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CHAPITRE 3 : CARACTERISATION DU LESSIVAGE PAR UNE APPROCHE

3.5. Résultats et discussions

3.5.5. Comparaison des résultats

3.5.5.1. Pluie de faible intensité

3.5.5.1.1. Eléments de comparaison

Théorie

La relation théorique entre le coefficient de lessivage Λth et le diamètre Da des particules d’aérosol est calculée à partir de l’équation (12). Pour rappel, si l’on considère un spectre de gouttes d’eau monodispersé :

g tot a th

D

I

E

D

2

3

)

(

=

Λ

(27)

L’efficacité de collecte totale Etot donnée par Wang et al. (2010, figure 1) est utilisée. Cette efficacité prend en compte la contribution des effets de collecte mécanique, phorétique et électrique. Le diamètre des gouttes Dg est fixé à 1 mm en tant que diamètre moyen caractéristique des trois types de pluies. Les valeurs de Imacro (tableau 3-3) étant de l’ordre de 1 mm h-1, nous prenons cette valeur pour le calcul de Λ

th. Etudes in situ

Parmi les différentes études in situ sur le lessivage déjà menées, nous choisissons de comparer nos résultats avec ceux publiés par Volken et Schumann (1993) et par Laakso et al. (2003). Il s’agit de deux études très similaires à la notre en termes de méthodologie pour le calcul de Λ, d’instrumentation utilisée pour la mesure des concentrations de particules d’aérosol ou de variété des précipitations durant lesquelles les mesures ont été faites. De plus, les pluies étudiées ont en moyenne une intensité de 0,8 et 0,94 mm h-1 respectivement. Ces valeurs sont comparables aux intensités pluviométriques moyennes des pluies (tableau 3-3) qui ont été retenues dans notre étude. La conjugaison de ces deux jeux de données nous permet aussi de comparer des coefficients de lessivage sur un spectre granulométrique correspondant aux mesures faites sur le site de Cadarache.

Paramétrisation IRSN

Pour estimer les dépôts par le lessivage, l’IRSN utilise actuellement dans son modèle de dispersion atmosphérique ldX une paramétrisation du coefficient de lessivage de la forme Λ = a*I qui est indépendante du diamètre Da des particules (Saunier et al., 2013). Pour les particules d’aérosol, le coefficient a est une constante fixée à 5.10-5 h mm-1 s-1 et I est l’intensité pluviométrique que nous fixons à 1 mm h-1 (intensité moyenne similaire à celle mesurée sur le site de Cadarache).

3.5.5.1.2. Discussion

Les différentes relations Λ = f(Da) sont représentées sur la figure 3-22.

Figure 3-22 : Comparaison des coefficients de lessivage Λ (pluies de faibles intensités)

L’écart entre nos résultats et la théorie est important, avec au maximum une différence de 2 ordres de grandeur. Cet écart devient mineur pour Da > 4 µm, lorsque la collecte des particules par les gouttes de pluie est largement dominée par l’impaction inertielle. Cette divergence entre les résultats issus de mesures dans l’environnement et les résultats déterminés à partir de la théorie est observée dans toutes les études du lessivage en conditions in situ. Son amplitude varie de un à deux ordres de grandeur selon les études et

la relation théorique employée pour calculer Λth. La comparaison de la variabilité respective des deux courbes donne des résultats intéressants. Entre 10 et 215 nm, les coefficients Λth

varie d’un facteur 10, tandis que dans cette gamme de taille, la variabilité des valeurs de Λmacro est d’un facteur 4. Entre 215 nm et 3 µm, la variabilité des deux jeux de données est identique, avec un ratio de 3,6 pour les valeurs de Λth et de 3,5 pour les valeurs de Λmacro. Pour la gamme de taille nanométrique, l’écart entre les coefficients de lessivage moyens de cette étude et ceux de Laakso est significatif. Les valeurs varient d’un facteur 4 à 8 selon le diamètre considéré. Pour Da > 215 nm, l’écart avec les valeurs moyennes de Volken est compris entre environ 1 et 6,3 et est d’autant plus faible que le diamètre Da augmente. En prenant en compte la variabilité de nos valeurs, les écarts observés sont bien plus faibles. Là encore, la variabilité des coefficients Λ entre les données des précédentes études d’une part et les nôtres d’autre part est similaire. Le rapport entre les valeurs maximale et minimale de Λ est de 3,8 pour les données de Laakso (entre 18 et 215 nm) et de 3 pour les données de Volken (valeurs extrapolées entre 215 nm et 3 µm), contre respectivement 4 et 3,5 pour nos données.

