solides (Figure 5.9, B). Le volume de la solution filtrée nommée xfiltre est analysé en prélevant 5 mL pour mesurer les activités

de traceurs et les isotopes d’intérêt après la filtration;

9. Passage de la solution en tête de la colonne de séparation (Figure 5.9, C). La solution est récupérée en sortie de la résine et contient tous les éléments non accrochés (sauf le cuivre) par la résine, gallium y compris ;

10. Rinçages du bécher et de la colonne avec de l’acide nitrique de pH entre 2 et 3 afin de sortir les traces des éléments non désirés. Lors des rinçages, l’activité du traceur du

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Ga est mesurée en prélevant 5 mL de la solution. Dès qu’elle se stabilise, on arrête les rinçages. On a ainsi obtenu la solution contenant le gallium nommée xGa ;

11. Décrochage des isotopes du cuivre de la résine en éluant avec de l’acide chlorhydrique de concentration à 8 mol/L [70] [71];

12. On rince ensuite la résine en utilisant de l’acide chlorhydrique. On suit l’évolution de l’activité du traceur du 61Cu et on stoppe les rinçages dès que l’activité du 61Cu n’évolue plus. La solution ainsi récupérée est appelée xCu.

Figure 5.8- Photos de la dissolution du 68Zn dans l’acide nitrique à 5 mol/L (2ème feuille de la 8ème irradiation). A : cible irradiée dans le bécher ; B : début de la dissolution ; C : après quelques minutes, le dépôt du 68Zn est dissout et ne reste que la feuille support d’Ag qui sera retirée aussitôt

Figure 5.9- Photos des différentes étapes de la procédure radiochimique. A : dissolution de la feuille de cuivre naturel avec de l’acide nitrique à 10 mol/L ; B : procédure de filtration ; C : utilisation de la résine pour la séparation de Cu et Ga (la résine prend une couleur légèrement ocre quand les isotopes du cuivre sont adsorbés)

Ce protocole a été réalisé seulement pour les 4 premières irradiations. La difficulté de ce protocole vient du fait que l’ajustement du pH à l’aide du papier pH est une manipulation extrêmement délicate. La première feuille de la 3ème irradiation après la dissolution était devenue inutilisable à cause d’un léger excès du volume de soude, les précipités d’hydroxyde de gallium et de zinc s’étaient formés amenant la co-précipitation des isotopes d’intérêt ce qui amène trop de perte de matière.

5.5.2.2 2ème protocole

Au lieu d’ajouter la soude pour augmenter le pH (étape 6), on a décidé d’évaporer à sec la solution puis de reprendre les poudres ainsi formés avec de l’acide nitrique de pH entre 2 et 3. Cette méthode est plus sûre et plus simple à réaliser même si elle augmente le temps total de

traitement car la durée d’évaporation était d’environ 30 min. Cette méthode a été mise en place sur les dernières expériences avec succès.