Dans une seconde partie de la thèse, la réactivité de l'iode a été étudiée dans les conditions réelles de l'atmosphère. Pour cela, un modèle 3D de chimie-transport (CTM) a été employé, par l'intermédiaire de la plateforme de calcul Polyphémus et le code Polair3D.
Cette plateforme est développée par le CEREA (Centre d'Enseignement et de Re- cherche en Environnement Atmosphérique, [10]), et permet la modélisation à la fois du transport et de la chimie des espèces atmosphériques, dans le cadre d'études sur la qualité de l'air.
L'intérêt principal de la plateforme Polyphémus est qu'elle comporte diérents modèles traitant le transport (eulérien 3D, bouées, panaches gaussiens, lagrangiens à particules). De plus, il est possible d'ajouter des sources d'émission tel qu'un rejet radioactif, via la dé nition d'un point source ou par un modèle hybride de type "Plume-in-Grid". En n le mécanisme réactionnel utilisé lors du calcul peut être dé ni manuellement, ce qui permet d'inclure les réactions de l'iode.
Les simulations 3D ont été réalisées avec le code de calcul Polair3D-Chemistry basé sur un modèle de maille eulérien. C'est un logiciel o ine, les données nécessaires aux calculs sont précalculées à l'aide de diérents programmes spéci ques. L'organisation de la plateforme autour de Polair3D-Chemistry est illustrée dans la gure 9, les programmes, préprocesseurs et données brutes sont détaillés ci-après.
Ground Mozart Emissions Roughness Deposition WRF WPS FastJX Spack Polair3D Chemistry Concentrations f(x,y,z,t) Usgs Zhang Mozart 4 EMEP Paramètres de dépôt Données Météo Globales Terme Source Paramètres de photolyse Mécanisme réactionnel Meteo Préprocesseurs Programmes externes Programme principal Résultats Bases de données externes Dépendant de l'iode
Figure 9 Organisation de la plateforme Polyphémus autour du code de calcul Polair3D- Chemistry
Usgs, zhang : Description de la couverture du sol, suivant 24 catégories pour le format USGS (United State Geological Survey, [11]), et 14 pour le format Zhang [12].
Mozart 4 : Concentrations issues des calculs MOZART (Model for OZone And Related chemical Tracers, [13]). Ces données permettent de xer les conditions initiales et aux limites du domaine avec les concentrations des diérents constituants de l'atmosphère, tels que l'ozone, les NOx ou les principaux COV.
EMEP : Cadastre des émissions de polluants issu des données EMEP (European Moni- toring and Evaluation Program, [14]). Les polluants y sont regroupés en catégories (NOx,
SOx, ...), et suivant diérentes sources (anthropiques, biogéniques, ...).
Données Météo Globales : Données météorologiques réanalysées [15], ensuite trai- tées et a nées par WRF (Weather Research & Forecasting models, [16]) et WPS (WRF Processing System) pour correspondre au domaine.
Paramètres de dépôt : Constantes spéci ques à chaque espèce (diusivité, réactivité, constante de Henry, ...), utilisées pour calculer les vitesses de dépôt.
Mécanisme réactionnel : Liste des réactions thermiques et de photolyse avec leurs paramètres cinétiques. Cette liste est traitée par le programme SPACK (Simpli ed Pre- processor for Atmospheric Chemical Kinetics, [17]), qui convertit les données sous la forme d'un module pour Polair3D-Chemistry.
Paramètres de photolyse : Valeurs de sections e caces et rendements quantiques des réactions de photolyse permettant le calcul des taux de photolyse par le programme FastJX [18].
Terme Source : Description de la source d'iode (coordonnées, débit, forme, spéciation, modèle d'injection).
Polair3D-Chemistry est un modèle eulérien, il s'appuie ainsi sur un maillage en trois dimensions du domaine étudié, comme l'illustre la gure 10.
Latitude Longitude A ltitude z x y
Le code résout ensuite au cours du temps le système d'équations de chimie-transport pour chaque espèce i dans chaque maille du domaine :
∂Ci ∂t + Vx ∂Ci ∂x + Vy ∂Ci ∂y + Vz ∂Ci ∂z = ∂ ∂x Kx ∂Ci ∂x + ∂ ∂y Ky ∂Ci ∂y + ∂ ∂y Kz ∂Ci ∂z + R(C1, C2, ..., Cn, T ) + S(x, y, z, t)− L(x, y, z, t)
Avec - Ci : la concentration moyenne de l'espèce i dans la maille
- Vx, Vy, et Vz : les composantes spatiales du vecteur de vitesse du vent : ad-
vection
- Kx, Ky et Kz : les composantes du tenseur de la diusivité turbulente : dif-
fusion
- R : la production ou destruction par réaction (thermique, photo- lyse)
- S : les sources (rejets d'iode, émissions de polluants) - L : les pertes (dépôts secs et humides)
- T : la température
- n : le nombre total d'espèces chimiques
En ce qui concerne la modélisation du terme source d'iode, la plateforme Polyphémus permet diérents modes de rejet.
Le mode "Point source" correspond à une injection directe dans la maille, la quantité mise en jeu est dans ce cas instantanément disponible dans l'intégralité de la maille, le transport est alors possible vers les mailles voisines. Ce mode a été utilisé tout au long des simulations.
Le mode "Plume-in-Grid" permet quant à lui de traiter le rejet sous la forme d'un ensemble de bouées gaussiennes constituant un panache, qui se développe indépendam- ment jusqu'à atteindre une taille dé nie où il est introduit dans le maillage global. Ce mode ne sera pas employé dans les simulations car il décrit la dispersion à l'échelle locale, or les travaux réalisés concernent l'étude du comportement de l'iode sur un territoire plus étendu comme les territoires français et japonnais.
Chapitre 2
Constitution du mécanisme réactionnel
de l'iode dans l'atmosphère
La première étape des travaux a été d'élaborer un mécanisme réactionnel de l'iode dans l'atmosphère. Cette étape a consisté à rassembler le maximum d'informations concernant la réactivité de l'iode, c'est à dire des réactions chimiques ou de photolyse accompagnées de leurs données cinétiques.
Ce chapitre présente les connaissances acquises au cours de la revue bibliographique, au niveau de la réactivité de l'iode en général ainsi que le comportement global de la chimie atmosphérique. Le mécanisme réactionnel de l'iode alors constitué est présenté ainsi que les incertitudes associées.
Sommaire
2.1 Revue bibliographique . . . 45
2.1.1 Contexte nucléaire . . . 45
2.1.2 Contexte atmosphérique . . . 47