Qu’il s’agisse de l’écart entre nos résultats et la théorie d’une part ou les résultats de précédentes études in situ d’autre part, les disparités observées sont comparables quelque soit le diamètre des particules d’aérosol. Concernant les études in situ, la sous-estimation de la composante « puits » ou « sources » par l’advection peut être à l’origine de cet écart relativement constant. Dans les études de Volken et Laakso, ce phénomène est négligé en rejetant les évènements durant lesquels des changements rapides de conditions atmosphériques (température, pression, direction et vitesse du vent) sont mesurées. Cette sélection est a priori possible car au vu de la situation géographique des sites d’études (Mont

Rigi en Suisse pour Volken et la station SMEAR II en Finlande pour Laakso), les auteurs considèrent que l’impact des sources locales d’émissions de particules est négligeable. L’advection n’a donc potentiellement qu’un rôle de « puits » sur les données puisqu’il n’y a pas de matière apportée par le vent. Toutefois, aucune quantification de l’influence de l’advection sur les valeurs de Λ (calcul de Λpara) n’a été faite. Si les sources locales impactent en réalité les concentrations en particules sur ces sites, les valeurs de Λ dans ces études sont potentiellement sous-estimées par rapport aux « vrais » coefficients.

A partir des données dont nous disposons, il est difficile de différencier les effets des sources d’émissions de celui de l’advection. Nous prenons comme hypothèse que les phénomènes « concurrents » sont très variables avec le temps et que cette fluctuation entraine la non- convergence des coefficients Λ(t). Nous gardons donc les données pour lesquelles une convergence claire est établie. Cependant, les conditions de vent peuvent avoir pour conséquence une augmentation significative des coefficients Λmacro (cf. figure 3-12). Il est donc possible que des conditions de vent stationnaires (vitesse et direction constante) puissent se traduire aussi par une convergence des coefficients Λmacro.

Considérer le coefficient de lessivage comme indépendant du diamètre des particules peut entrainer une sous-estimation du dépôt par lessivage non négligeable, avec un rapport entre nos résultats et la paramétrisation IRSN qui varie d’un facteur 1,3 à 4. En particulier, dans le cas d’un accident nucléaire, prendre en compte cette dépendance de Λ en fonction de Da est importance. La plupart des études indiquées dans le tableau 1-1 ont mesuré des AMAD inférieurs à 1 µm pour les radionucléides artificiels (131I, 137Cs et 134Cs). Dans ce cas, ne pas prendre en compte le diamètre des particules dans la paramétrisation du coefficient de lessivage implémenté dans ldX entraine une erreur modérée (sous-estimation d’un facteur 1,5 à 2,1) sur les valeurs de Λ pour des pluies de faibles intensités. Cependant, lorsque les particules porteuses de la radioactivité sont directement issues de la centrale, les AMAD peuvent être très différents. Des mesures faites dans l’environnement immédiat du sarcophage du réacteur 4 de la centrale de Tchernobyl 20 ans après l’accident ont déterminé des AMAD de 2,2 µm pour le césium-137 et compris entre 3,5 et 11 µm pour le plutonium- 239+240 (Garger et al., 2006). De même, suite à l’accident de Fukushima, des mesures faites à Tsukuba (180 km au Sud-Est de la centrale de Fukushima-Daiichi) ont montré que dans le cas du césium, l’AMAD pouvait être supérieur à 1 µm (Doi et al., 2013). D’autres prélèvements faits à Tsukuba ont aussi montré que des particules d’environ 2 µm issues de la centrale de Fukushima étaient porteuses d’une très forte activité en césium (Adashi et al., 2013). Pour cette gamme de taille, la sous-estimation des valeurs de Λ par le modèle est significativement plus importante, avec un écart variant de 2 (pour 1 µm) à 4 (pour 7 µm).