La réponse d’un matériau à un champ électrique externe est principalement déterminée par le vecteur de polarisation, qui est relié au champ électrique par l’intermédiaire de la permittivité ou de la fonction diélectrique ε. Pour les champs harmoniques allant de l’UV au THz, la fonction diélectrique a typiquement une forte dépendance fréquentielle et est commodément traitée comme une fonction complexe de la fréquence angulaire lumineuse ω:
ε (ω ) = ε0(ω) + iε00(ω) (1.1) La fonction diélectrique est le paramètre clé décrivant les propriétés électriques et optiques d’un matériau. Pour des charges libres, en dessous de la fréquence du plasma ωp, la partie réelle de la permittivité ε0devient négative pour rendre compte des oscillations collectives
Résumé étendu
de ces porteurs dans le matériau[37], condition requise pour l’excitation d’une surface plas-monique ou d’un mode localisé. La partie imaginaire ε00 est liée aux pertes associées à la diffusion des électrons de conduction par les défauts, les états de surface et les vibrations du réseau[38].
Le modèle de Drude
Le modèle de conduction électrique Drude permet d’exprimer la fonction diélectrique as-sociée aux porteurs libres ou quasi-libres. Le modèle de Drude permet ainsi de décrire l’influence des électrons quasi-libres sur les propriétés optiques d’un métal ou de semi-conducteurs fortement dopés (HDSC). Ce modèle considère les électrons comme un gaz de porteurs de charge parcourant un milieu d’ions positifs uniformément réparti. L’expression de la fonction diélectrique basée sur le modèle de Drude est :
ε (ω ) = ε∞+ iσ (ω ) ω ε0 = ε∞ 1 − ω 2 p ω2+ iγω ! = ε0(ω) + iε00(ω). (1.2)
A partir de l’équation d’onde, nous savons que l’indice de réfraction complexe n = nr+ iκ est directement lié à ε par la relation ε = n2. La réflectivité R (θ ) est déterminée par des indices de réfraction du matériau complexe à l’aide des coefficients de Fresnel. Pour une incidence normale sur un matériau massif, la réflexion est donnée par :
R= n− 1 n+ 1 =(nr− 1)2+ κ2 (nr+ 1)2+ κ2 (1.3) En pratique, un spectromètre infrarouge à transformée de Fourier (FTIR)[41] permet de mesurer R, potentiellement sous différent angles, et peut ainsi être utilisé pour caractériser les HDSC. On peut voir sur la Figure1.1 que la réflectivité augmente à mesure que la permittivité réelle passe du positif au négatif. Les réponses comparées d’un film de HDSC à perte élevées et à pertes faible pour une épaisseur de100nm, montre une chûte de réflectance marquée à la fréquence du plasma. (Pour les pertes élevées, la partie imaginaire de la permittivité est arbitrairement multipliée p²ar cinq.) Ensuite, si on diminue l’épaisseur du film à 10 nm, la pente de la réflectivité sera beaucoup moins évidente (cf. Figure 1.1 (a)).
D’autre part, le signal de champ proche montre une forte variation quand epsilon est proche de zéro (c.f Figure 1.1 (b)).
(a) (b)
(c)
Figure 1.1.: Simulation du signal en champ lointain du film mince HDSC: (a) Réflectivité du champ lointain de HDSC; (b) Signal de champ proche d’un film mince HDSC de 10 nm; (c)Paramètres utilisés pour la simulation de R.
Mode Plasmon-Polariton de surface dans un métal ou un HDSC
En se propageant dans la matière, le photon interagit avec les charges et cette nouvelle quasi-particule, couplée, est appelée polariton chaque fois que la signature d’un couplage fort existe. Pour un métal ou un semi-conducteur dopé, le polariton correspondant est nommé plasmon-polariton. Suivant le modèle de Drude, l’existence d’un fort couplage entre plasma et lumière est évidente lorsque l’on se rapproche de la fréquence du plasma.
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Les matériaux polaritoniques, comme les métaux, les semi-conducteurs dopés ou simple-ment les matériau polaires (dans ce cas le polariton est phononique), peuvent supporter un mode de surface électromagnétique, dans la mesure où la prie réelle peut être négative. Habituellement, la surface est l’interface séparant le matériau polaritonique d’un autre mi-lieu tel que l’air ou un matériau diélectrique avec une permittivité positive.
Le mode de surface est caractérisé par un confinement lumineux à l’interface: la lumière présente une décroissance exponentielle des deux côtés de l’interface. Ce comportement est rendu possible lorsque ε est principalement réel et négatif sur une plage donnée, ce qui ce produit en deça de la fréquence plasma ou dans la Reststrahlen band pour les phonons polaritons dans les milieux polaires. A proximité de la fréquence plasma, cela conduit à un fort couplage entre l’onde lumineuse et le plasma à l’interface. Ce mode de surface est appelé Surface Plasmon Polariton (SPP).
Pour des nanoparticules métalliques dans un milieu diélectrique, des résonances lu-mineuses localisées (LSPR: localized SPR ) sont excitées par la lumière. Ils présentent une amplitude de champ proche améliorée à la longueur d’onde de résonance. Ce champ est fortement localisé en surface de la nanoparticule et s’atténue rapidement dans le diélec-trique à mesure qu’on s’éloigne de l’interface nanoparticule-diélecdiélec-trique .
Dans le cas d’une couche mince polaritonique (e.g. HDSC), on rencontre deux modes résonants au voisinage ε = 0. Les caractéristiques des ces deux modes résonants sont les suivantes:
• Mode de Brewster (Berreman)[40, 47, 48, 49]. Alors que la condition de Brewster est en principe toujours rencontrée à une incidence normale près de ε = 0, le carac-tère résonnant du mode de rayonnement Brewter devient progressivement très fort à mesure que l’épaisseur diminue. Ce mode, qui rayonne hors du slab, peut alors être excité efficacement pour une incidende avec un angle. Ce mode est appelé mode Berreman, pour décrire les mêmes phénomènes mais dans le cas d’un matériau po-laritonique lié aux phonons LO (longitudinal optique) plutôt qu’au plasma électron-ique. En raison de son caractère résonant, un pic d’absorption du mode de Brewster / Berreman peut être observé dans les spectres IR de champ lointain (en polarisation TM, avec un angle) bien que l’absorption au voisinage de ωp(ou ωLO) soit faible.
• Mode ENZ confiné[47, 48, 49]. Par rapport au mode Brewster, le mode ENZ ne peut pas être excitée par une onde rayonnée, car elle se trouve sous le cône de lumière. Ce mode nécessite une épaisseur extrêmement faible et peut présenter alors une courbe de dispersion quasi-plate (e.g. λp/50 ou moins).
Matériaux potentiels pour la plasmonique IR
Les métaux nobles (par exemple or ou argent) ont certains inconvénients pour les applica-tions plasmoniques IR, en raison de leur pertes. Néanmoins, il existe d’autres matériaux à plus faibles pertes, pour la plasmonique IR, tels que les semiconducteurs dopés, les oxydes conducteurs transparents (TCO), le graphène, etc. On s’intéresse à la gamme IR moyenne et les semi-conducteurs III-V comme InAsSb présentent dans ce domaine une grande mo-bilité et de faibles pertes[58].
Les semiconducteurs III-V, tels que InAs, GaAs, InP et GaN, offrent un potentiel pour la plasmonique IR et leur utilisation ont été étudiées et peuvent être trouvées dans de nom-breux articles[69, 70, 71]. L’InAs peut être dopé davantage que le n-GaAs et des LSPR à base d’InAs fortement dopés ont été démontrées autour d’une longueur d’onde de 9 μm[37]. Les pertes dans l’InAs sont faibles, les porteurs présentent une faible masse effective et il peut être fortement dopé (type n) jusqu’à quelques 1020cm−3[76].
Concernant le choix du substrat support (GaSb), il faut noter l’écart important en énergie des bandes de conduction entre InAs et GaSb (1 eV), ce qui évite le transfert de charge de la couche InAs vers GaSb lorsque InAs est fortement dopé[80]. La constante de réseau de InAs est proche de celle de GaSb et l’incorporation de 9% de Sb avec InAs permet d’adapter le paramètre de maille à GaSb[78, 32]. De plus, l’InAsSb fortement dopé, proche de ωp, possède naturellement des propriétés epsilon-near-zero (faible partie imaginaire) dans la gamme mid-IR qui peuvent être utilisées pour concevoir un comportement plasmonique spécifique[82].